KR100317465B1 - 고체 전해질형 연료 전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 고체 전해질형 연료 전지는 공기 전극, 연료 전극 및 공기 전극과 연료 전극과의 사이에 배치된 고체 전해질막을 포함한다. 그리고, 고체 전해질막은 알루미나가 첨가된 이트리아-안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia)로 형성되고, 고체 전해질막의 표층부에 첨가된 알루미나의 농도는 고체 전해질막의 중심층에서의 농도보다 더 크다.
Description
본 발명은 고체 전해질형 연료 전지에 관한 것이다.
고체 전해질형 연료 전지는 전기 화학적 반응에 의해 전지 내에 포함된 화학적 포텐셜(potential) 에너지를 전기 에너지로 직접 변환시킨다.
도 1은 전기적인 파워(power)를 발생시키기 위한 고체 전해질형 연료 전지의 최소 단위를 보여준다. 도 1에 도시된 바와 같이, 셀(cell: 1)은 발전부(2), 중간에 발전부(2)가 삽입되어 있는 집전체들(3, 4), 및 중간에 발전부(2)와 집전체들 (3, 4)이 삽입되어 있는 격리판들(separator: 5, 6)을 포함한다. 발전부(2)는 공기 전극(7), 고체 전해질막(8) 및 연료 전극(9)의 3층막으로 구성된다.
상술한 공기 전극(7)의 재료로서는 란탄 망가나이트(Lanthanum manganite; LaMnO3)가 사용되고, 고체 전해질막(8)의 재료로는 이트리아-안정화 지르코니아 (yttria-stabilized zirconia; 이하, YSZ라고 함)가 사용된다. 또, 상술한 원료 전극(9)의 재료로는 예를 들어 Ni와 YSZ를 혼합한 서메트(cermet) 등이 사용된다.
그리고, 공기 전극 측의 집전체(3)에는 란탄 망가나이트(LaMnO3) 등이 사용되고, 연료 전극 측의 집전체(4)에는 Ni 등이 사용된다. 또, 격리판들(5, 6)의 재료로는 란탄 크로마이트(Lanthanum chromite; LaCrO3) 등이 사용된다.
그러나, 상술한 셀 구조를 가지는 종래의 고체 전해질형 연료 전지의 고체 전극막(8)은, 셀이 동작 중에 발생된 응력 또는 온도의 상하 변동 중에 발생된 응력에 견딜 수 있도록 충분한 두께를 갖는다. 이것은 발전시에 전위 강하 (potential drop)를 크게 하고, 결과적으로 셀의 발전 능력을 저하시키는 문제를 유발한다.
상술한 문제를 해결하기 위하여, 고체 전해질막에 알루미나(Al2O3)를 첨가하고, 동시에 두께를 얇게하는 것도 제안되었다. 그러나, 알루미나는 고체 전해질막의 기계적인 강도를 증가시키지만, 알루미나는 또한 전위 강하를 증가시키기도 한다. 따라서, 고체 전해질막은 기계적인 강도가 우수하지만 전위 강하가 크거나, 또는 전위 강하는 작지만 기계적인 강도가 부족하였다.
본 발명의 목적은 종래의 고체 전해질형 연료 전지가 갖는 상술한 문제를 해결하고, 충분한 기계적 강도, 얇은 두께 및 낮은 전위 강하의 특성을 구비한 고체 전해질형 연료 전지를 제공하는 것이다.
도 1은 종래의 고체 전해질형 연료 전지의 분해 사시도이다.
도 2a는 본 발명의 구현예에 따른 고체 전해질형 연료 전지의 분해 사시도이다.
도 2b는 도 2a에 도시된 고체 전해질형 연료 전지에 사용된 고체 전해질 막의 부분 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 ... 셀
2 ... 발전부
3, 4 ... 집전체
5, 6 ... 격리판
7 ... 공기 전극
8 ... 고체 전해질막
9 ... 연료 전극
본 발명의 고체 전해질형 연료 전지는 공기 전극, 연료 전극 및 공기 전극과 연료 전극과의 사이에 배치된 고체 전해질막을 포함한다. 고체 전해질막은 알루미나가 첨가된 이트리아-안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia)로 형성되고, 공급된 알루미나는 고체 전해질막의 층 중심부에서보다 층 표면부에 집중된다.
상술한 본 발명에 따르면, 내부 저항은 고체 전해질막의 두께를 감소시킴으로써 고체 전해질 연료 전지 내의 고체 전해질막의 파괴 응력을 감소시키지 않고도 감소될 수 있다. 따라서, 발전부가 동작 중에 또는 온도의 증가 및 감소 중에 파괴되지 않고, 발전부에서의 전압 강하를 줄일 수 있다. 이러한 구성은 전력 발생 특성이 향상되도록 작용할 뿐만 아니라 장시간의 사용시간 동안 전력 발생 특성을 안정화시킨다.
본 발명을 나타내기 위하여, 본 명세서에는 도면들이 첨부되었다. 하지만, 본 발명은 도시된 특정 배열과 구성으로 한정되지 않는다는 것은 명백하다.
이하, 본 발명의 특정 구현예들을 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.
도 2a에 도시된 바와 같이, 본 발명의 고체 전해질형 연료 전지(11)는 한 쌍의 격리판들(5, 6), 및 격리판들(5, 6) 사이에 삽입된 발전부(12)를 포함한다. 또한, 고체 전해질형 연료 전지(11)는 발전부(12)의 대향하는 주면상에 형성된 집전부들(3, 4)을 더 포함한다. 발전부(12)는 3층 구조이며, 공기 전극(7), 연료 전극(9), 및 공기 전극(7)과 연료 전극(9) 사이에 삽입된 고체 전해질막(18)을 포함한다.
도 2b에 도시된 바와 같이, 고체 전해질막(18)은 중심층부(21)와 한 쌍의 표층부(22, 23)를 포함하고, 중심층부(21)는 표층부(22, 23) 사이에 삽입된다. 중심층부(21)와 표층부(22, 23)는 알루미나가 첨가된 이트리아-안정화 지르코니아로 형성된다. 알루미나의 함량은 중심층부(21)에서보다 표층부들(22, 23)에서 더 크다.
상술한 구성은 알루미나가 첨가된 YSZ를 포함한 고체 전해질막(18)의 표층부 (22, 23)가 상기 막의 중심층부(21)보다 다 많은 알루미나를 함유하도록 하여, 표층부(22, 23)에서의 열팽창 계수가 중심층부(21)에서보다 더 작게 형성하고, 고체 전해질막(18)의 소결 온도 이하의 온도에서 압력이 발생하도록 한다. 이러한 압력은 세라믹을 파괴시키는 인장 응력에 대하여 작용하기 때문에 고체 전해질막(18)은 더욱 보강된다.
이하, 보다 구체적인 예들을 설명한다.
<구현예 1-5>
먼저, 닥터블레이드법을 이용하여 YSZ에 알루미나(Al2O3)를 10중량%, 12중량%, 14중량%, 16중량%, 18중량% 및 20중량%로 각각 첨가한 고체 전해질막 용의 그린 시트를 준비하였다.
그리고, 고체 전해질막(18)의 양쪽 표층부(22, 23)는 알루미나가 12중량%, 14중량%, 16중량%, 18중량% 및 20중량%씩 각각 첨가된 두께 30㎛(소성 후 두께)의 YSZ 그린 시트로 구성되고, 이들 표층부들(22, 23) 사이에 삽입된 중심층부(21)는 알루미나를 10중량% 첨가한 두께 330, 320, 310, 290 및 290㎛의 각 YSZ 층이 되도록 구성되며, 이에 의해, 표 1에 도시한 바와 같은 시료 1-5 대로 적층된 YSZ 그린 시트를 얻었다.
다음으로, 적측된 YSZ 그린 시트를 CIP 성형한 후에, 소정의 크기로 절단하여 소성하여, 표면부의 알루미나 함량이 중심부보다 더 많은 고체 전해질막의 소결체를 얻었다.
공기 전극용 재료로서 란탄 망가나이트(LaMnO3) 분말을 페이스트화하고, 연료 전극용 재료로서 NiO와 YSZ의 혼합 분말(서메트)을 페이스트화 한 것들을 상술한 고체 전해질막 소결체의 양쪽 주면에 스크린 인쇄하였다. 그리고, 소결체 상의 페이스트를 하소하여 공기 전극, 고체 전해질막, 및 연료 전극의 3층막으로 이루어진 기전(voltaic) 부재를 형성하였다.
이어서, 연료 전극 측의 집전체에 사용하기 위한 Ni 분말의 페이스트와, 공기 전극 측의 집전체에 사용하기 위한 란탄 망가나이트의 페이스트를 각각 준비하고, 이것을 상술한 3층막의 공기 전극면과 연료 전극면 위에 붓으로 도포하여 집전체층을 형성하였다.
한편, 프레스 성형에 의해 란탄 크로마이트(LaCrO3)의 성형체를 제조하고, 소정의 가스 통로용 홈을 형성한 후에, 성형체를 소성하여 격리판을 제조하였다. 그리고, 상술한 집전체층으로 덮여진 3층막을 격리판에 삽입하고, 길이 150㎜× 폭 길이 150㎜× 두께 5㎜의 셀을 구성하였다.
구현예 1 내지 5에 도시된 본 발명에 따른 고체 전해질형 연료 전지의 고체 전해질막의 중심층 부분은 알루미나가 10중량% 첨가된 YSZ층으로 구성된다. 고체 전해질막의 표층부는 상술한 중심부보다 알루미나가 더 많이 함유된 YSZ층으로 구성된다. 모든 표층부의 두께는 30㎛(소성 후의 두께)가 되도록 조절된다. 알루미나를 10중량% 함유한 중심층 부분의 두께는 3점의 굴곡(bending) 강도를 기초로 고체 전해질막의 파괴 응력이 동일한 정도(5.7 내지 5.8N)가 되도록 조정된다.
비교를 위하여, 고체 전해질막의 표면부와 중심부에 알루미나가 동일한 함량으로 포함된 소결체를 이용하여 셀을 제조하였다.
<비교예 1>
상술한 구현예와 동일한 방법으로, 고체 전해질막의 표면부와 중심부에서 소결체에 첨가된 알루미나의 첨가량 (10중량%)이 차이가 없고, 표면부의 두께를 상술한 구현예들과 동일한 30㎛(소성 후 두께)로 하는 한편, 중심부의 두께를 340㎛로 하고, 고체 전해질막 전체의 두께를 400㎛로 한 소결체를 이용하여 셀을 제조하였다.
<비교예 2>
비교예 1과 동일하게, 알루미나의 첨가량(10중량%)은 고체 전해질막의 표층부와 중심부에서 차이가 없고, 표층부의 두께도 30㎛(소성 후 두께)로 비교예 1과 동일하게 형성된다. 한편, 고체 전해질막의 중심부의 두께는 비교예 1보다 얇게 하고 (310㎛), 이에 의해 고체 전해질막 전체의 두께를 370㎛로 한 소결체를 사용하여 셀을 제조하였다.
상술한 방법으로 얻은 구현예 1 내지 5 및 비교예 1, 2의 각 셀들을 사용하여 고체 전해질형 연료 전지를 구성하였다. 연료 전극에는 30℃에서 가습한 H2를 공급하고 공기 전극에는 공기를 공급하였다. 셀을 승온(昇溫) 속도 200℃/분으로 승온하며 1000℃까지 가열하고, 약 24시간 연속하여 전력을 발생시켰다.
그런 다음, 발전부(12)에서 전위 강하(전류 밀도; 0.3A/cm2)를 측정하였다. 그리고, 동작 후에 강온(降溫) 속도 200℃/분으로 강온하고 발전부(12)의 손상 유무를 눈으로 확인하였다.
이것과는 별도로, 3점 굴곡 강도 시험에 사용할 고체 전해질막의 시험 조각을 상술한 각 구현예들에서 사용한 것과 같은 동일한 방법으로 제조하고, 3점 굴곡 강도 시험을 실온에서 실시하였다. 고체 전해질막의 시험 조각의 치수는 길이 40㎜, 폭 40㎜, 두께 0.35 ~ 0.4㎜이다. 상술한 3점 굴곡 강도 시험은 전폭(span) 30㎜, 크로스 헤드 스피드(cross head speed) 0.5㎜/분에서 실시되었다.
이상의 구현예 1 내지 5 및 비교예 1과 2의 평가 결과를 표 2에 나타낸다.
표 1 및 표 2에 도시된 바와 같이, 구현예 1 내지 5는 고체 전해질막의 표층부(소성 후의 두께, 30㎛로 일정한 두께)에 중심부에서보다 알루미나의 첨가량이 더 많은 YSZ층을 제공한 것이다.
그리고, 표층부의 알루미나 첨가량을 증가시킨 만큼 3점 굴곡 강도가 강하게 된다는 것을 알 수 있다. 따라서, 알루미나 첨가량을 일정(10중량%)하게 한 중심부의 두께가, 제조되는 고체 전해질막의 파괴 응력(5.7 ∼5.8N)과 동일한 정도가 되도록 점진적으로 감소되었다. 상술한 바와 같이, 고체 전해질막의 전체 두께는 얇아지지만, 고체 전해질막은 알루미나 첨가량에 의해 강도가 향상하기 때문에 동작중에 발생된 응력 및 온도의 승강시에 발생된 응력에 견딜 수 있고, 운전 후에 3층막에서 균열이 발생하지 않는다.
또한, 이와 같이 중심부의 두께를 얇게 하여, 고체 전해질막 전체의 두께를 얇게 함으로써 내부 저항이 감소되고, 이에 의해 전위 강하를 줄일 수 있다.
한편, 비교예 1에서는 고체 전해질막에 알루미나가 첨가되었지만, 상술한 구현예들과 대조적으로, 표층부와 중심부에 있어서 알루미나의 농도(10중량%)에 차이가 없었다. 따라서, 소정의 파괴 응력(5.7 ∼5.8N)을 얻기 위해서는 중심부의 두께를 340㎛로 해야 하고, 이 때문에 고체 전해질막 전체의 두께가 400㎛가 되었다. 또한, 3점 굴곡 강도는 360MPa로 감소되었지만, 파괴 응력은 구현예들에서와 같은 동일한 값(5.8N)이 얻어지기 때문에, 3층막에서 균열이 발생하지 않았다. 그러나, 고체 전해질막 전체의 두께(400㎛)가 두껍게 되기 때문에, 발전중(0.3A/㎠)의 전위 강하는 110㎷로 컸다.
또한, 비교예 2에서는 고체 전해질막의 표층부와 중심부에서 첨가된 알루미나의 농도(10중량%)에 차이가 없고, 중심부의 두께를 310㎛로 감소시켜, 전체 두께를 370㎛로 억제하였다. 이러한 구성에 의해, 전위 강하는 102㎷까지 억제될 수 있지만, 파괴 응력이 4.9N으로 낮아져서 운전 후에 3층막에서 균열이 발견되었다.
이상과 같이, 본 발명에 따른 고체 전해질형 연료 전지는 고체 전해질막의 표층부에 첨가된 알루미나의 농도가 중심부에서보다 더 많게 형성되고, 이에 의해 기계적인 강도를 높이면서, 중심부의 두께를 얇게 하였다. 이와 같이, 고체 전해질막 전체의 두께를 감소시킴으로써 전위 강하를 감소시킬 수 있다.
또한, 본 발명에서 제시한, 고체 전해질막의 표층부에 첨가된 알루미나의 첨가량이 중심부에서의 첨가량보다 더 많은 구성은, 표층부와 중심부가 서로 다른 2종 농도를 갖도록 첨가된 알루미나를 포함한 층들로 구성되는 것으로 한정되지는 않는다. 예를 들면, 서로 다른 농도의 알루미나를 함유한 3종 이상의 층들에 의해 중심부로부터 표층부까지 단계적 또는 점진적으로 첨가된 알루미나의 농도가 증가되는 구조로도 동일한 효과를 얻을 수 있다. 동일하게, 앞서 특정 형태로 제시된 두께이외의 두께가 소정의 기계적 강도 또는 전위 강한 특성을 얻기 위해 사용될 수도 있다.
본 발명의 특정 구현예들을 설명하면서, 여기에 개시된 기술적 사상에 대한 다양한 변형 또는 변화가 첨부된 특허청구범위 내에서 가능하다. 따라서, 본 발명의 범위는 상술한 특정 내용에 의해 한정되지 않고, 본 발명의 특허청구범위에 의해 한정된다는 것은 명백하다.
Claims (6)
- 공기 전극(air electrode);연료 전극; 및상기 공기 전극과 상기 연료 전극과의 사이에 배치된 고체 전해질막을 포함하는 고체 전해질형 연료 전지로서,상기 고체 전해질막은 알루미나(alumina)가 첨가된 이트리아-안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia)이며, 여기에서 상기 고체 전해질막의 표면에서의 알루미나의 농도는 상기 고체 전해질막의 중심부에서보다 더 큼을 특징으로 하는 고체 전해질형 연료 전지.
- 제 1항에 있어서, 상기 고체 전해질막은 3개의 병렬층을 포함하고, 그 중심층에서 상기 알루미나의 농도는 외부 층에서보다 더 적음을 특징으로 하는 고체 전해질형 연료 전지.
- 제 2항에 있어서, 상기 고체 전해질형 연료 전지는 각 전극에 접속된 격리판(separator) 및 각 격리판에 접속된 집전체(charge collector)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 전해질형 연료 전지.
- 제 3항에 있어서, 상기 공기 전극 및 상기 공기 전극과 결합된 상기 집전체는 란탄 망가나이트(lanthanum manganite)를 포함하고, 상기 연료 전극은 Ni가 첨가된 이트리아-안정화 지르코니아를 포함하며, 상기 격리판들은 란탄 크로마이트 (lanthanum chromite)를 포함함을 특징으로 하는 고체 전해질형 연료 전지.
- 제 4항에 있어서, 상기 전해질막의 중심층은 약 10중량%의 알루미나를 함유하고, 상기 외측 층들은 약 12 내지 20중량%의 알루미나를 포함함을 특징으로 하는 고체 전해질형 연료 전지.
- 알루미나(alumina)를 첨가한 이트리아-안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia)의 3개의 병렬층을 포함하는 고체 전해질막으로서,상기 고체 전해질막의 표면에서의 알루미나의 농도는 상기 고체 전해질막의 중심에서의 농도보다 더 크고,상기 3개의 층의 상기 외측 층들은 약 12∼20중량%의 알루미나를 포함하고, 상기 외측 층 사이의 상기 중심층은 약 10중량%의 알루미나를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체 전해질막.
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