KR100441166B1 - 알카리성 일차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 양극재료로서 아연겔, 알카리성 전해질, 격리판 및 이산화망간을 포함한 음극재료로 구성된 알카리성 일차전지에 관계하며 음극재료가 0.1 내지 5 중량 %의 알카리 금속 티타네이트 또는 알카리 토금속 티타네이트를 포함함을 특징으로 한다.

Description

알카리성 일차전지
본 발명은 양극재료로서 아연겔, 수성 알카리 전해질, 격리판 및 이산화망간을 포함한 음극재료로 구성되니 알카리 일차전지에 관계한다.
알카리 일차전지에 사용되는 음극은 관습적으로 이산화망간, 흑연 및 바인더를 포함한다.
추가적으로, 전해질, 계면활성제 및 또 다른 첨가제가 존재할 수 있다.
활성 음극재료로서 이산화망간은 특히 전기 화학적으로 침전된 형태로 (EMD) 사용된다.
천연 흑연으로부터 제조되는 고순도의 합성흑연 또는 팽창된 흑연이 합성흑연의 경우에 10 내지 50μm, 팽창 흑연의 경우에 1 내지 20μm의 입자크기를 가지는 분말 형태로 전기 전도성 재료로서 음극재료에 첨가된다. 흑연은 음극내에서전하 전달을 보장하는 전도성 골격의 1차 매트릭스로서 음극 압축 성형된 전극 내에서 고르게 분산될 때 기능을 가진다. 관습적으로 흑연 함량은 합성 흑연이 사용될 때 7 내지 10 중량 %이다. 만약 팽창 흑연이 사용된다면 특수 블렌딩 기술을사용하여 흑연 함량을 약 5 중량% 까지 감소시키는 것이 가능하며 음극의 방전 특성에서도 개선이 동시에 이루어진다.
많은 경우에, 음극은 전지단지 내에 삽입되는 음극링으로 구성된다. 이들 음극 콤팩트(compact)에 필요한 기계적 강도는 바인더에 의해 이루어진다. 현대의 알카리 일차전지 제조공장은 고속도로 운영된다. 따라서, 분당 LR6크기의 전지 1000개의 제조율을 달성하는 것이 가능하다. 소위 "고속라인"은 이송기 지대 및 유지 플레이트에 전달되는 음극링의 기계적 강도에 있어서 최소한의 필요사항을 부과한다.
대부분의 바인더의 결함은 이들이 활성물질로 이용불능한 용적을 필요로 한다는 점이다. 게다가, 많은 바인더는 소수성이며 전지 제조공정 동안 음극의 전해질 흡수를 방해한다. 이것은 전지 성능에 역효과를 준다.
전형적인 바인더는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리아크릴레이트(PA), 폴리부타디엔(PB) 및 앞선 화합물의 블록 폴리머 또는 공중합체에서 나온 분말 플라스틱이다. 수성 분산물 형태로 바인더의 도입 역시 공지이며 (예, PTFE 또는 PE 분산물) 첨가된 물은 음극 콤팩트에 있어서 바인더의 일부 특성을 가진다.
게다가 음극재료는 알카리 전해질, 특히 10 내지 55 % 농도의 수성 수산화칼륨을 포함한다. KOH/NaOH 또는 KOH/LiOH 와 같은 이원 전해질 및 KOH/NaOH/LiOH 와 같은 삼원 전해질이 사용될 수 있다.
전해질은 음극의 공극을 채워서 음극에서 이온 전도성을 얻게 한다. 따라서 수많은 양극 특성이 얻어진다. 따라서 바인더의 사용은 전적으로 또는 부분적으로 없어도 된다. 왜냐하면 알카리가 음극콤팩트에 있어서 바인더의 일부 특성을 가지기 때문이다.
전해질 양의 적당한 선택은 음극 공극을 최적으로 고정시켜서 그 결과 음극 콤팩트의 막저항은 최소화된다. 교대로 감소된 막저항은 전지 성능을 크게 향상시킨다. 예컨대 50 % 세기 KOH 전해질을 6 % 포함하는 음극은 전해질이 없거나 더 적게 포함하는 음극에 비해서 제조된 전지의 방전 특성을 향상시킨다. 게다가, 고농도의 전해질을 수단으로 전지단지로부터 음극링으로의 사후 저장접촉저항을 크게 감소시키는 것이 가능하다.
그런, 음극재료에서 전해질 함량이 높은 음극의 제조는 건식 음극혼합물에 비해서 공정 면에서 결함을 가진다. 관습적으로 음극 콤팩트의 제조는 소위 회전목마형 압축 몰드를 사용한다. 대체로 회전목마형 압축 몰드를 사용한다. 대체로 회전목마형 압축몰드는 음극 배합물에서 전해질 함량이 증가할 때 크게 마모를 받는 특수강합금으로 제조된다.
음극재료에 계면활성제를 첨가하면 음극의 전해질 흡수능력이 향상된다. 관습적으로 계면활성제는 음극중량에 대해서 대략 1-100ppm의 매우 낮은 농도로 첨가되며 흑연의 소수성을 감소시키기 위해서 준비단계에서 흑연 성분에 적용되며 음극혼합물에 균질적으로 첨가된다.
계면활성물질은 액체 또는 고체이며 비이온, 음이온 또는 양이온 형태일 수 있다. 예컨대, 지방족 불소 화합물, 방향족 및 지방족 인산 또는 폴리에틸렌 글리콜이 적당하다.
그러나, 계면활성제의 높은 분자이동성 때문에 상대 전극으로서 아연 전극에 도달하며 어떤 방전모드(예컨대, 펄스방전)에서는 전압수준을 낮춘다는 점에서 계면활성제는 결함을 가진다.
사용되는 또다른 첨가제는 티타늄 화합물이다.
미국특허 제 5, 342, 712 호는 애너테이스(anatase) TiO2를 음극에 대한 첨가제로서 제안한다. 알카리 일차전지의 음극에 이산화티타늄 개질 애너테이스를 0.1 내지 2 중량 % 첨가하면 더 높은 전류로(3.9 오옴 방전) 15% 만큼 사용기간을 증가시킬 수 있다고 주장된다.
그러나, 더욱 바람직한 것은 건조 성분 음극, 즉 전해질 첨가가 없거나 적게 첨가되는 조립된 전지에서 음극이 페이스트 음극의 장점을 가지는 음극이다. 또한 음극제조용 회전목마형 압축 몰드의 사용수명을 연장시켜서 제조 비용을 절감하면 바람직 할 것이다.
본 발명의 목적은 상기 문제에 대한 해결책을 제공하는 것이다.
도 1 은 2 오옴 저항기에 대해 연속 방전하는 기준전지(2)와 CaTiO3를 포함한 LR20(20)을 비교하여 보여준다.
상기 목적은 알카리 일차전지의 음극재료가 0.1 내지 5 중량 %의 알카리 금속 티타네이트 또는 알카리 토금속 티타네이트를 포함하는 본 발명에 따라서 달성된다.
특히, 알카리 일차전지의 음극재료는 마그네슘 티타네이트(MgTiO3) 및/또는 칼슘 티타네이트(CaTiO3) 및/또는 리튬 티타네이트(Li2TiO3)를 포함한다.
음극재료에 마그네슘 티타네이트(MgTiO3) 및/또는 칼슘 티타네이트(CaTiO3)의 첨가는 배터리의 방전 양태를 향상시키고 전지에서 가스발생을 감소시킨다.
알카리 일차전지 제조를 위한 본 발명의 방법은 4 내지 5 중량 %의 전해질 함량을 가지는 음극재료에 알카리 금속 티타네이트 및/또는 알카리 토금속 티타네이트를 분말형태로 첨가하는 것을 포함한다.
특히, 음극재료에 첨가되는 알카리 금속 티타네이트 및/또는 알카리 토금속 티타네이트의 입자 크기는 0.1μm 내지 200μm이며 BET 표면적은 0.5 내지 500m2/g이다.
알카리 금속 티타네이트 및/또는 알카리 토금속 티타네이트는 95% 이상의 순도로 음극재료에 첨가된다.
실시예
다음 성분을 포함하는 음극혼합물 :
86.0%의 EMD
9.0% 흑연
4.5%의 전해질(50%세기 KOH)
이 다음 티타늄 화합물 각각 0.2중량%, 0.5중량%, 또는 2중량%과 혼합된다:
MgTiO3마그네슘 티타네이트
CaTiO3칼슘 티타네이트
Li2TiO3리튬 티타네이트
비교 목적으로, 음극재료에 티타네이트 첨가가 없는 전지(기준전지)와 0.5중량%의 애너테이스 TiO2를 포함하는 전지가 제조된다.
혼합물을 과립화하고 환형콤팩트 제조를 위해 치밀화된다. 벌집형 또는 말린 형태의 격리판이 삽입되니 이후에 환형 콤팩트가 전지단지에 넣어진다. 이후에, 겔형 아연전극이 0안에 들어간다. 아연양극은 50내지 500μm의 입자 크기를 가지는 아연 분말 68중량%와 알카리 전해질(예,40%세기 KOH) 32중량%로 구성된다. 양극은 소량의 가스발생 억제제(예, In2O3또는 In(OH)3), 겔화제 (예, Carbopol 940), 계면활성제(예, 글리콜, 폴리에틸렌글리콜, 또는 불소계 계면활성제)와 혼합된다.
표 1 은 성능 및 가스발생 측면에서 다양한 티타늄 화합물을 사용한 실험결과를 보여준다.
표 1 은 MgTiO3, CaTiO3또는 Li2TiO3가 연속적 및 간헐적 방전 특성을 향상시킬 뿐만 아니라 전지의 가스 발생도 감소시킴을 보여준다. 도 1 에서 0.95V이하의 정전 전압에서 상당한 운영시간 잇점이 관찰될 수 있다.
타입LR6 티타늄 화합물 3.9 오옴 연속 Ah→0.75V 펄스 사이클→0.9V15s/m, 7d/w - 1.8 ohms 펄스 사이클→1V15s/m,1h/d,7d/w-2ohms 호기방전 없는가스발생(ml)70℃에서7일 호기방전있는가스발생(ml)70℃에서7일
Mignon 0.5% MgTiO30.5% Li2TiO30.5% TiO2애너테이스0.2% MgTiO3기준 1.811.801.781.841.731 604555519578525 505495393485471 0.30.30.40.30.4 0.30.30.40.30.4
타입 LR20 티타늄 화합물 2오옴연속 Ah→0.9V 호기방전없는 가스발생(ml)70℃에서7일 호기방전있는 가스발생(ml)70℃에서7일
Mono 0.5% MgTiO30.5% Li2TiO30.5% TiO2애너테이스2% MgTiO32% CaTiO3기준 9.29.48.89.19.18.6 3.33.73.83.92.93.9 5.56.36.35.867.7

Claims (5)

  1. 양극재료로서 아연겔, 수성 알카리 전해질, 격리판 및 이산화망간을 포함하나 음극재료로 구성된 알카리 일차 전지에 있어서, 음극 재료가 0.1 내지 5중량%의 알카리 금속 티타네이트 및/또는 알카리 토금속 티타네이트를 포함함을 특징으로 하는 알카리 일차전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 음극재료가 마그네슘 티타네이트(MgTiO3) 및/또는 칼슘 티타네이트(CaTiO3) 및/또는 리튬 티타네이트(Li2TiO3)를 포함함을 특징으로 하는 전지.
  3. 알카리 금속 티타네이트 및/또는 알카리 토금속 티타네이트가 4내지 5중량%의 전해질 함량을 가진 음극재료에 분말형태로 첨가됨을 특징으로 하는 제 1 항 또는 2 항의 알카리 일차전지 제조방법.
  4. 제 3 항에 있어서, 음극재료에 첨가되는 알카리 금속 티타네이트 및/또는 알카리 토금속 티타네이트가 0.1 내지 200μm의 입자크기를 가지며 0.5내지 500m2/g의 BET 표면적을 가짐을 특징으로 하는 방법.
  5. 제 3 항 또는 4 항에 있어서, 알카리 금속 티타네이트 및/또는 알카리 토금속 티타네이트가 95%이상의 순도로 첨가됨을 특징으로 하는 방법.
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