JPWO2015137205A1 - 電界発光素子、照明装置、および電界発光素子の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
この発明のさらなる他の側面に従う電界発光素子の製造方法においては、主表面を有する透明基板を準備する工程と、上記主表面上に光散乱層を形成する工程と、上記光散乱層上に平滑層を形成する工程と、上記平滑層上に光を透過可能な第1電極層を形成する工程と、上記第1電極層上に発光層を形成する工程と、上記発光層上に第2電極層を形成する工程と、を備える。
図1および図2を参照して、実施の形態1における電界発光素子1の構造について説明する。図1は、実施の形態1における電界発光素子1の構造を示す縦断面図である。図2は、光散乱層11の層構造を示す部分拡大断面図である。本実施の形態の電界発光素子1は、透明基板10の上に、光散乱層11、平滑層12、第1電極層の一例としての透明電極層13、発光層14、および第2電極層の一例としての反射電極層15が、この順に積層されている。
図2を参照して、光散乱層11は、バインダ11aと光散乱粒子11bとによって形成されている。光散乱層11の厚さは、たとえば、150nm程度である。図2においては、模式的に光散乱粒子11bが整列配置された状態を示しているが、実際の配列状態については後述する。
再び図1を参照して、発光層14は、透明電極層13と反射電極層15とに挟まれて存在する。発光層14の厚さは、約100nm程度である。透明電極層13を陽極とし、反射電極層15を陰極としているが、逆に透明電極層13を陰極とし反射電極層15を陽極とした構成も可能である。以下では、透明電極層13を陽極とし反射電極層15を陰極とした構成で説明する。
透明電極層13と反射電極層15との間に電圧が印加されることで電子が加速され、発光層14に注入されて、発光層14で電子の運動エネルギーが光子に変換される。これにより、発光層14から透明基板10側に光が取り出される。透明電極層13の厚さは約10nm程度、反射電極層15の厚さは約100nm程度である。
図2に示すように、光散乱層11は、より詳しくはバインダ11aと光散乱粒子11bとによって構成されている。詳細は後述するが、複数の光散乱粒子11bの各々は、光散乱粒子11bを発光層14の主表面の面法線方向PLから見た場合の投影平面面積S1が、光散乱粒子11bを発光層14の主表面の面法線方向PLに対して直交する方向から見た場合の全周平均面積S2よりも大きくなるように、バインダ11aにより結合されている。なお、平滑層12は、光散乱層11の凹凸を平滑にするための層であり、厚さは約500nm程度である。
図3および図4を参照して、発光層14の面に対して略平行に配置された光散乱粒子11bが、平滑層12から発光層14の間に閉じ込められてしまう導波モードの光B1を選択的に散乱する効果について説明する。
図5から図7を参照して、光散乱粒子11bの配置について説明する。図5に示す光散乱粒子11bは、角部が丸められた扁平の四角柱形状である。この光散乱粒子11bの長軸は、長辺の対角を結んだ最も長い線が長軸LAとなる。
図8から図11を参照して、実施の形態2として、発光層14の主表面の面法線方向PLに沿った方向Aから見た場合の、光散乱粒子11bの望ましい占有割合について説明する。図8において、ドットハッチング部分が、光散乱粒子11bの占有を示す。
図12を参照して、実施の形態3として、光散乱粒子11b、バインダ11a、および平滑層12の望ましい屈折率の条件について説明する。本実施の形態においては、光散乱層11および平滑層12を設けない場合に発光波長において、発光層(有機層)14を伝搬する導波モードの光の実効屈折率をNeff、発光波長における平滑層12の屈折率をNs、光散乱粒子11bの屈折率をNp、バインダ11aの屈折率をNbとした場合に、下記(式2)の関係を具備することが好ましい。
以下、実施の形態4として、図13および図14を参照しながら、電界発光素子1に用いられる、透明電極層13、平滑層12、光散乱粒子11b、発光層14、および反射電極層15の具体的材料および屈折率について説明する。図13に示す電界発光素子1は、図1に示す電界発光素子1と同じである。
透明電極層13としては、特に透明薄膜金属が導波モードの光の実効屈折率を下げ、導波モードの光を光散乱層11で散乱させやすくする効果を持つ材料が望ましい。透明薄膜金属層は薄膜金属で構成される光透過性を有する薄膜である。どの程度の薄さであれば光が透過するかは、屈折率の虚部を用いて表すことができる。屈折率nと消衰係数κを用いた場合、厚さd[m]の媒質を通過する際に生じる位相変化φと透過率Tとは、下記の(式5)で表わすことができる。
平滑層12の材料としては透明電極層13の材料として例示した透明酸化物半導体や導電性樹脂を用いるのがよい。透明電極層13の材料として例示した透明酸化物半導体や導電性樹脂を透明誘電体層に用いた場合には、透明薄膜金属層と透明誘電体層が一体となって透明電極層13として機能するため面抵抗を低減し面内輝度ばらつきを低減できる利点がある。
光散乱粒子11bの材料としては、平滑層12で例示した材料を用いることができる。光散乱粒子11bを形成しやすい物としては、TiO2(屈折率n=2.5)、SiOx(屈折率n=1.4〜3.5)が挙げられる。光散乱層11の構成としては、図14に示すように、光散乱粒子11bの屈折率が平滑層12より高く、かつバインダ11aから平滑層12側に突き出ることが望ましい。
発光層14として有機材料を用いる場合には、可視光の領域で典型的には1.6〜1.8の間の屈折率を持つ。発光層14の材料は、素子の外部取りだし量子効率の向上や発光寿命の長寿命化等の効果を好ましく得る観点から、有機EL素子用材料として有機金属錯体を用いることが好ましい。さらに、錯体形成に係る金属が元素周期表の8族〜10族に属するいずれか1種の金属、AlまたはZnであることが好ましく、特に、透明電極層13が、Ir、Pt、AlまたはZnであることが好ましい。
反射電極層15の材料としては透明薄膜金属層の材料として例示した金属材料を用いることができる他、誘電体多層膜ミラー、または、フォトニック結晶を反射層として用いてもよい。誘電体多層膜ミラー、または、フォトニック結晶を反射層として用いた場合には、反射層でのプラズモン損失をなくすことができる利点がある。
以下、本実施の形態の電界発光素子1の製造方法について説明する。具体的な発光層14として、可視光の領域(波長400nm〜800nm)で発光する有機電界発光層(有機EL層)を用いた場合を説明する。なお、本実施の形態は可視で発光する有機ELに限定されず透明電極層13に発光層14が挟まれた電界発光素子すべてに共通し、たとえば無機電界発光素子や、赤外で発光する素子であってもよい。
以下に上記各実施の形態に示す構成を備えた電界発光素子1を用いた照明装置1000について説明する。図17に、本実施の形態における照明装置1000の概略構成を示す。本実施の形態における照明装置1000は、部屋の天井1200に、電界発光素子1を用いた天井照明装置である。
以下、実施例として、上記電界発光素子1の各層の屈折率について説明する。なお、以下において、光散乱層11と平滑層12を合わせた構造を「内部光取り出し層」と呼ぶ。
平滑層12の波長550nmにおける屈折率は、1.7以上2.5未満の範囲内である。有機発光素子の発光層14内に閉じ込められる導波モードの光や陰極から反射されるプラズモンモードの光は特異な光学モードの光であり、これらの光を取り出すためには少なくとも1.7以上の屈折率が必要である。
内部光取り出し層のヘイズ値(全光線透過率に対する散乱透過率の割合)は、20%以上であり、より好ましくは25%以上、特に好ましくは30%以上である。ヘイズ値が20%以上であれば、発光効率を向上させることができる。
光散乱層11は、光取り出し効率を向上させる層であり、透明基板10の透明電極層13側の最表面に形成される。光散乱層11は、層媒体と該層媒体に含有される光散乱粒子(高屈折率粒子)11bとから構成されている。層媒体であるバインダ11a(樹脂材料)と含有される光散乱粒子11bとの屈折率差は、0.03以上であり、好ましくは0.1以上であり、より好ましくは0.2以上であり、特に好ましくは0.3以上である。
バインダ11aの具体例としては、公知の樹脂が特に制限なく使用可能である。たとえば、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリカーボネート(PC)、ポリアリレート、ポリ塩化ビニル(PVC)、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリスチレン(PS)、ナイロン(Ny)、芳香族ポリアミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド、ポリエーテルイミド等の樹脂フィルム、有機無機ハイブリッド構造を有する、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシラザン、ポリシロキサザン等を基本骨格とした耐熱透明フィルム(たとえば、製品名Sila−DEC、チッソ株式会社製)、パーフルオロアルキル基含有シラン化合物(たとえば、(ヘプタデカフルオロ−1,1,2,2−テトラデシル)トリエトキシシラン)の他、含フッ素モノマーと架橋性基付与のためのモノマーを構成単位とする含フッ素共重合体等が挙げられる。これら樹脂は、2種以上混合して使用することができる。これらの中でも、有機無機ハイブリッド構造を有するものが好ましい。
本実施例で用いられるポリシロキサンとしては、一般構造単位としての〔R3SiO1/2〕、〔R2SiO〕、〔RSiO3/2〕および〔SiO2〕を含むことができる。ここで、Rは、水素原子、1〜20の炭素原子を含むアルキル基(たとえば、メチル、エチル、プロピル等)、アリール基(たとえば、フェニル等)、不飽和アルキル基(たとえば、ビニル等)からなる群より独立して選択される。
本実施例においては、上述のポリシロキサンの中でもポリシルセスキオキサンを用いることが好ましい。ポリシルセスキオキサンは、シルセスキオキサンを構造単位に含む化合物である。「シルセスキオキサン」とは、〔RSiO3/2〕で表される化合物であり、通常、RSiX3(Rは、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラアルキル基等であり、Xは、ハロゲン、アルコキシ基等である。)型化合物が加水分解−重縮合して合成されるポリシロキサンである。
本実施例で用いられるポリシラザンとは、ケイ素−窒素結合を持つポリマーで、Si−N、Si−H、N−H等からなるSiO2、Si3N4および両方の中間固溶体SiOxNy(x:0.1〜1.9、y:0.1〜1.3)等の無機前駆体ポリマーである。
本実施例にかかる好ましい紫外線照射装置としては、具体的には、100〜230nmの真空紫外線を発する希ガスエキシマランプが挙げられる。Xe、Kr、Ar、Ne等の希ガスの原子は、化学的に結合して分子を作らないため、不活性ガスと呼ばれる。しかし、放電などによりエネルギーを得た希ガスの原子(励起原子)は、他の原子と結合して分子を作ることができる。
平滑層12は、屈折率が1.7以上2.5未満の高屈折率層であることが好ましい。屈折率が1.7以上2.5未満であれば、単独の素材で形成されていてもよいし、混合物で形成されていてもよい。混合物で形成する際の屈折率の考え方は、光散乱層11の場合と同様である。
内部光取り出し層が形成される透明基板10としては、たとえば、ガラス、プラスチック等を挙げることができるが、これらに限定されない。好ましく用いられる透明基板10としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。
次に、光散乱層11および平滑層12(内部光取り出し層)の詳細な製造工程について説明する。再び、図16を参照する。透明基板10として、厚さ0.7mm、60mm×60mmの透明な無アルカリガラス基板を脱脂し、超純水洗浄、クリーンドライヤーで乾燥したものを準備した(S10)。
Claims (6)
- 光を発生する発光層と、
前記発光層の一方側の面に設けられ、前記発光層から発生した光を透過可能な第1電極層と、
前記発光層の他方側の面に設けられる第2電極層と、
前記第1電極層を挟んで、前記発光層が設けられる側とは反対側に設けられる平滑層と、
前記平滑層を挟んで、前記第1電極層が設けられる側とは反対側に設けられる光散乱層と、
前記光散乱層を挟んで、前記平滑層が設けられる側とは反対側に設けられる透明基板と、を備え、
前記光散乱層は、
前記透明基板側に設けられるバインダと、
前記バインダにより結合され、前記平滑層側に設けられる複数の光散乱粒子と、を含み、
複数の前記光散乱粒子は、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、前記バインダにより結合されている、電界発光素子。 - 前記光散乱層は、一部分が前記バインダから前記平滑層に向けて突出するように配置される前記光散乱粒子を複数有する、請求項1に記載の電界発光素子。
- 前記光散乱層の面内において、複数の前記光散乱粒子の占める面積の割合が90%以上である、請求項1または2に記載の電界発光素子。
- 前記光散乱層と前記平滑層を設けない場合の発光波長において前記発光層を伝搬する導波モードの光の実効屈折率をNeff、前記発光波長における前記平滑層の屈折率をNs、前記光散乱粒子の屈折率をNp、前記バインダの屈折率をNbとした場合に、Neff≦Ns、かつ、Ns<Np、かつ、Nb<Nsを満足する、請求項1から3のいずれか1項に記載の電界発光素子。
- 請求項1から4のいずれか1項に記載の電界発光素子を有する照明装置。
- 主表面を有する透明基板を準備する工程と、
前記主表面上に光散乱層を形成する工程と、
前記光散乱層上に平滑層を形成する工程と、
前記平滑層上に光を透過可能な第1電極層を形成する工程と、
前記第1電極層上に発光層を形成する工程と、
前記発光層上に第2電極層を形成する工程と、
を備え、
前記光散乱層を形成する工程は、
揮発性の溶媒中にバインダおよび複数の光散乱粒子を分散させたインクを前記透明基板の前記主表面上に塗布する工程と、
前記インクを乾燥させることにより前記溶媒が揮発し、複数の前記光散乱粒子の各々が、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、前記バインダにより結合する工程を含む、電界発光素子の製造方法。
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