JPH0658804B2 - 一体構造固体電解質燃料電池の製造方法 - Google Patents

一体構造固体電解質燃料電池の製造方法

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JPH0658804B2 JP62197110A JP19711087A JPH0658804B2 JP H0658804 B2 JPH0658804 B2 JP H0658804B2 JP 62197110 A JP62197110 A JP 62197110A JP 19711087 A JP19711087 A JP 19711087A JP H0658804 B2 JPH0658804 B2 JP H0658804B2
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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、一体構造固体電解質燃料電池の製造方法に関
し、特にインターコネクタの形成及びインターコネクタ
と電圧発生部との接合を改良した一体構造固体電解質燃
料電池の製造方法に係わる。
[従来の技術] 例えば、平板型の一体構造固体電解質燃料電池はインタ
ーコネクタや電圧発生部を構成する燃料側電極膜、固体
電解質膜及び酸素側電極膜を各々セラミックススラリー
より薄膜状に形成し、これらインターコネクタと電圧発
生部を接合し、焼成することにより製造される。かかる
方法により製造された固体電解質燃料電池において、特
にインターコネクタは電気抵抗が低いこと、化学的に安
定な(酸化性、還元性雰囲気に耐える)こと、電圧発生
部間のインターコネクタでは波形平板形状に成形される
ため、該電圧発生部との接合強度が高いこと、等が要求
される。
ところで、従来の一体構造固体電解質燃料電池に使用さ
れるインターコネクタは酸化物スラリーのみ又は酸化物
スラリーとセラミックスファイバーの混合物にて形成さ
れている。また、インターコネクタと電圧発生部の接着
は前記酸化物スラリーを塗布し、高温焼成(1200〜1600
℃)することにより行なっている。
[発明が解決しようとする問題点] しかしながら、上記方法にあってはインターコネクタと
電圧発生部(燃料側電極膜や酸素側電極膜)との間の熱
膨張係数の差によりインターコネクタにクラックが発生
し、しかも電気的抵抗が高いために電池の内部抵抗が増
大する等の問題があった。
本発明は、上記従来の問題点を解決するためになされた
もので、電気的抵抗が低く、かつ焼成時でのクラック発
生を防止したインターコネクタの形成が可能で、更に該
インターコネクタと電圧発生部の接合強度を向上した一
体構造固体電解質燃料電池の製造方法を提供しようとす
るものである。
[問題点を解決するための手段] 本発明は、固体電解質膜、酸素側電極膜、燃料側電極膜
及びインターコネクタを積層し、焼成してなる一体固体
電解質燃料電池の製造において、前記インターコネクタ
をLaMgCrO又はLaCaCrOの酸化物及び
貴金属からなる導電性混合スラリーとセラミックスファ
イバーの混合物により形成する工程と、このインターコ
ネクタと前記燃料側電極膜、固体電解質膜及び酸素側電
極膜からなる三層構造の電圧発生部との間に前記導電性
混合スラリーを塗布して一体化した後、焼成する工程と
を具備したことを特徴とする一体構造固体電解質燃料電
池の製造方法である。
上記貴金属としては、例えばPt、Au、Ag、Pd等
を用いることができる。
上記導電性混合スラリーを構成する酸化物及び貴金属の
配合割合は、酸化物20〜80重量%、貴金属80〜20重量%
の範囲にすることが望ましい。
上記セラミックスファイバとしては、例えばAl
ファイバ、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)ファ
イバ、ジルコニアファバ、シリカファイバ等を用いるこ
とができる。
上記焼成は、 1000〜1600℃の温度で行なうことが好ま
しい。
[作用] 本発明によれば、インターコネクタをLaMgCrO
又はLaCaCrOの酸化物及び貴金属からなる導電
性混合スラリーとセラミックスファイバの混合物により
形成することによって、LaMgCrO又はLaCa
CrOの単体とセラミックスファイバから形成する場
合に比較して電気的抵抗を低減でき、しかも接合すべき
電圧発生部(酸素側薄膜や燃料側薄膜)に熱膨張係数を
近似させることができ、焼成時のクラック発生を防止で
きる。また、インターコネクタと電圧発生部との接合を
それらの間に前記導電性混合スラリーを塗布して焼成す
ることによりインターコネクタと電圧発生部を高強度で
かつ低抵抗の接合を達成できる。更に、前記導電性混合
スラリーとセラミックスファイバの混合物から形成され
たインターコネクタは焼成により大気中約1400〜1500℃
で極めて安定であるため、使用中での抵抗変動等を防止
することができる。
[発明の実施例] 以下、本発明の実施例を図面を参照して詳細に説明す
る。
まず、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)ファイバ
(直径3 〜6 mm、長さ1 〜2 mm)を例えば80重量%混入
されたスラリーをドクターブレード法により成形して固
体電解質の成形薄膜を作製した。また、LaSrMnO
粉末及びナフタリン20重量%が混入されたスラリをド
クターブレード法により成形して酸素側電極の成形薄膜
を作製すると共に、NiO粉末及び気孔形成用のナフタ
リン20重量%が混入されたスラリをドクターブレード法
により成形して燃料側電極の成形薄膜を作製した。更
に、LaMgCrO粉末とPt粉末を混合した導電性
混合スラリー中にAlファイバを混入した混合物
をドクターブレード法により成形してインターコネクタ
の平板状成形薄膜を作製した。また、この薄膜を更に波
型に成形してインターコネクタの波型成形薄膜を作製し
た。これらインターコネクタの成形薄膜は、接合すべき
相手側薄膜(燃料側電極、酸素側電極の成形薄膜)の熱
膨張係数と近似するように前記LaMgCrO粉末と
Pt粉末の配合量をLaMgCrO20〜80重量%、P
t80〜20重量%の範囲内で調製した。
次いで、前記インターコネクタの平板状成形薄膜上に波
型成形薄膜、前記燃料側電極の成形薄膜、固体電解質の
成形薄膜、酸素側電極の成形薄膜及び前記波型成形薄膜
を積層した後、同様な順序で各薄膜を積層し、最後に波
型成形薄膜上に平板状成形薄膜を積層した。この時、イ
ンターコネクタの成形波型薄膜と燃料側電極の成形薄膜
との接合部、及びインターコネクタの成形波型薄膜と酸
素側電極の成形薄膜との接合部にLaMgCrO粉末
とPt粉末の配合量をそれら接合部材の略中間の熱膨張
係数となるように調製した導電性混合スラリーを塗布し
た。つづいて、前記積層体を焼成することにより第1図
に示す一体構造固体電解質燃料電池を製造した。この焼
成において、前記酸素側電極、燃料側電極の成形薄膜中
のナフタリンは揮散されて気孔が多数形成される。な
お、第1図中の1はYSZからなる例えば厚さ100 μm
の固体電解質薄膜、2 はLaSrMnOからなる例え
ば厚さ150 μmの多孔質の酸素側電極膜、3 はNiOか
らなる多孔質の燃料側電極膜であり、これらより電圧発
生部を構成している。また、4aは酸素ガス通路を形成す
るための波型インターコネクタ、4bは燃料ガス通路を形
成するための波型インターコネクタ、4cは両ガスを完全
に分離するための緻密性の平板状インターコネクタであ
る。
得られた一体構造固体電解質燃料電池は、インターコネ
クタ4a〜4cがLaMgCrO及びPtを含み、それら
の割合がLaMgCrO20〜80重量%、Pt80〜20重
量%の範囲内で導電率(σ)=10〜100 [Scm-1]、熱
膨張係数(α)=15×10-6〜8 ×10-6[℃-1]の値を有
するため、良好な電気導電率を示し、内部抵抗の増大を
防止できた。しかも、酸素側電極膜(LaSrMn
)2 のα=11.5×10-6[℃-1]や燃料側電極膜(N
iO)3のα=15×10-6[℃-1]に熱膨張係数を近似さ
せることができるため、焼成時のインターコネクタ4a〜
4cのクラック発生を防止できた。また、波型インターコ
ネクタ4aと酸素側電極膜2 、及び波型インターコネクタ
4bと燃料側電極膜3 はLaMgCrO粉末とPt粉末
のからなる導電性混合スラリーを介して接合されている
ため、前記クラック発生を一層効果的に防止できると共
に、接合強度を著しく向上できた。
なお、上記実施例では各薄膜をドクターブレード法によ
り作製したが、プレス法等により作製してもよい。
[発明の効果] 以上詳述した如く、本発明によれば電気的抵抗が低く、
かつ焼成時でのクラック発生を防止したインターコネク
タの形成が可能で、しかも該インターコネクタと電圧発
生部の接合強度を向上でき、更に高温大気中での安定性
が優れた軽量、高性能、高信頼性の一体構造固体電解質
燃料電池の製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
第1図は、本発明の実施例により製造された一体構造固
体電解質燃料電池を示す斜視図である。 1 ……固体電解質膜、2 ……酸素側電極膜、3 ……燃料
側電極膜、4a〜4c……インターコネクタ。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】固体電解質膜、酸素側電極膜、燃料側電極
    膜及びインターコネクタを積層し、焼成してなる一体固
    体電解質燃料電池の製造において、前記インターコネク
    タをLaMgCrO又はLaCaCrOの酸化物及
    び貴金属からなる導電性混合スラリーとセラミックスフ
    ァイバーの混合物により形成する工程と、このインター
    コネクタと前記燃料側電極膜、固体電解質膜及び酸素側
    電極膜からなる三層構造の電圧発生部との間に前記導電
    性混合スラリーを塗布して一体化した後、焼成する工程
    とを具備したことを特徴とする一体構造固体電解質燃料
    電池の製造方法。
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