JPWO2016121817A1 - ポリイミド前駆体組成物およびそれを用いた絶縁被覆層の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
1. ポリアミック酸と溶媒とリン化合物とを含むポリイミド前駆体組成物であって、
前記ポリアミック酸が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物と2,3,3’,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とを含み、それらの合計含有量が50〜100モル%であるテトラカルボン酸成分と、4,4’−ジアミノジフェニルエーテルを50〜100モル%含むジアミン成分とから得られるポリアミック酸であり、
前記リン化合物が、リン酸エステルおよび下記一般式(1)で表されるリン化合物からなる群から選ばれる少なくとも1種類であり、
前記ポリアミック酸が、最高加熱温度を300〜500℃とする条件下で加熱処理することにより、水蒸気透過係数が1.0g・mm/(m2・24h)より大きいポリイミドフィルムを製造できるものであることを特徴とする、ポリイミド絶縁被覆層形成用のポリイミド前駆体組成物。
2. テトラカルボン酸成分が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物を50〜95モル%含む、前記項1に記載のポリイミド絶縁被覆層形成用のポリイミド前駆体組成物。
ポリイミド前駆体組成物が、ポリアミック酸と溶媒とリン化合物とを含み、
ポリイミド前駆体組成物に含まれるポリアミック酸が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物と2,3,3’,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とを含み、それらの合計含有量が50〜100モル%であるテトラカルボン酸成分と、4,4’−ジアミノジフェニルエーテルを50〜100モル%含むジアミン成分とから得られるポリアミック酸であり、
リン化合物が、リン酸エステルおよび下記一般式(1)で表されるリン化合物からなる群から選ばれる少なくとも1種類であり、
かつ、前記ポリアミック酸が、最高加熱温度を300〜500℃とする条件下で加熱処理することにより、水蒸気透過係数が1.0g・mm/(m2・24h)より大きいポリイミドフィルムを製造できるものであり、
焼付け工程において、
ポリイミド前駆体組成物を加熱する時間が10〜180秒間であり、
100℃から280℃までの平均昇温速度が5℃/s以上であり、
最高加熱温度が300〜500℃であることを特徴とする絶縁被覆層の製造方法。
4. テトラカルボン酸成分が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物を50〜95モル%含む、前記項3に記載の絶縁被覆層の製造方法。
<固形分濃度>
試料溶液(その質量をw1とする)を、熱風乾燥機中120℃で10分間、250℃で10分間、次いで350℃で30分間加熱処理して、加熱処理後の質量(その質量をw2とする)を測定する。固形分濃度[質量%]は、次式によって算出した。
<溶液粘度(回転粘度)>
トキメック社製E型粘度計を用いて30℃で測定した。
<絶縁被覆層の状態観察(被覆膜評価)>
得られた被覆層について目視により状態観察を行った。濁りが全くないものを良好、濁りがある領域が10%を越えているものを濁りありとした。「濁りがある」ということは、ポリイミド樹脂が少なくとも一部結晶化していることを示している。
<昇温速度の測定>
被覆層形成工程において、キーエンス株式会社製の計測ユニットNR−TH08と解析ソフトWAVE LOGGERを用いて、サンプル温度が100℃から280℃に変化するまでの所要時間を測定した。
<水蒸気透過係数>
JIS K7129のB法に準拠して、40℃、相対湿度90%で測定を行った。
<490℃加熱時重量変化量(減少量)>
25μm厚みのポリイミド被膜を10cm×10cm角に切り出し、重量を測定した。その後、空気雰囲気中490℃で30分間(0.5時間)熱処理をし、フィルムの重量減少量を測定した。同様に更に490℃で60分間(通算1.5時間)、更に490℃で60分間(通算2.5時間)熱処理した後のフィルムの重量減少量を測定した。なお、熱処理前のフィルムの重量は368mg/100cm2であった。
<接着強度>
ポリイミド層と銅箔からなる積層体を10mm幅に切り出し、剥離速度50mm/分の条件で90°剥離試験を行い、3サンプルの平均値を接着強度とした。
s−BPDA:3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物
a−BPDA:2,3,3’,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物
ODA:4,4’−ジアミノジフェニルエーテル
NMP:N−メチル−2−ピロリドン
DPPE:1,2−ビス(ジフェニルホスフィノ)エタン
TEP:リン酸トリエチル
攪拌機、窒素ガス導入・排出管を備えた内容積500mLのガラス製の反応容器に、溶媒としてNMP300gを加え、これにODA60.08g(0.3モル)を加え、50℃で1時間攪拌し、溶解させた。この溶液にs−BPDA70.61g(0.24モル)、a−BPDA17.65g(0.06モル)、水1.62g(0.09モル)を加え、50℃で3時間撹拌して、固形分濃度30.6質量%、溶液粘度7.0Pa・sのポリイミド前駆体組成物を得た。このポリイミド前駆体組成物にリン化合物としてDPPE3.37g(組成物に対して0.75質量%、ポリアミック酸の質量に対して2.27質量%)を添加しポリイミド前駆体組成物を得た。
リン化合物としてDPPE6.74g(組成物に対して1.5質量%、ポリアミック酸の質量に対して4.54質量%)を用いた以外は実施例1と同様にしてポリイミド前駆体組成物を調製し、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造、ポリイミドフィルムの製造、及びポリイミド層と銅箔からなる積層体の製造を行い、状態観察及び特性の測定・評価を行った。なお、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造における100℃から280℃の昇温速度は15℃/sであった。結果を表1に示した。
リン化合物としてJPA―514(城北化学工業製、リン酸2−(メタクリロイルオキシ)エチルとリン酸ビス(2−(メタクリロイルオキシ)エチル)の混合物)の3.37g(組成物に対して0.75質量%、ポリアミック酸の質量に対して2.27質量%)を用いた以外は実施例1と同様にしてポリイミド前駆体組成物を調製し、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造、ポリイミドフィルムの製造、及びポリイミド層と銅箔からなる積層体の製造を行い、状態観察及び特性の測定・評価を行った。なお、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造における100℃から280℃の昇温速度は15℃/sであった。結果を表1に示した。
リン化合物としてJPA―514の6.74g(組成物に対して1.5質量%、ポリアミック酸の質量に対して4.54質量%)を用いた以外は実施例1と同様にしてポリイミド前駆体組成物を調製し、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造、ポリイミドフィルムの製造、及びポリイミド層と銅箔からなる積層体の製造を行い、状態観察及び特性の測定・評価を行った。なお、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造における100℃から280℃の昇温速度は15℃/sであった。結果を表1に示した。
リン化合物としてTEPの3.37g(組成物に対して0.75質量%、ポリアミック酸の質量に対して2.27質量%)を用いた以外は実施例1と同様にしてポリイミド前駆体組成物を調製し、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造、ポリイミドフィルムの製造、及びポリイミド層と銅箔からなる積層体の製造を行い、状態観察及び特性の測定・評価を行った。なお、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造における100℃から280℃の昇温速度は15℃/sであった。結果を表1に示した。
リン化合物としてTEPの6.74g(組成物に対して1.5質量%、ポリアミック酸の質量に対して4.54質量%)を用いた以外は実施例1と同様にしてポリイミド前駆体組成物を調製し、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造、ポリイミドフィルムの製造、及びポリイミド層と銅箔からなる積層体の製造を行い、状態観察及び特性の測定・評価を行った。なお、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造における100℃から280℃の昇温速度は15℃/sであった。結果を表1に示した。
リン化合物を添加しない以外は実施例1と同様にしてポリイミド前駆体組成物を調製し、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造、ポリイミドフィルムの製造、及びポリイミド層と銅箔からなる積層体の製造を行い、状態観察及び特性の測定・評価を行った。なお、ポリイミドフィルム上への絶縁被覆層の製造における100℃から280℃の昇温速度は15℃/sであった。結果を表1に示した。
攪拌機、窒素ガス導入・排出管を備えた内容積500mLのガラス製の反応容器に、溶媒としてNMPの396gを加え、これにODAの40.05g(0.2モル)を加え、50℃で1時間攪拌し、溶解させた。この溶液にs−BPDAの58.84g(0.2モル)を加え、50℃で3時間撹拌して、固形分濃度18.5質量%、溶液粘度5.0Pa・sのポリイミド前駆体組成物を得た。このポリイミド前駆体組成物にリン化合物としてTEPの4.50g(組成物に対して1.0質量%、ポリアミック酸の質量に対して4.55質量%)を添加しポリイミド前駆体組成物を得た。
Claims (4)
- ポリアミック酸と溶媒とリン化合物とを含むポリイミド前駆体組成物であって、
前記ポリアミック酸が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物と2,3,3’,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とを含み、それらの合計含有量が50〜100モル%であるテトラカルボン酸成分と、4,4’−ジアミノジフェニルエーテルを50〜100モル%含むジアミン成分とから得られるポリアミック酸であり、
前記リン化合物が、リン酸エステルおよび下記一般式(1)で表されるリン化合物からなる群から選ばれる少なくとも1種類であり、
前記ポリアミック酸が、最高加熱温度を300〜500℃とする条件下で加熱処理することにより、水蒸気透過係数が1.0g・mm/(m2・24h)より大きいポリイミドフィルムを製造できるものであることを特徴とする、ポリイミド絶縁被覆層形成用のポリイミド前駆体組成物。
- テトラカルボン酸成分が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物を50〜95モル%含む、請求項1に記載のポリイミド絶縁被覆層形成用のポリイミド前駆体組成物。
- 基材にポリイミド前駆体組成物を塗布、焼付けする工程を有するポリイミド絶縁被覆層の製造方法であって、
ポリイミド前駆体組成物が、ポリアミック酸と溶媒とリン化合物とを含み、
ポリイミド前駆体組成物に含まれるポリアミック酸が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物と2,3,3’,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物とを含み、それらの合計含有量が50〜100モル%であるテトラカルボン酸成分と、4,4’−ジアミノジフェニルエーテルを50〜100モル%含むジアミン成分とから得られるポリアミック酸であり、
リン化合物が、リン酸エステルおよび下記一般式(1)で表されるリン化合物からなる群から選ばれる少なくとも1種類であり、
かつ、前記ポリアミック酸が、最高加熱温度を300〜500℃とする条件下で加熱処理することにより、水蒸気透過係数が1.0g・mm/(m2・24h)より大きいポリイミドフィルムを製造できるものであり、
焼付け工程において、
ポリイミド前駆体組成物を加熱する時間が10〜180秒間であり、
100℃から280℃までの平均昇温速度が5℃/s以上であり、
最高加熱温度が300〜500℃であることを特徴とする絶縁被覆層の製造方法。
- テトラカルボン酸成分が、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物を50〜95モル%含む、請求項3に記載の絶縁被覆層の製造方法。
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