JPWO2016158407A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
このような画素分離領層を作製しない有機EL素子においても、マスクからの異物の転写を抑止し、有機EL素子の信頼性を向上することが求められている。
また、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、基板上に第1電極を形成する工程と、第1電極上に発光機能層を形成する工程と、発光機能層上に第2電極を形成する工程とを有する。そして、第1電極を第1電極の形状の開口部を有する第1マスクを用いて形成し、発光機能層を第1マスクよりも開口部の面積が大きい第2マスクを用いて形成し、第2電極を第2マスクよりも開口部の面積が大きい第3マスクを用いて形成する。
なお、説明は以下の順序で行う。
1.有機エレクトロルミネッセンス素子
2.有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
以下、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子(有機EL素子)の具体的な実施の形態について説明する。図1に有機EL素子の平面図を示す。また、図1に示す有機EL素子のA−A線断面図を図2に示す。
図1及び図2に示す有機EL素子10は、基板11と、基板11上に設けられた第1電極12、第1電極12上に設けられた発光機能層13、及び、発光機能層13上に設けられた第2電極14を備える。なお、本実施形態では、有機EL素子における、基板11側を下層、第2電極14側を上層として説明する。また、以下の説明において透明(透光性)とは波長550nmにおける光透過率が50%以上であることをいう。
また、有機EL素子10において、第1電極12の形成面積に、第1取出し部15の面積は含まれない。同様に、第2電極14の形成面積に、第2取出し部16の面積は含まれない。
[第1電極・第2電極(陽極・陰極)]
第1電極12、及び、第2電極14は、有機EL素子10において一方が陽極となり、他方が陰極となる。
有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等湿式成膜法を用いることもできる。陽極側から発光を取り出す場合には、透過率を10%より大きくすることが望ましい。また、陽極としてのシート抵抗は数百Ω/sq.以下が好ましい。膜厚は材料にもよるが、通常10〜1000nmの範囲内、好ましくは10〜200nmの範囲内で選ばれる。
このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al2O3)混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。
これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al2O3)混合物、リチウム/アルミニウム混合物やアルミニウム等が好適である。
陰極は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することができる。
発光機能層13は、少なくとも、各種有機化合物からなる発光材料を含有する発光層を主体として構成される発光体(単位)である。発光機能層13は、陽極と陰極とからなる一対の電極の間に挟持されており、当該陽極から供給される正孔(ホール)と陰極から供給される電子とが当該発光体内で再結合することにより発光する。第1電極12と第2電極14とで発光機能層13が挟持されている部分のみが、有機EL素子10における発光領域となる。そして、有機EL素子10は、発生させた光(以下、発光光hと記す)を、少なくとも透明な基板11側から取り出すボトムエミッション型として構成されている。なお、有機EL素子は、所望の発光色に応じて、当該発光機能層13を複数備えていてもよい。
陽極/第1発光機能層/中間コネクタ層/第2発光機能層/中間コネクタ層/第3発光機能層/陰極
複数の発光機能層13は直接積層されていても、中間コネクタ層を介して積層されていてもよい。
タンデム型有機EL素子の具体例としては、例えば、米国特許第6337492号明細書、米国特許第7420203号明細書、米国特許第7473923号明細書、米国特許第6872472号明細書、米国特許第6107734号明細書、米国特許第6337492号明細書、国際公開第2005/009087号、特開2006−228712号公報、特開2006−24791号公報、特開2006−49393号公報、特開2006−49394号公報、特開2006−49396号公報、特開2011−96679号公報、特開2005−340187号公報、特許第4711424号公報、特許第3496681号公報、特許第3884564号公報、特許第4213169号公報、特開2010−192719号公報、特開2009−076929号公報、特開2008−078414号公報、特開2007−059848号公報、特開2003−272860号公報、特開2003−045676号公報、国際公開第2005/094130号等に記載の素子構成や構成材料等が挙げられる。
発光層は、電極又は電子輸送層から注入された電子と、正孔輸送層から注入された正孔とが再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接する層との界面であってもよい。
発光層に含有されるホスト化合物としては、室温(25℃)におけるリン光発光のリン光量子収率が0.1未満の化合物が好ましい。さらに好ましくはリン光量子収率が0.01未満である。また、発光層に含有される化合物の中で、その層中での体積比が50%以上であることが好ましい。
ここでいうガラス転移点(Tg)とは、DSC(Differential Scanning Calorimetry:示差走査熱量法)を用いて、JIS K 7121に準拠した方法により求められる値である。
発光材料としては、リン光発光性化合物(リン光性化合物、リン光発光材料)と蛍光発光性化合物(蛍光性化合物、蛍光発光材料)が挙げられる。
リン光発光性化合物とは、励起三重項からの発光が観測される化合物である。具体的には、室温(25℃)にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が25℃において0.01以上の化合物と定義される。好ましいリン光量子収率は0.1以上である。
一つは、キャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光発光性化合物に移動させることでリン光発光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型である。
もう一つは、リン光発光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光発光性化合物上でキャリアの再結合が起こり、リン光発光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型である。
いずれの場合においても、リン光発光性化合物の励起状態のエネルギーは、ホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件となる。
リン光発光性化合物の具体例としては、特開2010−251675号公報に記載の化合物を用いることができるが、これらに限定されない。
蛍光発光性化合物としては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、又は希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために、電極と発光層との間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123〜166頁)に詳細に記載されており、正孔注入層と電子注入層とがある。
正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。
正孔輸送層は、単層又は複数層設けることができる。正孔輸送層は、下記材料の1種又は2種以上からなる一層構造であってもよい。
正孔輸送層は、上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、LB法等の公知の方法により、薄膜化することで形成することができる。
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層(図示略)も電子輸送層に含まれる。
電子輸送層は、単層構造又は複数層の積層構造として設けることができる。電子輸送層は、下記材料の1種又は2種以上からなる1層構造であってもよい。
例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン、アントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送層の材料として用いることができる。さらに、これらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
電子輸送層は、上記材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、LB法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。
阻止層は、上記の有機化合物薄膜の基本構成層の他に、必要に応じて設けられる。例えば、特開平11−204258号公報、同11−204359号公報及び「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の237頁等に記載されている正孔阻止(ホールブロック)層がある。阻止層の層厚としては、好ましくは3〜100nmの範囲内であり、更に好ましくは5〜30nmの範囲内である。
基板11としては、各種表示デバイスの透明基板に適用されている基板が挙げられる。基板11は、例えば、ガラス基板等の無機系の基板であってもよく、セルロースエステル樹脂(例えば、トリアセチルセルロース(略称:TAC)、ジアセチルセルロース、アセチルプロピオニルセルロース等)、ポリカーボネート樹脂(例えば、パンライト、マルチロン(以上、帝人社製))、シクロオレフィン樹脂(例えば、ゼオノア(日本ゼオン社製)、アートン(JSR社製)、アペル(三井化学社製))、アクリル樹脂(例えば、ポリメチルメタクリレート、アクリライト(三菱レイヨン社製)、スミペックス(住友化学社製))、ポリイミド、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリフェニレンエーテル(略称:PPE)樹脂、ポリエステル樹脂(例えば、ポリエチレンテレフタレート(略称:PET)、ポリエチレンナフタレート(略称:PEN))、ポリエーテルスルホン樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂(略称:ABS樹脂)/アクリロニトリル・スチレン樹脂(略称:AS樹脂)、メチルメタクリレート・ブタジエン・スチレン樹脂(略称:MBS樹脂)、ポリスチレン、メタクリル樹脂、ポリビニルアルコール/エチレンビニルアルコール樹脂(略称:EVOH)、スチレン系ブロックコポリマー樹脂等からなる透明樹脂フィルムであってもよい。基板11が透明樹脂フィルムである場合、当該フィルムには2種以上の樹脂が含まれてもよい。
有機EL素子10は、有機材料等を用いて構成された発光機能層13の劣化を防止することを目的として、後述する封止部で封止されている。この封止部は、接着部により基板11側に固定されている。ただし、第1取出し部15と第2取出し部16は、互いに絶縁性を保った状態で封止部から露出している。
特に、素子を薄膜化できるということから、封止部としてポリマー基板や金属基板を薄型のフィルム状にして使用することが好ましい。
また、基板材料は、凹板状に加工して封止部として用いてもよい。この場合、上述した基板部材に対して、サンドブラスト加工、化学エッチング加工等の加工が施され、凹状に形成される。
次に、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子(有機EL素子)の製造方法について説明する。以下、図3に示す製造工程図を用いて、有機EL素子の製造方法を説明する。なお、以下の有機EL素子の製造方法の説明では、上述の図1及び図2に示す構成の有機EL素子の製造方法について説明する。このため、図1及び図2に示す有機EL素子の構成も参照して説明する。
(a)基板11上に第1電極12を形成する工程
第1電極12は、第1マスク20を用いて所定の形状に形成する。第1マスク20には、有機EL素子10の発光面の形状、及び、成膜領域からのはみ出し量を考慮した形状の開口部21が形成されている。
発光機能層13は、第1マスク20の開口部21よりも面積が大きい開口部31を有する第2マスク30を用いて、第1電極12よりも形成面積が大きくなる形状に形成する。また、第2マスク30の開口部31は、成膜された第1電極12の全面が開口部31内に収まる形状、且つ、成膜領域からのはみ出し量を考慮した形状に形成されている。なお、発光機能層13を形成する際に考慮する第1電極12の形成面積、及び、第1電極12の形状には、第1取出し部15は含めない。
第2電極14は、第2マスク30の開口部31よりも面積が大きい開口部41を有する第3マスク40を用いて、発光機能層13よりも形成面積が大きくなる形状に形成する。第3マスクの開口部41は、第1取出し部15の周囲の絶縁距離内を除く発光機能層13の全面が開口部41内に収まる形状、且つ、成膜領域からのはみ出し量を考慮した形状に形成されている。
作製した有機EL素子10は、第1取出し部15及び第2取出し部16を互いに絶縁性を保った状態で露出させて、封止部17により封止される。封止部17は、上述の接着部を有する板状(フィルム状)の部材や、封止膜等を用いて形成する。例えば、有機EL素子10が形成された領域を含む基板11上に、市販のディスペンサー等を用いて、接着剤を塗布して封止部を貼り合わせた後、接着剤を接着硬化させて作製する。
上述の構成の有機EL素子10は、発光機能層13が、第1電極12の全面を覆うように形成され、且つ、第1電極12よりも面積が大きく形成されている。さらに、第2電極14は、基板11上に露出する第1取出し部15の周囲を除き、発光機能層13を覆うように形成され、且つ、発光機能層13よりも面積が大きく形成されている。このように、有機EL素子10は、上層に形成されている層ほど形成面積が大きい構成を有している。
また、上述の製造方法では、発光機能層13を、第1マスク20の開口部21よりも面積が大きい開口部31を有する第2マスク30を用いて、第1電極12よりも大きい形成面積で形成する。また、第2電極14を、第2マスク30の開口部31よりも面積が大きい開口部41を有する第3マスク40を用いて、発光機能層13よりも大きい形成面積で形成する。さらに、有機EL素子10の作製に、一部が薄膜化された凹部22,32,42を有し、この凹部22,32,42内の薄膜化された部分に、開口部21,31,41が形成されている第1マスク20、第2マスク30、及び、第3マスク40を使用する。
これにより、第1電極、発光機能層、及び、第2電極の各層の作製において、マスクからの異物の転写、及び、マスクと有機EL素子10の各層との接触を抑制して、有機EL素子を作製することができる。この結果、信頼性の高い有機EL素子を作製することができる。
Claims (9)
- 第1電極、第2電極、及び、前記第1電極と前記第2電極との挟持された発光機能層を備え、
前記第1電極よりも、前記発光機能層の形成面積が大きく、
前記発光機能層よりも、前記第2電極の形成面積が大きい
有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記発光機能層が、前記第1電極の全面を覆う請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記第2電極が、前記第1電極の取出し部との絶縁距離内を除き前記発光機能層の全面を覆う請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記絶縁距離が、前記発光機能層によって絶縁性が確保できる最小距離以上である請求項3に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 基板上に第1電極を形成する工程と、
前記第1電極上に発光機能層を形成する工程と、
前記発光機能層上に第2電極を形成する工程と、を有し、
前記第1電極を、前記第1電極の形状の開口部を有する第1マスクを用いて形成し、
前記発光機能層を、前記第1マスクよりも開口部の面積が大きい第2マスクを用いて形成し、
前記第2電極を、前記第2マスクよりも開口部の面積が大きい第3マスクを用いて形成する
有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。 - 前記第2マスクの開口部は、前記第1電極の全面が収まる形状に形成されている請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
- 前記第3マスクの開口部は、前記第1電極の取出し部の周囲の絶縁距離内を除く前記発光機能層の全面が収まる形状に形成されている請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
- 前記第1マスク、前記第2マスク、及び、前記第3マスクは、薄膜化された凹部に開口部が形成されている請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
- 前記第1マスク、前記第2マスク、及び、前記第3マスクと前記基板側との接触領域は、前記第1電極、前記発光機能層、及び、前記第2電極を形成する領域の外側である請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
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