JPWO2020095910A1 - スパンボンド不織布、スパンボンド繊維、および積層不織布 - Google Patents

Abstract

本発明は、手に良く馴染む触り心地（優れたソフト感）を有するスパンボンド不織布を提供するものである。本発明のスパンボンド不織布は、繊維表層に帯状のポリエチレングリコール（ＰＥＧ）領域が形成されており、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上である。

Description

本発明は、触り心地に優れ、特に衛生材料用途に好適なスパンボンド不織布、スパンボンド繊維、および積層不織布に関するものである。

一般に紙おむつや生理用ナプキン等の衛生材料に用いられる不織布は、少ない使用回数で廃棄される。このような不織布が広く使用されるためには安価である必要があり、生産性の高さが強く求められてきた。そのため、生産性に優れたウェブの形成方法であるスパンボンド法と、同じく生産性に優れた繊維同士の接着方法であるエンボス法を組み合わせて製造される、スパンボンド不織布が広く用いられている。

一方、衛生材料は乳児などの繊細な肌に直接触れることが多いことから、優れた触り心地を強く要求されている。例えば一般的な織編物を用いた肌着のような触り心地が求められているが、そのような触り心地のスパンボンド不織布は実現できていない。そのため、スパンボンド不織布の触り心地向上のために、種々の検討が行われている。

例えば、特許文献１には脂肪酸アミド化合物を添加したポリオレフィン繊維からなるスパンボンド不織布が提案されている。

日本国特開２００１−２２６８６５号公報

特許文献１で開示されている技術によると、脂肪酸アミド化合物が滑材として原料ポリマーを柔軟にするため、スパンボンド不織布の剛軟度を小さく（柔軟に）することができる。しかし、本発明者らによるパネルテストの結果、好ましい触り心地とは、単純に剛軟度が低いことを指すわけではなく、手に良く馴染む触り心地も、特に心地良いと感じることが分かってきた。本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであって、その目的は、手に良く馴染む触り心地（以下、「優れたソフト感」と呼称する）を有するスパンボンド不織布を提供することにある。

本発明者らは、上記目的を達成するべく鋭意検討を重ねた結果、スパンボンド不織布やスパンボンド繊維が特定の親水性ポリマーを含み、かつ、この親水性ポリマーが繊維表層に多く存在している場合に特に心地良いと感じる触り心地が得られることを見出した。また、これらの物性値を制御することで優れたソフト感が得られるという知見を得た。

本発明は、これら知見に基づいて完成に至ったものである。本発明は、以下の態様を包含する。

本発明のスパンボンド不織布は、繊維表層に帯状のポリエチレングリコール（ＰＥＧ）領域が形成されており、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上である。
本発明のスパンボンド不織布の好ましい態様によれば、前記スパンボンド不織布が２２０℃以上３００℃以下で融解する。
本発明のスパンボンド不織布の好ましい態様によれば、前記スパンボンド不織布の繊維平均ＰＥＧ比率が５質量％以上４０質量％以下である。
本発明のスパンボンド不織布の好ましい態様によれば、前記スパンボンド不織布がポリエチレンテレフタラートとポリエチレングリコール（ＰＥＧ）を含む。
本発明のスパンボンド不織布の好ましい態様によれば、前記スパンボンド不織布に含まれる前記ＰＥＧの数平均分子量が４０００以上２００００以下である。
本発明のスパンボンド不織布の好ましい態様によれば、前記スパンボンド不織布の繊維表層の帯状のＰＥＧ領域の幅が１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下である。
また、本発明のスパンボンド繊維は、繊維表層に帯状のポリエチレングリコール（ＰＥＧ）領域が形成されており、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上である。
本発明のスパンボンド繊維の好ましい態様によれば、前記スパンボンド繊維がポリエチレンテレフタラートとポリエチレングリコール（ＰＥＧ）を含み、かつ、前記スパンボンド繊維が２２０℃以上３００℃以下で融解する。
さらに、本発明の積層不織布は、表層が前記のスパンボンド不織布であるか、もしくは、前記のスパンボンド繊維から構成される不織布である。

本発明によれば、優れたソフト感を有するスパンボンド不織布、スパンボンド繊維、および積層不織布を得ることができる。特に、本発明のスパンボンド不織布、スパンボンド繊維、および積層不織布は、優れたソフト感を有するという特徴から、高い生産性と触り心地の両立を強く求められる紙おむつや生理用ナプキン等の衛生材料に対し、好適に用いることができる。

図１は、本発明のスパンボンド不織布を構成する繊維、あるいは、本発明のスパンボンド繊維について、繊維表層においてＰＥＧが多く存在する領域（帯状のＰＥＧ領域）を例示する斜視図である。

以下、本発明のスパンボンド不織布、スパンボンド繊維および積層不織布について説明する。なお、本明細書において、「質量」は「重量」と同義である。

［スパンボンド不織布、スパンボンド繊維］
本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維は、熱可塑性樹脂を含んで構成され、繊維表層に帯状のポリエチレングリコール（ＰＥＧ）領域が形成されており、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上である。以下に、この詳細について説明する。

（熱可塑性樹脂）
本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維に用いる熱可塑性樹脂は、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）を含むものである。ＰＥＧを含む熱可塑性樹脂の例としては、ポリマーとＰＥＧがブレンドされたブレンドポリマーや、ポリマーとＰＥＧが共重合した共重合ポリマーが挙げられる。ポリマーとＰＥＧがブレンドされたブレンドポリマーは、優れたソフト感をもたらすため好ましい。これは、ブレンドポリマーの場合、ＰＥＧドメインがポリマーの中に形成されやすいためと考えられる。また、ポリマーとＰＥＧが共重合した共重合ポリマーは、ＰＥＧが均一に分散するため、触感を精密に制御し易く、特に好ましい。

上記ポリマーとしては、「ポリエチレンテレフタラート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート」等の芳香族ポリエステル系ポリマーおよびその共重合体、「ポリ乳酸、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートアジペート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバリレート共重合体、ポリカプロラクトン」等の脂肪族ポリエステル系ポリマーおよびその共重合体、「ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド６１０、ポリアミド１０、ポリアミド１２、ポリアミド６−１２」等の脂肪族ポリアミド系ポリマーおよびその共重合体、「ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリブテン、ポリメチルペンテン」等のポリオレフィン系ポリマーおよびその共重合体、エチレン単位を２５モル％から７０モル％含有する水不溶性のエチレン−ビニルアルコール共重合体系ポリマー、ポリスチレン系、ポリジエン系、塩素系、ポリオレフィン系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリアミド系、フッ素系のエラストマー系ポリマー等の中から１種類以上を選択することができる。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維は、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）とＰＥＧを含むことが好ましい。このとき、ＰＥＴとＰＥＧを含む熱可塑性樹脂を、上記スパンボンド繊維やスパンボンド不織布に好ましく用いることができる。ＰＥＴとＰＥＧを含む熱可塑性樹脂の例としては、ＰＥＴとＰＥＧがブレンドされたブレンドポリマーや、ＰＥＴとＰＥＧが共重合した共重合ポリエステルが挙げられる。
また、後述する芯鞘複合繊維を形成する場合等のように、異なる複数の熱可塑性樹脂を組み合わせて繊維や不織布を形成する場合は、使用する熱可塑性樹脂の組み合わせによって、全体としてＰＥＴとＰＥＧが含まれる構成であってもよい。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布に用いられるポリエチレングリコールの数平均分子量は、４０００以上２００００以下であることが好ましい。ポリエチレングリコールの数平均分子量を好ましくは４０００以上、より好ましくは５０００以上とすることでスパンボンド不織布に優れたソフト感を付与することができ、良好な触感の不織布が得られる。またポリエチレングリコールの数平均分子量を好ましくは２００００以下、より好ましくは１００００以下とすることで、優れた製糸性を得やすく、欠点の少ないスパンボンド不織布となる。

また、本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布の繊維平均ＰＥＧ比率が、５質量％以上４０質量％以下であることが好ましい。繊維平均ＰＥＧ比率が好ましくは５質量％以上、より好ましくは７質量％以上とすることにより、優れた柔軟性と触感を有する不織布を得ることができる。また、繊維平均ＰＥＧ比率が好ましくは４０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下とすることにより、実用に耐え得る耐熱性と高い機械強度を有する繊維を得ることができる。

本発明の実施形態におけるＰＥＧの数平均分子量および繊維平均ＰＥＧ比率とは、不織布中、あるいは繊維中のＰＥＧを公知の方法で分子量測定および比率測定した値を指す。例えば、ポリエチレンテレフタラートとＰＥＧが共重合した共重合ポリエステルにおける、ＰＥＧの数平均分子量および繊維平均ＰＥＧ比率は、以下の（１）〜（１１）に記載する方法によって測定できる。
（１）スパンボンド不織布、あるいはスパンボンド繊維を約０．０５ｇ採取する。
（２）（１）の試料に２８質量％アンモニア水１．０ｍＬを加える。
（３）（２）を１２０℃で５時間加熱し、（１）の試料を溶解させる。
（４）放冷後、精製水１．０ｍＬ、６ｍｏｌ／Ｌ塩酸１．５ｍＬを加える。
（５）さらに精製水で５ｍＬに定容し、遠心分離する。
（６）孔径が０．４５μｍのフィルターにて濾過する。
（７）ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）にて濾液の分子量分布を測定する。
（８）分子量が既知の標準試料を用いて、分子量の検量線を作成する。
（９）（８）の検量線を用いてＰＥＧの数平均分子量を算出する。
（１０）ＰＥＧ水溶液にて溶液濃度の検量線を作成する。
（１１）（１０）の検量線を用いてＰＥＧを定量し、試料中のＰＥＧの比率を算出する。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維の融解温度は、２２０℃以上３００℃以下であることが好ましい。上記融解温度は、より好ましくは２４０℃以上２８０℃以下である。融解温度を好ましくは２２０℃以上、より好ましくは２４０℃以上とすることにより、実用に耐え得る耐熱性が得られやすくなる。また、融解温度を好ましくは３００℃以下、より好ましくは２８０℃以下とすることにより、口金から吐出された糸条を冷却し易くなり、繊維同士の融着を抑制できる。これにより、得られるスパンボンド不織布は欠点の少ないものとなる。

本発明の実施形態におけるスパンボンド不織布、あるいは、スパンボンド繊維の融解温度とは、示差走査熱量計（例えば、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製「ＤＳＣＱ２０００」など）を用い、窒素雰囲気下において、昇温速度１６℃／分の条件で測定された吸熱ピークのピークトップ温度のことを指すものとする。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維に用いる熱可塑性樹脂には、本発明の効果を損なわない範囲で、酸化防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、帯電防止剤、紡曇剤、ブロッキング防止剤、核剤、および顔料等の添加物、あるいは他の重合体を必要に応じて添加することができる。

（繊維）
本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布を構成する繊維、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維は、単繊維繊維径が５μｍ以上３０μｍ以下であることが好ましい。単繊維繊維径が３０μｍ以下であることによって、高い均一性と柔軟性が得られる。また、単繊維繊維径が５μｍ以上であることによって、しっかりとした触り心地が得られる。上記単繊維繊維径は、２５μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下がさらに好ましい。また、単繊維繊維径は、７μｍ以上がより好ましく、９μｍ以上がさらに好ましい。

なお、本発明の実施形態における単繊維繊維径とは、マイクロスコープで５００〜１０００倍の表面写真を撮影し、ランダムに選択した計１００本の繊維の幅を測定し、算術平均値から単繊維繊維径（μｍ）を算出した値である。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布を構成する繊維、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維は、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上である。繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上であることによって、繊維の機械物性と優れたソフト感を両立し易いためである。繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率の上限は、各種条件によって大きく変動するため特に限定しないが、一般には、１０以下であることによって、べたつきの無いタッチが得られる。繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率は、１．２０以上が好ましく、１．５０以上がより好ましい。

繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率は、芯鞘複合繊維においては、鞘に用いる熱可塑性樹脂にＰＥＧを多く配置することで、大きくすることができる。また、ＰＥＧのブレンドの程度を低くすることでドメインサイズを大きくしておくと、紡糸工程でブリードアウトし易く、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が大きくなるため、好ましい。さらに、ブレンドまたは共重合するＰＥＧの分子量を大きくすることでも同様の効果が得られる。

なお、本発明の実施形態における繊維表層ＰＥＧ比率とは、例えば、飛行時間型２次イオン質量分析（ＴＯＦ−ＳＩＭＳ）法によって測定することができる。例えば、ポリエチレンテレフタラートとＰＥＧが共重合した共重合ポリエステルの場合、飛行時間型２次イオン質量分析装置（例えば、アルバック・ファイ株式会社製「ＰＨＩ（登録商標） ｎａｎｏＴＯＦ ＩＩ」など）を用い、１次イオンをＢｉ_３ ^＋＋とし、ＰＥＧ由来のイオン種であるＣ_４Ｈ_７Ｏ_２ ^＋のピーク強度を、ポリエチレンテレフタラートのフタル酸骨格由来のイオン種であるＣ_８Ｈ_５Ｏ_３ ^＋のピーク強度で除した値に、換算係数（０．３２）を掛けた値を指すものとする。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布を構成する繊維、あるいは、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維は、繊維表層に帯状のポリエチレングリコール（ＰＥＧ）領域が形成されている。具体的には、繊維表層においてＰＥＧが多く存在する領域（ＰＥＧ領域）が繊維の軸方向に沿って帯状に存在し、その帯状のＰＥＧ領域が列のように並べられた縞状に存在している。この態様は、すなわち、図１に例示するように、繊維の軸方向を図中縦方向とすると、繊維１の表層において、帯状のＰＥＧ領域２が繊維軸に沿って存在し、かつ、それが横方向（繊維の周方向）に並べられて、縦縞状に存在している状態のことをいう。このような帯状のＰＥＧ領域が存在することによって、良好な触感が得られる。

さらに、繊維表層の帯状のＰＥＧ領域の幅は、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましい。前記の帯状のＰＥＧ領域の幅が１０ｎｍ以上であることによって触感の向上が顕著になる。また、帯状のＰＥＧ領域の幅が１００ｎｍ以下であることによって、スパンボンド不織布と手が適度になじむ。前記の帯状のＰＥＧ領域の幅は、ＰＥＧのブレンドの程度を調整することや、ブレンドまたは共重合するＰＥＧの分子量、共重合する温度や時間によって制御することができる。

本発明の実施形態における、繊維表層に前記の帯状のＰＥＧ領域が形成されていることの確認方法、および、前記の帯状のＰＥＧ領域の幅の測定方法は、以下に記載の通りである。
（１）走査型プローブ顕微鏡（例えば、Ｂｒｕｋｅｒ社製「ＮａｎｏＳｃｏｐｅＶ Ｄｉｍｅｎｓｉｏｎ Ｉｃｏｎ」など）を用い、シリコンカンチレバーを探針とし、走査モードをピークフォースタッピングとして、繊維表面を２μｍ×２μｍの視野で弾性率像を観察する。
（２）１μｍ以上連続する低弾性率領域（視野領域の平均から２０％以上弾性率が低下した領域）があって、かつ、帯状にこの領域が形成されている場合に、「帯状のＰＥＧ領域」が形成されているとし、マッピング画像からこの帯状のＰＥＧ領域が列のように並べられた縞状に存在しているかどうかを確認する。
（３）前記の帯状のＰＥＧ領域の幅をマッピング画像の画像解析等によって測定する。

（スパンボンド不織布）
本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布は、単位目付当たりの引張強度が、０．３（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上１０．０（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以下であることが好ましい。単位目付当たりの引張強度が、０．３（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上であることによって、紙おむつ等を製造する際の工程通過性や製品としての使用に耐え得るものとなる。また、単位目付当たりの引張強度が１０．０（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以下であることによって、柔軟性を兼ね備えられる。この単位目付当たりの引張強度は、８．０（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以下がより好ましく、６．０（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以下が更に好ましい。また、単位目付当たりの引張強度は、０．４（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上がより好ましく、０．５（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上が更に好ましい。単位目付当たりの引張強度は、熱可塑性樹脂や添加物の種類等、繊維径、紡糸速度、目付、見掛け密度、および／またはボンディングの方法によって制御することができる。

本発明の実施形態におけるスパンボンド不織布の引張強度は、ＪＩＳ Ｌ１９１３：２０１０「一般不織布試験方法」の「６．３ 引張強さ及び伸び率（ＩＳＯ法）」の「６．３．１ 標準時」に準じて実施する、つかみ間隔が少なくとも５ｃｍの引張試験により、直交する２つの方向の、引張強度（サンプルが破断したときの強度）の平均を、目付で除した値である。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布は、少なくとも片面の、ＫＥＳ法（Ｋａｗａｂａｔａ Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ Ｓｙｓｔｅｍ）による表面粗さＳＭＤが、１．０μｍ以上２．８μｍ以下であることが好ましい。表面粗さＳＭＤが１．０μｍ以上であることによって、スパンボンド不織布が過度に緻密化して風合いが悪化したり、柔軟性が損なわれたりすることを防ぐことができる。また、表面粗さＳＭＤが２．８μｍ以下であることによって、表面が滑らかでざらつき感が小さく、肌触りに優れる。このＳＭＤは、１．３μｍ以上がより好ましく、１．６μｍ以上が更に好ましい。また、表面粗さＳＭＤは２．６μｍ以下がより好ましく、２．４μｍ以下が更に好ましい。表面粗さＳＭＤは、繊維径、見掛け密度、および／またはボンディングの方法によって制御することができる。

本発明の実施形態における表面粗さＳＭＤとは、表面試験機（例えば、ＫＥＳ−ＦＢ４、カトーテック株式会社製）により、直交する２つの方向の表面粗さＳＭＤを測定し、以下の式により求めた値のことを指すものとする。
・表面粗さＳＭＤ（μｍ）＝（方向１の表面粗さＳＭＤ（μｍ）＋方向２の表面粗さＳＭＤ（μｍ））／２

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布のΔＭＲは、０．５％以上１５．０％以下であることが好ましい。本発明者らは鋭意検討の結果、従来は繊維の吸放湿性の指標として用いられるパラメータであるΔＭＲと、スパンボンド不織布との触感に高い相関があることを見出した。ΔＭＲを０．５％以上、より好ましくは２．０％以上とすることで、スパンボンド不織布の表面が適度に吸湿した状態となり、表面に触れた時のしっとり感を持つ良好な触感となる。一方、ΔＭＲを１５．０％以下、より好ましくは１０．０％以下、さらに好ましくは７．０％以下とすることで、べたつきのない触感となる。また、ΔＭＲを前記範囲とした場合、スパンボンド不織布の高速生産に適した滑り性と柔軟性を有することができ、優れた高次加工性を有するスパンボンド不織布となる。ΔＭＲは、熱可塑性樹脂の種類や、含有ポリエチレングリコールの数平均分子量、および含有比率によって調整することができる。

本発明の実施形態におけるスパンボンド不織布のΔＭＲ（％）とは、以下の方法で測定、算出される値を指すこととする。
（１）測定試料３ｇを凍結粉砕し、乾燥温度１１０℃で２４時間、真空乾燥してその絶乾質量（Ｗ_ｄ）を測定する。
（２）上記試料を２０℃×６５％Ｒ．Ｈ．の状態に調湿された恒温恒湿機中に２４時間放置し、平衡状態となった試料の質量（Ｗ_２０）を測定する。
（３）次いで、恒温恒湿機の設定を３０℃×９０％Ｒ．Ｈ．に変更し、更に２４時間放置後の質量（Ｗ_３０）測定し、次の式に基づき算出する。
・ΔＭＲ（％）＝（Ｗ_３０−Ｗ_２０）／Ｗ_ｄ（％）

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布は、厚みが０．０５ｍｍ以上１．５０ｍｍ以下であることが好ましい。厚みが０．０５ｍｍ以上であることによって適度なクッション性が得られ、１．５０ｍｍ以下であることによって曲げ柔軟性が得られるためである。この厚みは、０．１４ｍｍ以下がより好ましく、０．１３ｍｍ以下が更に好ましい。また、厚みは０．０７ｍｍ以上がより好ましく、０．０９ｍｍ以上が更に好ましい。

本発明の実施形態におけるスパンボンド不織布の厚みとは、圧縮試験機（ＫＥＳ−ＦＢ３、カトーテック株式会社製）で測定した０．５ｇ／ｃｍ^２の荷重での厚み（Ｔ_０）をいう。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布は、目付が１０ｇ／ｍ^２以上１００ｇ／ｍ^２以下であることが好ましい。目付が１０ｇ／ｍ^２以上であることによって、衛生材料用途に適した厚みや、実用に供し得る機械強度が得やすい。また、目付が１００ｇ／ｍ^２以下であることによって、通気性や柔軟性を得やすい。この目付は、８０ｇ／ｍ^２以下がより好ましく、６０ｇ／ｍ^２以下が更に好ましい。

本発明の実施形態におけるスパンボンド不織布の目付（ｇ／ｍ^２）とは、ＪＩＳ Ｌ１９１３：２０１０の「６．２ 単位面積当たりの質量」に基づき、２０ｃｍ×２５ｃｍの試験片を、試料の幅１ｍ当たり３枚採取し、標準状態におけるそれぞれの質量（ｇ）を量り、その平均値から算出する１ｍ^２当たりの質量を指すこととする。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布は、見掛け密度が０．０１ｇ／ｃｍ^３以上０．３０ｇ／ｃｍ^３以下であることが好ましい。見掛け密度が０．０１ｇ／ｃｍ^３以上であることで実用に供し得る形態安定性が得やすく、かつ、曲げ戻り率を小さくしやすい。また、見掛け密度が０．３０ｇ／ｃｍ^３以下であることで、通気性や柔軟性を得やすい。この見掛け密度は０．２５ｇ／ｃｍ^３以下がより好ましく、０．２０ｇ／ｃｍ^３以下が更に好ましい。また、見掛け密度は０．０３ｇ／ｃｍ^３以上がより好ましく、０．０５ｇ／ｃｍ^３以上が更に好ましい。

本発明の実施形態におけるスパンボンド不織布の見掛け密度とは、前記の目付を厚みで除した値である。

本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布は、表層を構成するスパンボンド不織布が、ポリエチレンテレフタラートとポリエチレングリコール（ＰＥＧ）を含み、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上であり、かつ、２２０℃以上３００℃以下で融解する、積層不織布であることも好ましい態様である。

［積層不織布］
本発明の積層不織布は、表層が本発明のスパンボンド不織布であるか、もしくは、本発明のスパンボンド繊維から構成される不織布である、積層不織布である。本発明の実施形態に係る積層不織布は、スパンボンド不織布層（表層）とメルトブロー不織布層（内層）とを積層させてなることが好ましい。このような構成とすることにより、衛生材料用の積層不織布として、特にウエストギャザー用途に要求されるレベルの耐水性を付与することができる。なお、本発明の積層不織布は、表層にスパンボンド不織布層（Ｓ）が配され、かつ内層にメルトブロー不織布層（Ｍ）が配されていればよく、その層の数や組み合わせについては、ＳＭＳ、ＳＭＭＳ、ＳＳＭＭＳ、およびＳＭＳＭＳなどのように、目的に応じて任意の構成を採用することができる。

本発明の実施形態に係る積層不織布の目付は、１０ｇ／ｍ^２以上１００ｇ／ｍ^２以下とすることが好ましい。目付を好ましくは１０ｇ／ｍ^２以上、より好ましくは１３ｇ／ｍ^２以上、さらに好ましくは１５ｇ／ｍ^２以上とすることにより、実用に供し得る機械強度の積層不織布を得ることができる。一方、目付を好ましくは１００ｇ／ｍ^２以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ^２以下、さらに好ましくは３５ｇ／ｍ^２以下とすることにより、衛生材料用の不織布としての使用に適した適度な柔軟性を有する積層不織布とすることができる。

本発明の実施形態における積層不織布の目付（ｇ／ｍ^２）とは、ＪＩＳ Ｌ１９１３：２０１０の「６．２ 単位面積当たりの質量」に基づき、２０ｃｍ×２５ｃｍの試験片を、試料の幅１ｍ当たり３枚採取し、標準状態におけるそれぞれの質量（ｇ）を量り、その平均値から算出する１ｍ^２当たりの質量を指すこととする。

［スパンボンド繊維、スパンボンド不織布および積層不織布の製造方法］
次に、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維、スパンボンド不織布、および積層不織布を製造する好ましい態様を、具体的に説明する。
スパンボンド不織布を製造するためのスパンボンド法は、原料である熱可塑性樹脂を溶融し、紡糸口金から紡糸した後、冷却固化して得られた糸条に対し、エジェクターで牽引し延伸してスパンボンド繊維を作製し、得られたスパンボンド繊維を、移動するネット上に捕集して不織繊維ウェブ化した後、エンボス法等の接着方法によって熱接着する工程を要する、不織布の製造方法である。

スパンボンド繊維を作製する際に、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上になるよう調整し、さらに、熱可塑性樹脂中に含まれるＰＥＧ領域が繊維化によって引き延ばされることで、繊維表層に帯状のＰＥＧ領域が形成され、本発明の実施形態に係るスパンボンド繊維が得られる。繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率を大きくする方法としては、例えば、原料である熱可塑性樹脂において、ＰＥＧのブレンドの程度を低くしてドメインサイズを大きくしたり、ブレンドまたは共重合するＰＥＧの分子量を大きくしたり、芯鞘複合繊維においては鞘に用いる熱可塑性樹脂にＰＥＧを多く配置したりする等の方法が挙げられる。
また、繊維表層に帯状のＰＥＧ領域が形成されたスパンボンド繊維を用いて不織繊維ウェブを作製し、熱接着をすることで、本発明の実施形態に係るスパンボンド不織布を製造することができる。
さらに、表層が本発明のスパンボンド不織布であるか、もしくは、本発明のスパンボンド繊維から構成される不織布であるようにして、不織繊維ウェブを複数積層した状態で熱接着すれば、本発明の実施形態に係る積層不織布を製造することができる。

スパンボンド繊維の作製に用いられる紡糸口金やエジェクターの形状としては、丸形や矩形等種々のものを採用することができる。なかでも、圧縮エアの使用量が比較的少なく、糸条同士の融着や擦過が起こりにくいという観点から、矩形口金と矩形エジェクターの組み合わせを用いることが好ましい態様である。

本発明の実施形態において、原料である熱可塑性樹脂を必要に応じて真空乾燥した後、溶融し紡糸する。紡糸温度は、（原料である熱可塑性樹脂の融点＋１０℃）以上、（原料である熱可塑性樹脂の融点＋１００℃）以下とすることが好ましい。紡糸温度を上記範囲内とすることにより、安定した溶融状態が得られ、優れた紡糸安定性を得ることができるためである。

原料である熱可塑性樹脂を、押出機において溶融し計量して、紡糸口金へと供給し、長繊維として紡出する。このとき、原料である熱可塑性樹脂を２成分以上選び、チップブレンドすることや、２成分以上の熱可塑性樹脂を異なる押出機から供給して紡糸時に複合繊維にすることも、好ましい態様である。このとき、原料である熱可塑性樹脂の少なくとも１成分以上はＰＥＧを含む熱可塑性樹脂である。また、原料である熱可塑性樹脂は、ＰＥＴとＰＥＧを含むことが好ましい。２成分以上の熱可塑性樹脂を使用する場合は、同一成分中にＰＥＴとＰＥＧが含まれていてもよいし、異なる成分中にＰＥＴとＰＥＧがそれぞれ含まれていてもよい。

次に、紡出された長繊維の糸条を冷却する。紡出された糸条を冷却する方法としては、例えば、冷風を強制的に糸条に吹き付ける方法、糸条周りの雰囲気温度で自然冷却する方法、および紡糸口金とエジェクター間の距離を調整する方法等が挙げられる。これらの方法を複数組み合わせる方法を採用することもできる。また、冷却条件は、紡糸口金の単孔あたりの吐出量、紡糸する温度および雰囲気温度等を考慮して適宜調整して採用することができる。

次に、冷却固化された糸条は、エジェクターから噴射される圧縮エアによって牽引され、延伸される。紡糸速度は、２０００ｍ／分以上であることが好ましく、より好ましくは３０００ｍ／分以上であり、さらに好ましくは４０００ｍ／分以上である。紡糸速度を２０００ｍ／分以上とすることにより、高い生産性を有することになる。また、繊維の配向結晶化が進み高い強度の長繊維を得ることができる。

本発明の実施形態における紡糸速度とは、前記単繊維繊維径と、原料である熱可塑性樹脂の固形密度から長さ１００００ｍ当たりの質量を単繊維繊度として、小数点以下第二位を四捨五入して算出した値である単繊維繊度（ｄｔｅｘ）と、各条件で設定した紡糸口金単孔から吐出される樹脂の吐出量（ｇ／分）（以下、単孔吐出量と呼称する）から、次の式で算出した値である。
・紡糸速度（ｍ／分）＝（１００００×単孔吐出量（ｇ／分））／単繊維繊度（ｄｔｅｘ）

続いて、得られた長繊維（スパンボンド繊維）を、移動するネット上に捕集して不織繊維ウェブ化する。本発明の実施形態においては、高い紡糸速度で延伸するため、エジェクターから出た繊維は、高速の気流で制御された状態でネットに捕集される。これにより、繊維の絡みが少なく均一性の高い不織布を得ることができる。このような不織布は、１枚のウェブだけを用いてスパンボンド不織布にすることもできる。また、複数の紡糸設備を工程方向に並べて複数のウェブを重ねることも、生産性を高めることができる点で好ましい態様である。このとき、ウェブごとに原料や工程条件を変えることができる。さらに、上記の不織繊維ウェブにメルトブロー不織布を積層することも好ましい態様の一つである。本発明の実施形態において、これらの積層体もまとめて不織繊維ウェブと呼称する。

続いて、得られた不織繊維ウェブを、熱接着により一体化することにより、本発明の実施形態にかかるスパンボンド不織布、あるいは本発明の実施形態に係る積層不織布を得ることができる。

上記の不織繊維ウェブを熱接着により一体化する方法としては、上下一対のロール表面にそれぞれ彫刻（凹凸部）が施された熱エンボスロール、片方のロール表面がフラット（平滑）なロールと他方のロール表面に彫刻（凹凸部）が施されたロールとの組み合わせからなる熱エンボスロール、および上下一対のフラット（平滑）ロールの組み合わせからなる熱カレンダーロールなど、各種ロールにより熱接着する方法が挙げられる。

熱接着時のエンボス接着面積率は、５％以上３０％以下であることが好ましい。接着面積率を好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上とすることにより、スパンボンド不織布として実用に供し得る強度を得ることができる。一方、接着面積率を好ましくは３０％以下、より好ましくは２０％以下とすることにより、特に衛生材料用のスパンボンド不織布として用いる場合に、十分な柔軟性を得ることができる。

ここでいう接着面積率とは、一対の、凹凸を有するロールにより熱接着する場合は、上側ロールの凸部と下側ロールの凸部とが重なって不織繊維ウェブに当接する部分が、不織布全体に占める割合のことを言う。また、凹凸を有するロールとフラットロールにより熱接着する場合は、凹凸を有するロールの凸部が不織繊維ウェブに当接する部分が、不織布全体に占める割合のことを言う。

熱エンボスロールに施される彫刻の形状としては、円形、楕円形、正方形、長方形、平行四辺形、ひし形、正六角形および正八角形など種々の形状を用いることができる。

熱接着時の熱エンボスロールの線圧は、５Ｎ／ｃｍ以上７０Ｎ／ｃｍ以下であることが好ましい。ロールの線圧を好ましくは５Ｎ／ｃｍ以上、より好ましくは１０Ｎ／ｃｍ以上、さらに好ましくは２０Ｎ／ｃｍ以上とすることにより、十分に熱接着させ不織布として実用に供しうる強度を得ることができる。一方、熱エンボスロールの線圧を好ましくは７０Ｎ／ｃｍ以下、より好ましくは６０Ｎ／ｃｍ以下、さらに好ましくは５０Ｎ／ｃｍ以下とすることにより、特に衛生材料用の不織布として用いる場合に、十分な柔軟性を得ることができる。

次に、実施例に基づき本発明を具体的に説明する。ただし、本発明はこれらの実施例の記載のみに限定されるものではない。なお、各物性の測定において、特段の記載がないものは、前記の方法に基づいて測定を行ったものである。

（１）繊維表層ＰＥＧ比率
飛行時間型２次イオン質量分析（ＴＯＦ−ＳＩＭＳ）に測定装置として、アルバック・ファイ株式会社製「ＰＨＩ（登録商標） ｎａｎｏＴＯＦ ＩＩ」を用いた。

（２）ポリエチレングリコールの数平均分子量および繊維平均ＰＥＧ比率
ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）に、以下の検出器を用いた。
・検出器：示差屈折率検出器ＲＩ（東ソー株式会社製 ＲＩ−８０２０、感度１２８ｘ）
・フォトダイオードアレイ検出器（株式会社島津製作所製 ＳＰＤ−Ｍ２０Ａ）
・カラム：ＴＳＫｇｅｌＧ３０００ＰＷＸＬ（１本）（東ソー株式会社製）
測定条件は以下のとおりである。
・溶媒：０．１ｍｏｌ／Ｌ塩化ナトリウム水溶液
・流速：０．８ｍＬ／ｍｉｎ
・カラム温度：４０℃
・注入量：０．０５ｍＬ
・標準試料：ポリエチレングリコール、ポリエチレンオキサイド

（３）融解温度
示差走査熱量計として、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製「ＤＳＣＱ２０００」を用いた。

（４）帯状のＰＥＧ領域の形成および帯状のＰＥＧ領域の幅
走査型プローブ顕微鏡として、Ｂｒｕｋｅｒ社製「ＮａｎｏＳｃｏｐｅＶ Ｄｉｍｅｎｓｉｏｎ Ｉｃｏｎ」を用いた。

（５）ソフト感（級）
任意に選定した１０名がスパンボンド不織布を手で触り、それぞれのスパンボンド不織布に対して、下の基準に従って評価した。各不織布について評価結果の平均点をその不織布のソフト感とした。
・５：非常に快適で、非常に好きなソフト感である
・４：やや快適で、やや好きなソフト感である
・３：不快ではないが快適でもなく、嫌いではないが好きでもないソフト感である
・２：やや不快で、やや嫌いなソフト感である
・１：非常に不快で、非常に嫌いなソフト感である

（実施例１）
ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、および、含有ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）の数平均分子量が５５００で、ＰＥＧの共重合量が８質量％の、共重合ポリエチレンテレフタラート（「ＰＥＴ−ＰＥＧ」と表記する）を、それぞれ押出機で溶融した。次に、紡糸温度を２９０℃とし、芯成分がポリエチレンテレフタラート、鞘成分がＰＥＴ−ＰＥＧである芯鞘複合繊維（芯鞘重量比率は１：１）として、孔径φが０．３０ｍｍの矩形口金から、単孔吐出量を０．６ｇ／分として紡出した。紡出した糸条を、冷却固化した後、矩形エジェクターにおいてエジェクターでの圧力を０．１０ＭＰａとした圧縮エアによって、牽引・延伸し、移動するネット上に捕集して共重合ポリエステル長繊維からなる不織繊維ウェブを得た。続いて、得られた不織繊維ウェブを上ロール・下ロールで構成される上下一対の熱エンボスロールで熱接着した。このとき、上ロールには、金属製で水玉柄の彫刻が０．５ｍｍの深さでなされた、接着面積率１６％のエンボスロールを用いた。また、下ロールには、金属製フラットロールで構成される上下一対の熱エンボスロールを用いた。線圧が５０Ｎ／ｃｍ、熱接着温度は２３０℃で熱接着し、単繊維繊維径１３μｍ、目付１８ｇ／ｍ^２のスパンボンド不織布を得た。得られたスパンボンド不織布の評価結果を表１に示す。

（実施例２）
ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）と、数平均分子量が５５００のポリエチレングリコールを２軸押出機でブレンドした後、単成分繊維として紡出した以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布を得た。得られたスパンボンド不織布の評価結果を表１に示す。

（比較例１）
芯に用いる熱可塑性樹脂と鞘に用いる熱可塑性樹脂を逆にした以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布を得た。得られたスパンボンド不織布の評価結果を表１に示す。

（比較例２）
含有ポリエチレングリコールの数平均分子量が１０００で、ＰＥＧの共重合量が８質量％の、共重合ポリエチレンテレフタラート（「ＰＥＴ−ＰＥＧ」と表記する）を、単成分繊維として紡出した以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布を得た。得られたスパンボンド不織布の評価結果を表１に示す。

表１に示すとおり、実施例１および２は、官能評価の結果が４．０〜５．０であり、ソフト感に優れる結果であった。
一方、比較例１、２に示すように、スパンボンド不織布の繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比が１．０５を下回るものは、官能評価の結果が１．５以下であり、ソフト感に劣ることを示す結果だった。

本発明を詳細にまた特定の実施形態を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。本出願は、２０１８年１１月６日出願の日本特許出願（特願２０１８−２０８７５１）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。

１ 繊維
２ 帯状のＰＥＧ領域

Claims (9)

1. 繊維表層に帯状のポリエチレングリコール（ＰＥＧ）領域が形成されており、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上である、スパンボンド不織布。
2. 前記スパンボンド不織布が２２０℃以上３００℃以下で融解する、請求項１に記載のスパンボンド不織布。
3. 前記スパンボンド不織布の繊維平均ＰＥＧ比率が５質量％以上４０質量％以下である、請求項１または２に記載のスパンボンド不織布。
4. 前記スパンボンド不織布がポリエチレンテレフタラートとポリエチレングリコール（ＰＥＧ）を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載のスパンボンド不織布。
5. 前記スパンボンド不織布に含まれる前記ＰＥＧの数平均分子量が４０００以上２００００以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載のスパンボンド不織布。
6. 前記スパンボンド不織布の繊維表層の帯状のＰＥＧ領域の幅が１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載のスパンボンド不織布。
7. 繊維表層に帯状のポリエチレングリコール（ＰＥＧ）領域が形成されており、繊維表層ＰＥＧ比率／繊維平均ＰＥＧ比率が１．０５以上である、スパンボンド繊維。
8. 前記スパンボンド繊維が、ポリエチレンテレフタラートとポリエチレングリコール（ＰＥＧ）を含み、かつ、前記スパンボンド繊維が２２０℃以上３００℃以下で融解する、請求項７に記載のスパンボンド繊維。
9. 表層が請求項１〜６のいずれか１項に記載のスパンボンド不織布であるか、もしくは、請求項７または８に記載のスパンボンド繊維から構成される不織布である、積層不織布。

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