JPWO2009118871A1 - ハニカム構造体 - Google Patents
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Abstract
本発明のハニカム構造体は、複数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設されたハニカムユニットを有するハニカム構造体であって、ハニカムユニットは、SOx吸蔵剤と、無機粒子と、無機バインダとを含み、SOxがX[g]吸蔵されたときの比表面積をY[m2/L]とすると、式Y≧−26X+40000(0<X≦500)を満たす。
Description
本発明は、ハニカム構造体に関する。
従来、自動車の排ガスを浄化するために用いられるハニカム触媒は、コージェライトからなるハニカム構造体の表面に、活性アルミナ等の比表面積が大きい材料からなる層が形成され、その上に白金等の触媒が担持されている。また、ディーゼルエンジンの排ガスを浄化するために用いられるハニカム触媒は、酸素過剰雰囲気下で、NOxを処理するために、NOx吸蔵剤がさらに担持されている。
しかしながら、NOx吸蔵剤は、NOxよりもSOxをより安定に吸蔵するという性質を有するため、NOx吸蔵剤がSOxを吸蔵して、NOxを適正に吸蔵できなくなるSOx被毒が発生する。
そこで、特許文献1では、NOx吸蔵剤の上流の排ガスの通路内に、イオウ吸収剤と、イオウ吸収剤を包囲するケーシングから構成されているイオウ捕獲装置が配置されている。なお、イオウ吸収剤としては、アルミナ担体上に、カリウム、ナトリウム、リチウム、セシウムのようなアルカリ金属、バリウム、カルシウムのようなアルカリ土類、ランタン、イットリウムのような希土類から選ばれた少なくとも一つと、白金Ptのような貴金属とが担持されている構成が例示されている。
しかしながら、このようなイオウ捕獲装置を使用する場合は、多量のイオウを吸収する必要があり、それに伴ってサイズを大きくする必要がある。このため、特許文献2に記載されているようなハニカム構造体、即ち、複数の貫通孔を有し、第1の形態の無機材料(例えば、セラミック粒子)、第2の形態の無機材料(例えば、無機繊維や粒径の大きなセラミック粒子)と無機バインダとを含む多孔質ハニカムユニットがシール材層を介して貫通孔が開口していない外面で接合したハニカム構造体を使用することが考えられる。このようなハニカム構造体は、比表面積が大きいため、サイズを小さくすることができる。
特開平6−58138号公報
国際公開第05/063653号パンフレット
しかしながら、このようなハニカム構造体を、SOxを吸蔵する用途で使用すると、排ガスにより繰り返し熱が加わることにより、比表面積が低下し、SOxの吸蔵性能が低下するという問題がある。
本発明は、上記の従来技術が有する問題に鑑み、排ガスにより繰り返し熱が加わることによるSOxの吸蔵性能の低下を抑制することが可能なハニカム構造体を提供することを目的とする。
本発明のハニカム構造体は、複数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設されたハニカムユニットを有するハニカム構造体であって、ハニカムユニットは、SOx吸蔵剤と、無機粒子と、無機バインダとを含み、SOxがX[g]吸蔵されたときの比表面積をY[m2/L]とすると、式
Y≧−26X+40000(0<X≦500)
を満たす。
Y≧−26X+40000(0<X≦500)
を満たす。
また、上記のSOx吸蔵剤の少なくとも一部が上記の隔壁に担持されていることが好ましい。
また、上記のSOx吸蔵剤は、アルカリ金属及びアルカリ土類金属の少なくとも一方を含むことが望ましく、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム及びバリウムの少なくとも一つを含むことが特に望ましい。
また、上記の隔壁は、上記のSOx吸蔵剤を1.0mol/L以上2.5mol/L以下含むことが望ましい。
また、上記の無機粒子は、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリア及びムライトからなる群より選択される一種以上であることが望ましい。
また、上記の無機バインダは、アルミナゾル、シリカゾル、チタニアゾル、水ガラス、セピオライト及びアタパルジャイトからなる群より選択される一種以上に含まれる固形分であることが望ましい。
また、上記のハニカムユニットは、無機繊維をさらに含むことが望ましく、無機繊維は、アルミナ、シリカ、炭化ケイ素、シリカアルミナ、ガラス、チタン酸カリウム及びホウ酸アルミニウムからなる群より選択される一種以上であることが特に望ましい。
また、複数の上記のハニカムユニットが接着層を介して接着されていることが望ましい。
また、上記の隔壁に貴金属触媒が担持されていることが望ましく、貴金属触媒は、白金、パラジウム及びロジウムの少なくとも一つであることが特に望ましい。
本発明によれば、排ガスにより繰り返し熱が加わることによるSOxの吸蔵性能の低下を抑制することが可能なハニカム構造体を提供することができる。
10、20 ハニカム構造体11 ハニカムユニット12 貫通孔13 接着層14 外周コート層
次に、本発明を実施するための最良の形態を図面と共に説明する。
図1A及び図1Bに、本発明のハニカム構造体の一例を示す。ハニカム構造体10は、複数の貫通孔12が隔壁を隔てて長手方向に並設されたハニカムユニット11が接着層13を介して複数個接着されており、外周面が外周コート層14で覆われている。このとき、ハニカムユニット11は、SOx吸蔵剤と、無機粒子と、無機バインダとを含む。また、ハニカム構造体10のSOxがX[g]吸蔵されたときの比表面積をY[m2/L]とすると、式
Y≧−26X+40000(0<X≦500)
を満たす。これにより、ハニカム構造体10の加熱によるSOxの吸蔵性能の低下を抑制することができる。このため、ハニカム構造体10を、排ガスの流れに対して、NOx吸蔵剤を含むハニカム構造体の上流側に配置することにより、NOx吸蔵剤のSOx被毒を抑制することができる。
Y≧−26X+40000(0<X≦500)
を満たす。これにより、ハニカム構造体10の加熱によるSOxの吸蔵性能の低下を抑制することができる。このため、ハニカム構造体10を、排ガスの流れに対して、NOx吸蔵剤を含むハニカム構造体の上流側に配置することにより、NOx吸蔵剤のSOx被毒を抑制することができる。
なお、SOx吸蔵剤等の分散の限界を考慮すると、Yは70000m2/L以下であることが好ましい。
SOx吸蔵剤としては、SOxと反応し、硫酸塩として吸蔵することが可能であれば、特に限定されないが、ナトリウム、カリウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム、バリウム等のアルカリ土類金属が挙げられ、二種以上併用してもよい。
なお、SOx吸蔵剤は、ハニカムユニット11の隔壁に含まれていてもよいし、隔壁に担持されていてもよい。また、SOx吸蔵剤は、一部が隔壁に含まれ、一部が隔壁に担持されていてもよい。この場合、隔壁に含まれるSOx吸蔵剤と、隔壁に担持されるSOx吸蔵剤は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。
ハニカム構造体10は、隔壁中のSOx吸蔵剤の含有量が1.0〜2.5mol/Lであることが好ましい。隔壁中のSOx吸蔵剤の含有量が1.0mol/L未満であると、SOxの吸蔵性能を十分に保つために、ハニカム構造体10の寸法を小さくすることができないことがある。一方、隔壁中のSOx吸蔵剤の含有量が2.5mol/Lを超えると、ハニカム構造体10を製造することが困難になることがある。
無機粒子としては、SOx吸蔵剤を除く無機化合物からなり、SOx吸蔵剤にSOxを吸蔵させやすくするために、ハニカム構造体10の比表面積を増大させることが可能であれば、特に限定されないが、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリア、ムライト、ゼオライト等が挙げられ、二種以上併用してもよい。中でも、アルミナが特に好ましい。
無機粒子は、平均粒径が0.1〜10μmであることが好ましい。平均粒径が0.1μm未満であると、無機バインダを多量に添加する必要があり、その結果、押出成形しにくくなることがあり、10μmを超えると、ハニカム構造体10の比表面積を増大させる効果が不十分になることがある。
ハニカムユニット11は、無機粒子の含有量が30〜90重量%であることが好ましく、40〜80重量%がさらに好ましく、50〜75重量%が特に好ましい。無機粒子の含有量が30重量%未満であると、ハニカムユニット11の比表面積が低下することがある。一方、無機粒子の含有量が90重量%を超えると、ハニカムユニット11の強度が低下することがある。
無機バインダとしては、特に限定されないが、アルミナゾル、シリカゾル、チタニアゾル、水ガラス、セピオライト、アタパルジャイト等に含まれる固形分が挙げられ、二種以上併用してもよい。
ハニカムユニット11は、無機バインダの含有量が5〜50重量%であることが好ましく、10〜40重量%がさらに好ましく、15〜35重量%が特に好ましい。無機バインダの含有量が5重量%未満であると、ハニカムユニット11の強度が低下することがあり、50重量%を超えると、成形が困難になることがある。
ハニカムユニット11は、無機繊維をさらに含むことが好ましい。これにより、ハニカムユニット11の強度を向上させることができる。
無機繊維としては、ハニカムユニット11の強度を向上させることが可能であれば、特に限定されないが、アルミナ、シリカ、炭化ケイ素、シリカアルミナ、ガラス、チタン酸カリウム、ホウ酸アルミニウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
無機繊維は、アスペクト比が2〜1000であることが好ましく、5〜800がさらに好ましく、10〜500が特に好ましい。アスペクト比が2未満であると、ハニカムユニット11の強度を向上させる効果が小さくなることがある。一方、アスペクト比が1000を超えると、押出成形等の成形時に目詰まり等が発生することがあり、また、成形時に無機繊維が折れて、ハニカムユニット11の強度を向上させる効果が小さくなることがある。
ハニカムユニット11は、無機繊維の含有量が3〜50重量%であることが好ましく、5〜40重量%がさらに好ましく、8〜30重量%が特に好ましい。無機繊維の含有量が3重量%未満であると、ハニカムユニット11の強度を向上させる効果が小さくなることがあり、50重量%を超えると、ハニカムユニット11の比表面積が低下することがある。
ハニカムユニット11は、長手方向に垂直な断面、即ち、貫通孔12に垂直な断面の断面積が5〜50cm2であることが好ましい。断面積が5cm2未満であると、ハニカム構造体10の比表面積が低下すると共に、圧力損失が増大することがあり、断面積が50cm2を超えると、ハニカムユニット11に発生する熱応力に対する強度が不十分になることがある。
ハニカムユニット11の貫通孔12を隔てる隔壁は、厚さが0.05〜0.35mmであることが好ましく、0.10〜0.30mmがより好ましく、0.15〜0.25mmが特に好ましい。隔壁の厚さが0.05mm未満であると、ハニカムユニット11の強度が低下することがあり、0.35mmを超えると、排ガスが隔壁の内部まで浸透しにくくなって、SOxの吸蔵性能が低下することがある。
また、ハニカムユニット11は、長手方向に垂直な断面1cm2当たりの貫通孔12の数が15.5〜186個であることが好ましく、46.5〜170.5個がより好ましく、62.0〜155個が特に好ましい。1cm2当たりの貫通孔12の数が15.5個未満であると、ハニカムユニット11の強度が低下することがあり、186個を超えると、ハニカムユニット11の圧力損失が増大することがある。
ハニカムユニット11を接着させる接着層13は、厚さが0.5〜2mmであることが好ましい。接着層13の厚さが0.5mm未満であると、接着強度が不十分になることがある。一方、接着層13の厚さが2mmを超えると、ハニカム構造体10の比表面積が低下すると共に、ハニカム構造体10の圧力損失が増大することがある。
外周コート層14は、厚さが0.1〜3mmであることが好ましい。外周コート層14の厚さが0.1mm未満であると、ハニカム構造体10の強度を向上させる効果が不十分になることがあり、3mmを超えると、ハニカム構造体10の比表面積が低下することがある。
ハニカム構造体10は、円柱状であるが、本発明のハニカム構造体の形状としては、特に限定されず、角柱状、楕円柱状等が挙げられる。
また、ハニカムユニット11は、四角柱状であるが、本発明において、ハニカムユニットの形状としては、特に限定されず、ハニカムユニット同士を接着しやすい形状であることが好ましく、例えば、六角柱状等が挙げられる。
さらに、貫通孔12の形状は、四角柱状であるが、本発明において、貫通孔の形状としては、特に限定されず、三角柱状、六角柱状等が挙げられる。
なお、ハニカムユニット11の隔壁に、貴金属触媒が担持されていてもよい。貴金属触媒としては、SO2をSO3に酸化することが可能であれば、特に限定されないが、白金、パラジウム、ロジウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
次に、ハニカム構造体10の製造方法の一例について説明する。まず、無機粒子、及び無機バインダを含み、必要に応じて、SOx吸蔵剤及び無機繊維をさらに含む原料ペーストを用いて押出成形等の成形を行い、複数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された生のハニカム成形体を作製する。これにより、焼成温度を低くしても、十分な強度を有するハニカムユニット11が得られる。
なお、無機バインダは、原料ペースト中に、アルミナゾル、シリカゾル、チタニアゾル、水ガラス、セピオライト、アタパルジャイト等として添加されており、二種以上併用されていてもよい。
また、原料ペーストは、有機バインダ、分散媒、成形助剤等を、必要に応じて、適宜添加してもよい。
有機バインダとしては、特に限定されないが、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられ、二種以上併用してもよい。なお、有機バインダの添加量は、無機粒子、無機繊維及び無機バインダの総重量に対して、1〜10%であることが好ましい。
分散媒としては、特に限定されないが、水、ベンゼン等の有機溶媒、メタノール等のアルコール等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
成形助剤としては、特に限定されないが、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸、脂肪酸石鹸、ポリアルコール等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
原料ペーストを調製する際には、混合混練することが好ましく、ミキサー、アトライタ等を用いて混合してもよく、ニーダー等を用いて混練してもよい。
次に、マイクロ波乾燥機、熱風乾燥機、誘電乾燥機、減圧乾燥機、真空乾燥機、凍結乾燥機等の乾燥機を用いて、得られたハニカム成形体を乾燥する。
また、得られたハニカム成形体を脱脂する。脱脂条件は、特に限定されず、成形体に含まれる有機物の種類や量によって適宜選択することができるが、400℃で2時間であることが好ましい。
さらに、得られたハニカム成形体を焼成することにより、ハニカムユニット11が得られる。焼成温度は、600〜1200℃であることが好ましく、600〜1000℃が特に好ましい。焼成温度が600℃未満であると、焼結が進行しにくくなって、ハニカム構造体10の強度が低くなることがあり、1200℃を超えると、焼結が進行しすぎて、ハニカム構造体10の比表面積が低下することがある。
次に、ハニカムユニット11の外周面に接着層用ペーストを塗布して、ハニカムユニット11を順次接着させ、乾燥固化することにより、ハニカムユニット11の集合体を作製する。このとき、ハニカムユニット11の集合体を作製した後に、円柱状に切削加工し、研磨してもよい。また、断面が扇形状や正方形状に成形されたハニカムユニット11を接着させて円柱状のハニカムユニット11の集合体を作製してもよい。
接着層用ペーストとしては、特に限定されないが、無機バインダ及び無機粒子の混合物、無機バインダ及び無機繊維の混合物、無機バインダ、無機粒子及び無機繊維の混合物等が挙げられる。
また、接着ペーストは、有機バインダを含有してもよい。有機バインダとしては、特に限定されないが、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
次に、円柱状のハニカムユニット11の集合体の外周面に外周コート層用ペーストを塗布し、乾燥固化する。外周コート層用ペーストは、特に限定されないが、接着層用ペーストと同じ材料を含有してもよいし、異なる材料を含有してもよい。また、外周コート層用ペーストは、接着層用ペーストと同一の組成であってもよい。
次に、外周コート層用ペーストが塗布されたハニカムユニット11の集合体を乾燥固化することにより、ハニカム構造体10が得られる。このとき、接着層用ペースト及び/又は外周コート層用ペーストに有機バインダが含まれている場合は、脱脂することが好ましい。脱脂条件は、有機物の種類や量によって適宜選択することができるが、700℃で2時間であることが好ましい。
さらに、ハニカム構造体10の隔壁に、必要に応じて、SOx吸蔵剤及び/又は貴金属触媒を担持させる。SOx吸蔵剤及び/又は貴金属触媒を担持させる方法としては、特に限定されないが、含浸法等が挙げられる。
図2に、本発明のハニカム構造体の他の例を示す。なお、ハニカム構造体20は、複数の貫通孔12が隔壁を隔てて長手方向に並設された単一のハニカムユニット11から構成されている以外は、ハニカム構造体10と同様である。
本発明のハニカム構造体は、外周コート層が形成されていてもよいし、形成されていなくてもよい。
[実施例1]
まず、SOx吸蔵剤としての、酸化マグネシウム1070g、無機粒子としての、平均粒径が2μmのγアルミナ1180g、無機繊維としての、平均繊維径が6μm、平均繊維長が100μmのアルミナ繊維680g、無機バインダ含有成分としての、固形分20重量%のアルミナゾル2600g、有機バインダとしての、メチルセルロース320gを混合混練して、原料ペーストを得た。次に、押出成形機を用いて、原料ペーストを押出成形し、生のハニカム成形体を得た。そして、マイクロ波乾燥機及び熱風乾燥機を用いて、ハニカム成形体を乾燥させた後、400℃で2時間脱脂した。次に、700℃で2時間焼成し、縦35mm、横35mm、高さ68mm、長手方向に垂直な断面1cm2当たりの貫通孔数が93個、隔壁の厚さが0.2mmの正四角柱状のハニカムユニットを得た。
まず、SOx吸蔵剤としての、酸化マグネシウム1070g、無機粒子としての、平均粒径が2μmのγアルミナ1180g、無機繊維としての、平均繊維径が6μm、平均繊維長が100μmのアルミナ繊維680g、無機バインダ含有成分としての、固形分20重量%のアルミナゾル2600g、有機バインダとしての、メチルセルロース320gを混合混練して、原料ペーストを得た。次に、押出成形機を用いて、原料ペーストを押出成形し、生のハニカム成形体を得た。そして、マイクロ波乾燥機及び熱風乾燥機を用いて、ハニカム成形体を乾燥させた後、400℃で2時間脱脂した。次に、700℃で2時間焼成し、縦35mm、横35mm、高さ68mm、長手方向に垂直な断面1cm2当たりの貫通孔数が93個、隔壁の厚さが0.2mmの正四角柱状のハニカムユニットを得た。
次に、平均粒径が2μmのγアルミナ26重量部、平均繊維径が0.5μm、平均繊維長が15μmのアルミナ繊維37重量部、無機バインダ含有成分としての、固形分20重量%のアルミナゾル31.5重量部、有機バインダとしての、カルボキシメチルセルロース0.5重量部、水5重量部を混合混練して、耐熱性の接着層用ペーストを得た。
接着層の厚さが1mmになるように接着層用ペーストを塗布して、ハニカムユニットを接着させ、120℃で乾燥固化して、ハニカムユニットの集合体を作製した後、ダイヤモンドカッターを用いて、長手方向に垂直な断面が略点対称になるように円柱状に切削加工した。さらに、外周面に、外周コート層の厚さが0.5mmになるように接着層用ペーストを塗布した後、マイクロ波乾燥機及び熱風乾燥機を用いて120℃で乾燥固化し、400℃で2時間脱脂して、直径138mm、高さ68mm(体積2L)の円柱状のハニカム構造体を得た。
次に、得られたハニカム構造体を硝酸白金溶液に含浸させた後、600℃で1時間保持することにより、貴金属触媒としての、白金を3g/L担持させた。なお、白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
[実施例2]
原料ペーストを調製する際に用いるγアルミナの平均粒径を10μmとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されたハニカム構造体を得た。なお、白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
原料ペーストを調製する際に用いるγアルミナの平均粒径を10μmとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されたハニカム構造体を得た。なお、白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
[実施例3]
原料ペーストを調製する際に用いるγアルミナの平均粒径を0.1μmとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されたハニカム構造体を得た。なお、白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
原料ペーストを調製する際に用いるγアルミナの平均粒径を0.1μmとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されたハニカム構造体を得た。なお、白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
[実施例4]
原料ペーストを調製する際に用いる酸化マグネシウムの含有量を650g、γアルミナの含有量を1600gとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されていないハニカム構造体を得た。さらに、得られたハニカム構造体を酸化マグネシウムの分散液に含浸させた後、600℃で1時間保持し、酸化マグネシウムを1.0mol/L担持させた。
原料ペーストを調製する際に用いる酸化マグネシウムの含有量を650g、γアルミナの含有量を1600gとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されていないハニカム構造体を得た。さらに、得られたハニカム構造体を酸化マグネシウムの分散液に含浸させた後、600℃で1時間保持し、酸化マグネシウムを1.0mol/L担持させた。
次に、酸化マグネシウムが担持されたハニカム構造体を硝酸白金溶液に含浸させた後、600℃で1時間保持することにより、貴金属触媒としての、白金を3g/L担持させた。なお、酸化マグネシウム及び白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
[比較例1]
隔壁の表面にアルミナからなる層が形成されている、直径138mm、高さ68mm(体積2L)、長手方向に垂直な断面1cm2当たりの貫通孔数が93個、隔壁の厚さが0.2mmのコージェライトからなる円柱状のハニカム構造体を得た。次に、得られたハニカム構造体を酸化マグネシウムの分散液に含浸させた後、600℃で1時間保持することにより、酸化マグネシウムを2.5mol/L担持させた。
隔壁の表面にアルミナからなる層が形成されている、直径138mm、高さ68mm(体積2L)、長手方向に垂直な断面1cm2当たりの貫通孔数が93個、隔壁の厚さが0.2mmのコージェライトからなる円柱状のハニカム構造体を得た。次に、得られたハニカム構造体を酸化マグネシウムの分散液に含浸させた後、600℃で1時間保持することにより、酸化マグネシウムを2.5mol/L担持させた。
[比較例2]
原料ペーストを調製する際に用いるγアルミナの平均粒径を20μmとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されたハニカム構造体を得た。なお、白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
原料ペーストを調製する際に用いるγアルミナの平均粒径を20μmとした以外は、実施例1と同様にして、白金が担持されたハニカム構造体を得た。なお、白金が担持されたハニカム構造体は、2.5mol/Lの酸化マグネシウムを含む。
[比表面積の測定]
まず、SOxの吸蔵量Xが0gの時のハニカム構造体の単位体積当たりの比表面積を測定した。次に、400℃の模擬ガスをハニカム構造体に空間速度(SV)50000/hrで流して、SOxの吸蔵量Xが150g、300g及び500gになった時に、ハニカム構造体を取り出し、単位体積当たりの比表面積を測定した。なお、模擬ガスの構成成分は、窒素(balance)、二酸化炭素(10体積%)、酸素(10体積%)、一酸化窒素(200ppm)、一酸化炭素(0体積%)、炭化水素(200ppm)、二酸化硫黄(125ppm)である。
まず、SOxの吸蔵量Xが0gの時のハニカム構造体の単位体積当たりの比表面積を測定した。次に、400℃の模擬ガスをハニカム構造体に空間速度(SV)50000/hrで流して、SOxの吸蔵量Xが150g、300g及び500gになった時に、ハニカム構造体を取り出し、単位体積当たりの比表面積を測定した。なお、模擬ガスの構成成分は、窒素(balance)、二酸化炭素(10体積%)、酸素(10体積%)、一酸化窒素(200ppm)、一酸化炭素(0体積%)、炭化水素(200ppm)、二酸化硫黄(125ppm)である。
具体的には、まず、貫通孔の体積を含むハニカム構造体の外形の体積に対する、ハニカム構造体の体積の比A[体積%]を算出した。次に、ハニカム構造体のBET比表面積B[m2/g]を測定した。BET比表面積は、BET測定装置MicromeriticsフローソーブII−2300(島津製作所社製)を用いて、日本工業規格で定められるJIS−R−1626(1996)に準じて1点法により測定した。なお、BET比表面積の測定には、ハニカム構造体から切り出したサンプルを砕いた粉末2gを用いた。そして、ハニカム構造体の見かけ密度C[g/L]をハニカム構造体の重量と外形の体積から算出し、ハニカム構造体の単位体積当たりの比表面積Y[m2/L]を式
Y=A/100×B×C
から求めた。表1に測定結果を示す。
Y=A/100×B×C
から求めた。表1に測定結果を示す。
[SOxの漏れ量の測定]
SOxの吸蔵量が500gになるまで、400℃の模擬ガスをハニカム構造体に空間速度(SV)50000/hrで流しながら、MEXA−7100D及びMEXA−1170SX(以上、HORIBA社製)を用いて、ハニカム構造体から流出するガス中のSOxの濃度を測定した(検出限界0.1ppm)。測定結果を表1に示す。なお、ハニカム構造体から流出するガス中のSOxの濃度が12.5ppm以下である場合を○、12.5ppmを超える場合を×とした。このとき、ハニカム構造体から流出するガス中のSOxの濃度が12.5ppmであることは、模擬ガス中の二酸化硫黄の含有量が125ppmであるため、浄化率が約90%であることを意味する。
SOxの吸蔵量が500gになるまで、400℃の模擬ガスをハニカム構造体に空間速度(SV)50000/hrで流しながら、MEXA−7100D及びMEXA−1170SX(以上、HORIBA社製)を用いて、ハニカム構造体から流出するガス中のSOxの濃度を測定した(検出限界0.1ppm)。測定結果を表1に示す。なお、ハニカム構造体から流出するガス中のSOxの濃度が12.5ppm以下である場合を○、12.5ppmを超える場合を×とした。このとき、ハニカム構造体から流出するガス中のSOxの濃度が12.5ppmであることは、模擬ガス中の二酸化硫黄の含有量が125ppmであるため、浄化率が約90%であることを意味する。
以上のことから、式
Y≧−26X+40000(0<X≦500)
を満たす実施例1〜4のハニカム構造体は、二酸化硫黄の浄化率が約90%以上であり、加熱によるSOxの吸蔵性能の低下を抑制できることがわかる。
Y≧−26X+40000(0<X≦500)
を満たす実施例1〜4のハニカム構造体は、二酸化硫黄の浄化率が約90%以上であり、加熱によるSOxの吸蔵性能の低下を抑制できることがわかる。
Claims (12)
- 複数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設されたハニカムユニットを有するハニカム構造体であって、
該ハニカムユニットは、SOx吸蔵剤と、無機粒子と、無機バインダとを含み、
SOxがX[g]吸蔵されたときの比表面積をY[m2/L]とすると、式
Y≧−26X+40000(0<X≦500)
を満たすことを特徴とするハニカム構造体。 - 前記SOx吸蔵剤の少なくとも一部が前記隔壁に担持されていることを特徴とする請求項1に記載のハニカム構造体。
- 前記SOx吸蔵剤は、アルカリ金属及びアルカリ土類金属の少なくとも一方を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載のハニカム構造体。
- 前記SOx吸蔵剤は、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム及びバリウムの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項3に記載のハニカム構造体。
- 前記隔壁は、前記SOx吸蔵剤を1.0mol/L以上2.5mol/L以下含むことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
- 前記無機粒子は、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、セリア、ムライト及びゼオライトからなる群より選択される一種以上であることを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
- 前記無機バインダは、アルミナゾル、シリカゾル、チタニアゾル、水ガラス、セピオライト及びアタパルジャイトからなる群より選択される一種以上に含まれる固形分であることを特徴とする請求項1乃至6のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
- 前記ハニカムユニットは、無機繊維をさらに含むことを特徴とする請求項1乃至7のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
- 前記無機繊維は、アルミナ、シリカ、炭化ケイ素、シリカアルミナ、ガラス、チタン酸カリウム及びホウ酸アルミニウムからなる群より選択される一種以上であることを特徴とする請求項8に記載のハニカム構造体。
- 複数の前記ハニカムユニットが接着層を介して接着されていることを特徴とする請求項1乃至9のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
- 前記隔壁に貴金属触媒が担持されていることを特徴とする請求項1乃至10のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
- 前記貴金属触媒は、白金、パラジウム及びロジウムの少なくとも一つであることを特徴とする請求項11に記載のハニカム構造体。
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