KR100491245B1 - 토너 부착층용 조성물 및 이를 이용하여 형성한 토너 부착층을 구비한 복사용 고분자필름 - Google Patents

토너 부착층용 조성물 및 이를 이용하여 형성한 토너 부착층을 구비한 복사용 고분자필름 Download PDF

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Abstract

본 발명은 토너 부착층용 조성물 및 이를 이용하여 형성한 토너 부착층을 구비한 복사용 고분자필름을 개시한다. 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위를 포함하는 열가소성 공중합체 6 ~ 10중량%, 상기 열가소성 공중합체와 가교결합을 형성할 수 있는 열경화성 중합체 3 ~ 5중량%, 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 및 공액 이중결합으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 관능기를 갖는 대전방지제 3 ~ 5중량%, 열안정제 0.05 ~ 1중량% 및 나머지량의 물로 이루어진 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물을 투명 또는 반투명 고분자 기재 필름위에 도포하면 토너 부착력, 대전방지성, 및 내열성이 모두 우수한 복사용 고분자 필름을 얻을 수 있다.

Description

토너 부착층용 조성물 및 이를 이용하여 형성한 토너 부착층을 구비한 복사용 고분자필름{Composition for toner adhesion layer and polymer film with toner adhesion layer manufactured using the same}
본 발명은 토너 부착층용 조성물 및 이를 이용하여 형성한 토너 부착층을 구비한 복사용 고분자 필름에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 토너 부착력, 대전방지성, 및 내열성이 모두 우수한 토너 부착층을 형성할 수 있는 토너 부착층용 조성물 및 이를 이용하여 형성한 복사용 고분자 필름에 관한 것이다.
오버 헤드 프로젝터(OHP)를 이용하기 위해서는 먼저 복사기등을 이용하여 투명 또는 반투명의 고분자필름위에 문자 또는 사진 등의 화상을 형성하여야 한다.
잘 알려진 바와 같이 통상적인 전자사진식 복사기의 토너 화상형성법은 다음과 같이 5단계로 이루어진다.
(1) 셀레늄과 같은 광도전물질로 도포된 드럼이 암실내에서 일련의 코로나방전심을 통과함으로써 기기의 종류에 따라 그 표면상에 양 또는 음의 정전기적 전하를 띄게 한다.
(2) 재생된 이미지를 갖는 렌즈에 드럼이 노광됨으로써 표면에 정전기적 잠재화상을 형성한다. 즉, 하전된 드럼표면이 노광되면 광이 닿는 드럼표면부분의 전하는 도전성 지지체를 통하여 산재되어 버리고, 광이 닿지 않은 이미지 부분의 전하는 그대로 남게 된다.
(3) 반대의 전하로 하전된 토너미립자가 드럼표면과 접착하게 되면, 하전된 부분(이미지 부분)에서는 정전기적 인력에 의해서 토너 미립자가 드럼표면에 달라붙게 된다.
(4) 이미지를 수용하는 고분자필름이 드럼과 전사 코로나 방전심 사이를 통과하면, 토너 미립자는 드럼으로부터 고분자필름으로 전사된다.
(5) 전사된 토너 미립자는 열 및/또는 압력에 의해서 고분자필름에 융착된다.
상기한 전자사진식 복사법에 의해서 투명 또는 반투명 고분자 필름 기재상에 화상을 형성할 수 있도록 한 많은 종류의 복사기가 알려져 있다. 이에 사용되는 고분자필름은 기본적으로 토너에 대한 접착성, 필름기재 표면에서의 정전기 누적에 의한 연속복사불량을 방지하기 위한 대전방지성, 연속복사시 다중이송(여러장의 필름이 포개어진 채 동시에 이송되는 현상)과 이송고장(복사공정중 필름이 복사기에 끼어서 복사가 중단되는 현상)을 최소화하기 위한 저마찰계수, 및 필름의 장기간 보관시 또는 연속복사시 다중이송이나 이송고장의 유발을 방지하기 위한 내블로킹성 등의 바람직한 특성을 구비해야 한다.
종래의 기술로서 고분자필름 기재상에 아크릴과 비닐아세테이트 공중합체를 도포한 예(USP 3,854,942), 아크릴수지와 폴리에스테르를 혼합하여 도포한 예(USP 4,370,379)가 있으나 이들은 토너 접착력에 한계를 갖고 있다. 특히 고온연속복사시에 만족할 만한 토너 접착력을 제공하지 못한다. 폴리비닐아세테이트와 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리에스테르를 적절히 배합한 경우(USP 4,873,135)에도 복사기의 다양한 기종에 따른 여러 가지 토너에 대하여 일정 수준 이상의 접착력을 나타내지 못하므로 별도의 프라이머층을 형성하여야 하는 번거로움이 있다.
한편, 할로겐화 비닐, 비닐에스테르와 아크릴수지를 혼합한 경우(USP 4,891,285), 셀룰로오스를 바인더로 사용한 경우(USP 5,137,773)에는 대전방지효과가 불량하여 연속복사 후 트레이에 적체된 고분자 필름들이 정전기에 의하여 서로 달라붙음으로써 용이하게 정리할 수 없는 문제점이 있다. 일본 특공소 51-34734, USP 3,854,942, USP 4,071,362, USP 4,415,626, USP 4,489,122 등에서는 대전방지제를 사용하여 정전기의 발생을 방지하는 방법을 제시하고 있다. 그러나, 경시변화에 의한 이동현상이 두드러진 대전방지제를 사용하면 토너 접착성이 저하되어 취급시 또는 사용할 때 화상의 소실이 야기되기도 하고 스태킹(stacking)시 대전방지제가 인접한 고분자필름으로 전사되어 미복사영역이 발생하는 문제점이 있다. 또한, 대전방지제는 사용하는 고분자수지와의 충분한 혼용성이 없으므로 정전기 방지작용을 하지 못하여 필름의 다중이송 또는 이송고장현상을 방지할 수 없게 된다.
USP 4,480,003, USP 4,585,730 등에서는 전도성 고분자를 사용하여 대전방지성과 대전방지성의 경시변화를 개선하고 있으나 여기에서 사용되는 전도성 고분자는 고가이며 일반적으로 대전방지제 보다 투입량을 높여야 하는 문제점이 있다. 그리고, 고분자 필름 기재에 토너 부착층용 조성물을 도포한 후 건조하는데 있어서, 건조온도가 높으면 건조후 고분자 필름 표면의 대전방지성이 소실되거나 고분자 필름 상하의 대전방지성이 달라지거나 고분자 필름 폭방향으로 대전방지성에 차이가 나타날 수 있는 문제점이 있다. 이러한 문제점이 대전방지제가 유기화합물이기 때문에 내열성에 있어서 명백한 한계가 있기 때문이다.
이상 설명한 바와 같이 종래의 복사용 고분자 필름은 토너 부착력과 대전방지성을 동시에 만족시키지 못하는 문제점이 있었다.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는, 우수한 토너 부착력과 우수한 대전방지성을 갖춘 토너 부착층을 형성할 수 있는 토너 부착층용 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 우수한 토너 부착력과 우수한 대전방지성을 갖춘 토너 부착층을 구비한 복사용 고분자 필름을 제공하는데 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위해서 본 발명은 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위를 포함하는 열가소성 공중합체 6 ~ 10중량%, 상기 열가소성 공중합체와 가교결합을 형성할 수 있는 열경화성 중합체 3 ~ 5중량%, 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 및 공액 이중결합으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 관능기를 갖는 대전방지제 3 ~ 5중량%, 열안정제 0.05 ~ 1중량% 및 나머지량의 물로 이루어진 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 상기 열가소성 공중합체는 그 반복단위의 90중량% 이상이 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 상기 부틸아크릴레이트 단위로 이루어진 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 상기 열가소성 공중합체에 있어서 상기 부틸아크릴레이트 단위의 함량은 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위의 전중량을 기준으로 20 ~ 60중량%인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 상기 열경화성 중합체의 함량은 상기 열가소성 공중합체의 중량을 기준으로 5 ~ 40중량%인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 상기 메틸메타크릴레이트 단위를 A 단위라 하고, 상기 부틸아크릴레이트 단위를 B 단위라 하고, 또한 아크릴아미드 단위, 히드록시에틸메타크릴레이트 단위, 아크릴산 단위로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 단위를 C 단위라 할 때, 상기 열가소성 공중합체는 A 단위와 B 단위 이외에 상기 C 단위를 1 ~ 10중량% 더 포함하는 것이 바람직하다. 단, 상기 C 단위의 함량은 (C 단위의 중량)/(A 단위의 중량 + B 단위의 중량 + C 단위의 중량) ×100의 수학식에 의하여 계산된 값을 나타내는데, 이하에서 특별히 언급하지 않아도 상기 열가소성 공중합체에 있어서 상기 C 단위의 함량은 상기 수학식에 의하여 계산된 값을 나타낸다.상기 열가소성 공중합체는 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 상기 부틸아크릴레이트 단위 이외에 아크릴아미드 단위, 히드록시에틸메타크릴레이트 단위, 아크릴산 단위로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 단위를 1 ~ 10중량% 더 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 아미드기, 시아노기 및 수용성 블록화 이소시아네이트기로 이루어진 그룹에서 선택된 관능기를 반복단위당 1개 이상 함유하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 멜라민-포름알데히드 수지, 우레아-포름알데히드 수지, 및 수용성 블록화 디이소시아네이트 수지로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 상기 열안정제는 4,6-비스(옥틸티오메틸)-ο-크레졸인 것이 바람직하다.
상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위해서 본 발명은 고분자 기재 필름; 및
상기 고분자 기재 필름의 일면 이상에 형성된 토너 부착층으로서, 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위를 포함하는 열가소성 공중합체 35 ~ 65중량%, 상기 열가소성 공중합체와 가교결합을 형성할 수 있는 열경화성 중합체 15 ~ 30중량%, 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 및 공액 이중결합으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 관능기를 갖는 대전방지제 15 ~ 30중량%, 열안정제 0.3 ~ 6중량%를 함유하는 토너 부착층을 포함하는 것을 특징으로 복사용 고분자 필름을 제공한다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 열가소성 공중합체는 그 반복단위의 90중량% 이상이 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 상기 부틸아크릴레이트 단위로 이루어진 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 열가소성 공중합체에 있어서 상기 부틸아크릴레이트 단위의 함량은 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위의 전중량을 기준으로 20 ~ 60중량%인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 열경화성 중합체의 함량은 상기 열가소성 공중합체의 중량을 기준으로 5 ~ 40중량%인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 열가소성 공중합체는 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 상기 부틸아크릴레이트 단위 이외에 아크릴아미드 단위, 히드록시에틸메타크릴레이트 단위, 아크릴산 단위로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 단위를 1 ~ 10중량% 더 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 아미드기, 시아노기 및 수용성 블록화 이소시아네이트기로 이루어진 그룹에서 선택된 관능기를 반복단위당 1개 이상 함유하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 멜라민-포름알데히드 수지, 우레아-포름알데히드 수지, 및 수용성 블록화 디이소시아네이트 수지로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 열안정제는 4,6-비스(옥틸티오메틸)-ο-크레졸인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 복사용 고분자 필름에 있어서, 상기 고분자 기재 필름은 폴리에스테르 필름, 폴리카보네이트 필름, 폴리이미드 필름, 폴리설폰 필름, 및 셀룰로오스 트리비닐아세테이트 필름으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물은 우수한 토너 부착력과 우수한 대전방지성을 모두 갖춘 토너 부착층을 형성할 수 있다. 또한, 상기 토너 부착층용 조성물은 수성(water-based) 조성물이기 때문에 유기용매를 사용할 때 발생하는 환경문제, 작업자의 건강위협문제 및 화재염려를 완전히 제거할 수 있으며 경제적이다. 따라서, 상기 토너 부착층용 조성물을 고분자 기재 필름위에 도포하여 이루어지는 본 발명에 따른 복사용 고분자 필름은 우수한 토너 부착력과 우수한 대전방지성을 모두 갖추고 있다.
이하, 본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물 및 복사용 고분자 필름에 대하여 상세하게 설명한다.
본 발명의 토너 부착층용 조성물은 매체로서 물을 사용하는 것을 그 특징으로 한다. 따라서, 본 발명의 조성물의 모든 성분들은 물에 용해, 가용화 또는 분산될 수 있어야 한다. 본 발명의 토너 부착층용 조성물은 토너에 대한 부착력을 부여하는 열가소성 공중합체, 열경화성 중합체, 대전방지제와 내열성을 부여하기 위한 열안정제, 촉매, 매체로서 물로 구성된다.
본 발명의 토너 부착층용 조성물이 도포되는 고분자 기재 필름으로서는 유연성과 열안정성이 있는 고분자 필름으로서 오버헤드 프로젝션용으로 사용되기에 적당한 투명도를 갖고 있어야 한다. 즉, 가시광선을 통과시킬 수 있어야 하며 복사기의 이미지 융착작용을 견딜 수 있도록 120℃ ~ 200℃에서 충분한 열안정성을 가지고 있어야 한다. 이러한 특성을 지니는 고분자 기재필름으로서는 폴리에스테르 필름, 셀룰로오스 트리아세테이트 필름, 폴리이미드 필름, 폴리카보네이트 필름, 폴리설폰 필름 등이 있다. 이중 바람직한 것은 폴리에스테르 필름이며, 그중에서도 2축배향된 폴리에틸렌테레프탈레이트(이하, PET) 필름이며, 그 두께는 50 ~ 200㎛인 것이 바람직하다.
토너 부착층용 조성물을 도포하여서 형성되는 토너 부착층 역시 가시광선을 통과시켜야 하며, 이웃 필름 및 복사기내에서의 이송경로 표면에 대해 저마찰계수특성을 나타내어야 한다. 또한, 손자국 및 스크래치에 대해 높은 저항력을 가져야 한다. 이러한 목적에 적합한 물질로는 폴리에스테르 수지, 셀룰로오스, 폴리비닐아세테이트 수지, 폴리비닐클로라이드 수지, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 공중합체 수지, 폴리비닐리덴클로라이드 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리메타크릴레이트 수지, 폴리메틸메타크릴레이트 수지 등을 들 수 있다. 본 발명의 토너 부착층용 조성물에서는 우수한 토너 부착력을 부여하기 위해서 수용성 열가소성 공중합체와 열경화성 중합체와의 조합을 사용한다.
본 발명의 토너 부착층용 조성물에 사용되는 상기 열가소성 공중합체의 주성분은 메틸메타크릴레이트와 부틸아크릴레이트의 공중합체로서, 이는 각종 토너와의 친화성이 매우 양호한 바인더이다. 상기 공중합체의 중량평균 분자량은 50,000 ~ 500,000인 것이 바람직하다. 특히, PET 필름에 대한 접착력이 우수하여 프라이머층이 없이도 PET 기재 필름위에 직접 토너 부착층을 형성할 수 있다. 메틸메타크릴레이트는 도막형성시 도막을 단단하게 유지시켜 주는 반면 부틸아크릴레이트는 토너에 대한 우수한 부착력을 부여한다.
따라서, 두 단량체를 적절한 비율로 조합하여 공중합하는 것이 매우 중요하다. 메틸메타크릴레이트의 양이 과다하면 도막경도는 우수하나 토너 부착력이 불량하다. 부틸아크릴레이트의 양이 과다하면 토너 부착력은 우수하나 도막경도가 불량하여 필름을 장기간 보관할 때 블로킹을 유발하거나 연속복사시 다중이송 등의 문제를 일으킨다.
상기 두 단량체의 바람직한 공중합비는 상기 부틸아크릴레이트 단위의 함량은 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위의 전중량을 기준으로 20 ~ 60중량%인 경우이며, 더욱 바람직하게는 40 ~ 50중량%인 경우이다. 한편, 상기 메틸메타크릴레이트와 부틸아크릴레이트를 공중합할 때 아크릴아미드, 히드록시에틸메타크릴레이트, 아크릴산 등을 소량 투입하여 공중합하여 얻어진 열가소성 공중합체는 열경화성 중합체와 가교구조를 형성하여 도막경도를 크게 증가시키고 토너 부착력을 향상시킨다. 아크릴아미드, 히드록시에틸메타크릴레이트, 아크릴산의 함량은 상기 열가소성 공중합체중에서 아크릴아미드 단위, 히드록시에틸메타크릴레이트 단위, 아크릴산 단위로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 단위가 1 ~ 10중량%가 되도록 하는 것이 바람직하고, 가장 바람직하게는 5 ~ 7중량%이다.
상기 열가소성 공중합체는 에멀션 공중합후에 공중합체의 분리공정없이 에멀션 공중합의 매체와 함께 그대로 본 발명의 조성물의 한 성분으로서 사용된다. 아크릴아미드, 히드록시에틸메타크릴레이트, 아크릴산은 어느 정도 친수성을 띠므로 중합 초기단계에서 메틸메타크릴레이트와 부틸아크릴레이트의 에멀션 중합시 함께 투입하여도 미셀(micelle)의 외부로 배향하여 열경화성 중합체와의 가교반응에 참가하여 그 효과를 발휘하지만, 중합후기에 첨가하여 공중합을 진행시키는 편이 아크릴아미드, 히드록시에틸메타크릴레이트, 아크릴산이 미셀의 외부로 배향하는데 보다 효과적이다.
본 발명의 토너 부착층용 조성물에 사용될 수 있는 열경화성 중합체는 상술한 열가소성 공중합체와 가교구조를 형성할 수 있는 것이어야 한다. 이러한 열경화성 중합체는 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 아미드기, 시아노기 및 수용성 블록화 이소시아네이트기로 이루어진 그룹에서 선택된 관능기를 반복단위당 1개 이상 함유하는 것이 바람직하다. 그중에서도 특히 멜라민-포름알데히드 수지, 우레아-포름알데히드 수지, 또는 수용성 블록화 디이소시아네이트 수지 등이 더욱 바람직하다.
상기 열경화성 중합체의 함량은 그 분자량, 관능기수에 따라 적절하게 조절되어야 하지만 멜라민 포름알데히드 수지의 경우에는 상기 열가소성 공중합체의 중량을 기준으로 5 ~ 40중량%가 바람직하며, 특히 20 ~ 25중량%가 더욱 바람직하다. 멜라민-포름알데히드 수지는 물에 잘 용해될 뿐만 아니라 상기 열가소성 공중합체와 반응하여 훌륭한 가교구조를 형성할 수 있다.
본 발명의 토너 부착층용 조성물에 있어서 상기 열가소성 공중합체와 열경화성 중합체 사이의 반응을 촉진하기 위해서 반응촉매를 첨가할 수 있다. 열경화성 중합체로서 멜라민-포름알데히드 수지 또는 우레아-포름알데히드 수지를 사용하는 경우에는 산 또는 블록화 산을 사용하는 것이 바람직하며, 열경화성 중합체로서 수용성 블록화 디이소시아네이트 수지를 사용하는 경우에는 유기주석 화합물 또는 유기망간 화합물을 사용하는 것이 효과적이다. 이들 촉매의 투입량은 제막조건이나 건조조건, 즉 건조온도, 건조시간, 통풍량에 따라 적절하게 조절하여야 하는데, 토너 부착층용 조성물의 전 고형분에 대하여 0.01 ~ 1중량%가 바람직하다. 그러나, 제막조건 또는 건조조건이 가혹한 경우에는 상기 촉매를 사용하지 않아도 열경화성 중합체와 열가소성 공중합체 사이의 가교반응을 일으킬 수 있다.
복사용 고분자 필름은 대전방지성을 지녀야 한다. 복사용 고분자 필름의 대전방지성은 필름의 연속이송시 필름간 마찰에 의하여 필름표면에 대전된 정전기를 제거하여 복사기내에서 원활한 필름의 이송기구를 도울 뿐만 아니라 토너가 화상형성시 필연적으로 동반하는 전하를 대전 즉시 누전시킴으로써 연속복사후 복사기의 트레이에 적체된 필름들이 서로 달라붙는 현상을 방지하는 중요한 역할을 한다.
복사용 고분자 필름이 상기 성능을 발휘하기 위해서는 필름표면이 109 ~ 1012Ω/? 정도의 표면저항을 갖는 것이 바람직하다. 그러나, 많은 경우에 있어서 대전방지제의 사용은 다양한 부작용을 동반할 수 있는데, 토너 부착층용 조성물과의 상용성 문제, 토너 부착력의 저하현상, 도포후 대전방지제가 장시간에 걸쳐서 필름표면으로 이동하여 토너 부착력을 저하시키고 필름의 외관이 뿌옇게 변하는 현상(경시변화), 낮은 내수성 등이 그것이다. 이러한 대전방지제의 경시변화를 개선하기 위해서 전도성 고분자나 고분자형 대전방지제를 사용하는 방법이 널리 알려져 있으나 전도성 고분자는 일반적으로 값이 비싸며 고분자형 대전방지제는 일반 대전방지제보다 투입량을 높여야 원하는 바의 효과를 가져올 수 있다는 단점을 가지고 있다.
본 발명에서는 이와 같은 기존의 대전방지제의 단점을 획기적으로 개선할 수 있는 방법을 개시한다. 즉, 본 발명의 토너 부착층용 조성물에 사용되는 대전방지제는 관능기를 갖는 것을 특징으로 한다. 즉, 열경화성 중합체로서 멜라민-포름알데히드 수지나 우레아-포름알데히드 수지를 사용하는 경우에는 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 또는 공액 이중결합 중 적어도 하나 이상의 관능기를 포함하는 구조의 대전방지제 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있고, 열경화성 중합체로서 수용성 블록화 이소시아네이트계 화합물을 사용하는 경우에는 히드록시기, 아민기 중 적어도 하나 이상을 함유하는 구조의 대전방지제나 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
이들 대전방지제는 조성물의 경화조건하에서 전부 또는 일부가 열경화성 중합체와 반응하여서 토너 부착층내에서 화학결합을 통하여 토너 부착층 도막의 일부로 존재하게 된다. 따라서, 대전방지제의 첨가에 의해서 토너 부착력의 저하가 없고 경시변화 또한 적어서 장기간 보관시에도 부착력을 변함없이 유지할 수 있음은 물론 대전방지제의 경시변화에 따른 블로킹현상, 외관불량현상 등의 문제점을 동시에 개선할 수 있다.
대전방지제와 열경화성 중합체 사이의 반응효율을 높이기 위해서 제막조건 또는 건조조건에 따라서 적당한 촉매를 추가할 수 있다. 열경화성 중합체로서 멜라민-포름알데히드 수지 또는 우레아 포름알데히드 수지를 사용하고 대전방지제로서 히드록시기, 카르복시기, 아민기 중 어느 하나를 함유하는 물질을 사용하는 경우에는 산이나 블록화산을 촉매로 사용할 수 있다. 열경화성 중합체로서 수용성 블록화 이소시아네이트 수지를 사용하고 대전방지제로서 히드록시기, 아민기 중 어느 하나를 함유하는 물질을 사용하는 경우에는 유기주석 화합물이나 유기망간 화합물을 촉매로 사용할 수 있다. 열경화성 중합체로서 멜라민-포름알데히드 수지나 우레아-포름알데히드 수지를 사용하고 대전방지제로서 공액 이중결합을 함유하는 물질을 사용하는 경우에는 루이스산 계통의 물질을 촉매로서 사용할 수 있는데, 특히 백금계 유기화합물이 효과적이다.
이들 반응촉매는 토너 부착층용 조성물의 전 고형성분의 중량을 기준으로 0.01 ~ 1중량%의 범위에서 투입하는 것이 효과적이다. 그러나, 제막조건 또는 건조조건이 가혹한 경우에는 상기 촉매를 사용하지 않더라도 열경화성 중합체와 대전방지제 사이의 충분한 반응을 유도할 수 있다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물은 토너 부착층 도막의 대전방지성의 내열성을 높이기 위해서 열안정제를 더 포함한다. 즉, 종래의 상업화되어 있는 액상 열안정제를 적절한 분산제를 사용하여 물에 분산시켜서 수용성 도포액에 투입하여 도포, 건조하면 건조조건이 가혹한 경우에도 필름의 상,하부 및 필름의 폭방향으로 균일한 대전방지성을 갖는 복사용 고분자 필름을 얻을 수 있다. 특히, 필름생산공정중에 도포, 건조할 경우에는 건조조건이 매우 가혹할 수 있는데, 이러한 경우에 대단히 우수한 효과를 발휘할 수 있다.
일반적으로 액상의 열안정제가 모두 사용될 수 있으나 특히 4,6-비스(옥틸티오메틸)-ο-크레졸은 그 내열성이 대단히 우수할 뿐만 아니라 비이온계 계면활성제에 의하여 쉽게 물에 분산되기 때문에 바람직하다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물에 있어서, 원하는 내열성을 얻기 위한 상기 열안정제의 함량은 조성물 전체의 중량을 기준으로 0.05 ~ 1중량%인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 0.1 ~ 0.3중량%이다.
본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물을 고분자 기재 필름에 도포하고 경화시키면 우수한 토너 부착력과 더불어 가교구조에 의한 높은 도막경도를 나타내기 때문에 우수한 내스크래치성을 갖는 복사용 고분자 필름을 얻을 수 있다.
이어서, 본 발명에 따른 상기 조성물을 고분자 기재 필름에 도포하여 본 발명에 따른 복사용 고분자 필름을 제조하는 방법에 대하여 설명한다.
상기 토너 부착층용 조성물을 고분자 기재필름상에 도포하는 방법은 종래부터 당업계에서 사용되고 있는 통상적인 방법이면 어느 것이나 적용할 수 있다. 본 발명에서는 고분자 기재필름의 제막공정중 종방향 연신전에, 또는 종방향 연신과 횡방향 연신의 사이에, 또는 횡방향연신과 필름의 권취공정의 사이에 상기 토너 부착층용 조성물을 고분자 기재필름의 일면 또는 양면에 도포하고 경화시킴으로써 고분자 기재필름상에 토너 부착층을 형성할 수 있다. 한편, 이외에도 2축배향 고분자 기재 필름의 제조공정이 완료된 후 권취된 고분자 기재필름을 재권취하는 중간에 상기 토너 부착층용 조성물을 고분자 기재필름의 일면 또는 양면에 도포하고 경화시킴으로써 고분자 기재필름 상에 토너 부착층을 형성할 수 있다.
이때, 상기 고분자 기재필름으로서는 상술한 바와 같이 폴리에스테르 필름, 셀룰로오스 트리아세테이트 필름, 폴리이미드 필름, 폴리카보네이트 필름, 폴리설폰 필름 등이 바람직하다. 한편, 상기 토너 부착층용 조성물의 도포량은 0.1 ~ 2.0g/m3이 되도록 조절하는 것이 복사용 고분자필름이 상술한 제반 물성을 충분히 발휘하는데 바람직하다.
이하, 본 발명을 실시예를 통해 더욱 상세히 설명하고자 하는데, 본 발명의 범위가 하기 실시예로 한정되는 것이 아님은 물론이다. 본 발명의 실시예 및 비교예에 있어서, 제조된 필름의 각종 성능평가는 다음 방법에 의하여 실시하였다.
(1) 토너 부착력
제록스 비바체 500, 550 두가지 복사기를 사용하여 고분자 필름의 표면에 토너 화상을 형성한 후 ASTM D3359의 방법에 따라 크로스 컷 영역을 만들고 셀로판테이프로 접착, 박리한 후 박리되지 않고 고분자 필름의 표면에 남아있는 토너화상의 형상을 기준표와 대조함으로써 토너 부착력을 측정하였다.
토너 부착력은 0 ~ 5까지의 정수로 나타내는데, 숫자가 클수록 토너 부착력이 우수한 것을 나타낸다.
(2) 도막경도
일반 면봉을 사용하여 고분자 필름에 형성된 토너 부착층의 표면을 수차례 문질러서 토너 부착층의 도막이 벗겨지기 시작한 시점까지의 문지른 횟수를 측정하여 다음과 같이 평가하였다.
◎ : 11회 이상 ○ : 6 ~ 10회 X : 5회 이하
(3) 표면저항
온도 25℃, 상대습도 50%의 조건하에서 고분자 필름을 30분 이상 방치한 후, 표면저항측정기(트렉(Trek)사, 모델 150)을 사용하여 표면저항을 측정하였다.
(4) 헤이즈
헤이즈미터(일본정밀광학사, 모델명; SEP-H)와 C-광원을 사용하여 토너 부착층용 조성물이 양면으로 도포된 고분자 필름을 70℃에서 15일간 방치한 후 헤이즈를 측정하였다.
열가소성 공중합체 a의 합성
리플럭스 콘덴서, 교반기, 온도계, 질소투입장치가 장착된 4구 플라스크에 탈이온수 160g, 소디움라우릴설페이트 6.75g을 넣고 질소분위기하에서 교반하면서 온도를 90℃로 유지하였다. 메틸메타크릴레이트 90g과 부틸아크릴레이트 45g을 혼합하고 적가장치를 이용하여 10 ~ 15분에 걸쳐서 투입하였다. 플라스크 내부의 온도가 90℃로 일정하게 된 후 포타슘퍼설페이트 2% 수용액 20.25g을 적가장치를 이용하여 30분에 걸쳐서 플라스크에 연속투입한다. 4시간 경과후 반응을 종결시켰다. 이때 고형분 농도는 40% 이상이었다. 고형분 농도를 측정한 후 탈이온수를 첨가하여 고형분 농도를 40%로 조절하였다.
열가소성 공중합체 b의 합성
리플럭스 콘덴서, 교반기, 온도계, 질소투입장치가 장착된 4구 플라스크에 탈이온수 160g, 소디움라우릴설페이트 6.75g을 넣고 질소분위기하에서 교반하면서 온도를 90℃로 유지하였다. 메틸메타크릴레이트 83g과 부틸아크릴레이트 41g, 아크릴아미드 7g, 히드록시메틸메타크릴레이트 1g, 아크릴산 3g을 혼합하고 적가장치를 이용하여 10 ~ 15분에 걸쳐서 투입하였다. 플라스크 내부의 온도가 90℃로 일정하게 된 후 포타슘퍼설페이트 2% 수용액 20.25g을 적가장치를 이용하여 30분에 걸쳐서 플라스크에 연속투입하였다. 4시간 경과후 반응을 종결시키고, 고형분 농도에 따라 탈이온수의 첨가량을 조절하여 고형분 농도를 40%로 조절하였다.
열가소성 공중합체 c의 합성
리플럭스 콘덴서, 교반기, 온도계, 질소투입장치가 장착된 4구 플라스크에 탈이온수 160g, 소디움라우릴설페이트 6.75g을 넣고 질소분위기하에서 교반하면서 온도를 90℃로 유지하였다. 메틸메타크릴레이트 83g과 부틸아크릴레이트 41g를 혼합하고 적가장치를 이용하여 10 ~ 15분에 걸쳐서 투입하였다. 플라스크 내부의 온도가 90℃로 일정하게 된 후 포타슘퍼설페이트 2% 수용액 20.25g을 적가장치를 이용하여 30분에 걸쳐서 플라스크에 연속투입하였다. 반응이 발열반응 최고점을 지나 1시간 경과후, 아크릴아미드 7g, 히드록시메틸메타크릴레이트 1g, 아크릴산 3g을 혼합하고 적가장치를 이용하여 15분에 걸쳐서 투입한다. 이어서, 포타슘퍼설페이트 2% 수용액 4g을 같은 방식으로 5 ~ 10분에 걸쳐서 투입한다. 2시간 경과후 반응을 종결시키고 고형분 농도에 따라 탈이온수의 첨가량을 조절하여 고형분 농도를 40%로 조절하였다.
실시예 1
위에서 합성한 열가소성 공중합체 b의 고형분농도 40% 에멀션 12중량%, 멜라민-포름알데히드수지 1.2중량%, 대전방지제로서 4급아민 부톡사이드 2중량%, 열안정제(시바가이기사, Irganox 1520) 0.10중량% 및 나머지 100중량%가 되도록 하는 양의 증류수를 균일하게 혼합하여 토너 부착층용 조성물을 제조하였다. 이때, 상기 열안정화제는 두배중량의 계면활성제(Witco사, Triton X-100)과 혼합하여 물에 분산시킨 후 첨가하였다(실시예 2 ~ 3의 경우에도 같음).
이어서, 두께 100㎛의 폴리에틸렌테레프탈레이트 기재필름(SKC 주식회사, 제품번호 SH71)의 일면상에 상기 토너 부착층용 조성물을 메이어 바를 이용하여 코팅한 후 220℃에서 3분간 열경화시켜 토너 부착층을 형성시켰다. 열경화후의 상기 토너 부착층의 두께는 0.4㎛였다.
이렇게 하여 제조한 복사용 고분자 필름에 대하여 각종 물성을 측정한 후 그 결과를 하기 표 2에 나타냈다.
실시예 2 ~ 3, 및 비교예 1 ~ 3
하기 표 1에 나타낸 성분들로 이루어진 토너 부착층용 조성물을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1에서 설명한 방법과 동일한 방법에 따라 복사용 고분자 필름을 제조하였다.
이렇게 하여 제조한 복사용 고분자 필름에 대하여 각종 물성을 측정한 후 그 결과를 하기 표 2에 나타냈다.
토너 부착층용 조성물의 구성성분
열가소성 공중합체 열경화성 중합체 대전방지제 열안정제
실시예 1 열가소성 중합체b의 40% 에멀션 12중량% 멜라민-포름 알데히드 수지 1.2중량% 4급아민 부톡사이드 2중량% Irganox 1520 0.10중량%
실시예 2 열가소성 중합체c의 40% 에멀션 12중량% 우레아-포름 알데히드 수지 1.2중량% 4급아민 에톡사이드 2중량% Irganox 1520 0.20중량%
실시예 3 열가소성 중합체c의 40% 에멀션 12중량% 디이소- 시아네이트 수지 1.8중량% 4급아민 히드록 사이드 2중량% Irganox 1520 0.30중량%
비교예 1 열가소성 중합체a의 40% 에멀션 12중량% 멜라민-포름 알데히드 수지 1.2중량% 켐스타트 2중량% -
비교예 3 네오크릴 BT-621) 12중량% - 레지스타트 2중량% -
비교예 4 AC 5032) 12중량% - 레지스타트 2중량% -
1) Neocryl BT-62 : Zeneca사 제품 2) AC 503 : Rohm & Haas사 제품
복사용 고분자 필름의 각종 물성
토너부착력 도막경도 표면저항 (Ω/?) 헤이즈
실시예 1 4 ◎ 6.5×109 2.0
실시예 2 4+ ◎ 4×109 1.8
실시예 3 4+ ○ 2.5×109 1.9
비교예 1 1 × 9×1012 5.6
비교예 2 0 × 8×1012 7.0
비교예 3 0 × 5.5×1012 7.2
표 2를 참조하면, 실시예 1 ~ 3의 경우에는 토너부착력, 토너부착층의 도막경도, 표면저항(대전방지성)이 고르게 우수한 것을 알 수 있다. 또한, 15일 경과후 의 헤이즈도 상당히 낮은 것으로 부터 대전방지제의 경시변화도 상당히 적음을 알 수 있다. 그러나, 비교예 1의 경우에는 열가소성 공중합체 a의 공중합시 아크릴아미드, 히드록시에틸메타크릴레이트, 아크릴산이 첨가되지 않았고 사용된 대전방지제에 반응기가 존재하지 않으므로 효과적으로 열가소성 공중합체 - 열경화성 중합체-대전방지제 사이의 3차원 가교결합이 생성되지 않았지 때문에 토너부착력이 불량하고 도막경도 또한 약한 것을 알 수 있다. 또한, 대전방지제의 낮은 내열성 때문에 가혹한 건조조건(220℃, 3분)에서 그 일부가 분해되어 원하는 바의 물성을 나타내지 못한다. 뿐만 아니라 대전방지제가 15일간의 열처리기간 동안에 고분자 필름의 표면으로 이동하여 뿌옇게 변하는 외관상의 문제점도 나타낸다.
또한, 비교예 2 ~ 3의 경우에도 비교예 1의 경우와 같이 토너부착력, 도막경도, 대전방지성, 헤이즈의 면에서 물성개선 효과를 발휘하지 못하는 것을 알 수 있다.
상기한 바와 같이, 본 발명에 따른 토너 부착층용 조성물은 토너 부착력과 대전방지성 및 내열성이 모두 우수한 토너 부착층을 형성할 수 있다. 또한, 상기 토너 부착층용 조성물은 수성(water-based) 조성물이기 때문에 유기용매를 사용할 때 발생하는 환경문제, 작업자의 건강위협문제 및 화재염려를 완전히 제거할 수 있으며 경제적이다. 따라서, 상기 토너 부착층용 조성물을 고분자 기재 필름위에 도포하여 이루어지는 본 발명에 따른 복사용 고분자 필름은 토너 부착력, 대전방지성, 및 내열성이 모두 우수하다.

Claims (17)

  1. 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위를 포함하는 열가소성 공중합체 6 ~ 10중량%, 상기 열가소성 공중합체와 가교결합을 형성할 수 있는 열경화성 중합체 3 ~ 5중량%, 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 및 공액 이중결합으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 관능기를 갖는 대전방지제 3 ~ 5중량%, 열안정제 0.05 ~ 1중량% 및 나머지량의 물로 이루어진 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 열가소성 공중합체는 그 반복단위의 90중량% 이상이 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 상기 부틸아크릴레이트 단위로 이루어진 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 열가소성 공중합체에 있어서 상기 부틸아크릴레이트 단위의 함량은 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위의 전중량을 기준으로 20 ~ 60중량%인 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 열경화성 중합체의 함량은 상기 열가소성 공중합체의 중량을 기준으로 5 ~ 40중량%인 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 메틸메타크릴레이트 단위를 A 단위라 하고, 상기 부틸아크릴레이트 단위를 B 단위라 하고, 또한 아크릴아미드 단위, 히드록시에틸메타크릴레이트 단위, 아크릴산 단위로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 단위를 C 단위라 할 때, 상기 열가소성 공중합체는 A 단위와 B 단위 이외에 상기 C 단위를 1 ~ 10중량% 더 포함하는 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물:
    단, 상기 C 단위의 함량은 (C 단위의 중량)/(A 단위의 중량 + B 단위의 중량 + C 단위의 중량) ×100의 수학식에 의하여 계산된 값을 나타낸다.
  6. 제1항에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 아미드기, 시아노기 및 수용성 블록화 이소시아네이트기로 이루어진 그룹에서 선택된 관능기를 반복단위당 1개 이상 함유하는 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물.
  7. 제6항에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 멜라민-포름알데히드 수지, 우레아-포름알데히드 수지, 및 수용성 블록화 디이소시아네이트 수지로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물.
  8. 제1항에 있어서, 상기 열안정제는 4,6-비스(옥틸티오메틸)-ο-크레졸인 것을 특징으로 하는 토너 부착층용 조성물.
  9. 고분자 기재 필름; 및
    상기 고분자 기재 필름의 일면 이상에 형성된 토너 부착층으로서, 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위를 포함하는 열가소성 공중합체 35 ~ 65중량%, 상기 열가소성 공중합체와 가교결합을 형성할 수 있는 열경화성 중합체 15 ~ 30중량%, 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 및 공액 이중결합으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 관능기를 갖는 대전방지제 15 ~ 30중량%, 열안정제 0.3 ~ 6중량%를 함유하는 토너 부착층을 포함하는 것을 특징으로 복사용 고분자 필름.
  10. 제9항에 있어서, 상기 열가소성 공중합체는 그 반복단위의 90중량% 이상이 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 상기 부틸아크릴레이트 단위로 이루어진 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름.
  11. 제9항 또는 제10항에 있어서, 상기 열가소성 공중합체에 있어서 상기 부틸아크릴레이트 단위의 함량은 상기 메틸메타크릴레이트 단위와 부틸아크릴레이트 단위의 전중량을 기준으로 20 ~ 60중량%인 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름.
  12. 제9항에 있어서, 상기 열경화성 중합체의 함량은 상기 열가소성 공중합체의 중량을 기준으로 5 ~ 40중량%인 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름.
  13. 제9항에 있어서, 상기 메틸메타크릴레이트 단위를 A 단위라 하고, 상기 부틸아크릴레이트 단위를 B 단위라 하고, 또한 아크릴아미드 단위, 히드록시에틸메타크릴레이트 단위, 아크릴산 단위로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 단위를 C 단위라 할 때, 상기 열가소성 공중합체는 A 단위와 B 단위 이외에 상기 C 단위를 1 ~ 10중량% 더 포함하는 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름:
    단, 상기 C 단위의 함량은 (C 단위의 중량)/(A 단위의 중량 + B 단위의 중량 + C 단위의 중량) ×100의 수학식에 의하여 계산된 값을 나타낸다.
  14. 제9항에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 알콕시기, 히드록시기, 아민기, 아미드기, 시아노기 및 수용성 블록화 이소시아네이트기로 이루어진 그룹에서 선택된 관능기를 반복단위당 1개 이상 함유하는 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름.
  15. 제14항에 있어서, 상기 열경화성 중합체는 멜라민-포름알데히드 수지, 우레아-포름알데히드 수지, 및 수용성 블록화 디이소시아네이트 수지로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름.
  16. 제9항에 있어서, 상기 열안정제는 4,6-비스(옥틸티오메틸)-ο-크레졸인 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름.
  17. 제9항에 있어서, 상기 고분자 기재 필름은 폴리에스테르 필름, 폴리카보네이트 필름, 폴리이미드 필름, 폴리설폰 필름, 및 셀룰로오스 트리비닐아세테이트 필름으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 것을 특징으로 하는 복사용 고분자 필름.
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