JPWO2019189614A1 - 鉄基軟磁性粉末及びその製造方法、並びに鉄基軟磁性合金粉末を含む物品及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

熱処理によりアモルファス相の一部を結晶化させて結晶子を析出させてなる鉄基軟磁性粉末であって、当該鉄基軟磁性粉末は、Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂ及び不可避不純物を含み、結晶化度が、保磁力が最小となるときの結晶化度より高いことを特徴とする鉄基軟磁性粉末。（選択図） なし

Description

本発明は、応力が負荷された状態であっても良好な磁気特性を示す鉄基軟磁性粉末及びその製造方法、並びに鉄基軟磁性合金粉末を含む物品及びその製造方法に関する。

チョークコイルやリアクトルコイル等における圧粉磁心は、軟磁性粉末にエポキシ系樹脂等、絶縁性の結合剤を添加し、射出成型やプレス成型等により所定の形状に成型されて製造される。このとき、軟磁性粉末には応力が負荷された状態で、圧粉磁心が製造される。

圧粉磁心の製造に用いられる軟磁性粉末として、従来、例えば、特許文献１に記載のような鉄基ナノ結晶合金粉末が用いられてきた。このような鉄基ナノ結晶合金粉末は、全体がアモルファス相である合金を製造した後、熱処理を施してナノ結晶化させることにより製造される。

そして、このような磁性粉体は、例えば、特許文献２に開示されているように鉄基軟磁性合金粉末にｂｃｃ相を析出させる熱処理を行い、保磁力が最小となるように調整されて用いられる。

［特許文献１］特開平１−７９３４２号公報
［特許文献２］特開２０１０−２８０９５６号公報

しかし、得られた磁性粉末の静磁気特性（保磁力）を最適化した場合でも、射出成型やプレス成型等の加圧を伴う圧粉磁心製造プロセスを経て磁性粉末に応力が負荷され圧粉磁心となったときには、必ずしも最適なコア磁気特性（透磁率、コアロス）を発現するものではないという問題があった。

そこで、本発明では、射出成型やプレス成型等により応力が負荷された状態においても、圧粉磁心として最適なコア磁気特性を発現する鉄基軟磁性粉末及びその製造方法を提供すること、更には、鉄基軟磁性合金粉末を含む物品及びその製造方法を提供することを目的とする。

本発明者らは、優れた静磁気特性を有し、更に静磁気特性を最適化した鉄基軟磁性粉末が、加圧を伴う射出成型やプレス成型等により応力が負荷され圧粉磁心となったときには、必ずしも最適なコア磁気特性を発現するものではないことを見出した。そして、本発明者らは、鋭意研究の結果、結晶化度を調整することにより、加圧を伴う射出成型やプレス成型等により、鉄基軟磁性粉末に応力が負荷された状態であっても、圧粉磁心等として最適なコア磁気特性を発現するとの知見を得て、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、熱処理によりアモルファス相の一部を結晶化させて結晶子を析出させてなる鉄基軟磁性粉末であって、当該鉄基軟磁性粉末は、Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂ及び不可避不純物を含み、結晶化度が、保磁力が最小となるときの結晶化度より高いことを特徴とする鉄基軟磁性粉末である。

本発明の一態様によれば、鉄基軟磁性粉末が、
Ｆｅ_{１００―（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｒ）}Ｓｉ_ｘＢ_ｙＣｕ_ｚＮｂ_ｒ
［式中、ｘ、ｙ、ｚ、ｒはａｔ％で、
３．０≦ｘ≦１６．０
６．０≦ｙ≦１３．０
０．５≦ｚ≦２．０
０．５≦ｒ≦４．０
１．５≦ｚ＋ｒ≦４．５
１１．５≦ｙ＋ｒ≦１４．５
の関係を満たす］
の組成を有する、上記の鉄基軟磁性粉末が提供される。

本発明の一態様によれば、結晶化度が、８０〜９５％である、上記の鉄基軟磁性粉末が提供される。

本発明の一態様によれば、ＩＳＯ１４５７７−１に準拠して測定した粉末の硬度が、１０００〜１２５０ＨＶである、上記の鉄基軟磁性粉末が提供される。

本発明の一態様によれば、略球形である、上記の鉄基軟磁性粉末が提供される。

本発明の一態様によれば、平均粒子径が０．５〜５０μｍである、上記の鉄基軟磁性粉末が提供される。

本発明の一態様によれば、Ｆｅのうち０．５〜２．０ａｔ％がＣｒで置換されている、上記の鉄基軟磁性粉末が提供される。

本発明の一態様によれば、加圧成型により応力が負荷されている上記の鉄基軟磁性粉末を含む物品が提供される。

本発明の一態様によれば、圧粉磁心である、上記の物品が提供される。

本発明の一態様によれば、以下の工程を含む、鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。
・第１工程
鉄基軟磁性粉末を構成するＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂを所定の組成となるように原料を秤量し、溶解して合金溶湯を得る工程。
・第２工程
第１工程で得られた合金溶湯からアトマイズ法により略球形のアモルファス粒子を得る工程。
・第３工程
第２工程で得られたアモルファス粒子に熱処理を行い、アモルファス相の一部を結晶化させて結晶子を析出させる工程であって、結晶化度を、保磁力が最小となるときの結晶化度より高くする工程。

本発明の一態様によれば、第１工程では、以下の組成となるように原料を秤量し、溶解して合金溶湯を得る、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。
Ｆｅ_{１００―（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｒ）}Ｓｉ_ｘＢ_ｙＣｕ_ｚＮｂ_ｒ
［式中、ｘ、ｙ、ｚ、ｒはａｔ％で、
３．０≦ｘ≦１６．０
６．０≦ｙ≦１３．０
０．５≦ｚ≦２．０
０．５≦ｒ≦４．０
１．５≦ｚ＋ｒ≦４．５
１１．５≦ｙ＋ｒ≦１４．５
の関係を満たす。］

本発明の一態様によれば、前記第３工程における熱処理温度を、保磁力が最小となるときの熱処理温度より高く、アモルファス相の結晶化温度より低くする、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。

本発明の一態様によれば、第３工程における結晶化度を８０〜９５％とする、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。

本発明の一態様によれば、粉末の硬度を、保磁力が最小となるときの硬度より小さくする、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。

本発明の一態様によれば、粉末の硬度を、ＩＳＯ１４５７７−１に準拠して測定した粉末の硬度で１０００〜１２５０ＨＶとする、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。

本発明の一態様によれば、平均粒子径を０．５〜５０μｍとする、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。

本発明の一態様によれば、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法において、Ｆｅのうち０．５〜２．０ａｔ％をＣｒで置換する、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法が提供される。

本発明の一態様によれば、上記の鉄基軟磁性粉末の製造方法の後に、加圧成型工程を含む、物品の製造方法が提供される。

本発明の一態様によれば、物品が圧粉磁心である、上記の物品の製造方法が提供される。

本発明の鉄基軟磁性粉末及びその製造方法によれば、Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂを含み、熱処理によりアモルファス相の一部を結晶化させて結晶子を析出させてなる鉄基軟磁性粉末において、保磁力が最小となるときの結晶化度より高くすることで、射出成型やプレス成型などにより、鉄基軟磁性粉末に応力が負荷された状態であっても、圧粉磁心等として良好な磁性特性を発現する鉄基軟磁性粉末とすることができる。

実施例における結晶化度と透磁率との関係を示す説明図である。 実施例における結晶化度とコアロスとの関係を示す説明図である。

以下、本発明の一実施形態について詳細に説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の効果を阻害しない範囲で適宜変更を加えて実施することができる。なお、以下の説明において、「Ａ〜Ｂ」は、「Ａ以上かつＢ以下」を意味する。

本実施形態の鉄基軟磁性粉末は、Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂを含み、熱処理によりアモルファス相の一部を結晶化させて結晶子を析出させてなる鉄基軟磁性粉末である。このような鉄基軟磁性粉末では、熱処理により、アモルファス相にＦｅを主成分とする体心立方構造の結晶子（ｂｃｃ相）、Ｃｕを主成分とする面心立方構造の結晶子（ｆｃｃ相）が分散した合金を形成することができ、優れた静磁気特性が得られる。

そして、熱処理温度により、ナノ結晶子の析出形態を変えることができるので、鉄基軟磁性粉末の静磁気特性を所望の状態に調整することができる。

特に、鉄基軟磁性粉末が下記の組成を有するときに、圧粉磁心等、射出成形やプレス成型等の加圧成型により応力が負荷された状態で用いる際に、より良好な磁性特性を発現する鉄基軟磁性粉末とすることができる。

Ｆｅ_{１００―（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｒ）}Ｓｉ_ｘＢ_ｙＣｕ_ｚＮｂ_ｒ
［式中、ｘ、ｙ、ｚ、ｒはａｔ％で、
３．０≦ｘ≦１６．０
６．０≦ｙ≦１３．０
０．５≦ｚ≦２．０
０．５≦ｒ≦４．０
１．５≦ｚ＋ｒ≦４．５
１１．５≦ｙ＋ｒ≦１４．５
の関係を満たす。］

Ｓｉは、アモルファス相形成能を向上させる。Ｓｉ量ｘは、十分なアモルファス相形成能を有するとともに、良好な磁気特性を得るために、Ｆｅとの量比Ｓｉ／Ｆｅはほぼ一定とし、３．０〜１６．０ａｔ％とすることが好ましい。

Ｂ及びＮｂは、アモルファス相形成能を向上させる。特に、Ｎｂはアトマイズ法により鉄基軟磁性粉末を製造するときには必須成分となる。ここで、Ｂ量は、６．０ａｔ％以上とするとアモルファス相形成能が大きくなり、１３．０ａｔ％以下とすると良好な磁気特性を示すため好ましい。

Ｂ量ｙとＮｂ量ｒとの和ｙ＋ｒは、１１．５≦ｙ＋ｒ≦１４．５（ａｔ％）であることが好ましい。１１．５ａｔ％以上とすると、アモルファス相の形成能が大きくなり、１４．５ａｔ％以下とすると良好な磁気特性を示す。

Ｃｕ及びＮｂは、析出するナノ結晶子の粒径を制御する効果がある元素である。ここで、ナノ結晶子の粒径を制御する効果は、Ｃｕ量の影響が大きく、Ｃｕ量ｚは、０．５ａｔ％以上とすると、アモルファス相中に粒径数１０ｎｍに制御されたナノ結晶子が分散した組織を容易に得ることができる。これにより、熱処理後に良好な磁気特性を示す鉄基軟磁性粉末とすることができる。また、２．０ａｔ％以下とすると良好な磁気特性を示すため好ましい。

更に、Ｃｕ量ｚとＮｂ量ｒとの和ｚ＋ｒは、１．５≦ｚ＋ｒ≦４．５（ａｔ％）であることが好ましい。１．５ａｔ％以上とするとナノ結晶子の粒径制御に有効に作用し、４．５ａｔ％以下とすると良好な磁気特性を示す。

鉄基軟磁性粉末の結晶化度は、後述する熱処理により、粉末の状態で保磁力が最小となるときの結晶化度より高く形成されている。

鉄基軟磁性粉末の結晶化度は、８０〜９５％とすることが好ましい。これによれば、圧縮応力が負荷された状態で製造される磁性部品に用いても良好な磁気特性を示す鉄基軟磁性粉末とすることができる。

本発明における「結晶化度」は、粉末中に析出した結晶相の割合であり、例えば、「結晶化度８０％」とは、結晶相の割合が８０％で残部２０％がアモルファス相であることを示す。本発明における「結晶化度」は、Ｘ線回折法を用い、下記のピーク分離により算出した。（株式会社リガク（２０１０年発行）．Ｘ線解析ハンドブック（第６版） 株式会社リガク）

（１）バックグラウンドの分離
低角度側から高角度側に直線近似により直線を引き、当該直線の下方の面積をバックグラウンドとして設定する。

（２）ハローの分離
アモルファス成分によるハローパターンを推定し、バックグラウンドを減じた散乱曲線からハロー部分を分離する。

（３）結晶性回折線の分離
上記（２）と同様の方法により、結晶性回折線を分離する。

（４）結晶化度の算出
全散乱曲線から分離した、非晶成分及び結晶成分の回折曲線の曲線下の面積（積分強度）を用い、下式により結晶化度を算出する。

（数１）
Ｘｃ＝Ｉｃ／（Ｉｃ＋Ｉａ）
Ｘｃ：結晶化度、Ｉｃ：結晶性散乱強度、Ｉａ：非晶性散乱強度

チョークコイルやリアクトルコイル等における圧粉磁心は、軟磁性粉末にエポキシ系樹脂等、絶縁性の結合剤を添加し、射出成型やプレス成型等により所定の形状に成型されて製造される。このとき、軟磁性粉末には応力が負荷された状態で、圧粉磁心が製造される。

鉄基軟磁性粉末の硬度は、１０００〜１２５０ＨＶとすることが好ましい。これによれば、射出成形やプレス成型を行うときに流動性が良いので、圧粉磁心等としたときに良好な磁気特性を示す鉄基軟磁性粉末とすることができる。

鉄基軟磁性粉末は略球形に形成されている。これによれば、射出成形やプレス成型を行うときに、圧粉磁心での鉄基軟磁性粉末の充填率を高くすることができるので、磁気特性を向上させることができる。ここで、すべての粉末形状が略球形でなくてもよく、例えば、粒子の長径をａ、短径をｂとした場合、１≦ａ／ｂ≦１．２の関係を満たす粒子が７０％以上あるとよい。

鉄基軟磁性粉末の平均粒子径を０．５〜５０μｍにすると、圧粉磁心等とした時に、圧粉磁心等の絶縁を確保しつつ、且つ鉄基軟磁性粉末の充填率高くすることができるので、磁気特性を向上させることができる。粒子径が小さいと、圧粉磁心を高周波帯で用いるときに渦電流損失が小さくなるため、低損失とすることができるが、小さ過ぎると十分な透磁率μが得られなくなるため、０．５μｍ以上とすることが好ましい。また、鉄基軟磁性粉末の平均粒子径を１０μｍ以下にすると、１ＭＨｚ以上の高周波帯で圧粉磁心を使用するときに、渦電流損失を低減させる事ができ、必要十分な透磁率μを得ることができるので更に好ましい。

本実施形態に係る物品は、加圧成型により応力が負荷されている上記の鉄基軟磁性粉末を含む。本実施形態に係る物品は、エレクトロニクスや自動車用の部品など様々な用途で用いられる軟磁性を有する部品等であり、特に圧粉磁心である。上述の鉄基軟磁性粉末の特性により、射出成形やプレス成型等の加圧成型により応力が負荷されている上述の鉄基軟磁性粉末を含む物品、特に圧粉磁心は、良好なコア磁性特性（透磁率、コアロス）を発現する。

（製造方法）
上述の鉄基軟磁性粉末の製造方法について説明する。

第１工程では、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂを所定の組成、例えば、以下の好ましい組成となるように原料を秤量し、溶解して合金溶湯を得る。

Ｆｅ_{１００―（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｒ）}Ｓｉ_ｘＢ_ｙＣｕ_ｚＮｂ_ｒ
［式中、ｘ、ｙ、ｚ、ｒはａｔ％で、
３．０≦ｘ≦１６．０
６．０≦ｙ≦１３．０
０．５≦ｚ≦２．０
０．５≦ｒ≦４．０
１．５≦ｚ＋ｒ≦４．５
１１．５≦ｙ＋ｒ≦１４．５
の関係を満たす。］

続く第２工程では、第１工程で得られた合金溶湯からアトマイズ法により略球形のアモルファス粒子を得る。

本実施形態では、公知の水アトマイズ法を採用する。第１工程で得られた合金溶湯を溶湯オリフィスより落下させ、アトマイズノズルから噴射される水膜にて溶融した原材料を急冷凝固させる。この粉末を回収し、乾燥、および分級を経て、粒子形状が略球形である所定の粒径のアモルファス粒子を得ることができる。

続く第３工程では、第２工程で得られたアモルファス粒子に熱処理を行い、アモルファス相の一部を結晶化させる。このとき、粉末の結晶化度を、保磁力が最小となるときの結晶化度より高くする。

本発明における熱処理は、窒素雰囲気にて所定の温度に等温保持し、アモルファス相の一部を結晶化させて、数１０ｎｍのナノ結晶子を析出させて、磁気特性を調整するために行う。ここで、粉末酸化防止等を考慮する必要がない場合であれば大気中で熱処理することもできる。

鉄基軟磁性粉末の熱分析（ＤＳＣ）曲線を行うと、２つの発熱ピークが認められる。低温側の発熱ピークの温度Ｔｘは体心立方構造の結晶相が析出するｂｃｃ相析出温度であり、高温側の発熱ピークの温度Ｔ１はアモルファス相結晶化温度である。

本発明の鉄基軟磁性粉末では、熱処理により、アモルファス相にＦｅを主成分とする体心立方構造の結晶子（ｂｃｃ相）、Ｃｕを主成分とする面心立方構造の結晶子（ｆｃｃ相）が分散した合金を形成することができ、優れた静磁気特性が得られる。

そして、熱処理温度により、ナノ結晶子の析出形態を変えることができるので、鉄基軟磁性粉末の静磁気特性を所望の状態に調整することができる。

圧粉磁心の特性を反映する磁気特性として、透磁率μ、コアロスＰｃｖが重要である。ここで、透磁率μは高い方がよく、コアロスＰｃｖは低い方がよい。

粉末体の状態では、保磁力Ｈｃが低いと透磁率μは高くなり、コアロスを低くすることができるため、従来は、保持力Ｈｃが最小となるように熱処理が行われてきた。

しかし、得られた磁性粉末の静磁気特性（保磁力）を最適化した場合でも、射出成型やプレス成型等の圧粉磁心製造プロセスを経て磁性粉末に応力が負荷され圧粉磁心となったときには、必ずしも最適なコア磁気特性（透磁率、コアロス）を発現するものではないという問題があった。

熱処理温度が、保磁力Ｈｃが最小となる熱処理温度Ｔ２を超えると、保持力Ｈｃは増大し、粉末の静磁気特性としては最適条件ではなくなる。このとき、結晶化度は増大し、硬度は低下する。

一方、保磁力Ｈｃが最小となる熱処理温度Ｔ２以上の熱処理温度で、圧粉磁心のコア磁気特性を示す透磁率μが最大値を示し、コアロスが最小値を示す熱処理温度Ｔ３が存在する。

本発明者らは、熱処理温度を、保磁力Ｈｃが最小となるときの熱処理温度Ｔ２より高く、アモルファス相の結晶化温度Ｔ１より低いＴ３に設定し、結晶化度、硬度などを調整することにより、最適なコア磁気特性（透磁率、コアロス）を発現する鉄基軟磁性粉末を見出した。

熱処理温度Ｔ３は、鉄基軟磁性粉末の結晶化度が、８０〜９５％となるように設定することが好ましい。

また、熱処理温度Ｔ３は、１０００〜１２５０ＨＶとなるように設定することが好ましい。

これによれば、圧粉磁心製造プロセスである射出成型やプレス成型等により応力が負荷され、圧粉磁心となったときに、最適なコア磁気特性を有する鉄基軟磁性粉末とすることができる。

本実施形態に係る物品の製造方法は、上述の鉄基軟磁性粉末の製造方法の後に、加圧成型工程を含む。本実施形態に係る圧粉磁心の製造方法により得られる物品、特に圧粉磁心は、上述の鉄基軟磁性粉末の特性により、良好なコア磁性特性（透磁率、コアロス）を発現する。

（変更例）
電子部品等で圧粉磁心を使用する場合、湿気等に対する耐食性が高い材料が求められる。鉄基軟磁性粉末において、Ｆｅの０．５〜２．０ａｔ％をＣｒで置換することもできる。これによれば、良好な磁気特性を維持しつつ、耐食性を向上させることができる。

アトマイズ法として、ガスアトマイズ法、油アトマイズ法、など採用することもできる。

本発明の鉄基軟磁性粉末及びその製造方法によれば、結晶化度を、保磁力が最小となるときの結晶化度より高くすることで、射出成型やプレス成型により、鉄基軟磁性粉末に応力が負荷された状態であっても、圧粉磁心が良好なコア磁性特性を発現する鉄基軟磁性粉末とすることができる。

以下に本発明の実施例を示す。本発明の内容はこれらの実施例により限定して解釈されるものではない。

表１に示される各組成に調製した混合材料を高周波誘導炉にて溶融し水アトマイズ法にて軟磁性粉末を得た。表中には、ｂｃｃ相析出温度Ｔｘ及び飽和磁化（Ｂｓ）の測定結果を併せて示す。評価粉末作製条件は以下の通りである。

＜水アトマイズ条件＞
・水圧：１００ＭＰａ
・水量：１００Ｌ／ｍｉｎ
・水温：２０℃
・オリフィス径：φ４ｍｍ
・溶湯原材料温度：１８００℃

次に、得られた軟磁性粉末を回収し、振動真空乾燥機（ＶＵ―６０：中央化工機株式会社製）により乾燥をおこなった。減圧雰囲気下で乾燥を行うため、大気圧雰囲気下で行う乾燥方法に比べ低酸素雰囲気で乾燥を行うことができ、また低温で短時間に乾燥を行うことができる。さらに、乾燥中に軟磁性粉末に振動を加えることでさらに短時間での乾燥が可能となり、粉末の凝集や酸化を防ぐことができる。本実施例では、乾燥温度：１００℃、乾燥室内の圧力：−０．１ＭＰａ（ゲージ圧）、乾燥時間：６０分とした。

次に得られた軟磁性粉末を気流分級装置（ターボクラシファイア：日清エンジニアリング株式会社製）により分級して目的の平均粒径を有する粉末材（６μｍ、２μｍ）を得た。該粉末材の粒度分布測定はレーザ回折方式の粒度分布測定装置（ＭＴ３３００ＥＸII：マイクロトラックベル株式会社製）にて行った。

次に得られた軟磁性粉末について、結晶子径、結晶化度、硬度及び保磁力Ｈｃを評価した。

結晶子径及び結晶化度の測定装置、測定条件は以下のとおりである。
・測定装置：粉末Ｘ線回折装置（ＭｉｎＦｌｅｘ６００：株式会社リガク製）
・測定条件：電圧４０ｋＶ、電流１５ｍＡ、ステップ０．０１ｄｅｇ、スピード１ｄｅｇ／ｍｉｎ

結晶子径は、ｂｃｃ ＦｅＳｉピークを下記に示すＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて算出した。ここで、ＦｅＳｉピークとして７８°付近のピークを用いた。

硬度測定装置及び測定方法は以下のとおりである。
・測定装置：ナノインデンター（ＥＮＴ−２０００：株式会社エリオニクス製）
・測定方法：ＩＳＯ１４５７７−１に準拠し、５μＮ〜１００ｍＮの荷重を粒子断面にかけた後に圧痕のサイズを測定することで粉末硬度を算出した。

保磁力Ｈｃの測定方法及び測定方法は以下のとおりである。
・測定装置：振動式試料型磁力計（ＶＳＭ−Ｃ７：東英工業株式会社製）
・測定方法：得られた各粒度分布を有する粉末材を、ＶＳＭ測定用カプセルに２００ｍｇ充填しパラフィンにて固定し、最大磁界１００００Ｏｅを印加し飽和磁化測定（Ｂｓ）及び保磁力測定（Ｈｃ）を行った。

次に得られた各粒度分布を有する粉末材を、エポキシ樹脂（バインダ）およびトルエン（有機溶媒）と混合して混合物を得た。なお、エポキシ樹脂の添加量は軟磁性粉末材に対して３ｗｔ％とした。

こうして調製した混合物を温度８０℃で３０分加熱して乾燥させ塊状の乾燥体を得た。次いで、乾燥体を目開き２００μｍの篩にかけ、粉末材(造粒体)を調製した。

該粉末材を成形型に充填し、下記の条件で成型体（圧粉磁心）を得た。

＜成形条件＞
・成形方法：プレス成形
・成形体の形状：リング状
・成形体寸法：外形１３ｍｍ、内径８ｍｍ、厚さ２ｍｍ
・成形圧力：５ｔ／ｃｍ²（４９０ＭＰａ）
・成形体硬化条件：１５０℃、３０分

＜コイル作製条件＞
上述した成型体に導線を下記の条件で巻き付け、チョークコイルを作製した。
・導線材料：Ｃｕ
・導線線径：０．２ｍｍ
・巻き線数：１次４５ターン、２次４５ターン

＜測定条件・評価＞
上記条件で作製したチョークコイルのコア磁気特性（μ、Ｐｃｖ）を以下の条件で評価した。
・測定装置：交流磁気特性測定装置（岩通計測製 Ｂ−ＨアナライザＳＹ８２５８）
・測定周波数：１ＭＨｚ
・透磁率μ測定条件：印加磁界１０ｍＴ
・コアロス測定条件：印加磁界２５ｍＴ

評価結果を以下に示す。 組成７、８については、熱処理条件を下記６水準とし、異なる結晶化度としたものについて、粉末状態での保磁力Ｈｃ及び硬度ＨＶ、圧粉磁心のコア磁気特性（透磁率μ、コアロス）を評価した。結果を表２、図１、２に示す。ここで、表２において、試験１が組成７の結果に、試験２が組成８の結果に相当する。

試験１、２ともに、結晶化度は熱処理温度の上昇とともに増大し、６００℃ではアモルファス相がすべて結晶化した。ここで、アモルファス相の結晶化温度は約６００℃と考えられる。なお、ｂｃｃ相析出温度Ｔｘ以下の５００℃から結晶化が始まっている理由としては、粉末の発熱反応により局所的に設定温度より温度が高くなる部分があることなどが推定される。

また、粉末の静磁気特性として、保磁力Ｈｃが低く最も良好な磁気特性を示すのは、５３０℃で熱処理を行ったとき（試験１−３、試験２−３）であった。このとき、結晶化度は、試験１−３で７６、試験２−３で７４であった。また、硬度ＨＶは、試験１−３で１２５０ＨＶ、試験２−３で１２７０ＨＶであり、それぞれ最高値を示した。

従来は、この状態を目的の状態とし、熱処理温度が５３０℃と設定されていた。

熱処理温度が保磁力Ｈｃが最小となる熱処理温度である５３０℃を超えると、保持力Ｈｃは増大し、粉末の静磁気特性としては最適条件ではなくなる。

ここで、熱処理温度である５３０℃を超えると、結晶化度は増大する。また、析出する結晶子の粒径が大きくなり硬度ＨＶが低下する。

一方、圧粉磁心のコア磁気特性は、熱処理温度５７０℃において、透磁率μは最大値を示し、コアロスは最小値を示した。

図１に示すように、保磁力Ｈｃが最小（熱処理温度５３０℃）となる結晶化度の透磁率と同じ透磁率を示す結晶化度は、試験１で９４％、試験２で９３％となった。

図２に示すように、保磁力Ｈｃが最小となる結晶化度のコアロスと同じコアロスを示す結晶化度は、試験１、試験２ともに９１％となった。

つまり、圧粉磁心のコア磁気特性が最適となる条件は、熱処理温度が、保磁力が最小となるときの熱処理温度より高く、アモルファス相の結晶化温度より低く、結晶化度が、保磁力Ｈｃが最小となるときの結晶化度より高い、ということが確認された。また、過剰な温度で熱処理を行うと結晶化度が高くなりすぎ、コア磁気特性が悪化することも確認された。これにより、結晶化度は８０〜９５％とすることが好適であることも確認された。

また、組成１〜６においても同様の傾向が認められることを確認した。

以上より、鉄基軟磁性粉末が、本発明で規定した組成、結晶化度、硬度において、圧粉磁心となったときに最適なコア磁気特性を有する材料となることが確認された。

Claims (19)

1. 熱処理によりアモルファス相の一部を結晶化させて結晶子を析出させてなる鉄基軟磁性粉末であって、
   Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂ及び不可避不純物を含み、
   結晶化度が、保磁力が最小となるときの結晶化度より高いことを特徴とする鉄基軟磁性粉末。
2. 前記鉄基軟磁性粉末が、Ｆｅ_{１００―（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｒ）}Ｓｉ_ｘＢ_ｙＣｕ_ｚＮｂ_ｒ
   ［式中、ｘ、ｙ、ｚ、ｒはａｔ％で、
   ３．０≦ｘ≦１６．０
   ６．０≦ｙ≦１３．０
   ０．５≦ｚ≦２．０
   ０．５≦ｒ≦４．０
   １．５≦ｚ＋ｒ≦４．５
   １１．５≦ｙ＋ｒ≦１４．５
   の関係を満たす］の組成を有することを特徴とする請求項１に記載の鉄基軟磁性粉末。
3. 前記結晶化度が、８０〜９５％であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の鉄基軟磁性粉末。
4. ＩＳＯ１４５７７−１に準拠して測定した粉末の硬度が、１０００〜１２５０ＨＶであることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末。
5. 略球形であることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末。
6. 平均粒子径が０．５〜５０μｍであることを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末。
7. Ｆｅのうち０．５〜２．０ａｔ％がＣｒで置換されていることを特徴とする請求項１ないし請求項６のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末。
8. 加圧成型により応力が負荷されている請求項１ないし請求項７のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末を含む、物品。
9. 圧粉磁心である、請求項８に記載の物品。
10. 以下の工程を含むことを特徴とする、鉄基軟磁性粉末の製造方法：
    ・第１工程
    鉄基軟磁性粉末を構成するＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｃｕ、Ｎｂを所定の組成となるように原料を秤量し、溶解して合金溶湯を得る工程。
    ・第２工程
    第１工程で得られた合金溶湯からアトマイズ法により略球形のアモルファス粒子を得る工程。
    ・第３工程
    第２工程で得られたアモルファス粒子に熱処理を行い、アモルファス相の一部を結晶化させて結晶子を析出させる工程であって、結晶化度を、保磁力が最小となるときの結晶化度より高くする工程。
11. 前記第１工程において、以下の組成となるように原料を秤量し、溶解して合金溶湯を得ることを特徴とする請求項１０に記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法。
    Ｆｅ_{１００―（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｒ）}Ｓｉ_ｘＢ_ｙＣｕ_ｚＮｂ_ｒ
    ［式中、ｘ、ｙ、ｚ、ｒはａｔ％で、
    ３．０≦ｘ≦１６．０
    ６．０≦ｙ≦１３．０
    ０．５≦ｚ≦２．０
    ０．５≦ｒ≦４．０
    １．５≦ｚ＋ｒ≦４．５
    １１．５≦ｙ＋ｒ≦１４．５
    の関係を満たす。］
12. 前記第３工程における熱処理温度を、保磁力が最小となるときの熱処理温度より高く、アモルファス相の結晶化温度より低くすることを特徴とする請求項１０または請求項１１に記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法。
13. 前記第３工程における結晶化度を８０〜９５％とすることを特徴とする請求項１０ないし請求項１２のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法。
14. 粉末の硬度を、保磁力が最小となるときの硬度より小さくすることを特徴とする請求項１０ないし請求項１３のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法。
15. 粉末の硬度を、ＩＳＯ１４５７７−１に準拠して測定した粉末の硬度で１０００〜１２５０ＨＶとすることを特徴とする請求項１４に記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法。
16. 平均粒子径を０．５〜５０μｍとすることを特徴とする請求項１０ないし請求項１５のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法。
17. Ｆｅのうち０．５〜２．０ａｔ％をＣｒで置換することを特徴とする請求項９ないし請求項１６のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法。
18. 請求項１０ないし請求項１７のいずれか１つに記載の鉄基軟磁性粉末の製造方法の後に、加圧成型工程を含む、物品の製造方法。
19. 物品が圧粉磁心である、請求項１８に記載の物品の製造方法。
    
    

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