KR100449856B1 - 전류제어층을 구비한 박막전계발광소자 - Google Patents

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    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/22—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of auxiliary dielectric or reflective layers

Abstract

본 발명은 구동전압을 낮추고 고해상도를 구현하기 위한 박막전계발광소자에 관한 것으로, 본 발명의 직류구동형 박막전계발광소자는 박막형광층과 금속전극의 사이에 상기 박막형광층에 접하는 박막에너지장벽층과 상기 금속전극에 접하는 박막전류제한층이 적층된 박막전류제어층을 삽입되며, 본 발명의 교류구동형 박막전계발광소자는 박막형광층의 상,하부에 박막에너지장벽층과 박막전류제한층이 적층된 박막전류제어층이 삽입되되, 상기 박막에너지장벽층은 상기 박막형광층에 접하여 이루어진다.

Description

전류제어층을 구비한 박막전계발광소자{THIN FILM ELECTROLUMINESCENT DEVICE HAVING CURRENT CONTROL LAYER}
본 발명은 전계발광소자(Electro Luminescent Device; ELD)에 관한 것으로, 특히 박막형 전류제어층(Thin film Current control layer)을 갖는 박막전계발광소자(Thin Film ELD)에 관한 것이다.
본 발명은 전계발광소자(Electro Luminescent Device; ELD)에 관한 것으로, 특히 박막형 전류제어층(Thin film Current control layer)을 갖는 박막전계발광소자(Thin Film ELD)에 관한 것이다.
일반적으로, 전계발광소자(ELD)는 물질에 전계를 가했을 때 빛을 내는 현상을 이용하여 만든 소자를 총칭하며, 이러한 전계발광소자(ELD)는 형광층을 이루는 소재가 유기물질인지 무기물질인지에 따라 유기형과 무기형 전계발광소자로 크게 분류되어지고, 무기형 전계발광소자는 형광 소재의 두께에 따라 박막형(Thin film)과 후막형(Thick film)으로 나누어진다.
특히 이들 전계발광소자 중 박막전계발광소자(Thin film ELD)는 구동에 요구되는 전계의 극성이 바뀌는 교류 구동형과 직류 구동형으로 구분되는데, 교류구동형 중에서 널리 적용되는 이중 절연구조 박막전계발광소자, 즉, 형광층의 상하부에 절연층이 형성된 박막전계발광소자는 직류형에 비해 수명이 길고 안정적인 동작이 가능하다는 장점이 있어 내구성, 고해상도가 요구되는 디스플레이 소자에 응용되어 왔다. 하지만, 교류구동형 박막전계발광소자는 150∼250 VP정도의 높은 동작전압이 필요하므로 이를 구동시키기 위하여 고가의 고전압 구동회로가 요구된다.
한편, 직류구동형 박막전계발광소자는 저전압형이라는 장점을 갖고 있지만 발광에 직접적인 영향을 주는 형광층 내부로 공급되는 전자를 적절하게 제어하여 발광효율과 신뢰성이 높은 소자 개발을 개발하기 위하여 많은 연구가 진행되고 있다.
초기 직류구동형 후막전계발광소자는 투명전극/후막형 형광층/금속전극의 적층 구조였고, 이러한 후막전계발광소자를 안정하게 구동하기 위해서는 포밍과정 (Forming) 과정을 필요로 하였다. 여기서, 포밍 과정은 최초로 소자에 전압을 인가하면 많은 전류가 흐르면서 형광층이 열을 내면서 발광이 가능한 안정된 상태로 변화하는 것으로서, 대표적인 후막형광층인 ZnS:Mn,Cu의 경우 포밍과정을 거치면 마이너스 전압(Minus voltage)이 가해지는 투명전극 계면에 발광을 일으키는 1㎛ 두께의 비전도성 ZnS:Mn 박막이 형성되고, 형광층의 나머지 부분은 전도성 ZnS:Mn,Cu 후막이 그대로 존재하게 된다.
상술한 바와 같이 번거롭고 제어하기 힘든 포밍과정을 없애기 위하여 미국특허 4,859,904에서는 후막형 형광층 대신에 박막형광층과 후막형 전류제한층 (Current limiting layer)으로 이루어진 투명전극/박막형광층/후막전류제한층/금속전극 구조의 박막-후막 혼성(hybrid) 구조의 전계발광소자을 제안하였다. 여기서, 후막전류제한층은 MnO2을 이용하였다.
이러한 박막-후막 혼성구조의 전계발광소자는 검은색의 금속황화물이나 산화물을 박막 형광층과 후막 전류제한층 사이에 삽입하여 소자의 콘트라스트 (Contrast)를 향상시키고 휘도의 감소를 방지한다.
상기한 박막-후막 혼성구조의 전계발광소자를 더욱 발전시켜서 신뢰성과 발광효율이 높은 대표적인 혼성구조 직류구동형 전계발광소자를 미국특허 5,229,628에서 제안하였다(도 1참조).
도 1은 종래기술에 따른 직류구동형 박막-후막 혼성구조의 전계발광소자를 도시한 도면으로서, 순차적으로 투명기판(11), 투명전극(12), 박막형광층(13), 박막삽입층(14), 후막전류제한층(15), 금속전극(16)의 적층구조로 이루어지며, 후막전류제한층(15)은 분말형태의 시료를 이용해 제작된다.
도 1에 도시된 혼성구조의 전계발광소자는 1㎛ ZnS:Mn 박막형광층(13), 0.1㎛ ZnSe 박막삽입층(14), 15㎛ MnO2후막전류제한층(15)으로 이루어며, 0.80 lm/w 효율과 20,000 시간 이상의 수명을 갖는다.
박막삽입층(14)은 박막형광층(13)과 후막전류제한층(15) 사이에 에너지장벽을 형성하므로써 박막형광층(13)으로 들어가는 전자가 높은 에너지를 가져 발광 효율을 높이고, 콘트라스트를 증대시키기 위하여 불투명 박막으로 이루어진다.
상술한 바와 같은 직류형 박막/분말 혼성구조의 전계발광소자는 박막형광층과 후막전류제한층 사이에 박막삽입층 삽입시 그렇지 않은 경우에 비해 1.5배 이상의 밝기와 효율 증가를 나타낸다.
그러나, 박막형광층(13)과 분말로 제조된 후막전류제한층(15)으로 구성된 혼성구조이므로 순수한 직류구동형 박막전계발광소자에 비해 절반정도의 효율을 나타내는 단점이 있으며, 고해상도 구현에는 한계가 있다. 즉, 1000 dpi(dot per inch) 이상의 고해상도 디스플레이 판넬(Display Panel)을 제조 할 수 없는 단점이 있다.
도면에 도시되지 않았지만, 또 다른 종래기술로서 미국특허 5,796,120에서 터널(Tunnel)형 박막전계발광소자를 제안하였는데, 터널형 박막전계발광소자는 투명기판, 투명전극, 하부 박막에너지장벽층, 박막형광층, 상부 박막에너지장벽층, 금속전극의 적층구조로 구성되며, 5㎚이하의 두께를 갖는 박막에너지장벽층(CaF2)을 성장시키므로써 전계를 가하면 전자가 금속전극에서 박막형광층(ZnS:Mn)으로 직접 터널링해 들어가 저전압에서 효율적으로 빛을 발광한다.
그러나, 매우 얇은 박막에너지장벽층을 균일하게 제조하여야 하므로 고도로 정밀한 분자선에피택시법(Molecular Beam Epitaxy; MBE)과 같은 원자층성장 방법을 이용하여 박막을 증착해야 하고, 박막형광층과 박막에너지장벽층 사이의 격자상수 (Lattice constant)가 잘 일치하는 경우에만 효과적으로 소자를 제조할 수 있는 문제점이 있다. 또한, 터널되어 들어가는 전자의 양을 박막에너지장벽의 두께로 적절히 제어하여 소자의 안정성을 확보해야 한다는 문제점이 있다.
본 발명은 상기 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 안출한 것으로서, 소자의 구동전압을 낮추고 발광효율 및 해상도를 증가시키는데 적합한 박막전계발광소자를 제공하는데 목적이 있다.
도 1은 종래기술에 따른 후막전류제한층을 구비한 직류구동형 전계발광소자의 구조 단면도,
도 2는 본 발명의 제 1 실시예에 따른 직류구동형 박막전계발광소자의 구조 단면도,
도 3은 도 2의 다층구조 박막전류제한층의 전류밀도 대 전계세기를 나타낸 특성 그래프,
도 4는 본 발명의 제 2 실시예에 따른 교류구동형 박막전계발광소자의 구조 단면도,
도 5는 본 발명의 제 3 실시예에 따른 직류구동형 반전구조 박막전계발광소자의 구조 단면도.
도 6은 본 발명의 제 4 실시예에 따른 직류구동형 박막전계발광소자의 구조 단면도,
도 7은 본 발명에 의해 제조된 CaS:Pb 직류구동형 박막전계발광소자의 인가전압에 따른 휘도 및 발광효율 변화를 보여주는 특성 그래프.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
21 : 투명기판 22 : 투명전극
23 : 박막형광층 24 : 박막에너지장벽층
25 : 박막전류제한층 26 : 박막전류제어층
27 : 금속전극 28 : 직류전원공급장치
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명의 박막전계발광소자는 투명기판, 투명전극, 박막형광층, 금속전극의 순서로 적층된 박막전계발광소자에 있어서, 상기 박막형광층과 금속전극의 사이에 상기 박막형광층에 접하는 박막에너지장벽층과 상기 금속전극에 접하는 박막전류제한층이 적층된 박막전류제어층을 삽입시킨 것을 특징으로 한다.
또한 본 발명의 박막전계발광소자는 상기 박막형광층의 상,하부에 박막에너지장벽층과 박막전류제한층이 적층된 박막전류제어층이 삽입되되, 상기 박막에너지장벽층은 상기 박막형광층의 상하부에 접하고 상기 박막전류제한층은 상기 금속전극과 투명전극에 접하는 것을 특징으로 한다.
그리고, 본 발명의 반전구조의 박막전계발광소자는 불투명기판, 내화금속전극, 박막형광층, 투명전극의 순서로 적층된 반전구조의 박막전계발광소자에 있어서, 상기 내화금속전극과 상기 박막형광층 사이에 상기 내화금속전극에 접하는 박막전류제한층과 상기 박막형광층에 접하는 박막에너지장벽층이 적층된 박막전류제어층을 삽입시킨 것을 특징으로 한다.
그리고, 본 발명의 박막전계발광소자는 투명기판, 투명전극, 박막형광층, 금속전극의 순서로 적층된 박막전계발광소자에 있어서, 상기 박막형광층과 금속전극의 사이에 전계유도 전자유도에 의하여 상기 박막형광층 내부로 높은 에너지를 갖는 전자를 공급하는 에너지장벽 역할과 과도한 전류가 소자를 관통하여 소자 파괴를 유발하는 것을 방지하는 전류제어층 역할을 하는 박막전류제어층이 삽입된 것을 특징으로 한다.
이하, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세히 설명하기 위하여, 본 발명의 가장 바람직한 실시예를 첨부 도면을 참조하여 설명하기로 한다.
도 2는 본 발명의 제 1 실시예에 따른 전류제어층을 갖는 직류구동형 박막전계발광소자의 구조 단면도로서, 투명기판(21) 위에 순차적으로 투명전극(22), 박막형광층(23), 박막전류제어층(26), 금속전극(27)이 적층된 구조를 가지며, 펄스형 직류전원 공급장치(28)를 이용하여 금속전극(27)에 대해 플러스의 전압펄스가 투명전극(22)에 인가되도록 한다. 여기서, 박막전류제어층(26)은 박막에너지장벽층(24)과 박막전류제한층(25)의 적층구조이며 박막전류제한층(25)은 금속전극(27)과 동일한 폭으로 식각되어 에너지장벽층(24)상에 다수개 형성된다.
먼저, 투명기판(21)은 고온의 후속 공정에 잘 견디고 알카리금속 오염이 없는 유리기판(Glass substate) 또는 가시광선 영역에서 투과도가 뛰어난 플라스틱기판(Plastic substrate) 중 어느 하나의 기판을 사용한다.
그리고, 투명기판(21)상에 형성된 투명전극(22)은 ITO(Indium-Tin-Oxide), CdSnO3, IIIb족 금속이 첨가된 ZnO 중 어느 하나를 사용할 수 있지만, 특히 전도성과 투과성이 뛰어난 ITO 박막을 주로 이용한다. 여기서, 투명전극(22)은 박막형광층(23)를 증착하기 전에 리소그래피(Lithography) 공정과 식각 공정을 이용해 요구되는 형태로 제조하여 사용한다.
그리고, 투명전극(22)상에 형성된 박막형광층(23)은 IIb-VIb, IIa-VIb, 알칼리 토 티오갈레이트(Alkaline-earth thiogallate) 화합물을 모재료로 하고, 발광센터(Center) 역할을 하는 전이금속 또는 희토류 금속(Rare-earth metal)과 전하 균형 및 발광을 도와주는 보조 첨가원소들이 소량 첨가된 박막을 사용한다.
여기서, 박막형광층(23)의 모재료는 ZnS, ZnSe, CaS, SrS, SrSe, CaGa2S4또는 SrGa2S4중 어느 하나를 이용하고, 발광센터 역할을 하는 전이금속으로는 망간(Mn), 세륨(Ce), 테르븀(Tb), 납(Pb), 유로퓸(Eu), 툴륨(Tm), 사마륨(Sm), 프라세오디뮴(Pr), 가돌리늄(Gd), 홀뮴(Ho), 네오디뮴(Nd), 디스프로슘(Dy), 이테르븀(Yb), 루테튬(Lu), 에르븀(Er), 구리(Cu) 중 어느 하나를 이용한다.
그리고, 보조 첨가원소로는 불소(F), 염소(Cl), 은(Ag) 중 어느 하나를 이용하되, 0.1∼2.0 at.% 정도의 농도로 함유시킨다.
상술한 모재료, 발광센터 전이금속, 보조첨가원소을 이용하여 제조된 전계발광소자용 박막형광층(23)은 ZnS:Mn, ZnxMg1-xS:Mn, ZnS:Tb,F, ZnS:Sm,Cl,ZnS:Tm,F, CaS:Eu; CaS:Ce, CaS:Pb, SrS:Ce, SrS:Cu,Ag, CaGa2S4:Ce, 또는 BaAl2S4:Eu 중 어느 하나이다.
상기와 같은 박막형광층(23)은 다층박막 또는 혼성박막 형태로 제조할 수 있다.
아울러, 박막형광층(23)과 투명전극(22)의 계면 접착력을 증가시키고, 투명전극에 존재하는 금속원자와 같은 침투물질에 의해 박막형광층(23)이 변성되는 것을 방지하기 위해 박막형광층(23)과 투명전극(22) 사이에 산화물 또는 황화물 형태의 박막삽입층을 삽입할 수 있다.
그리고, 박막형광층(23)상에 형성된 박막전류제어층(26)은 박막에너지장벽층(24)과 박막전류제한층(25)의 적층막으로 구성되고, 박막전류제한층(25)은 고전계가 박막형광층(23)에 인가될 때 박막형광층(23)을 관통하여 흐르는 최대 전류밀도를 제한하여 소자에 갑자기 많은 전류가 흐름에 따른 소자의 전계파괴를 방지한다.
여기서, 통상적으로 전계발광소자에서 요구되는 최대 전류밀도값은 1∼500 mA/cm2이므로, 이를 만족할 수 있는 본 발명의 박막전류제한층(25)은 Ta2O5, Al2O3, TiO2, HfO2, Y2O3, SiO2, SiON, PbTiO3, BaTiO3, BaTa2O6, PbNbO6, SrTiO3, PbTiO3, Nb2O3, ZrO2, PbO 또는 Pb(Zr,Ti)O3중 어느 하나의 박막형 단일산화물과 이들의 혼합물 및 다층구조로 이루어진 산화물 박막을 이용할 수 있다. 바람직하게, 다층구조의 산화물 박막은 Al2O3/TiO2, SiON/TiO2, SiO2/TiO2, Ta2O5/TiO2중 어느 하나의 다층 산화물박막을 이용한다.
도 3은 박막전류제한층 중 원자층 증착(Atomic Layer Deposition; ALD) 방법으로 성장한 (Al2O3/TiO2)n 다층구조 산화물박막의 전계세기(Electronic Field, MV/cm)에 따른 전류밀도(Current density, A/cm2)를 나타낸 그래프로서, RTiO2는 (Al2O3/TiO2)n 다층구조 산화물박막의 전체두께에 대한 TiO2박막의 상대적인 두께비를 나타낸 것이다.
여기서, Al2O3과 TiO2이 교대로 증착된 다층구조 산화물박막의 전체두께는 50㎚∼1000㎚이고, TiO2박막의 상대적인 두께비는 다음 수학식1과 같다.
도 3에 도시된 것처럼, (Al2O3/TiO2)n 다층구조 산화물박막의 전체두께에 대한 TiO2박막의 상대적인 두께비(RTiO2)를 0∼1의 범위내로 변화시키면서 최대전류밀도를 제어하며, 넓은 범위의 전계세기에 대해 일정한 전류밀도를 나타낸다.
또 다른 예로서 도면에 도시되지 않았지만, (Al2O3/SiO2)n 다층구조 산화물박막에서 위와 같은 전류밀도-전계세기 특성을 나타낸다.
계속해서, 박막전류제한층(25)과 박막형광층(23) 사이에 위치하는 박막에너지장벽층(24)은 박막전류제한층(25)에서 박막형광층(23)로 전자가 이동하는 것을 방해하는 에너지장벽 역할을 한다.
상기 박막에너지장벽층(24)을 이용하면, 후속 박막전류제어층(26)상에 형성되는 금속전극(27)에 마이너스 전압펄스가 인가되는 상태에서 박막전류제한층(25) 계면의 전자 에너지준위가 박막형광층(23)의 전도성 밴드 에너지준위(Conducting band energy level)에 비해 상승하게 되어 박막전류제한층(25) 쪽에서 박막형광층로 공급되는 전자의 에너지를 높여 효율적인 발광이 이루어진다.
박막에너지장벽층(24)은 2 eV 이상의 밴드갭에너지(Bandgap evergy)를 가지고 있는 ZnS, ZnO, ZnSe, CaS, CaSe, CaTe, SrS, SrSe, SrTe, CdS, BaO, BaS, BaSe 또는 BaTe 중 어느 하나의 II-VI족 화합물을 이용하며, 또는 Al2O3, Ta2O5, SiO2, SiON , TiO2또는 SnO2중 어느 하나의 금속 산화물을 이용한다.
또한 II-VI족 화합물 중 어느 하나와 금속산화물 중 어느 하나를 혼합한 박막을 이용하거나 또는 II-VI족 화합물 중 어느 하나와 금속산화물 중 어느 하나를 다층구조로 적층한 박막을 이용할 수도 있다.
박막전류제한층(25)과 박막에너지장벽층(24)은 증발법(Evaporation), 스퍼터링법(Sputtering), 다중소스증착법(Multi-Source Deposition; MSD), 금속유기화학기상증착법(Metal-Organic Chemical Vapor Deposition; MOCVD), 할로겐-트랜지스포트 화학기상증착법(Halogen-Transport CVD), 원자층증착법(Atomic Layer Deposition; ALD) 중 어느 하나의 방법을 이용하여 형성된다. 상기한 증착법 중 원자층증착법(ALD)은 한층씩 적층해서 박막을 성장시키는 방법으로서 좋은 물성의 박막을 제조하기가 용이하고 특히 다층구조 박막제조에 바람직하다.
한편, 박막전류제한층(25)과 박막에너지장벽층(24)의 특성을 만족하는 하나의 박막으로 박막전류제어층(26)을 구성할 수 있다.
박막전류제어층(26)상에 형성된 금속전극(27)은 전도성과 계면 접착력이 우수하고, 고전계에서 금속이온이 안정하며 반사도가 크지 않은 물질을 이용하는데, 알루미늄(Al)을 주로 사용한다.
그리고, 원하는 형태의 문자나 그림을 발광시키기 위해서는 미리 패터닝된 투명전극(22)과 마찬가지로 금속전극(27)도 패터닝 공정이 필요하고, 펄스형 직류전원 공급장치(28)를 이용하여 금속전극(27)에 대해 플러스의 전압펄스가 투명전극 (22)에 인가되도록 한다.
도 4는 본 발명의 제 2 실시예에 따른 교류구동형 전계발광소자의 구조 단면도로서, 박막형광층(33)의 상,하부에 전류제한층(34a, 34b)과 에너지장벽층(35a, 35b)으로 구성된 전류제어층(36a, 36b)이 형성되어 교류전원공급장치(38)에서 교류형전계가 인가될 때 고에너지를 갖는 전자가 양방향으로 이동을 하면서 양극성에서 모두 발광할 수 있다.
도 4에 도시된 바와 같이, 교류구동형 전계발광소자는 투명기판(31), 투명전극(32), 제 1 전류제한층(34a), 제 1 에너지장벽층(35a), 형광층(33), 제 2 에너지장벽층(35b), 제 2 전류제한층(34b), 금속전극(37), 교류형 전원공급장치(38)로 이루어진다. 이 때, 제 2 전류제한층(35b)은 금속전극(37)과 동일한 폭으로 식각되어 다수개 형성된다.
도시된 각각의 박막의 특성은 도 2에 도시된 직류구동형 박막전계발광소자에서 가지는 특징과 동일하며, 박막형광층(33)의 상,하부에 제 1, 2 전류제어층 (36a, 36b)을 구비하여 양방향으로 전류를 흐르게 해준다.
이와같이, 양방향으로 전류를 흐르게 해주면 소자의 대칭성이 개선되어 소자의 수명을 증대시킬 수 있다.
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 반전구조의 박막전계발광소자의 구조 단면도로서, 반전구조의 박막전계발광소자는 능동형 디스플레이 소자에 이용된다.
도 5에 도시된 바와 같이, 반전구조의 박막전계발광소자는 실리콘 또는 알루미나 중 어느 하나의 불투명 박막으로 이루어진 불투명기판(41)상에 텅스텐(W), 몰리브덴(Mo), 탄탈륨(Ta) 또는 백금(Pt) 중 어느 하나의 내화금속을 이용한 금속전극(47)이 증착된다. 그리고, 금속전극(47)상에 박막에너지장벽층(44), 박막전류제한층(45), 박막형광층(43), 박막삽입층(49), 투명전극(42)이 순차적으로 적층된다. 여기서, 도 2와 다르게 금속전극(27)으로 내화금속을 이용하는 이유는 반전구조에서는 알루미늄 원자가 고온의 후속공정에서 이동하기 쉬우므로 고온에 견디는 내화금속을 이용하는 것이다.
박막전류제한층(45)과 박막에너지장벽층(44)으로 이루어진 전류제어층(46), 형광층(43), 투명전극(42)은 앞에서 제시한 도 2 및 도 4의 경우에서와 같은 특성을 갖고, 박막형광층(43)과 투명전극(42) 사이에 박막삽입층(49)을 삽입하므로써 일반적으로 박막형광층(43)이 투명전극(42)이나 외부에서 침투하는 금속원자에 의해 변성되는 것을 방지하고 박막형광층(43)과 투명전극(42)의 계면 접착력이 증가한다.
또한, 상부에 박막전류제어층(26)이 위치한 도 2의 구조와 상반되게 하부에 박막전류제어층(46a)을 둔 이유는 일반적으로 금속전극(47)이 투명전극(42)보다 전극의 에너지 준위가 높으므로 금속전극(47)에서 박막형광층(43)으로 전자가 공급되는 경우에 고에너지 전자가 생성되어 발광효율이 높기 때문이다.
따라서 인가해주는 전계의 방향은 하부 금속전극(47)에 비해 플러스전압 펄스파형을 상부 투명전극(42)에 인가해준다.
도 6은 본 발명의 제4실시예에 따른 직류구동형 박막전계발광소자의 구조 단면도로서, 투명기판(21) 위에 순차적으로 투명전극(22), 박막형광층(23), 박막전류제어층(26), 금속전극(27)이 적층된 구조를 가지며, 펄스형 직류전원 공급장치(28)를 이용하여 금속전극(27)에 대해 플러스의 전압펄스가 투명전극(22)에 인가되도록 한다. 여기서, 박막전류제어층(26)은 도 2에 도시된 제1실시예와 다르게 단일층이다.
먼저, 투명기판(21)은 고온의 후속 공정에 잘 견디고 알카리금속 오염이 없는 유리기판(Glass substate) 또는 가시광선 영역에서 투과도가 뛰어난 플라스틱기판(Plastic substrate) 중 어느 하나의 기판을 사용한다.
그리고, 투명기판(21)상에 형성된 투명전극(22)은 ITO(Indium-Tin-Oxide), CdSnO3, IIIb족 금속이 첨가된 ZnO 중 어느 하나를 사용할 수 있지만, 특히 전도성과 투과성이 뛰어난 ITO 박막을 주로 이용한다. 여기서, 투명전극(22)은 박막형광층(23)를 증착하기 전에 리소그래피(Lithography) 공정과 식각 공정을 이용해 요구되는 형태로 제조하여 사용한다.
그리고, 투명전극(22)상에 형성된 박막형광층(23)은 IIb-VIb, IIa-VIb, 알칼리 토 티오갈레이트(Alkaline-earth thiogallate) 화합물을 모재료로 하고, 발광센터(Center) 역할을 하는 전이금속 또는 희토류 금속(Rare-earth metal)과 전하 균형 및 발광을 도와주는 보조 첨가원소들이 소량 첨가된 박막을 사용한다.
여기서, 박막형광층(23)의 모재료는 ZnS, ZnSe, CaS, SrS, SrSe, CaGa2S4, SrGa2S4또는 BaAl2S4중 어느 하나를 이용하고, 발광센터 역할을 하는 전이금속으로는 망간(Mn), 세륨(Ce), 테르븀(Tb), 납(Pb), 유로퓸(Eu), 툴륨(Tm), 사마륨(Sm), 프라세오디뮴(Pr), 가돌리늄(Gd), 홀뮴(Ho), 네오디뮴(Nd), 디스프로슘(Dy), 이테르븀(Yb), 루테튬(Lu), 에르븀(Er), 구리(Cu) 중 어느 하나를 이용한다.
그리고, 보조 첨가원소로는 불소(F), 염소(Cl), 은(Ag) 중 어느 하나를 이용하되, 0.1∼2.0 at.% 정도의 농도로 함유시킨다.
상술한 모재료, 발광센터 전이금속, 보조첨가원소을 이용하여 제조된 전계발광소자용 박막형광층(23)은 ZnS:Mn, ZnxMg1-xS:Mn, ZnS:Tb,F, ZnS:Sm,Cl,ZnS:Tm,F, CaS:Eu; CaS:Ce, CaS:Pb, SrS:Ce, SrS:Cu,Ag, CaGa2S4:Ce, 또는 BaAl2S4:Eu 중 어느 하나이다.
상기와 같은 박막형광층(23)은 다층박막 또는 혼성박막 형태로 제조할 수 있다.
아울러, 박막형광층(23)과 투명전극(22)의 계면 접착력을 증가시키고, 투명전극에 존재하는 금속원자와 같은 침투물질에 의해 박막형광층(23)이 변성되는 것을 방지하기 위해 박막형광층(23)과 투명전극(22) 사이에 산화물 또는 황화물 형태의 박막삽입층을 삽입할 수 있다. 이러한 박막삽입층의 두께는 10㎚이하이다.
그리고, 박막형광층(23)상에 형성된 박막전류제어층(26)은 에너지 장벽을 형성하고 흐르는 전류량을 제한하는 역할을 한다. 구체적으로 과도한 전류가 전계발광소자를 관통하게 되면 소자의 파괴를 유발하는데 이러한 전류량을 제한하는 역할을 하므로써 전계파괴를 방지하고, 에너지 장벽을 형성하므로써 전계유도 전자주입에 의하여 박막형광층(23) 내부로 고에너지 전자를 공급한다.
여기서, 통상적으로 전계발광소자에서 요구되는 최대 전류밀도값은 1∼500 mA/cm2이므로, 이를 만족할 수 있는 본 발명의 박막전류제한층(25)은 Ta2O5, Al2O3, TiO2, HfO2, Y2O3, SiO2, SiON, PbTiO3, BaTiO3, BaTa2O6, PbNbO6, SrTiO3, PbTiO3, Nb2O3, ZrO2, PbO 또는 Pb(Zr,Ti)O3중 어느 하나의 박막형 단일산화물과 이들의 혼합물 및 다층구조로 이루어진 산화물 박막을 이용할 수 있다. 바람직하게, 적용이기대되는 박막으로는 다층구조의 산화물 박막인 Al2O3/TiO2, SiON/TiO2, SiO2/TiO2, Ta2O5/TiO2중 어느 하나의 다층 산화물박막이다.
도 3을 참조하면, 박막전류제어층 중 원자층 증착(Atomic Layer Deposition; ALD) 방법으로 성장한 (Al2O3/TiO2)n 다층구조 산화물박막의 전계세기(Electronic Field, MV/cm)에 따른 전류밀도(Current density, A/cm2)를 나타낸 그래프로서, RTiO2는 (Al2O3/TiO2)n 다층구조 산화물박막의 전체두께에 대한 TiO2박막의 상대적인 두께비를 나타낸 것이다.
여기서, Al2O3과 TiO2이 교대로 증착된 다층구조 산화물박막의 전체두께는 50㎚∼500㎚이고, TiO2박막의 상대적인 두께비는 전술한 수학식1과 같다.
도 3에 도시된 것처럼, (Al2O3/TiO2)n다층구조 산화물박막의 전체두께에 대한 TiO2박막의 상대적인 두께비(RTiO2)를 0∼1의 범위내로 변화시키면서 최대전류밀도를 제어하며, 넓은 범위의 전계세기에 대해 일정한 전류밀도를 나타낸다.
예컨대, TiO2박막의 상대적인 두께비가 0.33과 0.67인 경우에, 전류밀도 특성곡선은 0.5∼4.5MV/cm의 전계세기 영역에서 일정한 전류밀도를 보여준다. 이러한 결과는 (Al2O3/TiO2)n다층구조 산화물박막을 이용하여 상대적인 TiO2박막 두께비를 변화시키므로써 넓은 전계세기 영역에서 최대전류밀도량을 조절할 수 있음을 보여준다.
또 다른 예로서 도면에 도시되지 않았지만, (Al2O3/SiO2)n다층구조 산화물박막에서 위와 유사한 전류밀도-전계세기 특성변화를 갖는다.
그리고, 박막전류제어층(26)은 박막형광층(23) 내부로 높은 에너지를 갖는 전자를 공급해주기 위한 에너지 장벽 역할을 한다.
자세히 설명하면, 박막전류제어층(26)의 전도에너지 준위는 금속전극(27)과 박막형광층(23)의 전도에너지 준위보다 높다. 박막전류제어층(26)위에 형성된 금속전극(27)에 마이너스 극성을 갖는 전압펄스를 가할 때, 박막전류제어층(26)은 금속전극(27)에서 박막형광층(23)으로의 전자 전도에 대하여 에너지 장벽 역할을 하게 된다. 박막전류제어층(26)으로 적절한 물질을 선택한다면 전계유도에 의해 박막형광층(23)으로 전자 전도가 가능하다. 전계가 가해질 때, 박막전류제어층(26)을 통과하는 전자 공급은 박막전류제어층(26) 내에 존재하는 결함 상태에 의해서 형성되는 낮은 에너지준위의 전도대를 통하여 가능하다. 전계유도에 의한 전자공급은 높은 에너지 준위를 갖는 박막전류제어층(26)을 통과하여 금속전극(27)에서 박막형광층(23)으로 전자가 공급되기 때문에, 전자 운동에너지가 에너지 장벽이 없는 경우에 비하여 높고 이는 발광효율을 증가시킨다.
한편, 에너지장벽 역할을 하기 위한 박막전류제어층(26) 물질로는 2 eV 이상의 밴드갭에너지(Bandgap evergy)를 가지고 있는 ZnS, ZnO, ZnSe, CaS, CaSe, CaTe, SrS, SrSe, SrTe, CdS, BaO, BaS, BaSe 또는 BaTe 중 어느 하나의 II-VI족 화합물을 이용하며, 또는 Al2O3, Ta2O5, SiO2, SiON , TiO2또는 SnO2중 어느 하나의금속 산화물을 이용한다.
또는 산화물 또는/및 황화물 박막으로 구성된 다층구조 물질도 에너지 장벽층으로 사용할 수 있으며, 다층구조의 경우에 얇은 박막의 적층은 연속적인 터널링 메카니즘에 의하여 효과적인 전자 공급을 유도한다.
한편, 박막전류제어층(26)은 전류제한 및 에너지장벽 특성을 동시에 만족하는 박막으로 제조할 수 있는데, 증발법(Evaporation), 스퍼터링법(Sputtering), 다중소스증착법(Multi-Source Deposition; MSD), 금속유기화학기상증착법(Metal-Organic Chemical Vapor Deposition; MOCVD), 할로겐-트랜지스포트 화학기상증착법(Halogen-Transport CVD), 원자층증착법(Atomic Layer Deposition; ALD) 중 어느 하나의 방법을 이용하여 형성된다. 상기한 증착법 중 원자층증착법(ALD)은 표면에 흡착된 물질과 기상으로 공급된 반응물 사이의 순차적인 표면화학반응을 이용하여 한층씩 적층해서 박막을 성장시키는 방법으로서 좋은 물성의 박막을 제조하기가 용이하고 특히 다층구조 박막 제조에 바람직하다.
박막전류제어층(26)상에 형성된 금속전극(27)은 전도성과 계면 접착력이 우수하고, 고전계에서 금속이온이 안정하며 반사도가 크지 않은 물질을 이용하는데, 알루미늄(Al)을 주로 사용한다. 아울러, 낮은 저항, 박막전류제어층(26)과의 좋은 접착력, 높은 전계에서의 금속이온 이동이 존재하지 않는 특성 및 전계파괴를 주위에 전달하지 않는 특성을 만족한다면 다른 물질도 사용 가능하다.
그리고, 원하는 형태의 문자나 그림을 발광시키기 위해서는 미리 패터닝된 투명전극(22)과 마찬가지로 금속전극(27)도 패터닝 공정이 필요하고, 펄스형 직류전원 공급장치(28)를 이용하여 금속전극(27)에 대해 플러스의 전압펄스가 투명전극 (22)에 인가되도록 한다.
도 7은 본 발명에 의해 제조된 CaS:Pb 직류구동형 박막전계발광소자의 인가전압에 따른 휘도 및 발광효율 변화를 보여주는 특성 그래프로서, 금속전극에 대하여 ITO 전극에 플러스 극성을 갖도록 직류전압을 인가했을 때 CaS:Pb 전계발광소자의 휘도-전압과 발광효율-전압 특성을 보여준다.
여기서, CaS:Pb 소자는 유리기판위에 ITO 투명전극, 250㎚ CaS:Pb 발광층, 50㎚ ZnS 박막전류제어층, Al 금속전극 순서로 구성되며, CaS:Pb와 ZnS 박막은 X-ray 회절실험을 통하여 다결정성 큐빅(cubic) 구조를 가짐을 확인하였다. 그리고, CaS:Pb는 Ca(thd)2, Pb(C2H5)4, H2S 전구체를 사용하고, ZnS는 Zn(C2H5)2, H2S 전구체를 사용하여 원자층증착법으로 성장한다.100㎐ 주파수와 2.5ms 펄스폭을 갖는 직류펄스를 가하여 소자를 구동하였다.
도 7을 참조하면, 전계발광을 일으키는 임계전압은 17V이고, 전압을 증가시킴에 따라 휘도가 증가하여 46V에서 85cd/m2를 가진다.
한편, 발광효율은 발광임계전압 근처에서는 0.36lm/W을 갖다가 구동전압을 증가함에 따라 0.12lm/W로 감소하였다. 발광임계전압으로부터 계산되는 발광임계 전계세기가 대략 0.6MV/cm이므로 이 값은 전형적인 교류구동형 전계발광소자에서 요구되는 수치보다는 훨씬 작다.
이러한 결과는 본 발명의 소자에서 발광층으로 공급되는 전자의 공급경로가종래 전계발광소자와 다르다는 것을 나타내고, 전극에서 박막전류제어층을 통과하여 박막형광층 내부로 높은 에너지의 전자가 공급되어짐을 알 수 있다.
상술한 제4실시예의 단일층 박막전류제어층은 제2실시예의 교류구동형박막전계발광소자나 제3실시예의 직류구동형 반전구조 박막전계발광소자에서 적용 가능하다.
본 발명의 기술 사상은 상기 바람직한 실시예에 따라 구체적으로 기술되었으나, 상기한 실시예는 그 설명을 위한 것이며 그 제한을 위한 것이 아님을 주의하여야 한다. 또한, 본 발명의 기술 분야의 통상의 전문가라면 본 발명의 기술 사상의 범위 내에서 다양한 실시예가 가능함을 이해할 수 있을 것이다.
상술한 바와 같은 본 발명의 전계발광소자는 이중절연구조 교류구동형 박막전계발광소자에 비해 소자의 구동전압이 낮은 직류구동형 박막전계발광소자를 구현할 수 있으며, 아울러 박막형 전류제어층을 제조하므로써 교류구동형 박막-후막 혼성구조 전계발광소자와 비교해 1000dpi이상의 고해상도를 갖는 직류구동형 박막전계발광소자를 구현할 수 있어 HMD와 같은 휴대용 고해상도 디스플레이소자에 적용할 수 있는 효과가 있다.
또한, 전류제어층을 형광층의 상,하부에 배치하므로써 저전압 교류구동형 박막전계발광소자의 수명을 증대시킬 수 있고, 반전구조의 직류구동형 박막전계발광소자의 발광효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Claims (15)

  1. 투명기판, 투명전극, 박막형광층, 금속전극의 순서로 적층된 박막전계발광소자에 있어서,
    상기 박막형광층과 금속전극의 사이에 상기 박막형광층에 접하는 박막에너지장벽층과 상기 금속전극에 접하는 박막전류제한층이 적층된 박막전류제어층을 삽입시킨 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  2. 투명기판, 투명전극, 박막형광층, 금속전극의 순서로 적층된 박막전계발광소자에 있어서,
    상기 박막형광층의 상,하부에 박막에너지장벽층과 박막전류제한층이 적층된 박막전류제어층이 삽입되되, 상기 박막에너지장벽층은 상기 박막형광층의 상하부에 접하고 상기 박막전류제한층은 상기 금속전극과 투명전극에 접하는 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  3. 불투명기판, 내화금속전극, 박막형광층, 투명전극의 순서로 적층된 반전구조의 박막전계발광소자에 있어서,
    상기 내화금속전극과 상기 박막형광층 사이에 상기 내화금속전극에 접하는 박막전류제한층과 상기 박막형광층에 접하는 박막에너지장벽층이 적층된 박막전류제어층을 삽입시킨 것을 특징으로 하는 반전구조의 박막전계발광소자.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 투명전극과 상기 박막형광층 사이에 상기 박막전류제한층이 추가로 삽입된 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  5. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 박막형광층과 상기 투명전극 사이에 산화물 또는 황화물 형태의 박막삽입층이 더 삽입된 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  6. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 박막전류제한층은 Ta2O5, Al2O3, TiO2, HfO2, Y2O3, SiO2, SiON, PbTiO3, BaTiO3, BaTa2O6, PbNbO6, SrTiO3, PbTiO3, Nb2O3, ZrO2, PbO 또는 Pb(Zr,Ti)O3중 어느 하나의 박막형 단일산화물, 상기 단일산화물의 혼합물 또는 다층구조로 이루어진 산화물 박막 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  7. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 박막전류제한층은 SiON/TiO2, SiO2/TiO2또는 Ta2O5/TiO2중 어느 하나의 산화물박막이거나, 또는 상기 산화물박막이 다수번 적층된 적층막인 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  8. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 박막전류제한층은 Al2O3과 TiO2이 교대로 적층되어 전체두께가 50㎚∼1000㎚인 다층박막이며, 상기 전체두께에 대한 상기 TiO2의 두께비가 0.33∼0.67인 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  9. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 박막에너지장벽층은 ZnS, ZnO, ZnSe, CaS, CaSe, CaTe, SrS, SrSe, SrTe, CdS, BaO, BaS, BaSe 또는 BaTe 중 어느 하나의 II-VI족 화합물, Al2O3, Ta2O5, SiO2, SiON , TiO2또는 SnO2중 어느 하나의 금속 산화물, 상기 II-VI족 화합물 중 어느 하나와 상기 금속산화물 중 어느 하나를 혼합시킨 혼합 박막 또는 상기 II-VI족 화합물 중 어느 하나와 상기 금속산화물 중 어느 하나를 적층시킨 다층 박막 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  10. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 박막전류제한층과 상기 박막에너지장벽층은 증발법, 스퍼터링법, 다중소스증착법, 금속유기화학기상증착법, 할로겐-트랜지스포트 화학기상증착법 또는 원자층증착법 중 어느 하나의 방법을 이용하여 형성된 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  11. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 형광층은 ZnS:Mn, ZnxMg1-xS:Mn, ZnS:Tb,F, ZnS:Sm,Cl, ZnS:Tm,F, CaS:Eu; CaS:Ce, CaS:Pb, SrS:Ce, SrS:Cu,Ag, CaGa2S4:Ce 또는 BaAl2S4:Eu 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  12. 투명기판, 투명전극, 박막형광층, 금속전극의 순서로 적층된 박막전계발광소자에 있어서,
    상기 박막형광층과 금속전극의 사이에 전계유도 전자유도에 의하여 상기 박막형광층 내부로 높은 에너지를 갖는 전자를 공급하는 에너지장벽 역할과 과도한 전류가 소자를 관통하여 소자 파괴를 유발하는 것을 방지하는 전류제어층 역할을 하는 박막전류제어층이 삽입된 것을 특징으로 박막전계발광소자.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 박막전류제어층은 Al2O3/TiO2, SiON/TiO2, SiO2/TiO2및 Ta2O5/TiO2로 구성된 다층박막그룹중에서 선택된 전체 두께 50㎚∼500㎚인 하나의 다층박막을 포함함을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  14. 제 12 항에 있어서,
    상기 박막전류제어층은 Al2O3과 TiO2이 교대로 적층되어 전체두께가 50㎚∼500㎚인 다층박막이며, 상기 전체두께에 대한 상기 TiO2의 두께비가 0.33∼0.67인 것을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
  15. 제 12 항에 있어서,
    상기 박막전류제어층은 Ta2O5, Al2O3, TiO2, HfO2, Y2O3, SiO2, SnO2, SiON, PbTiO3, BaTiO3, BaTa2O6, PbNbO6, SrTiO3, PbTiO3, Nb2O3, ZrO2, PbO 또는 Pb(Zr,Ti)O3중 어느 하나의 박막형 단일산화물, 상기 단일산화물의 혼합물, 상기 단일산화물들이 다층구조로 이루어진 다층산화물박막 또는 ZnS, ZnO, ZnSe, CaS, CaSe, CaTe, SrS, SrSe, SrTe, CdS, BaO, BaS, BaSe 또는 BaTe 중 어느 하나의 II-VI족 화합물 중에서 선택되는 하나를 포함함을 특징으로 하는 박막전계발광소자.
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