JPS63315570A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野コ 本発明は窒化アルミニウム焼結体、特に、熱伝導性の良
好な窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関する。

［従来の技術］ 近年、電子機器の高速・高性能化、小形・軽量化が進む
中で、半導体素子から発生する熱の放熱には重要な問題
がある。特に、高密度実装置Ｃ１ＬＳＩ、マイクロ波通
信及び光通信用のマイクロウェーブ用トランジスタ、レ
ーザーダイオード等では熱伝導性の高い基板材料の要求
が強い。

従来、絶縁性基板材料には一般にアルミナ焼結体が多く
用いられていたが、最近の絶縁性基板材料の用途におい
ては熱放散性が満足なものとは言えず、このために、更
に、熱伝導性の良好な絶縁性基板材料の開発が要求され
ている。

熱伝導率の高い基板材料として有望視されている窒化ア
ルミニウムは絶縁性基板に要求されている諸特性例えば
電気抵抗、絶縁耐圧、誘電率、曲げ強度及び熱膨張係数
等がアルミナ焼結体の諸特性と同等もしくはそれ以上で
あるため、鋭意研究開発がなされている。

しかしながら、窒化アルミニウム粉末はＢ焼結性物質で
あり、単体では常圧焼結は困難であり、そのため、ホッ
トプレス法による窒化アルミニウム焼結体の製造法や各
種酸化物を添加助剤として添加した常圧焼結による窒化
アルミニウム焼結体の製造方法が検討されている。これ
らの製造方法の中で、常圧焼結法は応用し易いために最
も望ましい窒化アルミニウム焼結体の製造方法である。

［発明が解決しようとする問題点コ しかし、常圧焼結法で得られる窒化アルミニウム焼結体
の熱伝導率は５０〜６０Ｗ／ｍＫと低く、上述の用途を
満足するものではなく、更に高い熱伝導率を有する窒化
アルミニウム焼体の製造方法が探求されている。

窒化アルミニウム粉末の常圧焼結法の添加助剤としては
、希土類やアルカリ土類金属の酸化物がある。このよう
な酸化物を窒化アルミニウム粉末に添加して焼結すると
充分に緻密化した変形の少ない焼結体を得ることができ
る。

ところが、上述の酸化物の添加は焼結体中の酸素量を増
加させ、それによって焼結体の熱伝導率を低下させる。

また、窒化アルミニウム粉末に添加助剤としてイツトリ
ウム及びアルカリ土類金属の炭化物、アルカリ土類金属
のシアナミド化合物等を添加すれば、焼結体中の酸素が
除去されて熱伝導率の高い焼結体を得ることができる。

しかしながら、アルカリ土類金属のシアナミド化合物を
用いる場合には、焼結条件によっては、得られる窒化ア
ルミニウム焼結体に変形もしくは反りがかなり現れるこ
とがあり、変形または反りの少ない窒化アルミニウム焼
結体を再現性良く得るにはかなりの労力を必要としてい
た。

従って、本発明の目的は高熱伝導率を有し、変形の少な
い品質の安定した窒化アルミニウム焼結体を容易に得る
ための常圧焼結法による窒化アルミニウム焼結体の製造
方法を提供するにある。

［問題点を解決するための手段］ 即ち、本発明は窒化アルミニウム粉末１００重量部に、
希土類の酸化物の１種または２種以上とアルカリ土類金
属のシアナミド化合物の１種または２種以上を合計量で
０．１〜９重量部添加してなる混合物を成形し、得られ
た成形体を常圧焼結することを特徴とする窒化アルミニ
ウム焼結体の製造方法にある。

［作　用］ 窒化アルミニウム粉末１００重量部に、希土類酸化物の
１種または２種以上及びアルカリ土類金属のシアナミド
化合物の１種または２種以上を合計量で０．１〜９重量
部添加・混合した混合物を成形して常圧焼結することに
より変形が少なく且つ熱伝導率の高い品質の安定した窒
化アルミニウム焼結体を容易に得ることができる。

添加助剤として使用するＹ２Ｏ５、Ｌ　ａ　２０３、Ｃ
ｅ２Ｏ，、Ｐｒ０２、Ｎ　ｄ　２０　ｓ、５ｓ２０ｓ、
Ｇ　ｄ　２０　ｓ、Ｄｙ２Ｏ３等の希土類の酸化物は窒
化アルミニウム焼結体を緻密化するために有効な成分で
あり、一方、Ｃｔｃ　Ｎ　ｔ、ＭｙＣＮ、、５ｒＣＮ２
、ＢａＣＮ２等のアルカリ土類金属のシアナミド化合物
は原料すなわち窒化アルミニウム粉末中の酸素を除去し
て熱伝導率を高めるために作用する。

添加助剤の添加配合量は希土類の酸化物とアルカリ土類
金属のシアナミド化合物の合計量として窒化アルミニウ
ム粉末１００重量部当たり０．１〜９重量部である。添
加助剤の添加配合量が０．１重量部未満であると、その
添加効果が明瞭でないために好ましくなく、また、９重
量部を超えると、急激に焼結体の密度が下がり、熱伝導
率が低下するために好ましくない、これは添加助剤の添
加配合量が多くなりすぎると、反応に寄与しないカーボ
ンが窒化アルミニウムの粒間に残存し、焼結を阻害する
ためと思われる。

希土類の酸化物の添加配合量は窒化アルミニウム粉末１
００重量部当たり０．０５〜５重景部重量ましく、焼結
体を更に緻密化することが望ましい場合には、１〜３重
量部が好ましい、希土類の酸化物の添加配合量が５重量
部を超えると、アルカリ土類金属のシアナミド化合物の
添加配合量が少なくなり、それによって焼結体を高熱伝
導化することができないために好ましくない、また、該
添加配合量が０．０５重量部未満であると、焼結後の変
形が大きくなる。

アルカリ土類金属のシアナミド化合物の添加配合量は窒
化アルミニウム粉末１００重量部当たり０．０５〜４重
殖部が好ましく、高熱伝導化及び高緻密化には２〜３重
量部が好ましい。

上述の希土類の酸化物及びアルカリ土類金属のシアナミ
ド化合物の中で、イツトリア（Ｙ２Ｏ２）及びカルシウ
ムシアナミド（ＣａＣＮ　２）を使用することが特に好
ましい。

本発明に使用するアルカリ土類金属のシアナミド化合物
は空気中の水分と反応して徐々に酸化物へ変化するが、
非水溶媒中では安定であり、添加助剤を添加した後の混
合・粉砕操作は非水溶媒中で行なうことが好ましい。

窒化アルミニウム粉末に添加助剤を添加し、数十時間混
合・粉砕する。この際、上述の理由がらアルコール等の
非水溶媒を添加することが望ましい、非水溶媒を使用す
る場合には、混合・粉砕後、非水溶媒を真空乾燥等の操
作により除去する。

上述のようにして得られた混合物を、慣用の成形方法例
えば加圧プレス等を使用して所定の形状に成形し、最後
に得られた成形体を窒素ガス、水素ガス、−酸化炭素ガ
ス等の非酸化性雰囲気中で常圧焼結する。焼結温度は１
５００〜１９００℃の範囲で行なうことができるが、１
５５０〜１８５０℃の範囲の焼結温度を使用することが
好適である。なお、焼結時間は焼結温度に依存して種々
変化させることができる。

［実　施　例］ 肺−例」− 窒化アルミニウム粉末１００重量部に対し、イツトリア
２重量部及びカルシウムシアナミドを以下の第１表に記
載する割合で添加し、エタノールを添加して５時間にわ
たり混合・粉砕の後、得られた混合物からエタノールを
真空乾燥により除去して粉体温合物を得た。この粉体温
合物を室温で１０００　ｋｇ／　ｃ＋＊３の圧力を加え
て所定の形状に成形し、得られた成形体を窒素ガス雰囲
気中で１８００℃で２時間焼結することにより窒化アル
ミニウム焼結体を得た。

得られた窒化アルミニウム焼結体の焼結体密度、熱伝導
率、変形の有無を第１表に併記する。なお、熱伝導率の
測定はレーザーフラッシュ法を用い、得られる比熱と熱
拡散率より算出した。

１０．１．　９８９０無 ２０．５　９９１１０無 ３　　２．５　　　９９　　１．３０　　　無４４．０
　９８１００無 実験番号１〜４に示す如く、カルシウムシアナミドを０
．１〜４重量部添加した場合、焼結体密度は全て理論密
度の９８％を超え、熱伝導率も９０Ｗ／ｍＫを超えた。

しかも、得られた焼結体の変形が認められなかった。

実４１倒じし 窒化アルミニウム粉末１００重量部に、酸化ランタンを
２重量部及びマグネシウムシアナミド３重量部を添加し
、実施例１と全く同様の焼結法によって窒化アルミニウ
ム焼結体を得た。この焼結体の密度は理論密度の９９％
であり、熱伝導率は１１０Ｗ／ｍＫであり、変形も認め
られなかった。

夫施ゴ号」− 窒化アルミニウム１００重量部に、酸化ネオジム２重板
部及びカルシウムシアナミド３重量部を添加し、実施例
１と全く同様の焼結法によって窒化アルミニウム焼結体
を得た。この焼結体の密度は理論密度の９９％であり、
熱伝導率は１００Ｗ／ｍＫであり、変形も少なかった。

［発明の効果］ 窒化アルミニウム粉末に添加助剤として希土類の酸化物
及びアルカリ土類金属のシアナミド化合物を添加して焼
結することにより、品質の安定した高密度且つ高熱伝導
率をもつ窒化アルミニウム焼結体を容易に得ることがで
きる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、窒化アルミニウム粉末１００重量部に、希土類の酸
   化物の１種または２種以上とアルカリ土類金属のシアナ
   ミド化合物の１種または２種以上を合計量で０．１〜９
   重量部添加・混合してなる混合物を成形し、得られた成
   形体を常圧焼結することを特徴とする窒化アルミニウム
   焼結体の製造方法。 ２、希土類の酸化物がイットリアである特許請求の範囲
   第１項記載の製造方法。 ３、アルカリ土類金属のシアナミド化合物がカルシウム
   シアナミドである特許請求の範囲第１項記載の製造方法
   。 ４、希土類の酸化物の添加量が０．０５〜５重量部で、
   アルカリ土類金属のシアナミド化合物の添加量が０．０
   ５〜４重量部である特許請求の範囲第１項記載の製造方
   法。