JPS63319267A - 窒化アルミニウム焼結体 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体Info
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- JPS63319267A JPS63319267A JP62156198A JP15619887A JPS63319267A JP S63319267 A JPS63319267 A JP S63319267A JP 62156198 A JP62156198 A JP 62156198A JP 15619887 A JP15619887 A JP 15619887A JP S63319267 A JPS63319267 A JP S63319267A
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Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
イ９発明の目的
産業上の利用分野
本発明は、絶縁基板、ヒートシンク、半導体パッケージ
材料等に使用される窒化アルミニウム焼結体に関し更に
詳しくは低温で製造可能な高密度、高熱伝導性を有する
焼結体に関する。
材料等に使用される窒化アルミニウム焼結体に関し更に
詳しくは低温で製造可能な高密度、高熱伝導性を有する
焼結体に関する。
従来の技術
近年ＬＳＩの高集積、高密度化に伴って熱伝性の良い絶
縁性基板材料が要望されている。
縁性基板材料が要望されている。
従来、絶縁性基板材料としてはアルミナ焼結体が最も多
く使用されている。しかしアルミナ基板では熱伝導率が
低く（約２０ｗ／ｍ、ｋ） ＋熱膨張率がシリコンに比
べて大きいため接合性が悪い等の問題点が多かった。そ
こで熱伝導率が良く、熱膨張率もシリコンに近い窒化ア
ルミニウム（ＡＩＮ）焼結体が注目されている。
く使用されている。しかしアルミナ基板では熱伝導率が
低く（約２０ｗ／ｍ、ｋ） ＋熱膨張率がシリコンに比
べて大きいため接合性が悪い等の問題点が多かった。そ
こで熱伝導率が良く、熱膨張率もシリコンに近い窒化ア
ルミニウム（ＡＩＮ）焼結体が注目されている。
さらに窒化アルミニウム焼結体は機械的強度も高く（４
０〜５０ｋｇ１１１１Ｉ２）かつ誘電率も小さく電気特
性も優れている。しかしながら、窒化アルミニウムは共
有結合性が強く難焼結材料であるため緻密な焼結体を得
ることが困難である。そのため現在迄焼結助剤を用いる
ホットプレス法や常圧焼結法により緻密な窒化アルミニ
ウム焼結体を得る試みが種々なされているがホットプレ
ス法は生産性に乏しく好ましくない。常圧焼結法に於て
は希土類化合物やアルカリ土類化合物が焼結助剤として
用いられ緻密で高熱伝導を示す焼結体が得られているが
、その焼結体には１８００℃を越える高温が必要でこれ
も生産性の点で好ましくはない。
０〜５０ｋｇ１１１１Ｉ２）かつ誘電率も小さく電気特
性も優れている。しかしながら、窒化アルミニウムは共
有結合性が強く難焼結材料であるため緻密な焼結体を得
ることが困難である。そのため現在迄焼結助剤を用いる
ホットプレス法や常圧焼結法により緻密な窒化アルミニ
ウム焼結体を得る試みが種々なされているがホットプレ
ス法は生産性に乏しく好ましくない。常圧焼結法に於て
は希土類化合物やアルカリ土類化合物が焼結助剤として
用いられ緻密で高熱伝導を示す焼結体が得られているが
、その焼結体には１８００℃を越える高温が必要でこれ
も生産性の点で好ましくはない。
生産性を考慮した低温焼結性ＡＩＭ焼結体としては特開
昭６１−１１７１８０に希土類酸化物とアルカリ土類酸
化物の同時添加による製造方法が示されている。又特開
昭Ｅｌｌ−２７０２８２．特開昭Ｅｌｌ−２７０２８３
では周期率表の４ａ、５ａ、１３ａ族元素の硼化物又は
炭化物と窒化アルミニウムとからなる高熱伝導性窒化ア
ルミニウム焼結体とその製造法が記載されている。しか
し、より高い熱伝導率を得る点で更に改善が望まれてい
た。
昭６１−１１７１８０に希土類酸化物とアルカリ土類酸
化物の同時添加による製造方法が示されている。又特開
昭Ｅｌｌ−２７０２８２．特開昭Ｅｌｌ−２７０２８３
では周期率表の４ａ、５ａ、１３ａ族元素の硼化物又は
炭化物と窒化アルミニウムとからなる高熱伝導性窒化ア
ルミニウム焼結体とその製造法が記載されている。しか
し、より高い熱伝導率を得る点で更に改善が望まれてい
た。
本発明者等により先に出願した、特願昭８１−２７０３
９０でタングステン酸カルシウム添加による低温焼結性
を見出したが得られる焼結体の熱伝導率は特開昭８１−
１１７１８０，１＃開昭８１−２７０２８２、特開昭８
１−２７０２８３と同様に約１００讐／ｍ、ｋにとどま
っていた。
９０でタングステン酸カルシウム添加による低温焼結性
を見出したが得られる焼結体の熱伝導率は特開昭８１−
１１７１８０，１＃開昭８１−２７０２８２、特開昭８
１−２７０２８３と同様に約１００讐／ｍ、ｋにとどま
っていた。
又最近の例として特開昭８２−７２５７０にＴ ｉＯ２
又はＺ ｒ ０２と５ｃ２０３添加が示されているが高
価な５０２０３の使用は好ましくなく又得られる焼結体
の熱伝導率はやはり約１００ｗ／ｍ、ｋにとどまってい
た。
又はＺ ｒ ０２と５ｃ２０３添加が示されているが高
価な５０２０３の使用は好ましくなく又得られる焼結体
の熱伝導率はやはり約１００ｗ／ｍ、ｋにとどまってい
た。
発明が解決しようとする問題点
本発明の目的は高密度、高熱伝導性を有し更に比較的低
温で焼結可能な窒化アルミこラム焼結体を提供すること
にある。
温で焼結可能な窒化アルミこラム焼結体を提供すること
にある。
問題点を解決するための手段
本発明者等はタングステン酸カルシウム（Ｃａ Ｗ Ｏ
ａ ）添加による窒化アルミニウムの低温焼結性を見出
したことに端を発しＹ２Ｏ３の同時添加と更にＣａＷＯ
から外れたＣａＯとＷ Ｏ３の組酸比率にすることによ
って得られる窒化アルミニウム焼結体は低温焼結性を損
なわず高熱伝導性を有することを見出した。
ａ ）添加による窒化アルミニウムの低温焼結性を見出
したことに端を発しＹ２Ｏ３の同時添加と更にＣａＷＯ
から外れたＣａＯとＷ Ｏ３の組酸比率にすることによ
って得られる窒化アルミニウム焼結体は低温焼結性を損
なわず高熱伝導性を有することを見出した。
本発明は窒化アルミニウムを主成分として、これにＣａ
又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又は冒化合物を
ＣａＯ９Ｙ２０３．Ｗ０３換算で合計０．１５〜１５重
量Ｘ添加して焼結してなる窒化アルミニウム焼結体であ
る。上記窒化アルミニウムとしては酸素含有量が３ｚ以
下の窒化アルミニウム粉末を用いることが好ましい。Ｃ
ａ化合物しては例えばＣａＯ又は焼成によりＣａＯにな
る化合物が挙げられる。Ｙ化合物しては例えばＹ２Ｏ３
又は焼成によりＹ２Ｏ３になる化合物が挙げられる。Ｗ
化合物しては例えば耽。又は焼成により貿０３になる化
合物が挙げられる。
又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又は冒化合物を
ＣａＯ９Ｙ２０３．Ｗ０３換算で合計０．１５〜１５重
量Ｘ添加して焼結してなる窒化アルミニウム焼結体であ
る。上記窒化アルミニウムとしては酸素含有量が３ｚ以
下の窒化アルミニウム粉末を用いることが好ましい。Ｃ
ａ化合物しては例えばＣａＯ又は焼成によりＣａＯにな
る化合物が挙げられる。Ｙ化合物しては例えばＹ２Ｏ３
又は焼成によりＹ２Ｏ３になる化合物が挙げられる。Ｗ
化合物しては例えば耽。又は焼成により貿０３になる化
合物が挙げられる。
又焼成によって単体の酸化物になるかどうかは不明であ
るが例えばＣａ Ｗ Ｏ４などの複合酸化物を用いるこ
とができるのは勿論のことである。 上記窒化アルミニ
ウム粉末や焼結助剤粉末は平均粒経１０４ｍ以下の細か
いもので特に５ ｐ、ｍ以下のものが好ましい。本発明
では便宜上、焼結助剤粉末と記載するが液体状のものも
含める。
るが例えばＣａ Ｗ Ｏ４などの複合酸化物を用いるこ
とができるのは勿論のことである。 上記窒化アルミニ
ウム粉末や焼結助剤粉末は平均粒経１０４ｍ以下の細か
いもので特に５ ｐ、ｍ以下のものが好ましい。本発明
では便宜上、焼結助剤粉末と記載するが液体状のものも
含める。
上記Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及び誓又はＷ
化合物の添加量はＣａ０２Ｙ２０３、１ｌ１０３換算で
合計が０．１５重量２未満ではそれらの添加効果を十分
に達成できず、１５重量２を超える添加は焼結体の特性
を低下させる。使用する製造設備の能力と目的とする焼
結体特性との兼合いで必要最小限の添加量にすることが
好ましい。生産性を考慮した少なくとも１７００℃で焼
結が可能な焼結体ではその目的とされる焼結特性によっ
て焼結助剤の組成比率が規定される。
化合物の添加量はＣａ０２Ｙ２０３、１ｌ１０３換算で
合計が０．１５重量２未満ではそれらの添加効果を十分
に達成できず、１５重量２を超える添加は焼結体の特性
を低下させる。使用する製造設備の能力と目的とする焼
結体特性との兼合いで必要最小限の添加量にすることが
好ましい。生産性を考慮した少なくとも１７００℃で焼
結が可能な焼結体ではその目的とされる焼結特性によっ
て焼結助剤の組成比率が規定される。
例えば半導体パッケージ材料等で要求される黒色を呈す
る窒化アルミニウム焼結体を得るためには上記Ｃａ又は
Ｃａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又はＷ化合物をｃａ
ｏ、Ｙ２Ｏ３、ＷＯ３換算の重量２で添加量を合計１０
０とした時Ｗ又はＷ化合物がｌ１１０３換算で１０〜９
０％の範囲、好ましくは２０〜８０％の範囲が良く、更
に窒化アルミニウム粉末と焼結助剤粉末との合計を重量
２で１００とした時の曽又はＷ化合物の添加量がｌ１１
０３換算で０．５ｚを超える量、好ましくは１ｚ以上が
良い。この範囲を外れると黒色を呈さなくなったり焼結
が不充分となる。
る窒化アルミニウム焼結体を得るためには上記Ｃａ又は
Ｃａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又はＷ化合物をｃａ
ｏ、Ｙ２Ｏ３、ＷＯ３換算の重量２で添加量を合計１０
０とした時Ｗ又はＷ化合物がｌ１１０３換算で１０〜９
０％の範囲、好ましくは２０〜８０％の範囲が良く、更
に窒化アルミニウム粉末と焼結助剤粉末との合計を重量
２で１００とした時の曽又はＷ化合物の添加量がｌ１１
０３換算で０．５ｚを超える量、好ましくは１ｚ以上が
良い。この範囲を外れると黒色を呈さなくなったり焼結
が不充分となる。
次に高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体を得るためには
上記Ｃａ又はＣａ化合物とＹ又はＹ化合物及び誓又は讐
化合物の組成比がＣａＯ。
上記Ｃａ又はＣａ化合物とＹ又はＹ化合物及び誓又は讐
化合物の組成比がＣａＯ。
Ｙ２Ｏ３、ｌ１１０３換算の重量％−ｃ添加量を合計１
００とした時、Ｙ又はＹ化合物がＹ２Ｏ３換算で５〜９
０％の範囲、好ましくは２０〜８Ｈの範囲が良く、残部
のＣａ又はＣａ化合物とり又はＷ化合物の比が ＣａＯ
，ＷＯ換算でＣａＯ：Ｗ０３＝８＝１〜１：８の範囲、
好ましくは４：１〜１：４の範囲が良く、更に窒化アル
ミニウム粉末と焼結助剤粉末との合計を重量２で１００
とした時のＹ又はＹ化合物の添加量がＹ２Ｏ３換算で０
．５ｚ以上７ｚ未満好ましくは１ｚ以上５ｚ以下が良い
。この範囲を外れると目的とする高熱伝導性が達成され
なかったり焼結が不十分となる。
００とした時、Ｙ又はＹ化合物がＹ２Ｏ３換算で５〜９
０％の範囲、好ましくは２０〜８Ｈの範囲が良く、残部
のＣａ又はＣａ化合物とり又はＷ化合物の比が ＣａＯ
，ＷＯ換算でＣａＯ：Ｗ０３＝８＝１〜１：８の範囲、
好ましくは４：１〜１：４の範囲が良く、更に窒化アル
ミニウム粉末と焼結助剤粉末との合計を重量２で１００
とした時のＹ又はＹ化合物の添加量がＹ２Ｏ３換算で０
．５ｚ以上７ｚ未満好ましくは１ｚ以上５ｚ以下が良い
。この範囲を外れると目的とする高熱伝導性が達成され
なかったり焼結が不十分となる。
又黒色を呈する高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体を得
るには上記範囲の重複する部分を用いれば良い。
るには上記範囲の重複する部分を用いれば良い。
本発明の窒化アルミニウム焼結体の熱伝導性の向上及び
低温焼結性の効果は現在の所不明であるがＣａＯ−Ａｌ
２Ｏ３系とＷＯ３−Ａｔ２０３系で低融点組成が存在す
ることと得られた焼結体のＸ線回折結果で金属Ｗ、Ｙ２
Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３化合物、Ｃａ０−Ａｌ２Ｏ３化合物が
第２成分として検出されたことから、ＣａＯ及び％１０
３成分が低温焼結性に寄与し、焼結過程でｌ１１０３か
ら解離した酸素成分によって新たに生成するＡｌ２Ｏ３
成分をＹ２０成分がＹ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３化合物として
固定することによって高熱伝導性が出現すると推定され
る。これは本研究においてＹ２Ｏ３添加量によって熱伝
導率が変化することからの考察である。
低温焼結性の効果は現在の所不明であるがＣａＯ−Ａｌ
２Ｏ３系とＷＯ３−Ａｔ２０３系で低融点組成が存在す
ることと得られた焼結体のＸ線回折結果で金属Ｗ、Ｙ２
Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３化合物、Ｃａ０−Ａｌ２Ｏ３化合物が
第２成分として検出されたことから、ＣａＯ及び％１０
３成分が低温焼結性に寄与し、焼結過程でｌ１１０３か
ら解離した酸素成分によって新たに生成するＡｌ２Ｏ３
成分をＹ２０成分がＹ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３化合物として
固定することによって高熱伝導性が出現すると推定され
る。これは本研究においてＹ２Ｏ３添加量によって熱伝
導率が変化することからの考察である。
ＣａＯとＷＯ３の比率によっても熱伝導性は左右される
が、これに関しては最も効果的な組成がＣａ３１１１０
４に相当することが判明したに留まっている。なお、本
発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、従来の方
法に従う。以下実施例によって本発明を具体的に説明す
るが本発明はこれに限定されるものではない。
が、これに関しては最も効果的な組成がＣａ３１１１０
４に相当することが判明したに留まっている。なお、本
発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、従来の方
法に従う。以下実施例によって本発明を具体的に説明す
るが本発明はこれに限定されるものではない。
実施例１
不純物として酸素を１．７重量２含む平均粒径が２ ｇ
ｍの窒化アルミニウム粉末にＣａＯ換算で１重量２の炭
酸カルシウム粉末とＹ２Ｏ３粉末３．５重量２及び無水
タングステン酸（ＷＯ３）粉末０．５重量％を添加し混
合した。次いで成形用バインダーを２重量２添加して造
粒した後に室温で約１２００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で成形
して直径約２５ｍｍ、厚さ約５ｍ■の成形体を得た。こ
の成形体を窒素雰囲気中で６００℃に５時間保持してバ
インダーの除去を行った後に窒化ホウ素製容器に入れ窒
素雰囲気中１７００℃で３時間常圧焼結して窒化アルミ
ニウム焼結体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の
組成ＮＯ１に示す 実施例２〜１４ 実施例１で用いた窒化アルミニウム粉末にＣａＷＯ粉末
、ＹＯ粗粉末Ｃａ Ｃ０３粉末及びＷＯ３粉末を用いて
第１図中の番号の組成比で合計の添加量を５重量％とし
実施例１と同様にして窒化アルミニウム焼結体を得た。
ｍの窒化アルミニウム粉末にＣａＯ換算で１重量２の炭
酸カルシウム粉末とＹ２Ｏ３粉末３．５重量２及び無水
タングステン酸（ＷＯ３）粉末０．５重量％を添加し混
合した。次いで成形用バインダーを２重量２添加して造
粒した後に室温で約１２００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で成形
して直径約２５ｍｍ、厚さ約５ｍ■の成形体を得た。こ
の成形体を窒素雰囲気中で６００℃に５時間保持してバ
インダーの除去を行った後に窒化ホウ素製容器に入れ窒
素雰囲気中１７００℃で３時間常圧焼結して窒化アルミ
ニウム焼結体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の
組成ＮＯ１に示す 実施例２〜１４ 実施例１で用いた窒化アルミニウム粉末にＣａＷＯ粉末
、ＹＯ粗粉末Ｃａ Ｃ０３粉末及びＷＯ３粉末を用いて
第１図中の番号の組成比で合計の添加量を５重量％とし
実施例１と同様にして窒化アルミニウム焼結体を得た。
得られた焼結体の特性を第１表の組成Ｎｏ ２〜１４に
示す。
示す。
比較例
第１図中の番号で１５〜２４の組成で合計の添加量を５
重量２とし、実施例と同様にして窒化アルミニウム焼結
体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の組成Ｎ０１
５〜２４に示す。
重量２とし、実施例と同様にして窒化アルミニウム焼結
体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の組成Ｎ０１
５〜２４に示す。
次に実施例２，４．１３及び比較例１８．２１の焼成第
１表 第２表 温度を変化させた場合の焼結体特性を第２表に示す。本
発明のものは１６５０℃でも十分に緻密化しており熱伝
導性も高い。又第１図の１７〜２１線上と１８〜２２線
上のＹ２Ｏ３比率一定の場合の熱伝導率のＣａ Ｏ／
ＷＯａ比率依存性を第２図及び第３図に示す。ＣａＯ：
ＷＯ３＝９ ： １〜１ ： ９なる範囲で熱伝導率
が向上することがわかる。
１表 第２表 温度を変化させた場合の焼結体特性を第２表に示す。本
発明のものは１６５０℃でも十分に緻密化しており熱伝
導性も高い。又第１図の１７〜２１線上と１８〜２２線
上のＹ２Ｏ３比率一定の場合の熱伝導率のＣａ Ｏ／
ＷＯａ比率依存性を第２図及び第３図に示す。ＣａＯ：
ＷＯ３＝９ ： １〜１ ： ９なる範囲で熱伝導率
が向上することがわかる。
ハ発明の詳細
な説明したように本発明の窒化アルミニウム焼結体は高
密度で高熱伝導性を有し更に遮光性に優れた黒色を呈す
ることも可能であり、又その焼結温度は１７００℃以下
とアルミナ磁器の還元焼成設備の常用温度域で可能であ
る。これは今後窒化アルミニウムが絶縁基板やヒートシ
ンク等だけでなく導体との同時焼成基板への展開を容易
にするものであり、その工業的価値は犬である。
密度で高熱伝導性を有し更に遮光性に優れた黒色を呈す
ることも可能であり、又その焼結温度は１７００℃以下
とアルミナ磁器の還元焼成設備の常用温度域で可能であ
る。これは今後窒化アルミニウムが絶縁基板やヒートシ
ンク等だけでなく導体との同時焼成基板への展開を容易
にするものであり、その工業的価値は犬である。
第１図は本発明と比較例の焼結助剤の組成比率を示す成
分図、第２図は実施例３、４，５及び比較例１７．２１
より得たＣａＯ、Ｗ［］３組成比と得られた焼結体の熱
伝導率との関係を示す特性図、第３図は実施例８，７，
８．９及び比較例１８，２２より得たＣ ａ Ｏ、Ｗ
０３組成比と得られた焼結体の熱伝導率との関係を示す
特性図である。 特許出願人 鳴海製陶株式会社 第２図 Ｎ０１７ Ｂ ４ ５ ２１添加物組成
重 量 ％ 第８図 ＷＯ２０１０３０ｓ０ ６０ ７Ｏ Ｎｏ、 １８６ ７ ８ ９ ２２添加物■成
重 量 ％ 手続補正書く自発） １．事件の表示 昭和６２年特許願第１５６１９８号 ２、発明の名称 窒化アルミニウム焼結体 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 ４、補正命令の日付 自 発 ５、補正の対象 明細書の全文および全図面 ５、補正の内容 明細書の全文および図面の全国を別紙の通訂正明細書 １、発明の名称 窒化アルミニウム焼結体 特許請求の範囲 （１）窒化アルミニウムにＣａ又はＣａ化合物、Ｙ又は
Ｙ化合物及びＷ又はＷ化合物を−ＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、Ｗ
Ｏ５Ｏ５換算台計０．１５〜１５重量％添加して焼成し
てなることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。 （２）Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又は
Ｗ化合物の組成比をＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、ＷＯ３換算」の
重量％で添加量合計を１００としたとき、該１ｌＩＯ９
値で１０〜９０重量％であり、かつＮＯ３換 値で０．
１重量％ｌｌ＊１ｒＬ、黒色を呈することを特徴とする
特許請求の範囲第１項記載の窒化アルミニウム焼結体。 （３）Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又は
Ｗ化合物の組成比がＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、ｗ０３換算値−
の重量％の添加量合計を１００としたとき、該Ｙ２Ｏ５
値が５〜笹重量％であり、ＣａＯ換算値−とＷ０３換算
値−の比がＣａＯ：ＷＯ３＝９：１〜１：９であり、が
つＹ２Ｏ３換算値が０．５％ｒ上８％ 責で高熱伝導性
を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
窒化アルミニウム焼結体。 ３、発明の詳細な説明 イ０発明の目的 ［産業上の利用分野］ 本発明は、絶縁基板、ヒートシンク、半導体パッケージ
材料等に使用される窒化アルミニウム焼結体に関し、更
に詳しくは低温で製造可能な高密度、高熱伝導性を有す
る焼結体に関する。 「従来の技術］ 近年ＬＳＩの高集積、高密度化に伴って熱伝導性の良い
絶縁性基板材料が要望されている。従来、絶縁性基板材
料としてはアルミナ焼結体が最も多く使用されている。 しかし、アルミナ基板では熱伝導率が低く（約２０ｗ／
ｍ、ｋ）、熱膨張率がシリコンに比べて太きため、接合
性か悪い等の問題点が多かった。そこで、熱伝導率が良
く、熱膨張率もシリコンに近い窒化アルミニウム（ＡＩ
Ｎ）焼結体が注目されている。さらに窒化アルミニウム
焼結体は機械的強度も高＜（４０〜５０ｋｇ／ｍｍ２）
、かつ誘電率も小さく電気特性も優れている。しかし
ながら、窒化アルミニウムは共有結合性が強く難焼結材
料であるため緻密な焼結体を得ることが困難である。 そのため現在迄焼結助剤を用いるホットプレス法や常圧
焼結法により緻密な窒化アルミニウム焼結体を得る試み
が種々なされているがホットプレス法は生産性に乏しく
好ましくない。常圧焼結法に於いては希土類化合物やア
ルカリ土類化合物が焼結助剤として用いられて緻密で高
熱伝導率を示す焼結体が得らているが、その焼結体には
１８００℃を超える高温が必要でこれも生産性の点で好
ましくない。 生産性を考慮した低温焼結性ＡＩＮ焼結体としては特開
昭６１−１１７１６０に希土類酸化物とアルカリ土類酸
化物の同時添加による製造方法が示されている。又、特
開昭６１−２７０２６２ 、特開昭６１−２７０２６３
では周期率表の４ａ、５ａ 、６ａ族元素の硼化物又は
炭化物と窒化アルミニウムとからなる高熱伝導性窒化ア
ルミニウム焼結体とその製造方法が記載されている。し
かし、より高い熱伝導率を得る点で更に改善が望まれて
いた。 本発明者等により先に出願した、特開昭６１−２７０３
９０でタングステン酸カルシウム添加による低温焼結性
を見出したが得られる焼結体の熱伝導率は特開昭６１−
１１７１６０ 、特開昭６１−２７０２６２ 、特開昭
６１−２７０２６３と同様に約１００ｗ／ｍ、ｋにとど
まっていた。 又、最近の例として特開昭６２−７２５７０にＴｉＯ□
又はＺｒＯ２と５Ｃ２０３添加が示されているが、高価
な５ｃ２０３の使用は好ましくなく、又得られる焼結体
の熱伝導率はやはり約１００ｗ／ｍ、ｋにとどまってい
た。 ［発明が解決しようとする課題］ 本発明の目的は高密度、高熱伝導性を有し更に比較的低
温で焼結可能な窒化アルミニウム焼結体を提供すること
にある。 ［問題点を解決するための手段１ 本発明者等タングステン酸カルシウム（ＣａＷＯ４）添
加による窒化アルミニウムの低温焼結性を見出したこと
に端を発しＹ２Ｏ３の同時添加と更にＣａＷＯ４から外
れたＣａＯとＷＯ，の組成比率にすることによって得ら
れる窒化アルミニウム焼結体は低温焼結性を損なわず高
熱伝導性を有することを見出した。 本発明の特許請求の範囲第１項は窒化アルミニウムに、
Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又はＷ化合
物をＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、ｌ１１０３換算で合計的１５〜
１５重量％添加して焼成してなることを特徴とする窒化
アルミニウム焼結体である。上記窒化アルミニウムは酸
素含有量３％以下の窒化アルミニウムの粉末を用いるの
が好ましい。Ｃａ化合物としては、例えばＣａＯ又は焼
成によりＣａＯとなる化合物が挙げられる。Ｙ化合物と
しては、Ｙ２Ｏ３又は焼成によりＹ２Ｏ３となる化合物
が挙げられる。Ｗ化合物としては例えばＷＯ，又は焼成
によりＷＯ３になる化合物が挙げられる。 又焼成によ
って単体の化合物になるかどうかは不明であるが、例え
ばＣａＷＯ４等の複合酸化物を用いることができるのは
勿論である。上記窒化アルミニウム粉末や焼結助剤粉末
は平均粒径１０μｍ以下の細いもので特に５μｍ以下が
好ましい。 ４一 本発明では便宜上、焼結助剤粉末と記載するが液体状の
焼結助剤も含める。 Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又はＷ化合
物をＣａＯ＝ Ｙ２Ｏ３、ｌ１１０３への換算値で合計
０．１５重量％未満では添加効果を十分に達成できず、
１５重量％を超える添加焼結体の特性を低下させる。 本発明では、焼結助剤のＣａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ
化合物、Ｗ又はＷ化合物はすべてＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、１
ｌＩＯ３に換算した重量％と残部を窒化アルミニウム化
合物としてその合計重量を１００％とし、その結果計算
して得た各焼結助剤、窒化アルミニウムの重量％を換算
値という。 使用する製造設備の能力と目的とする焼結体特性との兼
合いで必要最小限の添加量にすることが望ましい。その
目的とする焼結特性、例えば、黒色の窒化アルミニウム
焼結体、又は高熱伝導率を有するとか焼成温度の設定等
によって焼結助剤の組成比が規定される。 本発明の特許請求の範囲第２項は、半導体パッケージに
要求される黒色の窒化アルミニウム焼結＝５一 体を得るための組成である。即ち、ＣａＯ１Ｙ２０９、
ＷＯ８の各換算値の添加重量合計を１００としたとき、
ＷＯ３換算値の値を本発明では該ＷＯＳ値（以下同じ＜
Ｙ２Ｏ３の場合該Ｙ２Ｏ３値という）といいその値が
１０〜９０重量％であり、かつｗＯＳ換算値で帆１重量
％以上を含有し、黒色を呈することを特徴とする特許請
求の範囲第１項記載の窒化アルミニウム焼結体である。 焼結助剤中の該ＷＯ３値は１０〜９０重量％好ましくは
２０〜８０重量％の範囲が良く、更に１ｌＩＯ９換算値
は窒化アルミニウム焼結体の中で帆１重量％以上、好ま
しくは０．３重量％以上が良い。この範囲を外れると黒
色を呈さなくなったり焼結が不十分となる。 次に、高熱伝導性窒化アルミニウムを得る組成が、本発
明の特許請求の範囲の第３項である。即ち該Ｙ２Ｏ５値
が５〜９０重量％であり、ＣａＯ５ＷＯ３の各換算値の
比がＣａＯ：１ｌ１０３＝９：１〜１：９ 、かつＹ２
Ｏ３換算値が０．７重量％以上７重量％未満で高熱伝導
性を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項記載
の窒化アルミニウム焼結体である。焼結助剤中の該Ｙ２
Ｏ３値は５〜９０重量％で、好ましくは２０〜８０重量
％の範囲が良く、残部のＣａ又はＣａ化合物の比がＣａ
Ｏ１ｗ０３換算でＣａＯ：１ｌ１０３＝９：１〜１：９
好ましくは４：１〜１ｚ４の範囲が良い。更にＹ２Ｏ３
換算値は０．５重量％以上８重量％未満、好ましくは１
重量％以上５重量％以下が良い。この範囲を外れると目
的とする高熱伝導性が達成されなかったり焼結が不十分
となる。 又、黒色で且つ高熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼
結体を得るには上記範囲の重複する部分を用いれば良い
。 本発明の窒化アルミニウム焼結体の熱伝導性の向上及び
低温焼結性の効果の理由は、現在のところ不明であるが
、焼結体のＸ線回折結果からＣａ０−Ａ１□０３系とＷ
Ｏ３−Ａｈ０３系の低融点組成が存在することが判明し
ている。これらは金属１１＋ 、 Ｙ２Ｏ，−ＡＩ□０
３化合物、Ｃａ０−Ａｌ□０．化合物等が第２成分とし
て検出されたことから、ＣａＯ及びＷＯ３成分が低温焼
結性に寄与し、焼結過程で１ｌ１０３から解離した酸素
成分によって新たに生成するＡｌ２Ｏ３成分をＹ２Ｏ，
成分がＹ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３化合物等として固定するこ
とによって高熱伝導が出現すると推定される。これは本
研究においてＹ２Ｏ３添加量によって熱伝導率が変化す
ることから考察されうる。ＣａＯとＷＯ，の比率によっ
ても熱伝導性は左右されるが、これに関しては最も効果
的な組成がＣａ３ＷＯ６に相当することが判明したに留
まっている。 以下、本発明を実施例で具体的に説明するが本発明はこ
れに限定されるものではない。 ［実施例］ ［実施例１］ 不純物として酸素１．７重量Ｘ含む平
均粒径２μｍの窒化アルミニウム粉末にＣａＯ換算値で
１重量％のＣａＣＯ３粉末とＹ２Ｏ３粉末３．５重量％
及び無水Ｗ０３粉末０．５重量％を添加し混合した。 次いで、成形用バインダーを２重量％添加して造粒した
後に室温で約１２００ｋｇ／ｃｍ２圧力で成形して直径
約２５ｍｍ、厚さ約５ｍｍの成形体を得た。この成形体
を窒素雰囲気中で６００℃に５時間保持してバインダー
の除去を行った後に窒化硼素製容器に入れ、窒素雰囲気
中で１７００℃、３時間常圧焼結して窒化アルミニウム
焼結体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の組成Ｎ
０１１に示す。 ［実施例２〜１４１ 実施例１で用いた窒化アルミニウム粉末にＣａ１１１０
４粉末、Ｙ２Ｏ３粉末、ＣａＣＯ３粉末及び％１ｌｏ３
粉末を用いて第１図中の番号の組成比で合計の換算値の
添加量を５重量％とじ、実施例１と同様にして窒化アル
ミニウム焼結体を得な。得られた焼結体の特性を第１表
の組成Ｎｏ、２〜１４に示した。 ［実施例１５〜２０］ 焼結助剤のうち、５０重量％ Ｙ２Ｏ，粉末、ＣａＯ換
算値で２０重量％のＣａＣＯ３粉末、及び３０重量％の
ＷＯ８粉末を混合し、種々の焼結助剤比率で窒化アルミ
ニウム粉末と混合し、実施例１と同様にして窒化アルミ
ニウム焼結体を得た。各焼結助剤の添加量と得られた焼
結体の特性を第１表の組成Ｎａ１５〜２０に示した。 ［実施例２１．２２］ 実施例１で用いた窒化アルミニウム粉末に、第１表に示
す添加量のＹ２Ｏ３粉末、ＣａＯ換算のＣａＣＯ３粉末
及びＷＯ，粉末を加え、実施例１と同様に成形、脱バイ
ンダーを行った後に、窒化アルミニウム製容器に入れ、
窒素雰囲気中で１７００℃、１５時間常圧焼結して焼結
体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の組成Ｎ［Ｌ
２１．２２に示した。 ［比較例２３〜３２１ 第１図中の番号で２３〜３２の組成で合計の焼結助剤添
加量を５重量％とし、実施例１と同様にして窒化アルミ
ニウム焼結体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の
組成Ｎａ２３〜３２に示す。 第２表は、実施例２．４．１３、及び２４．２９で焼成
温度を変化させた場合の焼結体特性の変化を示す。本発
明の組成は焼成温度１６５０℃でも十分に緻密化してお
り、熱伝導率も高い。 第２図、第３図は、それぞれは第１図の２５〜２９線上
、２６〜３０線上のＹ２Ｏ３比率が５０％、３０％と一
定の場合の熱伝導率のＣａＯ／ＶＩＯｓの比率依存性を
示す。ＣａＯ：ｌ’１Ｏｑ＝９：ｌ〜ｌ：９の範囲で熱
伝導率が向上していることがわかる。 （以下余白） 第 １ 表 注：○ 印は黒色の外観良好を示す 第１表（続き） ＝１２− 第２表 （以下余白） 一１３＝ ハ０発明の詳細 な説明したように、本発明の窒化アルミニウム焼結体は
高密度で高熱伝導性を有し、更に遮光性に優れた黒色を
呈することも可能であり、又その焼結温度は１８００℃
以下とアルミナ磁器の還元焼成設備の常用温度で可能で
ある。これは今後、窒化アルミニウム焼結体にとって、
絶縁基板やヒートシンク等だけでなく導体の同時焼成基
板への展開を容易にするのものであり、その発明の工業
的価値は大である。 ４、図面の簡単な説明 第１図は本発明の一部と比較例の焼結組成比率を示す成
分図。第２図は実施例３．４．５及び比較例２５．２９
より得たＣａＯ、Ｗ０３組成比とその焼結体の熱伝導率
との関係を示す特性図。第３図は実施例６．７．８．９
及び比較例２６．３０より得たＣａＯ、ｌ’＋０３組成
比とその焼結体の熱伝導率の関係を示す特性図である。
分図、第２図は実施例３、４，５及び比較例１７．２１
より得たＣａＯ、Ｗ［］３組成比と得られた焼結体の熱
伝導率との関係を示す特性図、第３図は実施例８，７，
８．９及び比較例１８，２２より得たＣ ａ Ｏ、Ｗ
０３組成比と得られた焼結体の熱伝導率との関係を示す
特性図である。 特許出願人 鳴海製陶株式会社 第２図 Ｎ０１７ Ｂ ４ ５ ２１添加物組成
重 量 ％ 第８図 ＷＯ２０１０３０ｓ０ ６０ ７Ｏ Ｎｏ、 １８６ ７ ８ ９ ２２添加物■成
重 量 ％ 手続補正書く自発） １．事件の表示 昭和６２年特許願第１５６１９８号 ２、発明の名称 窒化アルミニウム焼結体 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 ４、補正命令の日付 自 発 ５、補正の対象 明細書の全文および全図面 ５、補正の内容 明細書の全文および図面の全国を別紙の通訂正明細書 １、発明の名称 窒化アルミニウム焼結体 特許請求の範囲 （１）窒化アルミニウムにＣａ又はＣａ化合物、Ｙ又は
Ｙ化合物及びＷ又はＷ化合物を−ＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、Ｗ
Ｏ５Ｏ５換算台計０．１５〜１５重量％添加して焼成し
てなることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。 （２）Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又は
Ｗ化合物の組成比をＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、ＷＯ３換算」の
重量％で添加量合計を１００としたとき、該１ｌＩＯ９
値で１０〜９０重量％であり、かつＮＯ３換 値で０．
１重量％ｌｌ＊１ｒＬ、黒色を呈することを特徴とする
特許請求の範囲第１項記載の窒化アルミニウム焼結体。 （３）Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又は
Ｗ化合物の組成比がＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、ｗ０３換算値−
の重量％の添加量合計を１００としたとき、該Ｙ２Ｏ５
値が５〜笹重量％であり、ＣａＯ換算値−とＷ０３換算
値−の比がＣａＯ：ＷＯ３＝９：１〜１：９であり、が
つＹ２Ｏ３換算値が０．５％ｒ上８％ 責で高熱伝導性
を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
窒化アルミニウム焼結体。 ３、発明の詳細な説明 イ０発明の目的 ［産業上の利用分野］ 本発明は、絶縁基板、ヒートシンク、半導体パッケージ
材料等に使用される窒化アルミニウム焼結体に関し、更
に詳しくは低温で製造可能な高密度、高熱伝導性を有す
る焼結体に関する。 「従来の技術］ 近年ＬＳＩの高集積、高密度化に伴って熱伝導性の良い
絶縁性基板材料が要望されている。従来、絶縁性基板材
料としてはアルミナ焼結体が最も多く使用されている。 しかし、アルミナ基板では熱伝導率が低く（約２０ｗ／
ｍ、ｋ）、熱膨張率がシリコンに比べて太きため、接合
性か悪い等の問題点が多かった。そこで、熱伝導率が良
く、熱膨張率もシリコンに近い窒化アルミニウム（ＡＩ
Ｎ）焼結体が注目されている。さらに窒化アルミニウム
焼結体は機械的強度も高＜（４０〜５０ｋｇ／ｍｍ２）
、かつ誘電率も小さく電気特性も優れている。しかし
ながら、窒化アルミニウムは共有結合性が強く難焼結材
料であるため緻密な焼結体を得ることが困難である。 そのため現在迄焼結助剤を用いるホットプレス法や常圧
焼結法により緻密な窒化アルミニウム焼結体を得る試み
が種々なされているがホットプレス法は生産性に乏しく
好ましくない。常圧焼結法に於いては希土類化合物やア
ルカリ土類化合物が焼結助剤として用いられて緻密で高
熱伝導率を示す焼結体が得らているが、その焼結体には
１８００℃を超える高温が必要でこれも生産性の点で好
ましくない。 生産性を考慮した低温焼結性ＡＩＮ焼結体としては特開
昭６１−１１７１６０に希土類酸化物とアルカリ土類酸
化物の同時添加による製造方法が示されている。又、特
開昭６１−２７０２６２ 、特開昭６１−２７０２６３
では周期率表の４ａ、５ａ 、６ａ族元素の硼化物又は
炭化物と窒化アルミニウムとからなる高熱伝導性窒化ア
ルミニウム焼結体とその製造方法が記載されている。し
かし、より高い熱伝導率を得る点で更に改善が望まれて
いた。 本発明者等により先に出願した、特開昭６１−２７０３
９０でタングステン酸カルシウム添加による低温焼結性
を見出したが得られる焼結体の熱伝導率は特開昭６１−
１１７１６０ 、特開昭６１−２７０２６２ 、特開昭
６１−２７０２６３と同様に約１００ｗ／ｍ、ｋにとど
まっていた。 又、最近の例として特開昭６２−７２５７０にＴｉＯ□
又はＺｒＯ２と５Ｃ２０３添加が示されているが、高価
な５ｃ２０３の使用は好ましくなく、又得られる焼結体
の熱伝導率はやはり約１００ｗ／ｍ、ｋにとどまってい
た。 ［発明が解決しようとする課題］ 本発明の目的は高密度、高熱伝導性を有し更に比較的低
温で焼結可能な窒化アルミニウム焼結体を提供すること
にある。 ［問題点を解決するための手段１ 本発明者等タングステン酸カルシウム（ＣａＷＯ４）添
加による窒化アルミニウムの低温焼結性を見出したこと
に端を発しＹ２Ｏ３の同時添加と更にＣａＷＯ４から外
れたＣａＯとＷＯ，の組成比率にすることによって得ら
れる窒化アルミニウム焼結体は低温焼結性を損なわず高
熱伝導性を有することを見出した。 本発明の特許請求の範囲第１項は窒化アルミニウムに、
Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又はＷ化合
物をＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、ｌ１１０３換算で合計的１５〜
１５重量％添加して焼成してなることを特徴とする窒化
アルミニウム焼結体である。上記窒化アルミニウムは酸
素含有量３％以下の窒化アルミニウムの粉末を用いるの
が好ましい。Ｃａ化合物としては、例えばＣａＯ又は焼
成によりＣａＯとなる化合物が挙げられる。Ｙ化合物と
しては、Ｙ２Ｏ３又は焼成によりＹ２Ｏ３となる化合物
が挙げられる。Ｗ化合物としては例えばＷＯ，又は焼成
によりＷＯ３になる化合物が挙げられる。 又焼成によ
って単体の化合物になるかどうかは不明であるが、例え
ばＣａＷＯ４等の複合酸化物を用いることができるのは
勿論である。上記窒化アルミニウム粉末や焼結助剤粉末
は平均粒径１０μｍ以下の細いもので特に５μｍ以下が
好ましい。 ４一 本発明では便宜上、焼結助剤粉末と記載するが液体状の
焼結助剤も含める。 Ｃａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又はＷ化合
物をＣａＯ＝ Ｙ２Ｏ３、ｌ１１０３への換算値で合計
０．１５重量％未満では添加効果を十分に達成できず、
１５重量％を超える添加焼結体の特性を低下させる。 本発明では、焼結助剤のＣａ又はＣａ化合物、Ｙ又はＹ
化合物、Ｗ又はＷ化合物はすべてＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、１
ｌＩＯ３に換算した重量％と残部を窒化アルミニウム化
合物としてその合計重量を１００％とし、その結果計算
して得た各焼結助剤、窒化アルミニウムの重量％を換算
値という。 使用する製造設備の能力と目的とする焼結体特性との兼
合いで必要最小限の添加量にすることが望ましい。その
目的とする焼結特性、例えば、黒色の窒化アルミニウム
焼結体、又は高熱伝導率を有するとか焼成温度の設定等
によって焼結助剤の組成比が規定される。 本発明の特許請求の範囲第２項は、半導体パッケージに
要求される黒色の窒化アルミニウム焼結＝５一 体を得るための組成である。即ち、ＣａＯ１Ｙ２０９、
ＷＯ８の各換算値の添加重量合計を１００としたとき、
ＷＯ３換算値の値を本発明では該ＷＯＳ値（以下同じ＜
Ｙ２Ｏ３の場合該Ｙ２Ｏ３値という）といいその値が
１０〜９０重量％であり、かつｗＯＳ換算値で帆１重量
％以上を含有し、黒色を呈することを特徴とする特許請
求の範囲第１項記載の窒化アルミニウム焼結体である。 焼結助剤中の該ＷＯ３値は１０〜９０重量％好ましくは
２０〜８０重量％の範囲が良く、更に１ｌＩＯ９換算値
は窒化アルミニウム焼結体の中で帆１重量％以上、好ま
しくは０．３重量％以上が良い。この範囲を外れると黒
色を呈さなくなったり焼結が不十分となる。 次に、高熱伝導性窒化アルミニウムを得る組成が、本発
明の特許請求の範囲の第３項である。即ち該Ｙ２Ｏ５値
が５〜９０重量％であり、ＣａＯ５ＷＯ３の各換算値の
比がＣａＯ：１ｌ１０３＝９：１〜１：９ 、かつＹ２
Ｏ３換算値が０．７重量％以上７重量％未満で高熱伝導
性を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項記載
の窒化アルミニウム焼結体である。焼結助剤中の該Ｙ２
Ｏ３値は５〜９０重量％で、好ましくは２０〜８０重量
％の範囲が良く、残部のＣａ又はＣａ化合物の比がＣａ
Ｏ１ｗ０３換算でＣａＯ：１ｌ１０３＝９：１〜１：９
好ましくは４：１〜１ｚ４の範囲が良い。更にＹ２Ｏ３
換算値は０．５重量％以上８重量％未満、好ましくは１
重量％以上５重量％以下が良い。この範囲を外れると目
的とする高熱伝導性が達成されなかったり焼結が不十分
となる。 又、黒色で且つ高熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼
結体を得るには上記範囲の重複する部分を用いれば良い
。 本発明の窒化アルミニウム焼結体の熱伝導性の向上及び
低温焼結性の効果の理由は、現在のところ不明であるが
、焼結体のＸ線回折結果からＣａ０−Ａ１□０３系とＷ
Ｏ３−Ａｈ０３系の低融点組成が存在することが判明し
ている。これらは金属１１＋ 、 Ｙ２Ｏ，−ＡＩ□０
３化合物、Ｃａ０−Ａｌ□０．化合物等が第２成分とし
て検出されたことから、ＣａＯ及びＷＯ３成分が低温焼
結性に寄与し、焼結過程で１ｌ１０３から解離した酸素
成分によって新たに生成するＡｌ２Ｏ３成分をＹ２Ｏ，
成分がＹ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３化合物等として固定するこ
とによって高熱伝導が出現すると推定される。これは本
研究においてＹ２Ｏ３添加量によって熱伝導率が変化す
ることから考察されうる。ＣａＯとＷＯ，の比率によっ
ても熱伝導性は左右されるが、これに関しては最も効果
的な組成がＣａ３ＷＯ６に相当することが判明したに留
まっている。 以下、本発明を実施例で具体的に説明するが本発明はこ
れに限定されるものではない。 ［実施例］ ［実施例１］ 不純物として酸素１．７重量Ｘ含む平
均粒径２μｍの窒化アルミニウム粉末にＣａＯ換算値で
１重量％のＣａＣＯ３粉末とＹ２Ｏ３粉末３．５重量％
及び無水Ｗ０３粉末０．５重量％を添加し混合した。 次いで、成形用バインダーを２重量％添加して造粒した
後に室温で約１２００ｋｇ／ｃｍ２圧力で成形して直径
約２５ｍｍ、厚さ約５ｍｍの成形体を得た。この成形体
を窒素雰囲気中で６００℃に５時間保持してバインダー
の除去を行った後に窒化硼素製容器に入れ、窒素雰囲気
中で１７００℃、３時間常圧焼結して窒化アルミニウム
焼結体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の組成Ｎ
０１１に示す。 ［実施例２〜１４１ 実施例１で用いた窒化アルミニウム粉末にＣａ１１１０
４粉末、Ｙ２Ｏ３粉末、ＣａＣＯ３粉末及び％１ｌｏ３
粉末を用いて第１図中の番号の組成比で合計の換算値の
添加量を５重量％とじ、実施例１と同様にして窒化アル
ミニウム焼結体を得な。得られた焼結体の特性を第１表
の組成Ｎｏ、２〜１４に示した。 ［実施例１５〜２０］ 焼結助剤のうち、５０重量％ Ｙ２Ｏ，粉末、ＣａＯ換
算値で２０重量％のＣａＣＯ３粉末、及び３０重量％の
ＷＯ８粉末を混合し、種々の焼結助剤比率で窒化アルミ
ニウム粉末と混合し、実施例１と同様にして窒化アルミ
ニウム焼結体を得た。各焼結助剤の添加量と得られた焼
結体の特性を第１表の組成Ｎａ１５〜２０に示した。 ［実施例２１．２２］ 実施例１で用いた窒化アルミニウム粉末に、第１表に示
す添加量のＹ２Ｏ３粉末、ＣａＯ換算のＣａＣＯ３粉末
及びＷＯ，粉末を加え、実施例１と同様に成形、脱バイ
ンダーを行った後に、窒化アルミニウム製容器に入れ、
窒素雰囲気中で１７００℃、１５時間常圧焼結して焼結
体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の組成Ｎ［Ｌ
２１．２２に示した。 ［比較例２３〜３２１ 第１図中の番号で２３〜３２の組成で合計の焼結助剤添
加量を５重量％とし、実施例１と同様にして窒化アルミ
ニウム焼結体を得た。得られた焼結体の特性を第１表の
組成Ｎａ２３〜３２に示す。 第２表は、実施例２．４．１３、及び２４．２９で焼成
温度を変化させた場合の焼結体特性の変化を示す。本発
明の組成は焼成温度１６５０℃でも十分に緻密化してお
り、熱伝導率も高い。 第２図、第３図は、それぞれは第１図の２５〜２９線上
、２６〜３０線上のＹ２Ｏ３比率が５０％、３０％と一
定の場合の熱伝導率のＣａＯ／ＶＩＯｓの比率依存性を
示す。ＣａＯ：ｌ’１Ｏｑ＝９：ｌ〜ｌ：９の範囲で熱
伝導率が向上していることがわかる。 （以下余白） 第 １ 表 注：○ 印は黒色の外観良好を示す 第１表（続き） ＝１２− 第２表 （以下余白） 一１３＝ ハ０発明の詳細 な説明したように、本発明の窒化アルミニウム焼結体は
高密度で高熱伝導性を有し、更に遮光性に優れた黒色を
呈することも可能であり、又その焼結温度は１８００℃
以下とアルミナ磁器の還元焼成設備の常用温度で可能で
ある。これは今後、窒化アルミニウム焼結体にとって、
絶縁基板やヒートシンク等だけでなく導体の同時焼成基
板への展開を容易にするのものであり、その発明の工業
的価値は大である。 ４、図面の簡単な説明 第１図は本発明の一部と比較例の焼結組成比率を示す成
分図。第２図は実施例３．４．５及び比較例２５．２９
より得たＣａＯ、Ｗ０３組成比とその焼結体の熱伝導率
との関係を示す特性図。第３図は実施例６．７．８．９
及び比較例２６．３０より得たＣａＯ、ｌ’＋０３組成
比とその焼結体の熱伝導率の関係を示す特性図である。
Claims (3)
- （１）窒化アルミニウムを主成分としこれにＣａ又はＣ
ａ化合物、Ｙ又はＹ化合物及びＷ又はＷ化合物をＣａＯ
、Ｙ＿２Ｏ＿３、ＷＯ＿３換算で合計０．１５〜１５重
量％添加して焼成してなることを特徴とする窒化アルミ
ニウム焼結体 - （２）Ｃａ又はＣａ化合物とＹ又はＹ化合物及びＷ又は
Ｗ化合物の組成比がＣａＯ、Ｙ＿２Ｏ＿３、ＷＯ＿３換
算の重量％で添加量合計で１００とした時、Ｗ又はＷ化
合物がＷＯ＿３換算で１０〜９０重量％であり、少なく
とも１７００℃で焼結可能で黒色を呈することを特徴と
する特許請求の範囲第１項記載の窒化アルミニウム焼結
体 - （３）Ｃａ又はＣａ化合物とＹ又はＹ化合物及びＷ又は
Ｗ化合物の組成比がＣａＯ、Ｙ＿２Ｏ＿３、ＷＯ＿３換
算の重量％で添加量合計を１００とした時、Ｙ又はＹ化
合物がＹ＿２Ｏ＿３換算で５〜８０重量％であり、残部
のＣａ又はＣａ化合物とＷ又はＷ化合物の比がＣａＯ、
ＷＯ＿３換算でＣａＯ：ＷＯ＿３＝９：１〜１：９であ
り、少なくとも１７００℃で焼結可能で高熱伝導性を有
することを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の窒化
アルミニウム焼結体
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62156198A JP2605045B2 (ja) | 1987-06-23 | 1987-06-23 | 窒化アルミニウム焼結体 |
| US07/173,184 US4833108A (en) | 1987-03-28 | 1988-03-24 | Sintered body of aluminum nitride |
| DE8888104855T DE3868341D1 (de) | 1987-03-28 | 1988-03-25 | Sinterformkoerper aus aluminiumnitrid. |
| EP88104855A EP0287841B1 (en) | 1987-03-28 | 1988-03-25 | Sintered body of aluminum nitride |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62156198A JP2605045B2 (ja) | 1987-06-23 | 1987-06-23 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63319267A true JPS63319267A (ja) | 1988-12-27 |
| JP2605045B2 JP2605045B2 (ja) | 1997-04-30 |
Family
ID=15622511
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62156198A Expired - Fee Related JP2605045B2 (ja) | 1987-03-28 | 1987-06-23 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2605045B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01219068A (ja) * | 1988-02-29 | 1989-09-01 | Narumi China Corp | 黒色窒化アルミニウム焼結体 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61117160A (ja) * | 1984-11-08 | 1986-06-04 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| JPS61270263A (ja) * | 1985-05-24 | 1986-11-29 | 日本特殊陶業株式会社 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造法 |
| JPS61270262A (ja) * | 1985-05-22 | 1986-11-29 | 日本特殊陶業株式会社 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
-
1987
- 1987-06-23 JP JP62156198A patent/JP2605045B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61117160A (ja) * | 1984-11-08 | 1986-06-04 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| JPS61270262A (ja) * | 1985-05-22 | 1986-11-29 | 日本特殊陶業株式会社 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
| JPS61270263A (ja) * | 1985-05-24 | 1986-11-29 | 日本特殊陶業株式会社 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造法 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01219068A (ja) * | 1988-02-29 | 1989-09-01 | Narumi China Corp | 黒色窒化アルミニウム焼結体 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2605045B2 (ja) | 1997-04-30 |
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