JPWO2011080989A1 - 蓄電デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
外装容器内において、リチウムイオン供給源から電極にリチウムイオンをドーピングする際に、リチウム金属微粉がドープされずに浮遊し、外装容器の内面に付着することがある。そして、外装容器の内面に付着したリチウム金属微粉は、外装容器を形成するアルミニウムと合金化しやすく、これにより、外装容器の腐食の原因となる、という問題がある。
また、外装容器が中間層としてアルミニウム層を有するラミネートフィルムよりなるものである場合には、当該外装容器における電解液に接触する例えばポリプロピレンよりなる内層に亀裂や破損が生じている場合には、中間層を構成するアルミニウムと合金化することにより、中間層が腐食するおそれがある。
前記外装容器におけるアルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる部分が正極電位とされていることを特徴とする。
また、前記外装容器は、アルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる管状のものであってもよい。
このような蓄電デバイスは、リチウムイオンキャパシタとして好適である。
図1は、本発明に係るリチウムイオンキャパシタの一例における構成を示す説明用断面図である。
このリチウムイオンキャパシタは、それぞれ帯状の正極電極および負極電極が、セパレータを介して積重されて捲回された捲回型のリチウムイオンキャパシタであって、円筒状の捲回型の電極ユニット10と、この電極ユニット10を収容するアルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる外装容器20と、この外装容器20内に充填されたリチウム塩を含有する電解液とを有するものである。
電極ユニット10は、帯状の第1のセパレータ13の一面に、帯状の正極電極11、帯状の第2のセパレータ14および帯状の負極電極12が、この順で積重されてなる電極積重体10Aが、その一端から円筒状に捲回されて構成されている。ここで、正極電極11および負極電極12は、後述するそれぞれの電極層が第2のセパレータ14を介して互いに対向するよう配置されている。図示の例では、電極積重体10Aは負極電極12が内側となるよう捲回されている。また、第1のセパレータ13および第2のセパレータ14は、正極電極11および負極電極12よりも長尺なものであり、電極積重体10Aにおいては、正極電極11は、第1のセパレータ13の一端部分13aおよび他端部分13bを除く中央部分に積重され、負極電極12は、第2のセパレータ14の一端部分14aおよび他端部分14bを除く中央部分に積重されている。
本発明において、「正極」とは、放電の際に電流が流出し、充電の際に電流が流入する側の極を意味し、「負極」とは、放電の際に電流が流入し、充電の際に電流が流出する側の極を意味する。
一方、正極電極11は、図6に示すように、帯状の正極集電体11aの少なくとも一面に、正極活物質を含有してなる電極層11bが形成されてなるものである。図示の例では、電極層11bは、正極集電体11aにおける他端壁部23に接近して位置する他側縁部11eを除く部分の表面を覆うよう形成されており、正極集電体11aの他側縁部11eの表面が露出した状態とされている。
そして、電極積重体10Aにおいては、正極電極11は、第1のセパレータ13上に、正極集電体11aの他側縁部11eが当該第1のセパレータ13の他側縁から突出するよう積重され、負極電極12は、第2のセパレータ14上に、負極集電体12aの一側縁部12eが当該第2のセパレータ14の一側縁から突出するよう積重されている。また、電極ユニット10においては、第1のセパレータ13の他側縁から突出する正極集電体11aの他側縁部11eが、当該電極ユニット10の他端(図1において下端)において突出して内側に折り曲げられており、一方、第2のセパレータ14の一側縁から突出する負極集電体12aの一側縁部12eが、当該電極ユニット10の一端(図1において上端)から突出して内側に折り曲げられている。
電極集電体の孔の形状は、円形、矩形、その他適宜の形状に設定することができる。また、電極集電体の厚みは、強度および軽量化の観点から、20〜50μmであることが好ましい。
電極集電体の材質としては、一般に有機電解質電池などの用途で使用されている種々のものを用いることができる。負極集電体12aの材質の具体例としては、ステンレス、銅、ニッケル等が挙げられ、正極集電体11aの材質の具体例としては、アルミニウム、ステンレス等が挙げられる。
このような多孔材を電極集電体として用いることにより、リチウムイオン供給源15,16から放出されるリチウムイオンが電極集電体の孔を通って自由に各電極間を移動するので、負極電極12および/または正極電極11における電極層11b,12bにリチウムイオンをドーピングすることができる。
また、各電極の厚み(電極集電体および電極層の合計の厚み)を小さくすることにより、一層高い出力密度を得ることができる。
また、電極集電体における孔の形態および数等は、後述する電解液中のリチウムイオンが集電体に遮断されることなく電極の表裏間を移動できるように、また、導電性材料によって閉塞し易いように適宜設定することができる。
電極層12bを構成する負極活物質としては、例えば黒鉛、難黒鉛化炭素、芳香族系縮合ポリマーの熱処理物であって水素原子/炭素原子の原子数比(以下「H/C」と記す。)が0.05〜0.50であるポリアセン系骨格構造を有するポリアセン系有機半導体(以下、「PAS」という。)等を好適に用いることができる。
ここで、スラリーの調製に用いられるバインダーとしては、例えばSBR等のゴム系バインダーや、ポリ四フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素系樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂が挙げられる。これらの中では、バインダーとしてフッ素系樹脂が好ましく、特にフッ素原子/炭素原子の原子数比(以下、「F/C」という。)が0.75以上で1.5未満であるフッ素系樹脂を用いることが好ましく、F/Cが0.75以上で1.3未満のフッ素系樹脂が更に好ましい。
バインダーの使用量は、負極活物質の種類や電極形状等により異なるが、負極活物質に対して1〜20質量%、好ましくは2〜10質量%である。
また、必要に応じて使用される導電性材料としては、例えばアセチレンブラック、ケッチェンブラック(登録商標)、グラファイト、金属粉末等が挙げられる。この導電性材料の使用量は、負極活物質の電気伝導度、電極形状等により異なるが、負極活物質に対して2〜40質量%の割合で用いることが好ましい。
電極層11bを構成する正極活物質としては、例えば活性炭、導電性高分子、芳香族系縮合ポリマーの熱処理物であってH/Cが0.05〜0.50であるポリアセン系骨格構造を有するPAS等を用いることができる。
正極電極11における電極層11bは、負極電極12における電極層12bと同様の方法によって形成することができる。
第1のセパレータ13および第2のセパレータ14の材質としては、セルロース(紙)、セルロース/レーヨン、ポリエチレン、ポリプロピレン、その他公知のものを用いることができる。これらの中では、セルロース(紙)が耐久性および経済性の点で好ましい。
第1のセパレータ13および第2のセパレータ14の厚みは特に限定されないが、通常、20〜50μm程度が好ましい。
このリチウム極集電体15a,16aとしては、リチウムイオン供給源15,16を構成するリチウム金属が圧着または蒸着しやすく、必要に応じてリチウムイオンが通過するよう、電極集電体と同様な多孔構造のものを用いることが好ましい。また、リチウム極集電体15a,16aの材質は、ステンレス等のリチウムイオン供給源15,16と反応しないものを用いることが好ましい。
また、リチウム極集電体15a,16aとして、ステンレスメッシュ等の導電性多孔体を用いる場合には、リチウムイオン供給源15,16を構成するリチウム金属の少なくとも一部、特に80質量%以上が、リチウム極集電体15a,16aの孔に埋め込まれていることが好ましく、これにより、リチウムイオンが負極電極12に担持された後も、リチウム金属の消失によって電極間に生じる隙間が少なくなり、得られるリチウムイオンキャパシタの信頼性をより確実に維持することができる。
また、リチウム極集電体15a,16aの厚みは、10〜200μm程度であることが好ましい。
また、リチウム極集電体15a,16aに圧着されるリチウム金属の厚みは、負極電極12に予め担持するリチウムイオンの量を考慮して適宜定められるが、通常、1〜300μmであり、50〜300μm程度が好ましい。
また、テープ17は、厚みが50〜100μm程度、幅が5〜10mm程度のものが、電極ユニット10を安定して固定することができ、かつ、作業性も向上するので好ましい。
また、テープ17は、電極ユニット10の1周以上を捲くよう設けられていても、電極ユニット10の1周未満を捲くよう設けられていてもよい。
そして、電極ユニット10は、外装容器20内に、当該電極ユニット10の一端、すなわち負極集電体12aの一側縁部12eが一端壁部22に接近して位置するよう、当該外装容器20の軸方向に沿って配置されている。
正極電極端子30としては、アルミニウムよりなるものを好適に用いることができ、一方、負極電極端子35としては、銅よりなる基体の表面にニッケルがメッキされてなるものを好適に用いることができる。
また、正極電極端子30および負極電極端子35の外径は、例えば5〜12mmである。
また、正極電極端子30および負極電極端子35における一端壁部22からの突出高さは、例えば5〜30mmである。
また、電極ユニット10の他端には、金属よりなる円板状の正極集電板25が、正極集電体11aの他側縁部11eに、例えば抵抗溶接によって溶接されて電気的に接続された状態で配置され、更に、この正極集電板25は外装容器20の他端壁部23の内面に、例えば抵抗溶接によって溶接されて電気的に接続されており、これにより、外装容器20が正極電位とされると共に、正極集電体11aの他側縁部11eに、正極集電板25および外装容器20(他端壁部23、周壁部21および一端壁部22)を介して、正極電極端子30が電気的に接続されている。
正極集電板25としては、アルミニウムよりなるものを用いることができ、負極集電板26としては、銅よりなる基体の表面にニッケルがメッキされてなるものを用いることができる。
また、正極集電板25および負極集電板26の厚みは、例えば5〜30mmである。
電解質を構成するリチウム塩としては、リチウムイオンを移送可能で、高電圧下においても電気分解を起こさず、リチウムイオンが安定に存在し得るものであればよく、その具体例としては、LiClO4 、LiAsF6 、LiBF4 、LiPF6 、Li(C2 F5SO2 )2 Nなどが挙げられる。
非プロトン性有機溶媒の具体例としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、γ−ブチロラクトン、アセトニトリル、ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン、塩化メチレン、スルホランなどが挙げられる。これらの非プロトン性有機溶媒は、単独でまたは2種以上を混合して用いることができる。
電解液は、上記の電解質および溶媒を充分に脱水された状態で混合することによって調製されるが、電解液中の電解質の濃度は、電解液による内部抵抗を小さくするために、少なくとも0.1モル/L以上であることが好ましく、0.5〜1.5モル/Lであることが更に好ましい。
そして、このようにして作製されたリチウムイオンキャパシタにおいては、外装容器20内にリチウムイオンを供給し得る電解液が充填されているため、適宜の期間放置されると、負極電極12および/または正極電極11とリチウムイオン供給源15,16との電気化学的接触によって、リチウムイオン供給源15,16から放出されたリチウムイオンが負極電極12および/または正極電極11にドーピングされる。
また、予め第1のセパレータ13および第2のセパレータ14にリチウムイオン供給源15,16を配置した状態で電極積重体10Aが捲回されることによって、電極ユニット10の作製とリチウムイオン供給源15,16の配置とを同一の工程で行うことができるため、一層高い生産性が得られる。
このリチウムイオンキャパシタは、それぞれ帯状の正極電極および負極電極が、セパレータを介して積重されて捲回された捲回型のリチウムイオンキャパシタであって、図2乃至図7に示す構成の捲回型の電極ユニット10と、この電極ユニット10を収容する外装容器20と、この外装容器20内に充填されたリチウム塩を含有する電解液とを有するものである。
外装容器20における一端壁部22には、それぞれ螺旋形状の内周面を有する金属製のナット型または螺旋状の外周面を有する中空柱状の金属製のボルト型の正極電極端子30および負極電極端子35が、当該一端壁部22を貫通して外面から突出するよう互いに離間して設けられている。
また、電極ユニット10の他端には、金属よりなる円板状の正極集電板25が、正極集電体11aの他側縁部11eに、例えば抵抗溶接によって溶接されて電気的に接続された状態で配置され、この正極集電板25には、正極リード線24が電気的に接続され、更にこの正極リード線24が正極電極端子30に電気的に接続されることによって、正極集電体11aの他側縁部11eに、正極集電板25および正極リード線24を介して、正極電極端子30が電気的に接続されている。
また、正極集電板25は外装容器20の他端壁部23の内面に、例えば抵抗溶接によって溶接されて電気的に接続されており、これにより、外装容器20におけるアルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる部分、具体的には周壁部21および他端壁部23が正極電位とされている。
また、正極電極端子30、負極電極端子35、正極集電板25および負極集電板26の寸法および材質、並びに、外装容器20内に充填される電解液は、図1に示すリチウムイオンキャパシタと同様である。
このリチウムイオンキャパシタは、複数の正極電極11および複数の負極電極12が、セパレータ18を介して交互に積層された積層型のリチウムイオンキャパシタであって、積層型の電極ユニット10と、この電極ユニット10を収容する外装容器40と、この外装容器40内に充填されたリチウム塩を含有する電解液とを有するものである。
上部外装フィルム41および下部外装フィルム45の各々は、図10に示すように、例えばポリプロピレン層よりなる内層42,46と、この内層42,46に積層された、アルミニウム層よりなる中間層43,47と、この中間層43,47に積層された、例えばナイロンよりなる外層44,48との三層構造よりなるものである。
正極電極11の各々は、正極集電体11aの両面に正極活物質を含有してなる矩形の電極層(図示省略)が形成されて構成されている。正極電極11の各々における正極集電体11aは、それぞれ外装容器40の一端に接近して位置する一端部が正極電極端子30に向かって伸びて当該正極電極端子30に電気的に接続されている。
負極電極12の各々は、負極集電体12aの両面に負極活物質を含有してなる矩形の電極層(図示省略)が形成されて構成されている。負極電極12の各々における負極集電体12aは、それぞれ外装容器40の他端に近接して位置する他端部が負極電極端子35に向かって伸びて当該負極電極端子35に電気的に接続されている。
そして、正極電極端子30は、上部外装フィルム41、正極電極端子30および下部外装フィルム45を厚み方向に貫通して伸びる針状の金属よりなる接続部材33を介して、上部外装フィルム41および下部外装フィルム45の各々における中間層43,47に電気的に接続され、これにより、上部外装フィルム41および下部外装フィルム45の各々における中間層43,47が正極電位とされている。
また、外装容器40におけるシール部49の幅は、例えば5〜15mmである。
また、接続部材33を構成する金属としては、ステンレス材などを用いることができる。
また、正極電極11における正極集電体11aおよび電極層の材質、負極電極12における負極集電体12aおよび電極層の材質、正極電極端子30および負極電極端子35の材質、並びに、外装容器40内に充填される電解液は、図1に示すリチウムイオンキャパシタと同様である。
正極電極端子30および負極電極端子35が設けられた電極ユニット10を、下部外装フィルム45上における所要の位置に配置すると共に、この電極ユニット10上に、上部外装フィルム41を重ね合わせ、上部外装フィルム41および下部外装フィルム45の外周縁部における3辺を熱融着する。
そして、上部外装フィルム41および下部外装フィルム45の間に電解液を注入した後、上部外装フィルム41および下部外装フィルム45の外周縁部における未融着の1辺を熱融着することにより、上部外装フィルム41および下部外装フィルム45の外周縁部の全周にわたってシール部49が形成されてなる外装容器40を形成することにより、リチウムイオンキャパシタが得られる。
例えば電極ユニット10は、捲回型のものおよび積層型以外の構成のものであってもよい。
また、外装容器としては、少なくとも一部分がアルミニウムまたはアルミニウム合金よりなるものであれば、種々の構成のものを用いることができる。
また、外装容器におけるアルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる部分が正極電位とされるための電気的接続構造は、上記の実施の形態に限定されず、適宜の構造を採用することができる。
また、本発明は、リチウムイオンキャパシタに限定されず、リチウムイオン二次電池等の蓄電デバイスにも好適に適用することができる。
なお、本発明における管状構造とは、管状の構造であればよく、広く円筒型、角型等も含むものをいう。すなわち、外装容器が管状構造である場合においては、円筒型の蓄電デバイスの他、角型等のものにも適用可能である。
10A 電極積重体
11 正極電極
11a 正極集電体
11b 電極層
11e 他側縁部
12 負極電極
12a 負極集電体
12b 電極層
12e 一側縁部
13 第1のセパレータ
13a 一端部分
13b 他端部分
14 第2のセパレータ
14a 一端部分
14b 他端部分
15,16 リチウムイオン供給源
15a,16a リチウム極集電体
17 テープ
18 セパレータ
20 外装容器
21 周壁部
22 一端壁部
23 他端壁部
24 正極リード線
25 正極集電板
26 負極集電板
27 固定部材
28 負極リード線
30 正極電極端子
33 接続部材
35 負極電極端子
38,39 ガスケット
40 外装容器
41 上部外装フィルム
42 内層
43 中間層
44 外層
45 下部外装フィルム
46 内層
47 中間層
48 外層
49 シール部
S 収容空間
Claims (4)
- 少なくとも一部分がアルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる外装容器と、この外装容器内に配置された正極電極および負極電極と、前記外装容器内に充填された、リチウム塩を含む電解液とよりなり、前記外装容器内に配置されたリチウムイオン供給源と前記負極電極および/または前記正極電極との電気化学的接触によって、リチウムイオンが当該負極電極および/または当該正極電極にドーピングされる蓄電デバイスであって、
前記外装容器におけるアルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる部分が正極電位とされていることを特徴とする蓄電デバイス。 - 前記外装容器は、アルミニウム層を有するラミネートフィルムよりなることを特徴とする請求項1に記載の蓄電デバイス。
- 前記外装容器は、アルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる管状のものであることを特徴とする請求項1に記載の蓄電デバイス。
- リチウムイオンキャパシタであることを特徴とする請求項1〜3に記載の蓄電デバイス。
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