JPWO2019146216A1 - 電池 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、実施の形態1における電池1000の概略構成を示す断面図である。
LiαMβXγ ・・・式(1)
ここで、αとβとγとは、0より大きい値である。
また、Mは、Li以外の金属元素と半金属元素とのうちの少なくとも1つを含む。
また、Xは、ClとBrとのうちの少なくとも一方を含む。
2.5≦α≦3、
1≦β≦1.1、
γ=6、
が満たされてもよい。
Li6-3dYdX6 ・・・式(A1)
ここで、組成式(A1)においては、Xは、ClとBrとのうちの少なくとも1つである。
Li3YX6 ・・・式(A2)
ここで、組成式(A2)においては、Xは、ClとBrとのうちの少なくとも1つである。
Li3-3δY1+δCl6 ・・・式(A3)
ここで、組成式(A3)においては、0<δ≦0.15、が満たされる。
Li3-3δY1+δBr6 ・・・式(A4)
ここで、組成式(A4)においては、0<δ≦0.25、が満たされる。
Li3-3δ+aY1+δ-aMeaCl6-xBrx ・・・式(A5)
ここで、組成式(A5)においては、Meは、Mg、Ca、Sr、Ba、Znからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<2、
0<a<3、
0<(3−3δ+a)、
0<(1+δ−a)、
0≦x≦6、
が満たされる。
Li3-3δY1+δ-aMeaCl6-xBrx ・・・式(A6)
ここで、組成式(A6)においては、Meは、Al、Sc、Ga、Biからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<1、
0<a<2、
0<(1+δ−a)、
0≦x≦6、
が満たされる。
Li3-3δ-aY1+δ-aMeaCl6-xBrx ・・・式(A7)
ここで、組成式(A7)においては、Meは、Zr、Hf、Tiからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<1、
0<a<1.5、
0<(3−3δ−a)、
0<(1+δ−a)、
0≦x≦6、
が満たされる。
Li3-3δ-2aY1+δ-aMeaCl6-xBrx ・・・式(A8)
ここで、組成式(A8)においては、Meは、Ta、Nbからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<1、
0<a<1.2、
0<(3−3δ−2a)、
0<(1+δ−a)、
0≦x≦6、
が満たされる。
Liα'M’β'X’γ' ・・・式(2)
ここで、α’とβ’とγ’とは、0より大きい値である。
また、M’は、Li以外の金属元素と半金属元素とのうちの少なくとも1つを含む。
また、X’は、ClとBrとのうちの少なくとも一方と、Iと、を含む。
Li6-3dYdX6 ・・・式(B1)
ここで、組成式(B1)においては、Xは、ClとBrとのうちの少なくとも一方と、Iと、を含む。
また、組成式(B1)においては、0<d<2、を満たす。
Li3YX6 ・・・式(B2)
ここで、組成式(B2)においては、Xは、ClとBrとのうちの少なくとも一方と、Iと、を含む。
Li3-3δ+aY1+δ-aMeaCl6-x-yBrxIy ・・・式(B3)
ここで、組成式(B3)においては、Meは、Mg、Ca、Sr、Ba、Znからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<2、
0<a<3、
0<(3−3δ+a)、
0<(1+δ−a)、
0≦x<6、
0<y≦6、
(x+y)<6、
が満たされる。
Li3-3δY1+δ-aMeaCl6-x-yBrxIy ・・・式(B4)
ここで、組成式(B4)においては、Meは、Al、Sc、Ga、Biからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<1、
0<a<2、
0<(1+δ−a)、
0≦x<6、
0<y≦6、
(x+y)<6、
が満たされる。
Li3-3δ-aY1+δ-aMeaCl6-x-yBrxIy ・・・式(B5)
ここで、組成式(B5)においては、Meは、Zr、Hf、Tiからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<1、
0<a<1.5、
0<(3−3δ−a)、
0<(1+δ−a)、
0≦x<6、
0<y≦6、
(x+y)<6、
が満たされる。
Li3-3δ-2aY1+δ-aMeaCl6-x-yBrxIy ・・・式(B6)
ここで、組成式(B6)においては、Meは、Ta、Nbからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
−1<δ<1、
0<a<1.2、
0<(3−3δ−2a)、
0<(1+δ−a)、
0≦x<6、
0<y≦6、
(x+y)<6、
が満たされる。
実施の形態1における第1固体電解質材料と第2固体電解質材料は、例えば、下記の方法により、製造されうる。
[第1固体電解質材料の作製]
露点−60℃以下のアルゴングローブボックス内で、原料粉LiClとYCl3とを、モル比でLiCl:YCl3=2.7:1.1となるように、秤量した。その後、遊星型ボールミル(フリッチュ社製、P−5型)を用い、25時間、600rpmでミリング処理することで、第1固体電解質材料Li2.7Y1.1Cl6の粉末を得た。
露点−60℃以下のアルゴングローブボックス内で、原料粉LiBrとLiClとLiIとYCl3とYBr3とを、モル比でLiBr:LiCl:LiI:YCl3:YBr3=1:1:4:1:1となるように、秤量した。その後、遊星型ボールミル(フリッチュ社製、P−7型)を用い、25時間、600rpmでミリング処理することで、第2固体電解質材料Li3YBr2Cl2I2の粉末を得た。
アルゴングローブボックス内で、エトキシリチウム(高純度化学製)5.95gとペンタエトキシニオブ(高純度化学製)36.43gとを、超脱水エタノール(和光純薬製)500mLに溶解して、被覆溶液を作製した。
正極活物質被覆層の作製で、粒子表層に被覆層を形成したNCMを第1正極活物質として用いた。
露点−60℃以下のAr雰囲気のアルゴングローブボックス内で、Li2SとP2S5とを、モル比でLi2S:P2S5=75:25となるように、秤量した。これらを乳鉢で粉砕して混合した。その後、遊星型ボールミル(フリッチュ社製、P−7型)を用い、10時間、510rpmでミリング処理することで、ガラス状の固体電解質を得た。ガラス状の固体電解質について、不活性雰囲気中で、270度で、2時間熱処理した。これにより、ガラスセラミックス状の固体電解質であるLi2S−P2S5を得た。
上述の実施例1の第1正極材料と第2正極材料、および、電解質層に用いる第2固体電解質材料であるLi3YBr2Cl2I2と硫化物固体電解質材料であるLi2S−P2S5とをそれぞれ用いて、下記の工程を実施した。
[第1固体電解質材料の作製]
露点−60℃以下のアルゴングローブボックス内で、原料粉LiBrとYBr3とを、モル比でLiBr:YBr3=3:1となるように、秤量した。その後、遊星型ボールミル(フリッチュ社製、P−5型)を用い、25時間、600rpmでミリング処理することで、第1固体電解質材料Li3YBr6の粉末を得た。
[第1固体電解質材料の作製]
露点−60℃以下のアルゴングローブボックス内で、原料粉LiClとYCl3とZrCl4とを、モル比でLiCl:YCl3:ZrCl4=2.5:0.5:0.5となるように、秤量した。その後、遊星型ボールミル(フリッチュ社製、P−5型)を用い、25時間、600rpmでミリング処理することで、第1固体電解質材料Li2.5Y0.5Zr0.5Cl6の粉末を得た。
第1正極材料を用いず、第2正極材料を20mg用いたこと以外は、実施例1と同じ工程を実施し、比較例1の電池を作製した。
第2正極材料を用いず、第1正極材料を20mg用いたこと以外は、実施例1と同じ工程を実施し、比較例2の電池を作製した。
第1正極材料を用いず、第2正極材料を20mg用いたこと以外は、実施例2と同じ工程を実施し、比較例3の電池を作製した。
第2正極材料を用いず、第1正極材料を20mg用いたこと以外は、実施例2と同じ工程を実施し、比較例4の電池を作製した。
第1正極材料を用いず、第2正極材料を20mg用いたこと以外は、実施例3と同じ工程を実施し、比較例5の電池を作製した。
第2正極材料を用いず、第1正極材料を20mg用いたこと以外は、実施例3と同じ工程を実施し、比較例6の電池を作製した。
上述の実施例1〜3および比較例1〜6の電池をそれぞれ用いて、以下の条件で、充電試験が実施された。
表1に示す比較例1および2と、実施例1との結果から、Iを含むハロゲン化物固体電解質を電解質層に用いた場合、第2正極層のみから構成される比較例1の電池または第1正極層のみから構成される比較例2の電池と比較して、第1正極層および第2正極層の二層からなる実施例1の電池によれば、電池の充電容量が増加することが確認された。
201 正極
101 第1正極層
102 第2正極層
103 電解質層
104 負極
110 第1正極活物質粒子
111 第1固体電解質粒子
112 第2正極活物質粒子
113 被覆層
114 第2固体電解質粒子
Li α M β X γ ・・・式(1)
ここで、αとβとγとは、0より大きい値である。
また、Mは、Li以外の金属元素と半金属元素とのうちの少なくとも1つを含む。
また、Xは、ClとBrとのうちの少なくとも一方を含む。
Li3−3δ Y1+δ Cl6 ・・・式(A3)
ここで、組成式(A3)においては、0<δ≦0.15、が満たされる。
Li3−3δ Y1+δ Br6 ・・・式(A4)
ここで、組成式(A4)においては、0<δ≦0.25、が満たされる。
Li3−3δ+aY1+δ−aMeaCl6−xBrx ・・・式(A5)
ここで、組成式(A5)においては、Meは、Mg、Ca、Sr、Ba、Znからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Li3−3δ Y1+δ−aMeaCl6−xBrx ・・・式(A6)
ここで、組成式(A6)においては、Meは、Al、Sc、Ga、Biからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Li3−3δ−aY1+δ−aMeaCl6−xBrx ・・・式(A7)
ここで、組成式(A7)においては、Meは、Zr、Hf、Tiからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Li3−3δ−2aY1+δ−aMeaCl6−xBrx ・・・式(A8)
ここで、組成式(A8)においては、Meは、Ta、Nbからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Li α’M’ β’X’ γ’ ・・・式(2)
ここで、α’とβ’とγ’とは、0より大きい値である。
また、M’は、Li以外の金属元素と半金属元素とのうちの少なくとも1つを含む。
また、X’は、ClとBrとのうちの少なくとも一方と、Iと、を含む。
Li3−3δ+aY1+δ−aMeaCl6−x−yBrxIy ・・・式(B3)
ここで、組成式(B3)においては、Meは、Mg、Ca、Sr、Ba、Znからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Li3−3δ Y1+δ−aMeaCl6−x−yBrxIy ・・・式(B4)
ここで、組成式(B4)においては、Meは、Al、Sc、Ga、Biからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Li3−3δ−aY1+δ−aMeaCl6−x−yBrxIy ・・・式(B5)
ここで、組成式(B5)においては、Meは、Zr、Hf、Tiからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Li3−3δ−2aY1+δ−aMeaCl6−x−yBrxIy ・・・式(B6)
ここで、組成式(B6)においては、Meは、Ta、Nbからなる群より選択される1種または2種以上の元素である。
Claims (12)
- 第1正極層と第2正極層とを備える正極と、
負極と、
前記正極と前記負極との間に位置する電解質層と、
を備え、
前記第1正極層は、前記第2正極層と前記電解質層との間に位置し、
前記第1正極層は、第1正極活物質と、第1固体電解質材料と、被覆材料と、を含み、
前記第2正極層は、第2正極活物質と、前記第1固体電解質材料と、を含み、
前記被覆材料は、前記第1正極活物質の表面に位置し、
前記第1固体電解質材料は、
リチウムと、
リチウム以外の金属元素および半金属元素からなる群より選択される少なくとも1種と、
塩素および臭素からなる群より選択される少なくとも1種と、を含み、かつ、
硫黄を含まない、
電池。 - 前記第1固体電解質材料は、組成式LiαMβXγで表され、
ここで、αとβとγとは、いずれも0より大きい値であり、
Mは、Li以外の金属元素及び半金属元素からなる群より選択される少なくとも1種であり、
Xは、Cl及びBrからなる群より選択される少なくとも1種である、
請求項1に記載の電池。 - 前記Mは、イットリウムを含む、
請求項2に記載の電池。 - 2.5≦α≦3、
1≦β≦1.1、
γ=6、
を満たす、
請求項3に記載の電池。 - 前記電解質層は、第2固体電解質材料を含み、
前記第2固体電解質材料は、組成式Liα’M’β’X’γ’で表され、
ここで、α’とβ’とγ’とは、いずれも0より大きい値であり、
M’は、Li以外の金属元素と半金属元素とからなる群より選択される少なくとも1種を含み、
X’は、ClとBrとからなる群より選択される少なくとも1種と、Iと、を含む、
請求項1から4のいずれかに記載の電池。 - 前記M’は、イットリウムを含む、
請求項5に記載の電池。 - 前記第2固体電解質材料は、Li3YBr2Cl2I2である、
請求項6に記載の電池。 - 前記第2正極層は、前記電解質層とは接触しない、
請求項5から7のいずれかに記載の電池。 - 前記被覆材料は、酸化物固体電解質である、
請求項1から8のいずれかに記載の電池。 - 前記酸化物固体電解質は、ニオブ酸リチウムである、
請求項9に記載の電池。 - 前記第1正極活物質と前記第2正極活物質とは、互いに同じ材料である、
請求項1から10のいずれかに記載の電池。 - 前記第1正極活物質と前記第2正極活物質とのうちの少なくとも一方は、ニッケル・コバルト・マンガン酸リチウムである、
請求項1から11のいずれかに記載の電池。
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