JPS6312311A - 鉱物支持体上に多孔質鉱物膜を作製するための方法 - Google Patents
鉱物支持体上に多孔質鉱物膜を作製するための方法Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
及朋ヱ目文迷Ｊ］１
本発明は、多孔質透過性支持体上に透過性多孔質鉱物膜
を作製するための方法に係る。これらの膜は分離法、及
びより特定的には微細濾過及び限外濾過に使用される。
を作製するための方法に係る。これらの膜は分離法、及
びより特定的には微細濾過及び限外濾過に使用される。
鉱物膜という用語は、炭素含有又はセラミック材料膜を
意味するものである。
意味するものである。
良股失」
分離法のうち、ｖ＆細ｒ過及び限外沢過又は逆浸透は有
機膜を使用することが非常に多く、これらの膜は支持体
に機械的に保持されなければならない。更に、これらの
膜は腐食及び温度変化に対して比較的敏怒である。
機膜を使用することが非常に多く、これらの膜は支持体
に機械的に保持されなければならない。更に、これらの
膜は腐食及び温度変化に対して比較的敏怒である。
この問題を解決するために、均質炭素又は不斉セラミッ
ク支持体が市販されている。該支持体を限外濾過又は微
細涙過で使用できるようにするためには、セラミック粉
末（ジルコニア、アルミナ、チタン、クレー等）をベー
スとする膜を堆積することが必ｉｔである。必要な方法
は既知である。この方法はゾル−ゲルを使用するかある
いは解膠エマルションのエンゴーベコ−ティングを使用
するものである。こうして堆積された膜の品質は、セラ
ミック粒子の熱焼結により得られる。
ク支持体が市販されている。該支持体を限外濾過又は微
細涙過で使用できるようにするためには、セラミック粉
末（ジルコニア、アルミナ、チタン、クレー等）をベー
スとする膜を堆積することが必ｉｔである。必要な方法
は既知である。この方法はゾル−ゲルを使用するかある
いは解膠エマルションのエンゴーベコ−ティングを使用
するものである。こうして堆積された膜の品質は、セラ
ミック粒子の熱焼結により得られる。
これらのセラミックは耐熱性が良好であるにも拘わらず
、腐食抵抗及び／又は食品適合性に必要な基準を必ずし
も満足していない。
、腐食抵抗及び／又は食品適合性に必要な基準を必ずし
も満足していない。
ところで、周知のように炭素は化学物質及び熱に対する
抵抗がすぐれており、食品適合性も認められている。し
かしなから、炭素含有生成物エマルションを多孔質支持
体に堆積する事は可能であるが、このような生成物を焼
結することはできない。
抵抗がすぐれており、食品適合性も認められている。し
かしなから、炭素含有生成物エマルションを多孔質支持
体に堆積する事は可能であるが、このような生成物を焼
結することはできない。
光１し１月」１
本発明の一目的は、機械的に頑丈であり且つ調整可能な
テキスチャーを有する炭素含有膜を得るために、上記欠
点を克服することにある。
テキスチャーを有する炭素含有膜を得るために、上記欠
点を克服することにある。
本発明の別の目的は、機械的に頑丈であり且つ焼結を含
まない方法によりテキスチャーを調整することが可能な
セラミック材料から製造される膜を得ることにある。
まない方法によりテキスチャーを調整することが可能な
セラミック材料から製造される膜を得ることにある。
これらの目的は、本発明に従って透過性多孔質鉱物膜を
製造するための方法により達せられ、該方法は、コーク
ス化可能な熱硬化性樹脂を含む溶剤中の鉱物粒子の安定
なエマルションから成る少なくとも１層を透過性多孔質
鉱物支持体に堆積し、樹脂を重縮合処理後、コークス化
によりコークスを形成し、鉱物粒子相互間及び鉱物粒子
と支持体との機械的結合を確保することを特徴とする。
製造するための方法により達せられ、該方法は、コーク
ス化可能な熱硬化性樹脂を含む溶剤中の鉱物粒子の安定
なエマルションから成る少なくとも１層を透過性多孔質
鉱物支持体に堆積し、樹脂を重縮合処理後、コークス化
によりコークスを形成し、鉱物粒子相互間及び鉱物粒子
と支持体との機械的結合を確保することを特徴とする。
鉱物粒子は、コークス、カーボンブラック、グラファイ
ト等のような最も広義の意味での炭素、あるいは炭化ケ
イ素、窒化ケイ素、酸化チタン、ジルコニウム等のよう
なセラミック材料から構成され得る。
ト等のような最も広義の意味での炭素、あるいは炭化ケ
イ素、窒化ケイ素、酸化チタン、ジルコニウム等のよう
なセラミック材料から構成され得る。
鉱物粒子は毛状晶子（ｔｒｉｃｈｉｔｅｓ）のような小
繊維又は顆粒状であり得る。鉱物粒子の寸法は、膜に所
望されるテキスチャーの関数として選択される。
繊維又は顆粒状であり得る。鉱物粒子の寸法は、膜に所
望されるテキスチャーの関数として選択される。
例えば、熱硬化性樹脂はフェノール樹脂であり得るが、
コークス化後、堆積物の必要な品質を確保するに十分な
コークスレベルを示す樹脂であればどのようなものでも
よい。
コークス化後、堆積物の必要な品質を確保するに十分な
コークスレベルを示す樹脂であればどのようなものでも
よい。
使用されるエマルションは「エンゴーベ」型、即ち適当
な剤中に解膠したエマルションであり得る。
な剤中に解膠したエマルションであり得る。
例えば、粒子はアンモニウム塩のような解膠剤を加えた
ポリビニルアルコール中で激しく混合される０粒子の凝
集に使用される熱硬化性樹脂をこの混合物に加える。こ
のエンゴーベを支持体に塩ｍ後、フロキュレーションが
生じ、乾燥後、こうして堆積された層は連続的で均一な
厚さを有する。
ポリビニルアルコール中で激しく混合される０粒子の凝
集に使用される熱硬化性樹脂をこの混合物に加える。こ
のエンゴーベを支持体に塩ｍ後、フロキュレーションが
生じ、乾燥後、こうして堆積された層は連続的で均一な
厚さを有する。
この工程全体を「エンゴーベコ−ティング」と呼称する
。
。
エマルションとしては鉱物粒子をベースとする塗料の「
マスターペースト」を使用し、この場合熱硬化性樹脂を
含む溶剤中に乳濁させてもよい。この場合、コーティン
グにより支持体に堆積する。
マスターペースト」を使用し、この場合熱硬化性樹脂を
含む溶剤中に乳濁させてもよい。この場合、コーティン
グにより支持体に堆積する。
いずれの場合も、樹脂を重縮合処理後、４００〜３００
０℃でコークス化処理する。
０℃でコークス化処理する。
透過性多孔質支持体は樹脂コークス化温度に耐え得る各
種の材料から構成され得、例えば最も広義の炭素、セラ
ミック等であり得る。支持体は有利には粒子と同様に炭
素から構成され得る０例えば、多線粒状炭素又は炭素繊
維／炭素マトリックス複合体を支持体として選択するこ
とができる。
種の材料から構成され得、例えば最も広義の炭素、セラ
ミック等であり得る。支持体は有利には粒子と同様に炭
素から構成され得る０例えば、多線粒状炭素又は炭素繊
維／炭素マトリックス複合体を支持体として選択するこ
とができる。
この場合、炭素に固有の全性質を有しており、従って多
岐の分野で使用可能な全炭素濾過要素が得られる。
岐の分野で使用可能な全炭素濾過要素が得られる。
本発明の製造方法によると、支持体に接着し且つ所期の
使用に調整されたテキスチャーを有する膜を所望に応じ
て得ることができる。従って、支持体のテキスチャーの
関数として、最大の粒子から出発して各層で異なる粒子
寸法を有する鉱物粒子のエマルション層を連続的に堆積
することができる。この場合、各層堆積物間でコークス
化する必要はなく、単に重縮合を慎重に行い、全層の堆
積時にコークス化を実施するだけでよい、従って、非常
に透過性の大きい選択的な不斉複合体膜が得られる。
使用に調整されたテキスチャーを有する膜を所望に応じ
て得ることができる。従って、支持体のテキスチャーの
関数として、最大の粒子から出発して各層で異なる粒子
寸法を有する鉱物粒子のエマルション層を連続的に堆積
することができる。この場合、各層堆積物間でコークス
化する必要はなく、単に重縮合を慎重に行い、全層の堆
積時にコークス化を実施するだけでよい、従って、非常
に透過性の大きい選択的な不斉複合体膜が得られる。
テキスチャーを調整するためには、支持体に適当な含浸
剤を含浸させることができるが、このような方法を使用
すると選択的ではあるが透過性は余り高くない均質材料
が形成されることに留意すべきである。従って、本発明
の方法が有利であることは自明である。
剤を含浸させることができるが、このような方法を使用
すると選択的ではあるが透過性は余り高くない均質材料
が形成されることに留意すべきである。従って、本発明
の方法が有利であることは自明である。
支持体のテキスチャーが比較的粗いかもしくは弱い場合
、最初の層を繊維性材料のエマルションで形成すること
により、所望のテキスチャーを有する膜を得るために堆
積される層の数は、著しく減少できる。この繊維性材料
は有利には炭素又はセラミック材料（例えば炭化ケイ素
、窒化ケイ素等）の毛状晶子により構成される。従って
、テキスチャーの粗い支持体には、粒子寸法が減少する
ように鉱物粒子の連続層を付着させ、最初の層の粒子寸
法を比較的大きくして支持体の「孔あき（ｐｕｎｃｈｉ
ｎｇ）Ｊ又は貫通を阻止する必要がある。繊維性材料を
含むエマルションの堆積物は、支持体の透過率を減少さ
せない不織布としてｖ１能し、微粒子を含む後続の層の
支持体として使用される。
、最初の層を繊維性材料のエマルションで形成すること
により、所望のテキスチャーを有する膜を得るために堆
積される層の数は、著しく減少できる。この繊維性材料
は有利には炭素又はセラミック材料（例えば炭化ケイ素
、窒化ケイ素等）の毛状晶子により構成される。従って
、テキスチャーの粗い支持体には、粒子寸法が減少する
ように鉱物粒子の連続層を付着させ、最初の層の粒子寸
法を比較的大きくして支持体の「孔あき（ｐｕｎｃｈｉ
ｎｇ）Ｊ又は貫通を阻止する必要がある。繊維性材料を
含むエマルションの堆積物は、支持体の透過率を減少さ
せない不織布としてｖ１能し、微粒子を含む後続の層の
支持体として使用される。
本発明の製造方法を実施することにより、各種の形状の
支持体、即ちプレート、管、成形部品等上に膜を得るこ
とができる６本発明の方法は管状支持体内に膜を堆積す
るのに特に好適である。
支持体、即ちプレート、管、成形部品等上に膜を得るこ
とができる６本発明の方法は管状支持体内に膜を堆積す
るのに特に好適である。
テキスチャー又は費用の問題により異なる性質の層（例
えば１層が炭化ケイ素毛状晶子を含んでおり、これに続
く１以上の層が炭素粉末を含んでいる）を支持体に堆積
したい場合、本発明の方法によりこれを実現することが
可能になる。
えば１層が炭化ケイ素毛状晶子を含んでおり、これに続
く１以上の層が炭素粉末を含んでいる）を支持体に堆積
したい場合、本発明の方法によりこれを実現することが
可能になる。
え１１
以下、非限定的な実施例により本発明を説明する。
夾１」ＬＬ
支持体は２００，０００ｃｍ’、ｓ−’ 、ｍ−”、ｂ
ａｒ−’の通気度と３０１ＪＩ１１の平均孔径とを有す
る炭素繊維／炭素マトリックス複合体とした。
ａｒ−’の通気度と３０１ＪＩ１１の平均孔径とを有す
る炭素繊維／炭素マトリックス複合体とした。
支持体にエンゴーベコ−ティングを実施し、即ち４１ｍ
のコークス粒子のエマルションにより構成されるエンゴ
ーベを堆積し、熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂を
使用しな。樹脂の重縮合及びコークス化後、１２０，０
００ｃｍ３．ｓ−’ 、ｍ−”、ｂａｒ−’の通気度と
２０μｍの平均孔径とを有する膜が得られた。
のコークス粒子のエマルションにより構成されるエンゴ
ーベを堆積し、熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂を
使用しな。樹脂の重縮合及びコークス化後、１２０，０
００ｃｍ３．ｓ−’ 、ｍ−”、ｂａｒ−’の通気度と
２０μｍの平均孔径とを有する膜が得られた。
１４九よ
支持体は実施例１と同様のものを使用した。異なる粒子
寸法を有する炭素粒子を含むエマルション、即ち４１ｍ
のコークス粒子を含む第１のエマルションと０．１ｐｍ
のカーボンブラック粒子を含む第２のエマルションとを
使用して支持体に２回の連続エンゴーベコ−ティングを
実施した。尚、熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂を
使用した。各エンゴーベコ−ティング後、樹脂を重縮合
した。
寸法を有する炭素粒子を含むエマルション、即ち４１ｍ
のコークス粒子を含む第１のエマルションと０．１ｐｍ
のカーボンブラック粒子を含む第２のエマルションとを
使用して支持体に２回の連続エンゴーベコ−ティングを
実施した。尚、熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂を
使用した。各エンゴーベコ−ティング後、樹脂を重縮合
した。
最終コークス化後、５０，０００ｃｍり、ｓ−’、ｍ−
’、ｂａｒ−’の通気度と１〜５ｐａ＋の平均孔径とを
有する膜が得られた。
’、ｂａｒ−’の通気度と１〜５ｐａ＋の平均孔径とを
有する膜が得られた。
大」１烈」−
支持体は実施例１と同様のものを使用した。小炭素繊維
（直径７Ｉ、長さ０．２＋＋＋ｍ）を含むエマルション
を使用してこの支持体にエンゴーベコ−ティングを行っ
た。尚、熱硬化性樹脂はフェノール樹脂とした。樹脂の
重縮合及びコークス化後、支持体と同等の通気度と１２
μ鍋の平均ぺ孔恕径とを有する膜が得られた。
（直径７Ｉ、長さ０．２＋＋＋ｍ）を含むエマルション
を使用してこの支持体にエンゴーベコ−ティングを行っ
た。尚、熱硬化性樹脂はフェノール樹脂とした。樹脂の
重縮合及びコークス化後、支持体と同等の通気度と１２
μ鍋の平均ぺ孔恕径とを有する膜が得られた。
このような膜はヂ過作業で直接使用することもできるし
、また、実施例２と同様に透過率を５０．０ＯＯｃａ＋
コ、ｓ−’、ａ＋−”、ｂａｒ−’、平均孔径を５１Ｊ
Ｉ１１まで下げた０、１ｐｍのカーボンブラック粒子の
堆積層を堆積してもよい。
、また、実施例２と同様に透過率を５０．０ＯＯｃａ＋
コ、ｓ−’、ａ＋−”、ｂａｒ−’、平均孔径を５１Ｊ
Ｉ１１まで下げた０、１ｐｍのカーボンブラック粒子の
堆積層を堆積してもよい。
以上の３つの実施例に従って製造された膜は、微ｍＷ過
で又は新たなエンゴーベコを受容するための支持体とし
て使用され得、また限外濾過で使用できるように選択性
を調整され得る。
で又は新たなエンゴーベコを受容するための支持体とし
て使用され得、また限外濾過で使用できるように選択性
を調整され得る。
尺１１先
支持体は、１０，０００ｃｍ’、ｓす、ｍ−２，ｂａｒ
−’の透過率と１０ｐｍの平均孔径とを有するアルミナ
セラミック支持体を使用した。
−’の透過率と１０ｐｍの平均孔径とを有するアルミナ
セラミック支持体を使用した。
炭化ケイ素毛状晶子を含むエマルションを使用してこの
支持体にエンゴーベコ−ティングを実施し、熱硬化性樹
脂はフェノール樹脂とした。樹脂の重縮合及びコークス
化後、高い透過率を有しており且つ微細濾過で使用可能
な不斉多孔質媒体が得られた。
支持体にエンゴーベコ−ティングを実施し、熱硬化性樹
脂はフェノール樹脂とした。樹脂の重縮合及びコークス
化後、高い透過率を有しており且つ微細濾過で使用可能
な不斉多孔質媒体が得られた。
Claims (12)
- （１）透過性多孔質鉱物膜の製造方法であって、コーク
ス化可能な熱硬化性樹脂を含む溶剤中の鉱物粒子の安定
なエマルションから成る少なくとも１層を透過性多孔質
鉱物支持体に堆積し、樹脂を重縮合処理後、コークス化
によりコークスを形成し、鉱物粒子相互間及び鉱物粒子
と支持体との機械的結合を確保することを特徴とする方
法。 - （２）鉱物粒子を構成している材料がセラミック又は炭
素材料から選択されることを特徴とする特許請求の範囲
第１項に記載の方法。 - （３）粒子が毛状晶子のような小繊維又は顆粒状である
ことを特徴とする特許請求の範囲第１項又は第２項に記
載の方法。 - （４）エマルションがエンゴーベ型であり、アンモニウ
ム塩のような解膠剤を加えたポリビニルアルコールに鉱
物粒子を混合することにより得られ、熱硬化性樹脂をこ
の混合物に加えることを特徴とする特許請求の範囲第１
項から第３項のいずれかに記載の方法。 - （５）エマルションが、熱硬化樹脂を含む溶剤中の鉱物
粒子をベースとする塗料のマスターペーストから得られ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項から第３項の
いずれかに記載の方法。 - （６）多孔質透過性支持体に、熱硬化性樹脂を含む溶剤
中の鉱物粒子の安定なエマルションを数層堆積し、各層
の堆積後、樹脂を重縮合処理し、最後に全層の重縮合樹
脂をコークス化することを特徴とする特許請求の範囲第
１項から第５項のいずれかに記載の方法。 - （７）エマルションの鉱物粒子が支持体から出発して次
第に減少するように各層で異なる粒子寸法分布を有して
いることを特徴とする特許請求の範囲第６項に記載の方
法。 - （８）エマルションの鉱物粒子が各層で異なる材料から
形成されていることを特徴とする特許請求の範囲第６項
又は第７項に記載の方法。 - （９）鉱物支持体が炭素であることを特徴とする特許請
求の範囲第１項から第８項のいずれかに記載の方法。 - （１０）支持体の炭素が多細粒状炭素及び炭素繊維／炭
素マトリックス複合体から選択されることを特徴とする
特許請求の範囲第９項に記載の方法。 - （１１）鉱物支持体がセラミック材料であることを特徴
とする特許請求の範囲第１項から第８項のいずれかに記
載の方法。 - （１２）特許請求の範囲第１項から第１１項のいずれか
に記載の方法に従って得られることを特徴とする鉱物膜
。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8609553A FR2600266B1 (fr) | 1986-06-19 | 1986-06-19 | Procede de fabrication d'une membrane minerale poreuse sur un support mineral |
| FR8609553 | 1986-06-19 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6312311A true JPS6312311A (ja) | 1988-01-19 |
| JPH0573453B2 JPH0573453B2 (ja) | 1993-10-14 |
Family
ID=9336943
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62151047A Granted JPS6312311A (ja) | 1986-06-19 | 1987-06-17 | 鉱物支持体上に多孔質鉱物膜を作製するための方法 |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4865739A (ja) |
| EP (1) | EP0250346B1 (ja) |
| JP (1) | JPS6312311A (ja) |
| KR (1) | KR920002064B1 (ja) |
| AT (1) | ATE53776T1 (ja) |
| BR (1) | BR8703066A (ja) |
| DE (1) | DE3762483D1 (ja) |
| FR (1) | FR2600266B1 (ja) |
| IL (1) | IL82877A0 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01262902A (ja) * | 1988-03-17 | 1989-10-19 | Ceramiques Technique:Soc | 濾過膜及びその製造方法 |
| JP2011527231A (ja) * | 2008-07-08 | 2011-10-27 | ダーリェン ユニバーシティ オブ テクノロジー | スパイラル型炭素膜及びその製造方法 |
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| US5039832A (en) * | 1989-07-05 | 1991-08-13 | Otis Elevator Company | Touch button light ring system |
| DE4001180C1 (en) * | 1990-01-17 | 1990-11-22 | Radex-Heraklith Industriebeteiligungs Ag, Wien, At | Refractory ceramic prod. - impregnated with thixotropic slurry including methyl cellulose |
| FR2665087B1 (fr) * | 1990-07-24 | 1992-10-09 | Lorraine Carbone | Procede de fabrication d'une membrane minerale ultra-mince et asymetrique. |
| US5262198A (en) * | 1991-04-08 | 1993-11-16 | Aluminum Company Of America | Method of producing a carbon coated ceramic membrane and associated product |
| US5196120A (en) * | 1991-05-13 | 1993-03-23 | Minnesota Mining And Manufacturing Company | Ceramic-ceramic composite filter |
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| WO1998021164A1 (en) * | 1996-11-12 | 1998-05-22 | National Research Council Of Canada | Functionally gradient ceramic structures |
| US6390304B1 (en) | 1997-06-02 | 2002-05-21 | Hitco Carbon Composites, Inc. | High performance filters comprising inorganic fibers having inorganic fiber whiskers grown thereon |
| KR20010013300A (ko) | 1997-06-02 | 2001-02-26 | 히트코 카본 컴포지츠 인코포레이티드 | 고성능 필터 |
| US6155432A (en) | 1999-02-05 | 2000-12-05 | Hitco Carbon Composites, Inc. | High performance filters based on inorganic fibers and inorganic fiber whiskers |
| DE19931846C2 (de) * | 1999-07-09 | 2002-03-14 | Neubert Susanne | Membrane als Verbundmembrane zur Trennung von gelösten und suspendierten Stoffen sowie gelösten Salzen von ihrer Trägerflüssigkeit |
| US10814287B2 (en) | 2016-05-13 | 2020-10-27 | 3M Innovative Properties Company | Multilayer articles including coatings on microfiltration membrane substrates and methods of making same |
| US11135554B2 (en) | 2017-03-15 | 2021-10-05 | 3M Innovative Properties Company | Multilayer articles including coatings containing metal on microfiltration membrane substrates |
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| JPS4919999B1 (ja) * | 1970-10-30 | 1974-05-21 | ||
| GB1415853A (en) * | 1972-02-12 | 1975-11-26 | Dunlop Ltd | Anti-oxidation coatings |
| GB1415089A (en) * | 1972-05-30 | 1975-11-26 | Valley Co Inc | Methods of producing carbonaceous bodies and the products thereof |
| US4041116A (en) * | 1973-05-15 | 1977-08-09 | Great Lakes Carbon Corporation | Method for the manufacture of carbon-carbon composites |
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| FR2525963A1 (fr) * | 1982-04-29 | 1983-11-04 | Aerospatiale | Procede de fabrication d'un materiau de protection thermique a hautes performances, et materiau ainsi obtenu |
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| GB8324166D0 (en) * | 1983-09-09 | 1983-10-12 | Atomic Energy Authority Uk | Reaction-bonded silicon carbide bodies |
| JPS61247663A (ja) * | 1985-04-22 | 1986-11-04 | 工業技術院長 | 炭素連続繊維強化ＳｉＣ複合体の製造方法 |
-
1986
- 1986-06-19 FR FR8609553A patent/FR2600266B1/fr not_active Expired - Fee Related
-
1987
- 1987-06-15 AT AT87420163T patent/ATE53776T1/de not_active IP Right Cessation
- 1987-06-15 DE DE8787420163T patent/DE3762483D1/de not_active Expired - Fee Related
- 1987-06-15 EP EP87420163A patent/EP0250346B1/fr not_active Expired - Lifetime
- 1987-06-15 IL IL82877A patent/IL82877A0/xx unknown
- 1987-06-17 JP JP62151047A patent/JPS6312311A/ja active Granted
- 1987-06-18 BR BR8703066A patent/BR8703066A/pt unknown
- 1987-06-18 US US07/063,444 patent/US4865739A/en not_active Expired - Lifetime
- 1987-06-19 KR KR1019870006195A patent/KR920002064B1/ko active IP Right Grant
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2600266A1 (fr) | 1987-12-24 |
| DE3762483D1 (de) | 1990-06-07 |
| US4865739A (en) | 1989-09-12 |
| EP0250346B1 (fr) | 1990-05-02 |
| KR880000123A (ko) | 1988-03-23 |
| IL82877A0 (en) | 1987-12-20 |
| FR2600266B1 (fr) | 1990-08-24 |
| ATE53776T1 (de) | 1990-06-15 |
| BR8703066A (pt) | 1988-03-08 |
| EP0250346A1 (fr) | 1987-12-23 |
| JPH0573453B2 (ja) | 1993-10-14 |
| KR920002064B1 (ko) | 1992-03-10 |
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