JPWO2017033514A1 - 電気化学デバイス - Google Patents

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Abstract

電気化学デバイス１が、正極２と負極３と複数のセパレータ４とを有し正極２と負極３がセパレータ４を介して重なり合っている蓄電要素５と、可撓性フィルム７からなり蓄電要素５を収容する外装容器８と、を有する。セパレータ４は、接着性セパレータ４ａと、接着性セパレータ４ａよりも融点の高い耐熱セパレータ４ｂとを含み、接着性セパレータ４ａの少なくとも一部は、外装容器８を構成する可撓性フィルム７に融着している。

Description

本発明は電気化学デバイスに関する。
電気化学デバイスの一例である二次電池は、携帯電話、デジタルカメラ、ラップトップコンピュータなどのポータブル機器の電源としてはもちろん、車両用や家庭用の電源として広く普及してきており、なかでも、高エネルギー密度で軽量なリチウムイオン二次電池は、生活に欠かせないエネルギー蓄積デバイスになっている。二次電池のうち、積層型二次電池は、複数の正極シートと複数の負極シートとがセパレータによって隔離されながら交互に繰り返し積層された構造を有する蓄電要素が、電解液とともに外装容器内に収容された構成である。
このような二次電池において、外装容器の外部から加えられる衝撃や振動等によって蓄電要素が外装容器の内部で位置ずれを生じると、電気接続の信頼性の低下や、エネルギー密度の低下や、蓄電要素の縁部が可撓性フィルムの内面に当接することによる可撓性フィルムの損傷などを引き起こす可能性がある。
そこで、特許文献１には、セパレータの一部を正極および負極の側方に突出させて、その突出部分に貫通孔を設け、貫通孔内で、外装容器を構成する上方の可撓性フィルムと下方の可撓性フィルムを直接接触させて融着した構成の電池が開示されている。また、特許文献２には、セパレータの一部を正極および負極の側方に突出させて、その突出部分を上方または下方の可撓性フィルムと接触させて融着した構成の電池が開示されている。
また、近年の電池の高容量化および高エネルギー密度化に伴って、発熱が大きくなり危険性が増大しているので、耐熱性の向上が望まれている。特に、正極と負極の間や、最も外側の電極（通常は負極）と外装容器を構成する可撓性フィルムとの間に位置するセパレータが、仮に熱溶融すると電気的短絡を生じてさらに大きな発熱を引き起こす可能性があるため、耐熱性を有することが望ましい。例えば、特許文献３には、融点が１５０℃以上の繊維集合体からなるセパレータが開示されており、特許文献４には、ガラス転移温度が７０℃以上の多孔質膜からなるセパレータが開示されている。
特開２０１３−８４４１０号公報 特開２０１２−１７４５９０号公報 特開２００６−５９７１７号公報 特開２００６−１４７３４９号公報
特許文献１に記載されている構成によると、セパレータの貫通穴と可撓性フィルムの融着部との間に多少の遊びが生じる可能性があるため、蓄電要素の位置ずれを完全に防止することは容易でない。また、蓄電要素を構成する層の数が多いとセパレータの層数も多くその総厚さは大きいため、多数のセパレータの突出部に正確に同じ位置に貫通孔を設けて、その貫通孔の内部で可撓性フィルム同士を直接接触させることは容易ではなく、可撓性フィルム同士を熱融着する作業は煩雑である。蓄電要素から１層または少数のセパレータのみを突出させて貫通孔を設け、その貫通孔の内部で可撓性フィルム同士を熱融着させることにより、作業を容易にすることは可能であるが、蓄電要素を構成する層のうちの大部分は、移動が直接規制されていない構成であるため、蓄電要素の位置ずれ防止の信頼性が低い。
特許文献２に記載されている構成によると、貫通孔が不要であり、特許文献１に比べて作業が容易である。さらに、特許文献２に記載されている構成では、外装容器を構成する可撓性フィルムの内表面はナイロンやポリイミド等からなり、セパレータは、ポリプロピレンやポリエチレンなど、可撓性フィルムの内表面の融点と同等かそれ以下の融点を持つ材料からなるため、セパレータと可撓性フィルムは熱融着によって良好に接合する。しかし、一部のセパレータのみを突出させて可撓性フィルムと接合しているため、蓄電要素を構成する層のうちの大部分の移動は直接規制されず、蓄電要素の位置ずれ防止の信頼性が低い。さらに、セパレータの融点が低いため、高容量かつ高エネルギー密度の電池の発熱によってセパレータが溶融し、セパレータの本来の機能である短絡防止が不十分になるおそれがある。仮に、特許文献３，４に示されているような高融点のセパレータを特許文献２の構成に採用すると、高融点のセパレータと、外装容器を構成する可撓性フィルムとの接着性が悪く、蓄電要素の移動を抑制する効果が小さいと考えられる。
そこで本発明の目的は、耐熱性を確保するとともに、容易な作業で蓄電要素の位置ずれの抑制を実現することができる電気化学デバイスを提供することにある。
本発明の電気化学デバイスは、正極と負極と複数のセパレータとを有し正極と負極がセパレータを介して重なり合っている蓄電要素と、可撓性フィルムからなり蓄電要素を収容する外装容器と、を有する。セパレータは、接着性セパレータと、接着性セパレータよりも融点の高い耐熱セパレータとを含み、接着性セパレータの少なくとも一部は、外装容器を構成する可撓性フィルムに融着している。
本発明によると、電気化学デバイスにおいて、耐熱性を確保するとともに、容易な作業で蓄電要素の位置ずれの抑制を実現することができる。
本発明の電気化学デバイスの一例である積層型二次電池の第１の実施形態の基本構造を表す平面図である。 図１ＡのＡ−Ａ線断面図である。 図１Ａ，１Ｂに示す二次電池の要部を示す拡大断面図である。 図１Ａ，１Ｂ，２に示す二次電池の接着性セパレータの樹脂の浸透状態を模式的に示す説明図である。 他の二次電池の接着性セパレータの樹脂の浸透状態を模式的に示す説明図である。 図１Ａ，１Ｂ，２に示す二次電池の接着性セパレータの樹脂の浸透状態の他の例を模式的に示す説明図である。 他の二次電池の接着性セパレータの樹脂の浸透状態の他の例を模式的に示す説明図である。 本発明の第１の実施形態の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 図５に示す二次電池の接着性セパレータの樹脂の浸透状態を模式的に示す説明図である。 図５に示す二次電池の接着性セパレータの樹脂の浸透状態の他の例を模式的に示す説明図である。 本発明の第１の実施形態の他の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第２の実施形態の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第２の実施形態の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第２の実施形態の他の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第２の実施形態のさらに他の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第３の実施形態の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第３の実施形態の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第３の実施形態の他の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。 本発明の第３の実施形態のさらに他の変形例の二次電池の要部を示す拡大断面図である。
以下、本発明の実施形態について図面を用いて説明する。
図１Ａ，１Ｂは、本発明の第１の実施形態の電気化学デバイスの一例である積層型のリチウムイオン二次電池１の構成を模式的に示している。図１Ａは二次電池１の主面（扁平な面）に対して垂直上方から見た平面図であり、図１Ｂは図１ＡのＡ−Ａ線断面図である。
本発明のリチウムイオン二次電池１は、正極（正極シート）２と負極（負極シート）３とがセパレータ４を介して重なり合う蓄電要素（電池素子）５を備えている。この蓄電要素５は電解液６と共に、可撓性フィルム７からなる外装容器８に収納されている。蓄電要素５の正極２には正極端子９の一端が、負極３には負極端子１０の一端がそれぞれ接続されている。正極端子９の他端側および負極端子１０の他端側は、それぞれ外装容器８の外側に引き出されている。図１Ｂでは、蓄電要素５を構成する各層の一部（厚さ方向の中間部に位置する層）を図示省略して、電解液６を示している。それに伴って、電極（正極２および負極３）の集電体（タブ）が電極端子（正極端子９と負極端子１０）上に重なり合っている部分でも、蓄電要素５の中央部で図示省略した電極の集電体は存在しないと仮定して描いている。同様に、複数のセパレータ４が重なり合って可撓性フィルム７に挟まれている部分でも、蓄電要素５の中央部で図示省略したセパレータ４は存在しないと仮定して描いている。
正極２は、正極用の集電体（正極集電体）１１と、その正極集電体１１に塗布された正極用の活物質層（正極活物質層）１２とを含む。正極集電体１１の表面と裏面には、正極活物質層１２が形成された塗布部と正極活物質層１２が形成されていない未塗布部とが、長手方向に沿って並んで位置する。負極３は、負極用の集電体（負極集電体）１３と、その負極集電体１３に塗布された負極用の活物質層（負極活物質層）１４とを含む。負極集電体１３の表面と裏面には、塗布部と未塗布部とが長手方向に沿って並んで位置する。
正極２と負極３のそれぞれの未塗布部（集電体）は、電極端子（正極端子９または負極端子１０）と接続するためのタブとして用いられる。正極２の正極タブ（未塗布部）同士は正極端子９上にまとめられ、超音波溶接等で互いに接続されている。負極３の負極タブ（未塗布部）同士は負極端子１０上にまとめられ、超音波溶接等で互いに接続されている。正極端子９の他端部および負極端子１０の他端部は、可撓性フィルム７からなる外装容器８の外側にそれぞれ引き出されている。負極３の塗布部（負極活物質層１４）の外形寸法は正極２の塗布部（正極活物質層１２）の外形寸法よりも大きく、セパレータ４の外形寸法よりも小さいか等しい。
上方に位置する可撓性フィルム７と下方に位置する可撓性フィルム７は、蓄電要素５を包囲した状態で、外周縁部同士が互いに重なり合って融着し、それによって外周部が封止された外装容器が完成する。なお、外装容器のうち、正極端子９および負極端子１０が位置する部分は、正極端子８および負極端子１０の両面に予め設けられている熱融着性樹脂層１５に可撓性フィルム７が固着されることによって封止されている。
蓄電要素５内の正極２と負極３の間と、最も外側の電極（本実施形態では負極３）と外装容器８を構成する可撓性フィルム７の間には、それぞれセパレータ４が配置されている。各セパレータ４の一部は、正極活物質層１２および負極活物質層１４と重なり合う位置からそれぞれ突出し、それらの突出部が、電極（正極２および負極３）を介在させることなく重なり合った状態で、可撓性フィルム６に挟まれて互いに融着している。このセパレータ４と可撓性フィルム７との融着部１６は、平面図において、前述したように可撓性フィルム７の外周部同士が互いに融着している部分の内側に位置する。
ここで、本実施形態の可撓性フィルム７およびセパレータ４とそれらの融着部１６について詳細に説明する。図２に示すように、可撓性フィルム７は、基材となる金属層７ａの両面に内側樹脂層７ｂおよび外側樹脂層７ｃが設けられたラミネートフィルムである。金属層７ａは、電解液６の漏出や外部からの水分の浸入を防止する等のバリア性を有するアルミニウムやステンレス鋼などからなる。内側樹脂層７ｂは変性ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂からなり、前述したように互いに熱融着することによって、内部が封止された外装容器８を形成することができる。外側樹脂層７ｃは、ナイロンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエステルフィルムなどからなる。
本実施形態のセパレータ４は、可撓性フィルム７の内側樹脂層７ｂと同程度の融点を有する接着性セパレータ４ａと、接着性セパレータ４ａよりも融点の高い耐熱セパレータ４ｂとを含む。正極２と負極３の間には耐熱セパレータ４ｂが配置され、最も外側の電極（本実施形態では負極３）と可撓性フィルム７の間には接着性セパレータ４ａが配置されている。セパレータ４は主に樹脂製の多孔膜、織布、不織布等からなる。
接着性セパレータ４ａの材料の一例としては、外装容器８を構成する可撓性フィルム７と同程度の融点を有するポリプロピレンやポリエチレン等のポリオレフィン樹脂が挙げられる。接着性セパレータ４ａと可撓性フィルム７との融点の差は２０℃以内であることが好ましい。例えば、接着性セパレータ４ａの融点が公称１３０℃、可撓性フィルムの融点が公称１４０℃であって融点の差は１０℃である。ただし、融点温度の幅を勘案して、公称融点の差が２０℃以内程度になるようにする。
一方、耐熱セパレータ４ｂの材料は、少なくとも接着性セパレータ４ａや可撓性フィルム７よりも高い融点、好ましくは３００℃以上の融点を有する樹脂であって、かつ多孔質であって、その空隙率は５５％以上である樹脂が好ましい。一例としてはアラミド樹脂（芳香族ポリアミド樹脂）が挙げられる。図２と、後述する図５，８〜１６では、複数層のセパレータ４の一部（厚さ方向の中間部に位置するセパレータ４）を図示省略して、電解液６を示している。
このような構成であるため、複数のセパレータ４が重なり合っている部分において、最外層には接着性セパレータ４ａが位置している。この接着性セパレータ４ａは、可撓性フィルム７の内側樹脂層７ｂと同程度の融点を有しているので、加熱することによって両者は容易かつ強固に熱融着する。一方、互いに重なり合っている耐熱セパレータ４ｂは、可撓性フィルム７の内側樹脂層７ｂと接着性セパレータ４ａとを熱融着させる際の加熱温度では溶融せず、互いに熱融着はしない。しかし、融点の低い接着性セパレータ４ｂが加熱されて溶融すると、溶融した接着性セパレータ４ａの樹脂材料が、多孔質（例えば空隙率６５％程度）の耐熱セパレータ４ｂの内部に浸透する。図３Ａ〜４Ｂには、接着性セパレータ４ａを構成する材料が溶融して浸透する範囲を２点鎖線で模式的に示している。この２点鎖線で示された範囲が、実際の融着部１６である。判りやすくするために、図３Ａ〜４Ｂには、接着性セパレータ４ａにハッチングを付けて示し、耐熱セパレータ４ｂにはハッチングを付けずに示している。図３Ａ，４Ａに模式的に示すように、最外層に位置する接着性セパレータ４ａの材料である樹脂は、溶融状態で、耐熱セパレータ４ｂ内に浸透していく。このようにして浸透した樹脂が複数の耐熱セパレータ４ｂと接着性セパレータ４ａとを固着させる。従って、外装容器８を構成する可撓性フィルム７と、接着性セパレータ４ａと、耐熱セパレータ４ｂとが互いに固着され、その結果、蓄電要素５が外装容器８内で位置ずれしないように固定される。このように、融着性が改善することにより、電池の信頼性が向上するとともに、電池の生産性が向上する。溶融した接着性セパレータ４ａの材料である樹脂が耐熱セパレータ４ｂ内に浸透していく範囲は、図３Ａに示すように、最下層から最上層まで同じ断面積（同じ断面形状および同じ断面寸法）の角柱または円柱状であることが理想的である。ただし、図４Ａに示すように、接着性セパレータ４ａから近いほど樹脂の浸透量が多く、接着性セパレータ４ａから離れるほど樹脂の浸透量が少なくなる可能性がある。その場合であっても、接着性セパレータ４ａから最も遠い層の耐熱セパレータ４ｂまで接着性セパレータ４ａの材料である樹脂が浸透すれば、蓄電要素５が外装容器８内で位置ずれしないように固定される。
なお、仮に多数のセパレータ４のうちの最下層の１層のみが接着性セパレータ４ａであって、それ以外は耐熱セパレータ４ｂである場合にも、溶融した接着性セパレータ４ａの材料である樹脂が耐熱セパレータ４ｂ内に浸透していく範囲は、図３Ｂに示すように、最下層から最上層まで同じ断面積（同じ断面形状および同じ断面寸法）の角柱または円柱状であることが理想的である。図４Ｂに示すように、接着性セパレータ４ａから離れるほど樹脂の浸透量が少なくなる場合には、接着性セパレータ４ａの材料である樹脂を最上層の耐熱セパレータ４ｂまで浸透させるために、図４Ｂに２点鎖線で模式的に示すように、最下層の接着性セパレータ４ａから上層に浸透していく樹脂の量が多くなければならない。すなわち、樹脂が溶融するように最下層の接着性セパレータ４ａを加熱する範囲（２点鎖線で囲まれた範囲に相当）を、図４Ａに示す構成に比べて広くしなければならない。
次に、図１Ａ〜２に示す二次電池１の詳細な構成について説明する。この二次電池１の正極活物質層１２を構成する活物質としては、例えばＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ２、Ｌｉ２ＭＯ３−ＬｉＭＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２などの層状酸化物系材料や、ＬｉＭｎ２Ｏ４などのスピネル系材料、ＬｉＭＰＯ４などのオリビン系材料、Ｌｉ２ＭＰＯ４Ｆ、Ｌｉ２ＭＳｉＯ４Ｆなどのフッ化オリビン系材料、Ｖ２Ｏ５などの酸化バナジウム系材料などが挙げられる。各正極活物質において、これらの活物質を構成する元素の一部が他の元素で置換されていてもよく、また、Ｌｉが過剰組成となっていてもよい。そして、これらの活物質のうちの１種を使用することができ、またこれらのうちの２種以上の混合物を使用することもできる。
負極活物質層１４を構成する活物質としては、黒鉛、非晶質炭素、ダイヤモンド状炭素、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーンなどの炭素材料や、リチウム金属材料、シリコンやスズなどの合金系材料、Ｎｂ２Ｏ５やＴｉＯ２などの酸化物系材料を用いることができ、またこれらの複合物を用いることもできる。
正極活物質層１２および負極活物質層１４を構成する活物質合剤は、前述したそれぞれの活物質に、結着剤や導電助剤等が適宜加えられたものである。導電助剤としては、カーボンブラック、炭素繊維、または黒鉛などのうちの１種を用いることができ、またこれらの２種以上の組み合せを用いることもできる。また、結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、カルボキシメチルセルロース、変性アクリロニトリルゴム粒子などを用いることができる。
正極集電体１１としては、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケル、チタンを用いることができ、またこれらの合金等を用いることもでき、特にアルミニウムが好ましい。負極集電体１３としては、銅、ステンレス鋼、ニッケル、チタンを用いることができ、またこれらの合金を用いることもできる。
電解液６としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート類や、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）等の鎖状カーボネート類や、脂肪族カルボン酸エステル類や、γ−ブチロラクトン等のγ−ラクトン類や、鎖状エーテル類、環状エーテル類、などの有機溶媒のうちの１種を使用することができ、またこれらのうちの２種以上の混合物を使用することもできる。さらに、これらの有機溶媒にリチウム塩を溶解させることができる。
正極端子９の材料としては、アルミニウムやアルミニウム合金などが挙げられ、負極端子１０の材料としては、銅や銅合金あるいはそれらにニッケルメッキを施したものなどが挙げられる。
図５には、本実施形態の変形例が示されている。この変形例では、多数のセパレータのうち、最外層に加えて中間の１層が接着性セパレータ４ａであり、その他の層が耐熱セパレータ４ｂである。図５には、中間に位置する耐熱セパレータ４ｂは省略して接着性セパレータ４ａのみを図示している。この構成によると、図６，７に模式的に示すように、加熱されると、最外層の２つの接着性セパレータ４ａに加えて中間の接着性セパレータ４ａが溶融して、その上下に位置する耐熱セパレータ４ｂに浸透することにより、互いに強固に固着することができる。接着性セパレータ４ａの層数が増えることにより、１層の接着性セパレータの材料である樹脂が浸透すべき耐熱セパレータ４ｂの層数が減るため、融着部１６の面積、すなわち接着性セパレータ４ａを加熱する面積（２点鎖線で囲まれた範囲に相当）を小さくすることができる。その結果、二次電池１のうち電池本来の機能に寄与しない部分を小さくすることができ、スペース効率が向上する。接着性セパレータ４ａは、耐熱セパレータ４ｂおよび可撓性フィルム７を固定するために融着部１６に設けられていればよく、正極２と負極３に挟まれる位置にまで設けられる必要はない。正極２と負極３に挟まれる位置には耐熱セパレータ４ｂが介在して短絡を防止する。この構成でも、溶融した接着性セパレータ４ａの材料である樹脂が耐熱セパレータ４ｂ内に浸透していく範囲は、図６に示すように、最下層から最上層まで同じ断面積（同じ断面形状および同じ断面寸法）の角柱または円柱状であることが理想的である。ただし、図７に示すように、接着性セパレータ４ａから離れるほど樹脂の浸透量が少なくなる場合でも、接着性セパレータ４ａから最も遠い層の耐熱セパレータ４ｂまで接着性セパレータ４ａの材料である樹脂が浸透すれば、蓄電要素５が外装容器８内で位置ずれしないように固定される。
図８には本実施形態の他の変形例が示されている。この変形例では、蓄電要素５の全体において、接着性セパレータ４ａと耐熱セパレータ４ｂが交互に配置されている。この構成によると、１層の接着性セパレータの材料である樹脂は、隣接する耐熱セパレータ４ｂのみに浸透すればよいため、融着部１６の面積をより小さくしてスペース効率をさらに向上させることができる。
図９には、本発明の第２の実施形態が示されている。本実施形態では、蓄電要素５の最外層に位置する接着性セパレータ４ａが、外装容器８の可撓性フィルム７に熱融着される部分のみに存在し、それ以外の部分、すなわち平面図において蓄電要素の中央部に位置する部分は省略されている。この構成によると、最外層の接着性セパレータ４ａが可撓性フィルム７に熱融着するとともに耐熱セパレータ４ｂ内に浸透することによって接着性セパレータ４ａと耐熱セパレータ４ｂと可撓性フィルム７とを互いに接合し、かつ負極２と可撓性フィルム７とを隔離するという効果を、必要最小限の大きさで実現することができる。それにより、電解液６の収容量を増やすことができ、電池の長寿命化に寄与する。その他の構成は第１の実施形態と同様であるので、説明および図示を省略する。
図１０には、本実施形態の変形例が示されている。この変形例では、図５に示す構成と同様に、多数のセパレータのうち、最外層に加えて中間の１層が接着性セパレータ４ａであり、その他の層が耐熱セパレータ４ｂである。図１０には、中間に位置する耐熱セパレータ４ｂは省略して接着性セパレータ４ａのみを図示している。この構成によると、強固な接合のために必要な融着部１６の面積を小さくすることができ、スペース効率が向上する。
図１１には、本実施形態の他の変形例が示されている。この変形例では、蓄電要素の最外層に位置する接着性セパレータ４ａの厚さが厚くなっている。この構成によると、図３Ａ〜４Ｂに模式的に示すように接着性セパレータ４ａの材料が溶融して耐熱セパレータ４ｂに浸透していくことを考慮して、十分な量の溶融材料が耐熱セパレータ４ｂに浸透していくように、接着性セパレータ４ａの量を増やしている。従って、接合強度を高めることができ、かつ融着部１６の面積を小さくしてスペース効率を向上させることができる。
図１２には、本実施形態のさらに他の変形例が示されている。この変形例では、図１１に示す例と同様に接着性セパレータ４ａの厚さが厚くなっており、さらに、図５，１０に示す構成と同様に、多数のセパレータのうち、最外層に加えて中間の１層が接着性セパレータ４ａであり、その他の層が耐熱セパレータ４ｂである。図１２には、中間に位置する耐熱セパレータ４ｂは省略して接着性セパレータ４ａのみを図示している。この構成によると、融着部１６の面積をより小さくしてスペース効率を向上させることができる。
図１３には、本発明の第３の実施形態が示されている。本実施形態では、第２の実施形態と同様に、蓄電要素５の最外層に位置する接着性セパレータ４ａが、外装容器８の可撓性フィルム７に熱融着される部分のみに存在し、それ以外の部分、すなわち平面図において蓄電要素の中央部に位置する部分は省略されている。さらに、本実施形態では、接着性セパレータ４ａが融着部１６の側方、すなわち積層された最外層以外の各セパレータの端面を覆うように延びている。図１３に示す例では、１枚の接着性セパレータ４ａが蓄電要素５の最上層から融着部１６の側方を経て最下層に至るまで延びているが、複数枚の接着性セパレータ４ａが組み合わせられて蓄電要素５の最上層と融着部１６の側方と最下層に配置されていてもよい。この構成によると、第２の実施形態の効果に加えて、接着性セパレータ４ａを構成する材料が溶融して耐熱セパレータ４ｂに浸透していく際に、多数の耐熱セパレータ４ｂの端面から同時に浸透していくことができるので、積層方向の中央部に位置する耐熱セパレータ４ｂにも溶融材料が浸透して行き易く、結果的に接合強度が高くなる。その他の構成は第１，２の実施形態と同様であるので、説明および図示を省略する。
図１４には、本実施形態の変形例が示されている。この変形例では、図５，１０，１２に示す構成と同様に、多数のセパレータのうち、最外層に加えて中間の１層が接着性セパレータ４ａである。図１４には、中間に位置する耐熱セパレータ４ｂは省略して接着性セパレータ４ａのみを図示している。この構成によると、接合強度がより高くなるとともに、融着部１６の面積を小さくしてスペース効率を向上させることができる。
図１５には、本実施形態の他の変形例が示されている。この変形例では、接着性セパレータ４ａの厚さが厚くなっている。この構成によると、接合強度をさらに高めることや、融着部１６の面積をさらに小さくしてスペース効率を向上させることができる。
図１６には、本実施形態のさらに他の変形例が示されている。この変形例では、図１５に示す例と同様に接着性セパレータ４ａの厚さが厚くなっており、さらに、図５，１０，１２，１４に示す構成と同様に、多数のセパレータのうち、最外層に加えて中間の１層が接着性セパレータ４ａである。図１４には、中間に位置する耐熱セパレータ４ｂは省略して接着性セパレータ４ａのみを図示している。この構成によると、接合強度をさらに高め、融着部１６の面積をさらに小さくしてスペース効率を向上させることができる。
前述した各実施形態では、複数の正極２と複数の負極３がセパレータ４を介して交互に繰り返し積層された電極積層体を、蓄電要素５として用いている。しかし、１枚のみの正極２と１枚のみの負極３がセパレータ４を介して重なり合う電極積層体を、蓄電要素５として用いることもできる。その場合にも、正極２と負極３の間には耐熱セパレータ４ｂが配置され、最外層には接着性セパレータ４ａが配置される。また、本発明はリチウムイオン二次電池に特に有用であるが、リチウムイオン電池以外の二次電池や、キャパシタ（コンデンサ）等の電池以外の電気化学デバイスに適用しても有効である。
以上、いくつかの実施形態を参照して本発明を説明したが、本発明は上記した実施形態の構成に限られるものではなく、本発明の構成や細部に、本発明の技術的思想の範囲内で、当業者が理解し得る様々な変更を施すことができる。
本出願は、２０１５年８月２５日に出願された日本特許出願２０１５−１６５６４２号を基礎とする優先権を主張し、日本特許出願２０１５−１６５６４２号の開示の全てをここに取り込む。

Claims (7)

  1. 正極と負極と複数のセパレータとを有し前記正極と前記負極が前記セパレータを介して重なり合っている蓄電要素と、可撓性フィルムからなり前記蓄電要素を収容する外装容器と、を有し、
    前記セパレータは、接着性セパレータと、前記接着性セパレータよりも融点の高い耐熱セパレータとを含み、前記接着性セパレータの少なくとも一部は、前記外装容器を構成する前記可撓性フィルムに融着している、電気化学デバイス。
  2. 前記セパレータは、前記正極と前記負極の間と、前記蓄電要素の最外層とに配置されており、前記蓄電要素の最外層に位置する前記セパレータが前記接着性セパレータであり、前記可撓性フィルムに融着している、請求項１に記載の電気化学デバイス。
  3. 前記正極と前記負極の間に位置する前記セパレータは前記耐熱セパレータである、請求項２に記載の電気化学デバイス。
  4. 複数の前記正極と複数の前記負極を有し、前記正極と前記負極の間に位置する前記セパレータのうち、一部の前記セパレータは前記接着性セパレータであり、残りの前記セパレータは前記耐熱セパレータである、請求項２に記載の電気化学デバイス。
  5. 前記耐熱セパレータは融点が３００℃以上の樹脂からなる、請求項１から４のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  6. 前記接着性セパレータと前記可撓性フィルムとの融点の差は２０℃以内である、請求項１から５のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  7. 前記耐熱セパレータの空隙率は５５％以上である、請求項１から６のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
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