JPS6110072A - 窒化アルミニウム焼結体 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体Info
- Publication number
- JPS6110072A JPS6110072A JP59130106A JP13010684A JPS6110072A JP S6110072 A JPS6110072 A JP S6110072A JP 59130106 A JP59130106 A JP 59130106A JP 13010684 A JP13010684 A JP 13010684A JP S6110072 A JPS6110072 A JP S6110072A
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- JP
- Japan
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- sintered body
- thermal conductivity
- added
- sintered
- aluminum nitride
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕
本発明は窒化アルミニウム焼結体に関する。
窒化アルミニウム（ｋｌＮ）は常温から高温までの強度
が高く（焼結体の曲げ強さは通常４０ ｋｇ／ｋｍ”
以上）、化学的耐性にも優れているため、耐熱材料とし
て用いられる一方、その高熱伝導性、高電気絶縁性を利
用して半導体装置の放熱板材料としても有望視されてい
る。こうしたＡＪＮは通常、融点を持たず、２２００℃
以上の高温で分解するため、薄膜などの用途を除いては
焼結体として用いられる。
が高く（焼結体の曲げ強さは通常４０ ｋｇ／ｋｍ”
以上）、化学的耐性にも優れているため、耐熱材料とし
て用いられる一方、その高熱伝導性、高電気絶縁性を利
用して半導体装置の放熱板材料としても有望視されてい
る。こうしたＡＪＮは通常、融点を持たず、２２００℃
以上の高温で分解するため、薄膜などの用途を除いては
焼結体として用いられる。
ところで、ＡＩＮ焼結体は従来より常圧焼結法。
ホットプレス法により製造されている。常圧焼結法では
高密度化の目的でアルカリ土類金属酸化物又は希土類酸
化物などの化合物を焼結助剤として添加することが多い
。ホットプレス法では、ＡＪＮ単独又は助剤が添加され
たＡＪＮを用い、高温紙工にて焼結する。
高密度化の目的でアルカリ土類金属酸化物又は希土類酸
化物などの化合物を焼結助剤として添加することが多い
。ホットプレス法では、ＡＪＮ単独又は助剤が添加され
たＡＪＮを用い、高温紙工にて焼結する。
しかしながら、ホットプレス法では複雑な形状の焼結体
の製造が難しく、しかも生産性が低く、高コストとなる
という問題がある。一方、常圧焼結法ではホットプレス
法のような問題を解消できるものの、得られたλＩＮ焼
結体の熱伝導率はＡＩＨの理論熱伝導率が３２０Ｗ／ｍ
−にであるのに対し、高嵩４ＱＷ／ｍ−ｋ と低い。又
、ホットプレス法で造られたｋｌＮ焼結体のうち助剤が
添加されたＡＩＮを原料とするものも、熱伝導率が４Ｑ
Ｗ／ｍ−に程度と低い。
の製造が難しく、しかも生産性が低く、高コストとなる
という問題がある。一方、常圧焼結法ではホットプレス
法のような問題を解消できるものの、得られたλＩＮ焼
結体の熱伝導率はＡＩＨの理論熱伝導率が３２０Ｗ／ｍ
−にであるのに対し、高嵩４ＱＷ／ｍ−ｋ と低い。又
、ホットプレス法で造られたｋｌＮ焼結体のうち助剤が
添加されたＡＩＮを原料とするものも、熱伝導率が４Ｑ
Ｗ／ｍ−に程度と低い。
本発明は熱伝導率が著しく改善されかつ、高密度なＡ／
Ｎ焼結体を提供しようとするものである。
Ｎ焼結体を提供しようとするものである。
本発明者らは、各稲助剤が添加されたＡＩＮ焼結体の焼
結性および熱伝導率について種々実験検討した結果、ア
ルカリ土類金属、のフッ化物が高熱伝導率化そして高密
度化用助剤として最適であることを見い出した。従来、
アルカリ土類金属の酸化物が高密度化に対して有効であ
ることはよく知られていたが、フッ化物においても同等
又はそれ以上の高密度化が可能であり、しかも高伝導率
が大幅に上Ｒすることを見い出したものである。
結性および熱伝導率について種々実験検討した結果、ア
ルカリ土類金属、のフッ化物が高熱伝導率化そして高密
度化用助剤として最適であることを見い出した。従来、
アルカリ土類金属の酸化物が高密度化に対して有効であ
ることはよく知られていたが、フッ化物においても同等
又はそれ以上の高密度化が可能であり、しかも高伝導率
が大幅に上Ｒすることを見い出したものである。
そこで、本発明者らは上記究明結果を踏えて更に鋭意研
究したところ、Ｃａ 、 ８ｒ 、 Ｂａのフッ化物の
少なくともＩＳを００１〜２０重量％を添加して焼結し
たＡＩＮ焼結体において熱伝導率が著しく改善され、か
つ高密度化することを確認した。なお高熱伝導率化、高
密度化に対する効果はアルカリ土類金属の中でもＣａ
、 Ｓｒ 、 Ｂａのフッ化物に限られＭｇフッ化物は
その効果を持たず逆に焼結性を阻害することを見い出し
た。
究したところ、Ｃａ 、 ８ｒ 、 Ｂａのフッ化物の
少なくともＩＳを００１〜２０重量％を添加して焼結し
たＡＩＮ焼結体において熱伝導率が著しく改善され、か
つ高密度化することを確認した。なお高熱伝導率化、高
密度化に対する効果はアルカリ土類金属の中でもＣａ
、 Ｓｒ 、 Ｂａのフッ化物に限られＭｇフッ化物は
その効果を持たず逆に焼結性を阻害することを見い出し
た。
フッ化物が上述の如き効果を有することは、これまで全
く知られておらず、そのメヤニズムに関して現在、まだ
不明の点が多いが、本発明者がＸ線回折により焼結体の
構成相を調査したところ酸化物を助剤として用いた場合
と、異なっている相が検出された。すなわち、Ｃａを例
にして述べると、ＣａＦ、および最終的にＣａＯとなる
ＣａＣ０，、ＣａＣ２Ｏ４・Ｈ，Ｏを各々助剤として添
加した焼結体の構成相を調査したところ、ＣａＦ、では
Ｃａ０−ＡＩ、Ｏのみが検出され、ＣａＣＯ３，ＣａＣ
，Ｏ，、Ｎ２０ではＣａＯ−ＡＩ、Ｏ，とＣａ０゜２Ａ
Ｉ、Ｏ，とがほぼ等量検出された。しかしながら熱伝導
率の相異が、上記構成相の差に起因するものであるか否
かは必ずしも明らかではない。またＡＩＮは合成過程、
粉砕過程などで酸素を混入しやすいが、本発明において
は、不純物酸素貧″が２０重素置以内であれば何ら発明
の効果を防けるものではない。
く知られておらず、そのメヤニズムに関して現在、まだ
不明の点が多いが、本発明者がＸ線回折により焼結体の
構成相を調査したところ酸化物を助剤として用いた場合
と、異なっている相が検出された。すなわち、Ｃａを例
にして述べると、ＣａＦ、および最終的にＣａＯとなる
ＣａＣ０，、ＣａＣ２Ｏ４・Ｈ，Ｏを各々助剤として添
加した焼結体の構成相を調査したところ、ＣａＦ、では
Ｃａ０−ＡＩ、Ｏのみが検出され、ＣａＣＯ３，ＣａＣ
，Ｏ，、Ｎ２０ではＣａＯ−ＡＩ、Ｏ，とＣａ０゜２Ａ
Ｉ、Ｏ，とがほぼ等量検出された。しかしながら熱伝導
率の相異が、上記構成相の差に起因するものであるか否
かは必ずしも明らかではない。またＡＩＮは合成過程、
粉砕過程などで酸素を混入しやすいが、本発明において
は、不純物酸素貧″が２０重素置以内であれば何ら発明
の効果を防けるものではない。
以上述べた如く、本発明はＡ／Ｎを主成分とし５て、こ
れにＣａ 、 ８ｒ 、 Ｂａのフッ化物を０．０１〜
２０ ？ｌ’ｊ景％添加して焼結することを特徴とす
るものである。
れにＣａ 、 ８ｒ 、 Ｂａのフッ化物を０．０１〜
２０ ？ｌ’ｊ景％添加して焼結することを特徴とす
るものである。
添加する範囲を上記の如く限定した理由は、その量が０
０１重量％未満では所期の効果が得られず、かといって
その量が２０重量％を超えると耐熱性。
０１重量％未満では所期の効果が得られず、かといって
その量が２０重量％を超えると耐熱性。
高強度性が損なわれるばかりか、熱伝導性も低下する。
次に、本発明のｋｌＮ焼結体を得るための一製造方法を
説明する。
説明する。
まず、ＡｌＮ粉末に所定量のＣａ 、 Ｓｒ 、 Ｂａ
のフッ化物の少なくとも１種を添加し、ボールミル等を
用いて混合した後、常圧焼結の場合はバインダーを加え
、混練、造粒、整粒を行ない、金型、静水圧プレス衾い
はシート成形により成形を行なう。つづいて、成形体を
Ｎ、ガス気流中で７００℃前後で加熱してバインダーを
除去する。次いで、成形体を黒鉛又は窒化アルミニウム
の容器にセットし、Ｎ２ガス雰囲気中にて１６００〜１
８５０℃で常圧焼結を行なう。
のフッ化物の少なくとも１種を添加し、ボールミル等を
用いて混合した後、常圧焼結の場合はバインダーを加え
、混練、造粒、整粒を行ない、金型、静水圧プレス衾い
はシート成形により成形を行なう。つづいて、成形体を
Ｎ、ガス気流中で７００℃前後で加熱してバインダーを
除去する。次いで、成形体を黒鉛又は窒化アルミニウム
の容器にセットし、Ｎ２ガス雰囲気中にて１６００〜１
８５０℃で常圧焼結を行なう。
一方、ホットプレス焼結の場合は前記ボールミル等で混
合した原料を１６００〜１８００°Ｃでホットプレスす
る。
合した原料を１６００〜１８００°Ｃでホットプレスす
る。
次に、本発明の詳細な説明する。
実施例１
まず、平均粒径１μｍのＡｌＮ粉末に同じく平均粒径１
μｍのＣａＦ！粉末３重量％を添加し、ボールミルを用
いて粉砕、混合を行なって原料を調整した。
μｍのＣａＦ！粉末３重量％を添加し、ボールミルを用
いて粉砕、混合を行なって原料を調整した。
つづいて、この原料を直径１０朋のカーボン型に充てん
し、圧力４００１ｄｄ 、温度１８００”０（７）条件
で１時間ホットプレスを行なってＡＩＮ焼緒焼金体造し
た。
し、圧力４００１ｄｄ 、温度１８００”０（７）条件
で１時間ホットプレスを行なってＡＩＮ焼緒焼金体造し
た。
比較例−１
実施例１で用いたＡｌＮ粉末のみを、実施例１と同様な
方法により）ＪＮ焼結体を製造した。
方法により）ＪＮ焼結体を製造した。
しかして、上記実施例１及び比較例１により得たｋｌＮ
焼結体を夫々的８．５ ｙｒｍの厚さに研摩した後、レ
ーザフラッシュ法によって室温での熱伝導率を測定した
。その結果、実施例１のＡＩＮ焼結体では８５ Ｗ／ｍ
−ｋ であったのに対し、比較例−１のＡＩ！Ｎ焼結体
では３２Ｗ／ｍ−にであった。
焼結体を夫々的８．５ ｙｒｍの厚さに研摩した後、レ
ーザフラッシュ法によって室温での熱伝導率を測定した
。その結果、実施例１のＡＩＮ焼結体では８５ Ｗ／ｍ
−ｋ であったのに対し、比較例−１のＡＩ！Ｎ焼結体
では３２Ｗ／ｍ−にであった。
又、Ｘ線回折で各焼結体の構成相を調査したところ、実
施例−１のＡＡｔＮ焼結体ではＡ／Ｎ相及びＣａＯ・Ａ
Ｉ 、０．と類似の相が比較例−１ではＡＩＮ相以外に
かなりな量の酸窒化物相が夫々検出された。
施例−１のＡＡｔＮ焼結体ではＡ／Ｎ相及びＣａＯ・Ａ
Ｉ 、０．と類似の相が比較例−１ではＡＩＮ相以外に
かなりな量の酸窒化物相が夫々検出された。
実施例−２
実施例−１で用いたＡＩＮ粉末にＣａＦ、 ３重量％を
添加しボールミルを用いて粉砕、混合した。つづいて、
これらの原料に夫々パラフィンを７重量％添加し、造粒
した後、３００に９／ｃＩｄの圧力でプレス成形して３
０ Ｘ ３０ Ｘ ８ ｉｍ圧粉体とした。これを、窒
素ガス雰囲気で最高７００℃まで加熱してパラフィンを
除去した。
添加しボールミルを用いて粉砕、混合した。つづいて、
これらの原料に夫々パラフィンを７重量％添加し、造粒
した後、３００に９／ｃＩｄの圧力でプレス成形して３
０ Ｘ ３０ Ｘ ８ ｉｍ圧粉体とした。これを、窒
素ガス雰囲気で最高７００℃まで加熱してパラフィンを
除去した。
次にカーボン型中にセットし、窒素ガス雰囲気下で１８
００’Ｏ１２時間加熱して常圧焼結した。
００’Ｏ１２時間加熱して常圧焼結した。
比較例−２
実施例−２で用いたＡＩＮ粉末のみを、実施例１と同様
な方法によりＡ７ｊＮ焼結体を製造した。
な方法によりＡ７ｊＮ焼結体を製造した。
しかして、上記実施例２及び比較例２により得たＡｌＮ
焼結体を夫々約３．５１ｍの厚さに研摩した徴レーザフ
ラッシュ法によって室温での熱伝導率を測定した。その
結果、実施例２のＡ４Ｎ焼結体では８２Ｗ／ｍ−ｋ
であったのに対し、比較例−２１’ｈｍ又、各々の焼結
体の密度を測定したところ、実施例２の焼結体は８．２
６ ｇ／ｄ 、比較例−２の焼結体は２．３８ ｇ／ｃ
ｍ” テアツタ。
焼結体を夫々約３．５１ｍの厚さに研摩した徴レーザフ
ラッシュ法によって室温での熱伝導率を測定した。その
結果、実施例２のＡ４Ｎ焼結体では８２Ｗ／ｍ−ｋ
であったのに対し、比較例−２１’ｈｍ又、各々の焼結
体の密度を測定したところ、実施例２の焼結体は８．２
６ ｇ／ｄ 、比較例−２の焼結体は２．３８ ｇ／ｃ
ｍ” テアツタ。
実施例−３
実施例−２と同様な方法で、ＣａＦ、の代りに８ｒＦ２
およびＢａＦ２を各々３重量％添加して常圧焼汁した２
種類のＡｌＮ焼結体を製造した。
およびＢａＦ２を各々３重量％添加して常圧焼汁した２
種類のＡｌＮ焼結体を製造した。
各々の焼結体の熱伝導率を測定したところ、ＳｒＦ、添
加では６５Ｗ／ｍ−ｋ 、 ＢａＦ１添加では５５Ｗ／
ｒｎ−にであった。又、各々の焼結体の密度は８ｒＦ、
添加では８．２６ ｇ／ａｎ” ＢａＦ、添加では８．
２５ ｇ／ａｎ” テあツタ。
加では６５Ｗ／ｍ−ｋ 、 ＢａＦ１添加では５５Ｗ／
ｒｎ−にであった。又、各々の焼結体の密度は８ｒＦ、
添加では８．２６ ｇ／ａｎ” ＢａＦ、添加では８．
２５ ｇ／ａｎ” テあツタ。
比較例−３
実施例−３と同様な方法でＭｇＦ２を３重量％添加した
常圧焼結体の熱伝導率は８Ｗ／ｍ−にであり、密度は２
．２７ｇ／？♂であった。
常圧焼結体の熱伝導率は８Ｗ／ｍ−にであり、密度は２
．２７ｇ／？♂であった。
実施例−４
実施例−２と同様な方法で添加物として、ＣａＦ。
を各々０．１，０．５． １． ５，１０．２０重量％
添加した１８００°０，２時間の常圧焼結体を６種類製
造した。
添加した１８００°０，２時間の常圧焼結体を６種類製
造した。
得られた各ｕＮ焼結体の密度、並びに熱伝導率を調べた
。その結果を第１表に示した。なお、表中にはＣａＦ
、を添加しない人／Ｎ粉末そのものを原料として常圧焼
結して製造したＡｌＮ焼結体（比較例−２）を併記した
。
。その結果を第１表に示した。なお、表中にはＣａＦ
、を添加しない人／Ｎ粉末そのものを原料として常圧焼
結して製造したＡｌＮ焼結体（比較例−２）を併記した
。
第１表
実施例−５
実施例−２と同様な方法で添加物としてＳ ｒＦ。
を各々０．１．０．５． １． ５．１０．２０重量％
添加した１８００°Ｃ１２時間の常圧焼結体を６種類製
造した。
添加した１８００°Ｃ１２時間の常圧焼結体を６種類製
造した。
得られた各ＡｌＮ焼結体の密度、並びに熱伝導率を調べ
た。その結果を第２表に示した。なお、表中には８ ｒ
Ｆｖを添加しないＡＩＮ粉末そのものを原料として常圧
焼結して製造したＡｌＮ焼結体（比較例−２）を併記し
た。
た。その結果を第２表に示した。なお、表中には８ ｒ
Ｆｖを添加しないＡＩＮ粉末そのものを原料として常圧
焼結して製造したＡｌＮ焼結体（比較例−２）を併記し
た。
第２表
実施例−６
実施例−２と同様な方法で添加物としてＢａＦ。
を各々０．１，０．５，１，５，１０，２０重量％添加
した１８００°０，２時間の常圧焼結体を６種類製造し
た。
した１８００°０，２時間の常圧焼結体を６種類製造し
た。
得られた各ｊｕＮ焼結体の密度、並びに熱伝導率を調べ
た。その結果を第３表に示した。なお、表中にはＢａＦ
、 を添加しないＡＪＮ粉末そのものを原料として常
圧併結して製造したＡ／Ｎ焼結体（比較例−２）を併記
した。
た。その結果を第３表に示した。なお、表中にはＢａＦ
、 を添加しないＡＪＮ粉末そのものを原料として常
圧併結して製造したＡ／Ｎ焼結体（比較例−２）を併記
した。
以上詳述した如く、本発明によれば熱伝導率が４Ｑ Ｗ
／ｍ−ｋ以上を示す半導体装置の放熱板等に有効な高熱
伝導性高密度窒化アルミニウム焼結体な提供できる。
／ｍ−ｋ以上を示す半導体装置の放熱板等に有効な高熱
伝導性高密度窒化アルミニウム焼結体な提供できる。
Claims (1)
- 窒化アルミニウムを主成分とし、これにＣａ、Ｓｒ、Ｂ
ａのフッ化物より選ばれた少なくとも１種以上を０．０
１〜２０重量％添加して焼結したことを特徴とする窒化
アルミニウム焼結体。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59130106A JPS6110072A (ja) | 1984-06-26 | 1984-06-26 | 窒化アルミニウム焼結体 |
| US06/696,435 US4698320A (en) | 1984-06-26 | 1985-01-30 | Aluminum nitride sintered body |
| DE8585101187T DE3572800D1 (en) | 1984-06-26 | 1985-02-05 | Aluminum nitride sintered body |
| EP85101187A EP0166073B1 (en) | 1984-06-26 | 1985-02-05 | Aluminum nitride sintered body |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59130106A JPS6110072A (ja) | 1984-06-26 | 1984-06-26 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6110072A true JPS6110072A (ja) | 1986-01-17 |
Family
ID=15026092
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59130106A Pending JPS6110072A (ja) | 1984-06-26 | 1984-06-26 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6110072A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6121977A (ja) * | 1984-07-07 | 1986-01-30 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| US4711861A (en) * | 1984-10-15 | 1987-12-08 | Tdk Corporation | Sintered aluminum nitride body and method for making |
| US10955076B2 (en) | 2011-04-01 | 2021-03-23 | Parker Hannifin Manufacturing Germany GmbH & Co. KG | High-pressure resistant screw connection for pipe or hose lines with a tapered thread |
-
1984
- 1984-06-26 JP JP59130106A patent/JPS6110072A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6121977A (ja) * | 1984-07-07 | 1986-01-30 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| JPH0122232B2 (ja) * | 1984-07-07 | 1989-04-25 | Tokuyama Soda Kk | |
| US4711861A (en) * | 1984-10-15 | 1987-12-08 | Tdk Corporation | Sintered aluminum nitride body and method for making |
| US10955076B2 (en) | 2011-04-01 | 2021-03-23 | Parker Hannifin Manufacturing Germany GmbH & Co. KG | High-pressure resistant screw connection for pipe or hose lines with a tapered thread |
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