JPWO2019177025A1 - シート状電池、および、パッチ - Google Patents
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Abstract
Description
以下に、熱針を用いてシート状外装体に空気孔を形成する方法を説明する。
図7は、レーザー照射によって空気孔を形成する工程を説明するためのイメージ図である。
実施例1
<正極の作製>
DBP吸油量495cm3/100g、比表面積1270m2/gのカーボン〔(ケッチェンブラックEC600JD(ライオン・スペシャリティ・ケミカルズ株式会社製:商品名)〕:30質量部と、アクリル系分散剤:15質量部と、SBR:60質量部と、水:500質量部とを混合して触媒層形成用組成物を作製した。
添加元素としてIn:0.05質量%、Bi:0.04質量%およびAl:0.001%質量を含有する亜鉛合金箔(圧延箔)を、30mm×30mmの大きさの本体部と、5mm×30mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて負極を作製した。
20質量%の硫酸アンモニウム水溶液(株式会社堀場製作所「LAQUA twinコンパクトpHメータ(商品名)」を用い、25℃環境下で測定したpHが5.3)を調製し、電解液として用いた。
ポリエチレン主鎖にアクリル酸をグラフト共重合させた構造を有するグラフト共重合体で構成された2枚のグラフトフィルム(厚み:15μm)を、セロハンフィルム(厚み:20μm)の両側に配置した積層膜(全体の厚み:50μm)をセパレータとして用いた。
厚みが200μmの多孔性のPTFE製シートを撥水膜として用いた。
正極側に配置するシート状外装体に、あらかじめ以下の条件で空気孔を熱針によって形成した。
上記表1に空気孔の開口条件を示した外装体1〜5を、それぞれ50mm×50mmの大きさに切断し、空気孔が形成されている領域の内面側に、ホットメルト樹脂を用いて上述した撥水膜を熱溶着させることにより、正極側の外装体として用いた。また、空気孔を形成していない同様のアルミラミネートフィルム外装体を50mm×50mmの大きさに切断し、正極および負極の端子部が配置される部分に、外装体の辺と平行に、変性ポリオレフィンアイオノマーフィルムを取り付けることにより、負極側の外装体として用いた。
電池1〜電池5を作製後に室温で10分間放置し、次いで、負極の本体部の活物質量から計算した電池の設計容量に対して10時間率(0.1C)相当の電流で0.8Vまで放電させ、得られた放電容量から電池の放電特性を評価した。
実施例2
<正極の作製>
実施例1で作製したのと同様の正極作製用基材を、触媒層が形成された15mm×15mmの大きさの本体部と、触媒層が形成されていない5mm×15mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて、全体の厚みが0.27mmの正極(空気極)を作製した。
実施例1で作製したのと同様の亜鉛合金箔(圧延箔)を、15mm×15mmの大きさの本体部と、5mm×15mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて負極を作製した。
シート状外装体として、実施例1と同様のアルミラミネートフィルム外装体を用いた。正極側に配置するシート状外装体には、あらかじめ表3に示す条件で、図4(a)〜図4(h)に例示した配列で円形の空気孔を熱針を用いて形成し、これらを外装体6〜外装体18とした。それぞれの外装体は、いずれも大きさを25mm×25mmとし、実施例1と同様にして、内面側に撥水膜が熱溶着された外装体を得た。また、負極側に配置するシート状外装体は、大きさを25mm×25mmとし、実施例1と同様にして、変性ポリオレフィンアイオノマーフィルムィルムが取り付けられた外装体を得た。
外装体6〜外装体18を正極側の外装体として用い、電解液量は0.15mlとした以外は実施例1と同様にして電池の組み立てを行い、全体の厚みが約1.2mmのシート状空気電池(電池6〜電池18)を作製した。
個々の空気孔の直径が0.1mm(Φ0.1)、0.2mm(φ0.2)および0.3mm(φ0.3)で、空気孔の個数を9個とした電池(電池6、電池8および電池13)について、それぞれ5個ずつの電池の放電容量を以下の条件で測定し、放電容量のバラつきにより電池特性のバラつきを評価した。それぞれの電池の放電容量の測定値を図9に示す。
電池6〜電池17について、それぞれ5個ずつの電池に対し前記の条件で放電容量を測定し、その平均値を求めた。その結果を図10に示す。
電池6、電池8、電池15、電池17および電池18について、それぞれ3個ずつを40℃の恒温槽に24時間貯蔵し、貯蔵前後での電池の重量変化を測定した。それぞれの電池の測定値の平均を図11に示す。
実施例3
<正極の作製>
DBP吸油量495cm3/100g、比表面積1270m2/gのカーボン〔(ケッチェンブラックEC600JD(ライオン・スペシャリティ・ケミカルズ株式会社製:商品名)〕:75質量部と、アクリル系分散剤:25質量部と、エタノール:300質量部とを混合して触媒層形成用組成物を作製した。
添加元素としてIn:0.05質量%、Bi:0.04質量%およびAl:0.001質量%を含有し、厚みが0.05mmに調整された亜鉛合金箔(圧延箔)を、15mm×15mmの大きさの本体部と、5mm×15mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて、理論容量が約65mAhの負極を作製した。
厚みが100μmの多孔性のPTFE製シートを撥水膜として用いた。
シート状外装体として、ナイロンフィルム基材の外面に酸化アルミニウム蒸着層とPETフィルム層を有し、内面に熱溶着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する市販の積層フィルム(樹脂製フィルムA、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.6g/m2・24h、酸素透過度:2cm3/m2・24h・MPa)を用いた。
上述のようにして作成した正極、負極および2つのシート状外装体を用いた以外は実施例2と同様にして電池の組み立てを行い、全体の厚みが約0.8mmのシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、樹脂製フィルムAと同様の構成を有し、異なる水蒸気透過度および酸素透過度を有する積層フィルム(樹脂製フィルムB、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.05g/m2・24h、酸素透過度:1cm3/m2・24h・MPa)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、ナイロンフィルム基材の外面に酸化ケイ素蒸着層とPETフィルム層を有し、内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する積層フィルム(樹脂製フィルムC、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.2g/m2・24h、酸素透過度:1cm3/m2・24h・MPa)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、PETフィルム基材の外面に酸化ケイ素蒸着層を有し、内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する積層フィルム(樹脂製フィルムD、厚み:72μm、水蒸気透過度:0.08g/m2・24h、酸素透過度:1cm3/m2・24h・MPa)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、樹脂製フィルムAと同様の構成を有し、異なる水蒸気透過度および酸素透過度を有する積層フィルム(樹脂製フィルムE、厚み:82μm、水蒸気透過度:1.5g/m2・24h、酸素透過度:15cm3/m2・24h・MPa)を用い、正極側に配置されるシート状外装体に空気孔を形成しなかった以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、アルミニウム箔の外面にPETフィルム層を有し、内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有するアルミラミネートフィルム(樹脂製フィルムF、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.1g/m2・24h以下、酸素透過度:0.01cm3/m2・24h・MPa以下)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、PETフィルム基材の内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する積層フィルム(樹脂製フィルムG、厚み:72μm)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状空気電池の端子部とシート状外装体の水蒸気バリア層との間の抵抗値を測定し、抵抗値が50MΩ以上のものを、絶縁性が良好なもの、また、抵抗値が50MΩ未満のものを絶縁性が不良なもの、として評価した。各々10個ずつの電池について測定を行い、そのうちの絶縁性が不良なものの個数を調べた。
各シート状空気電池の空気孔をアルミニウム箔粘着テープで塞ぎ、恒温槽中で60℃で30日間保持した後、電池を取り出し、貯蔵前後の電池の重量減少から電池系外に散逸した電解液量(減少した水分量)を求め、貯蔵前の電解液量に対する割合(電解液減少率)によりシート状外装体の保液性能を評価した。
各シート状空気電池を20℃で60%RHの環境下で10分間放置し、次いで、0.1C(10時間率)相当の電流で放電させ、電池電圧が0.8Vに低下するまでの放電容量(貯蔵前容量)を測定した。
1 正極(空気極)
1a 正極の端子部
2 負極
2a 負極の端子部
3 セパレータ
4 撥水膜
5 シート状外装体
6 空気孔
以下に、熱針を用いてシート状外装体に空気孔を形成する方法を説明する。
図7は、レーザー照射によって空気孔を形成する工程を説明するためのイメージ図である。
実施例1
<正極の作製>
DBP吸油量495cm3/100g、比表面積1270m2/gのカーボン〔(ケッチェンブラックEC600JD(ライオン・スペシャリティ・ケミカルズ株式会社製:商品名)〕:30質量部と、アクリル系分散剤:15質量部と、SBR:60質量部と、水:500質量部とを混合して触媒層形成用組成物を作製した。
添加元素としてIn:0.05質量%、Bi:0.04質量%およびAl:0.001%質量を含有する亜鉛合金箔(圧延箔)を、30mm×30mmの大きさの本体部と、5mm×30mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて負極を作製した。
20質量%の硫酸アンモニウム水溶液(株式会社堀場製作所「LAQUA twinコンパクトpHメータ(商品名)」を用い、25℃環境下で測定したpHが5.3)を調製し、電解液として用いた。
ポリエチレン主鎖にアクリル酸をグラフト共重合させた構造を有するグラフト共重合体で構成された2枚のグラフトフィルム(厚み:15μm)を、セロハンフィルム(厚み:20μm)の両側に配置した積層膜(全体の厚み:50μm)をセパレータとして用いた。
厚みが200μmの多孔性のPTFE製シートを撥水膜として用いた。
正極側に配置するシート状外装体に、あらかじめ以下の条件で空気孔を熱針によって形成した。
上記表1に空気孔の開口条件を示した外装体1〜5を、それぞれ50mm×50mmの大きさに切断し、空気孔が形成されている領域の内面側に、ホットメルト樹脂を用いて上述した撥水膜を熱溶着させることにより、正極側の外装体として用いた。また、空気孔を形成していない同様のアルミラミネートフィルム外装体を50mm×50mmの大きさに切断し、正極および負極の端子部が配置される部分に、外装体の辺と平行に、変性ポリオレフィンアイオノマーフィルムを取り付けることにより、負極側の外装体として用いた。
電池1〜電池5を作製後に室温で10分間放置し、次いで、負極の本体部の活物質量から計算した電池の設計容量に対して10時間率(0.1C)相当の電流で0.8Vまで放電させ、得られた放電容量から電池の放電特性を評価した。
実施例2
<正極の作製>
実施例1で作製したのと同様の正極作製用基材を、触媒層が形成された15mm×15mmの大きさの本体部と、触媒層が形成されていない5mm×15mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて、全体の厚みが0.27mmの正極(空気極)を作製した。
実施例1で作製したのと同様の亜鉛合金箔(圧延箔)を、15mm×15mmの大きさの本体部と、5mm×15mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて負極を作製した。
シート状外装体として、実施例1と同様のアルミラミネートフィルム外装体を用いた。正極側に配置するシート状外装体には、あらかじめ表3に示す条件で、図4(a)〜図4(h)に例示した配列で円形の空気孔を熱針を用いて形成し、これらを外装体6〜外装体18とした。それぞれの外装体は、いずれも大きさを25mm×25mmとし、実施例1と同様にして、内面側に撥水膜が熱溶着された外装体を得た。また、負極側に配置するシート状外装体は、大きさを25mm×25mmとし、実施例1と同様にして、変性ポリオレフィンアイオノマーフィルムィルムが取り付けられた外装体を得た。
外装体6〜外装体18を正極側の外装体として用い、電解液量は0.15mlとした以外は実施例1と同様にして電池の組み立てを行い、全体の厚みが約1.2mmのシート状空気電池(電池6〜電池18)を作製した。
個々の空気孔の直径が0.1mm(Φ0.1)、0.2mm(φ0.2)および0.3mm(φ0.3)で、空気孔の個数を9個とした電池(電池6、電池8および電池13)について、それぞれ5個ずつの電池の放電容量を以下の条件で測定し、放電容量のバラつきにより電池特性のバラつきを評価した。それぞれの電池の放電容量の測定値を図9に示す。
電池6〜電池17について、それぞれ5個ずつの電池に対し前記の条件で放電容量を測定し、その平均値を求めた。その結果を図10に示す。
電池6、電池8、電池15、電池17および電池18について、それぞれ3個ずつを40℃の恒温槽に24時間貯蔵し、貯蔵前後での電池の重量変化を測定した。それぞれの電池の測定値の平均を図11に示す。
実施例3
<正極の作製>
DBP吸油量495cm3/100g、比表面積1270m2/gのカーボン〔(ケッチェンブラックEC600JD(ライオン・スペシャリティ・ケミカルズ株式会社製:商品名)〕:75質量部と、アクリル系分散剤:25質量部と、エタノール:300質量部とを混合して触媒層形成用組成物を作製した。
添加元素としてIn:0.05質量%、Bi:0.04質量%およびAl:0.001質量%を含有し、厚みが0.05mmに調整された亜鉛合金箔(圧延箔)を、15mm×15mmの大きさの本体部と、5mm×15mmの大きさの端子部とを有する形状に打ち抜いて、理論容量が約65mAhの負極を作製した。
厚みが100μmの多孔性のPTFE製シートを撥水膜として用いた。
シート状外装体として、ナイロンフィルム基材の外面に酸化アルミニウム蒸着層とPETフィルム層を有し、内面に熱溶着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する市販の積層フィルム(樹脂製フィルムA、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.6g/m2・24h、酸素透過度:2cm3/m2・24h・MPa)を用いた。
上述のようにして作成した正極、負極および2つのシート状外装体を用いた以外は実施例2と同様にして電池の組み立てを行い、全体の厚みが約0.8mmのシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、樹脂製フィルムAと同様の構成を有し、異なる水蒸気透過度および酸素透過度を有する積層フィルム(樹脂製フィルムB、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.05g/m2・24h、酸素透過度:1cm3/m2・24h・MPa)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、ナイロンフィルム基材の外面に酸化ケイ素蒸着層とPETフィルム層を有し、内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する積層フィルム(樹脂製フィルムC、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.2g/m2・24h、酸素透過度:1cm3/m2・24h・MPa)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、PETフィルム基材の外面に酸化ケイ素蒸着層を有し、内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する積層フィルム(樹脂製フィルムD、厚み:72μm、水蒸気透過度:0.08g/m2・24h、酸素透過度:1cm3/m2・24h・MPa)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、樹脂製フィルムAと同様の構成を有し、異なる水蒸気透過度および酸素透過度を有する積層フィルム(樹脂製フィルムE、厚み:82μm、水蒸気透過度:1.5g/m2・24h、酸素透過度:15cm3/m2・24h・MPa)を用い、正極側に配置されるシート状外装体に空気孔を形成しなかった以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、アルミニウム箔の外面にPETフィルム層を有し、内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有するアルミラミネートフィルム(樹脂製フィルムF、厚み:87μm、水蒸気透過度:0.1g/m2・24h以下、酸素透過度:0.01cm3/m2・24h・MPa以下)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状外装体を構成する樹脂製フィルムとして、PETフィルム基材の内面に熱融着樹脂層としてポリエチレンフィルム層を有する積層フィルム(樹脂製フィルムG、厚み:72μm)を用いた以外は、実施例3と同様にしてシート状空気電池を作製した。
シート状空気電池の端子部とシート状外装体の水蒸気バリア層との間の抵抗値を測定し、抵抗値が50MΩ以上のものを、絶縁性が良好なもの、また、抵抗値が50MΩ未満のものを絶縁性が不良なもの、として評価した。各々10個ずつの電池について測定を行い、そのうちの絶縁性が不良なものの個数を調べた。
各シート状空気電池の空気孔をアルミニウム箔粘着テープで塞ぎ、恒温槽中で60℃で30日間保持した後、電池を取り出し、貯蔵前後の電池の重量減少から電池系外に散逸した電解液量(減少した水分量)を求め、貯蔵前の電解液量に対する割合(電解液減少率)によりシート状外装体の保液性能を評価した。
各シート状空気電池を20℃で60%RHの環境下で10分間放置し、次いで、0.1C(10時間率)相当の電流で放電させ、電池電圧が0.8Vに低下するまでの放電容量(貯蔵前容量)を測定した。
1 正極(空気極)
1a 正極の端子部
2 負極
2a 負極の端子部
3 セパレータ
4 撥水膜
5 シート状外装体
6 空気孔
Claims (11)
- 樹脂製フィルムで構成されたシート状外装体内に、正極、負極、セパレータおよび電解液を含む発電要素が収容されてなり、
前記電解液が水溶液系電解液であり、
前記樹脂製フィルムが、電気絶縁性の水蒸気バリア層を有し、
一次電池であることを特徴とするシート状電池。 - 前記樹脂製フィルムの水蒸気バリア層が、少なくとも無機酸化物により構成されている請求項1に記載のシート状電池。
- 前記樹脂製フィルムの水蒸気透過度が、10g/m2・24h以下である請求項1または2に記載のシート状電池。
- 前記樹脂製フィルムの酸素透過度が、0.02〜100cm3/m2・24h・MPaである請求項1〜3のいずかに記載のシート状電池。
- 前記樹脂製フィルムの厚みが10〜200μmである請求項1〜4のいずれかに記載のシート状電池。
- 前記電解液のpHが3以上12未満である請求項1〜5のいずれかに記載のシート状電池。
- 厚みが1.5mm以下である請求項1〜6のいずれかに記載のシート状電池。
- 前記正極は、触媒を含有する触媒層を有しており、
前記外装体の前記正極が配置された側に、1個または複数個の空気孔が形成されている請求項1〜7のいずれかに記載のシート状電池。 - 樹脂製フィルムで構成されたシート状外装体内に、正極、負極、セパレータおよび電解液を含む発電要素が収容されてなる空気電池であって、
前記外装体の一方の側に前記正極が配置され、もう一方の側に前記負極が配置されており、
前記正極は、触媒を含有する触媒層を有しており、
前記外装体の前記正極が配置された側に、1個または複数個の空気孔が形成されており、
前記空気孔は、いずれも面積が0.002mm2以上であり、
前記空気孔の総面積をs(mm2)とし、前記触媒層の面積をt(mm2)としたとき、0.0002≦s/t≦0.03を満たすことを特徴とするシート状電池。 - 前記樹脂製フィルムが、電気絶縁性の水蒸気バリア層を有する請求項9に記載のシート状電池
- 身体に装着可能なパッチであって、電源として、請求項1〜10のいずれかに記載のシート状電池を備えたことを特徴とするパッチ。
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