JPS62283149A - 室温硬化性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ３、発明の詳細な説明　　　　　　　　　　　　　ｌ〔
発明の技術分野〕 本発明はシーリング材組成物として適した、水分に触れ
るとゴム状弾性体へと室温で硬化し得る組成物に関し、
特に耐熱性と耐候性に優れ、接着性を有し、かつ表面に
粘着性の残留することのないゴム状硬化物の得られる室
温硬化性組成物に関する。

〔発明の技術的背景とその問題点〕

加水分解性ケイ素官能性基を有し、主鎖がポリエーテル
である重合体は公知である（特開昭５０−１５６５９９
号公報等）。この重合体をベースとした室温硬化性組成
物が、近年建造物の目地部や輸送機械接合部などのシー
リング材として用いられ始めている（特開昭５２−７３
９９８号公報等）。

しかしながら、この種の重合体は耐熱性や耐候性に劣る
ため、耐候性の要求される建造物外壁の目地部や、輸送
機械接合部の一部など比較的高温となる個所の使用には
適さないという問題がある。また、この種の重合体は本
質的に接着性を有していないため、あらかじめ被着面に
プライマー処理を施してからシーリング材を適用する必
要がある。更に硬化物の表面に粘着性が残留するため、
シーリング材に塵埃が付着しゃずいという問題がある。

〔発明の目的〕

本発明は、これらの問題点を解決するためのものであり
、耐熱性と耐候性に優れ、接着性を有し、かつ表面に粘
着性の残留することのない硬化物の得られる室温硬化性
組成物を提供することを目的とする。

〔発明の構成〕

即ち本発明は、 （Ａ）一般式； ■ Ｘ、５ｉ−Ｒ’−０−Ｒ”−ＣＨＣＨ２壬Ｎｉ１−Ａ−
Ｎｌｌ−ＣＩｌ□ＣＨ−Ｒ”−ＭＲ’０斥０）１　　　
　　　　　　　　　　　０ｉ１Ｒ５，１ −Ｒ２−ＣＨＣｆｈ：）−ＮＨ−Ａ−ＮＨ−Ｃ１１２Ｃ
ＩＩ−Ｒ３−０−Ｒ’−３ｉＸ。

０１１　　　　　　　　　　　　　　　０１＋（式中、
Ｒ’、　Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は２価の炭化水素基、Ｒ
５は１価の炭化水素基、Ｘは加水分解性基、Ａは置換ま
たは非置換の２価の分香族基、ａは１〜３の数を示し、
ｍは１０〜５００の数、ｎは１以上の数を示す。）で表
わされ、加水分解性シリル基で閉塞されたポリエーテル
　　　　　　　　　　　　　−００重量部（Ｂ）無機質
充填材　　　　　３〜３００重量部（Ｃ）硬化触媒　　
　　　　０．００１〜２０重量部から成ることを特徴と
する室温硬化性組成物に関する。

本発明に用いられる（Ａ）一般式； ％式％ （式中、Ｒ’、Ｒ２，Ｒ′３．Ｒ’、Ｒ’、Ｘ、Ａ、ａ
、ｍおよびｎは前述のとおり。） で表わされるポリエーテルにおいて、Ｒ１Ｏで表わされ
るオキシアルキレン単位はオキシエチレン単位、オキシ
プロピレン単位あるいはオキシエチレン単位とオキシプ
ロピレン単位の併用系が好ましく、原料入手と重合が容
易で、高重合度でも液状を保持し易いことがらオキシプ
ロピレン４４位が特に好ましい。オキシアルキレン単位
の重合度ｍは１０〜５００の範囲で選ばれ、ｍが１０よ
り小さい場合は実用的な作業性の得られる粘度以下で十
分な伸び率のゴム状硬化物を得ることが困難になる。逆
にｍが５００より大きいと本発明の特徴である耐熱性や
耐候性が低下する。

Ｒ２の２価の炭化水素基としてはメチレン基、エチレン
基、トリメチレン基、テトラメチレン基、フェニレン基
、シクロヘキシレン基およびれる。これらの基のうち、
原料の入手の容易さからメチレン基であることが好まし
い。

Ｒ３およびＲ４としては、Ｒ２と同様のものが例示され
るが、Ｒコは原料の入手の容易さからメチレン基である
ことが好ましい。また、ｐ′は合成と原料の人手の容易
さからトリメチレン基およびテトラメチレン基が好まし
く、特にトリメチレン基が好ましい。

Ｒ５の１価の炭化水素基はメチル基、エチル基、プロピ
ル基などのアルキル基；フェニル基などのアリール基、
β−フェニルエチル基、β−フェニルプロピル基などの
アラルキル基等から選ぶことができるが、合成と原料入
手の容易さからメチル基またはフェニル基が好ましく、
メチル基が特に好ましい。

Ｘの加水分解性基は、アルコキシ基、アルコキシアルコ
キシ基、アシロキシ基、Ｎ、！Ｊ−ジアルキルアミン基
、Ｎ−アルキルアミド基、Ｎ、Ｎ−ジアルキルアミノキ
シ基、ケトオキシム基、アルケノキシ基が例示されるが
、人手の容易さ、反応性および加水分解生成物の金属へ
の腐食性のないことから、メトキシ基、エトキシ基、プ
ロポキシ基、イソプロポキシ基、ヘキシルオキシ基など
の炭素数１〜６のアルコキシ基および２−メトキシエト
キシ基が適していて、加水分解性（Ｍｉ成物の硬化反応
性）の高さなどからメトキシ基およびエトキシ基が好ま
しく、メトキシ基が特に好ましい。加水分解性基の数ａ
は１〜３の範囲で選ばれるが、高伸長率のゴム状硬化物
を与える組成物を得るためには、ａが２であることが好
ましい。

Ａは置換または非置換の２価の芳香族基であり、原料の
人手が容易なこと、他の原料との相溶性が良好なこと、
および本発明の室温硬化性組成物の施工作業性が良好で
、かつ硬化後十分な伸び率を有することから、フェニレ
ン基、ビフェニレン基または一般式ｉ　−Ｒ６−Ｑ−Ｒ
’−（式中、Ｒ６，ｐ′および口は前述のとおり。）で
表わされる基であることが好ましい。Ａの具体例として
は、 Ｈｉ Ｃ）＋３ などがあげられる。

又、ｎは１以上の数であり、ｌであっても良いが、本発
明の（Ａ）成分であるポリエーテルの分子量が５００〜
５０，０００の範囲となるよう選ぶことが好ましい。本
発明の組成物をシーリング材として用いた場合、分子量
が５００より小さいと硬化して得られる弾性体の伸び率
がシーリング材として必要とされるそれに達せず、逆に
５０，０００より大きいと粘度が高（なって作業性が低
下する。

本発明に用いられる（Ａ）のポリエーテルは例えば （Ｎ一般式； （式中、Ｒ１，ＲＺおよびｍは前述のとおり。）で表わ
される分子鎖末端がエポキシ基で閉塞されたポリオキシ
アルキレン （ｎ）一般式； １１□Ｎ−Ａ−Ｎｉｌ□（式中、八は前述のとおり。）
で表わされる芳香族ジアミン化合物、 および （ＩＩＩ）一般式； ％式％１ （式中、Ｒ’、　Ｒ’、　Ｒ’、Ｘおよびａは前述のと
おり。） で表わされるエポキシ基と加水分解性基とを有する有機
ケイ素化合物 とを反応させることにより、合成することかできる。

（Ｉ）の代表的な例として、水酸基で両末端が閉塞され
たポリオキシエチレンやポリオキシプロピレンに、エビ
クロルヒドリンヲ塩基性触媒等の存在下に、付加して得
られるものがあげられる。

（ＩＩ）成分の具体的な例としては、 ｔｈ などがあげられる。

（１）成分の具体的な例としては、Ｔ−グリシドキシプ
ロビルトリメトキシシラン、Ｔ−グリシドキシブチルト
リメトキシシラン、γ−グリシドキシプロビルトリエト
キシシラン、ｒ　−グリシドキシブチルトリエトキシシ
ラン、メチルＣｒ−’ｙ”リシドキシプロピル）ジメト
キシシラン、メチル（γ−グリシドキシブチル）ジメト
キシシラン、メチル（γ−グリシドキシプロビル）ジェ
トキシシラン、メチル（Ｔ−グリシドキシブチル）ジェ
トキシシラン、フェニル（γ−グリシドキシプロピル）
ジメトキシシラン、フェニル（Ｔ−グリシドキシブチル
）ジメトキシシラン、ジメチル（Ｔ−グリシドキシプロ
ピル）メトキシシラン、ジメチル（γ−グリシドキシブ
チル）メトキシシランおよびこれらのアルコキシ基をア
ルコキシアルコキシ基、アシロキシ基、Ｎ、Ｎ−ジアル
キルアミノ基、Ｎ−アルキルアミド基、Ｎ、Ｎ−ジアル
キルアミノキシ基、ケトオキシム基、アルケノキシ基な
どで置き換えた化合物などがあげられる。

本発明で用いられる（八）のポリエーテルは、これまで
説明した（１）および（Ｉ）のエポキシ基と、（［［）
のアミノ基との反応によって得られる。

（１）、　　（ｎ）および（ＩＩＩ）の反応は環境温度
より高い温度、例えば５０〜１５０℃の条件下で行うこ
とが好ましい。その際、メタノール、エタノール、フェ
ノール、サリチル酸およびトリス（ジメチルアミノメチ
ル）フェノールのような化合物を反応促進剤として用い
ることが好ましい。メタノールはその好ましいものの１
つである。なお、この反応を行う際に溶媒を用いる必要
はないが、炭化水素系、エーテル系、エステル系などの
溶媒を用いてもかまわない。

（−■）、（■）および（Ｉｎ）の配合量は、理論的に
はモル比が（［）　　：　　（Ｉｔ）　　：　　（Ｉ［
Ｉ）　＝ｎ：（ｎ　＋　１）　：２である。しかし、実
際には（ＩＩ）および（［）を理論用をやや上回る量使
用しても、差し支えない。

反応させる手順としては、（１）、　　（ｎ）および（
［［）を同時に加えて反応させても良いが、先ず（１）
およびその当量を上回る量で、かつ前記分子量範囲のポ
リエーテルを得るのに適した量の（ＩＩ）を反応させて
鎖長延長を行った後、必要量かそれをやや上回る量の（
ＩＩＩ）を加えて反応させた方が重合度を制御しやす（
、また６１実に分子鎖末端に加水分解性基を導入するこ
とができる。

本発明の（Ｂ）成分は、本発明の組成物に適度な非流動
性や補強性を付与するための成分である。これらの（Ｂ
）成分としては、煙霧質シリカ、沈澱シリカ、粉砕シリ
カ、ケイソウ土、炭酸カルシウム、酸化チタン、アルミ
ナ、水酸化アルミニウム、酸化鉄、タルク、クレーなど
が例示される。このような（Ｂ）成分の使用量は、（Ａ
）成分１００重量部に対して３〜３００重量部、好まし
くは５〜２００重量部の範囲である。（Ｂ）成分の量が
３重量部より少ないと非流動性や補強性が得られず、３
００重量部より多いと組成物の粘度が高くなって作業性
が低下する。

本発明で使用される（Ｃ）の硬化触媒としては、オクチ
ル酸スズなどのカルボン酸スズ；ジブチルスズジラウレ
ート、ジブチルスズジラレ−ト、ジブチルスズフタレー
ト等の有機スズカルボン酸塩；有機スズ酸化物およびそ
のエステルとの反応物：テトラブチルチタネートのよう
な有機チタン酸エステル；アミン類；アミン塩；４級ア
ンモニウム塩；グアニジン化合物等が例示される。これ
らの硬化触媒は（Ａ）成分１００重量部に対してｏ、ｏ
ｏｔ〜２０重量部の範囲で使用することが好ましい。（
Ｃ’）成分の量がこれより少ないと硬化速度が遅過ぎて
使用に適さなくなり、逆にこれより多くても無意味であ
るばかりでなく、滲出や析出の恐れがあり好ましくない
。

本発明の組成物は本質的に接着性を有しているため、接
着性を付与するために通常用いられるシランカップリン
グ剤を用いる必要はないが、接着性をさらに増強するた
めにそれらを用いたり、或いは１包装形態で長時間の保
存を可能とすることを目的としてそれらを含めた加水分
解性シランを添加しても良い。これら加水分解性シラン
としては、 １ｈＮ（Ｃ１ｌ□）　ｚＳ　ｉ　（ＯＣＩＩ　ｚ）　３
　。

ｔｌｚＮ（ＣＩＬｚ）　ｚｓｔ（ＯＣＩｌｚＣＨｌ）　
ｚｌＨ２Ｎ　（ＣＨ２）　ＪＨ（ＣＨＩ）　ｉｓｉ　（
ＯＣＩｌｉ）　１ｔＣＩｌ：１ ＣＩｌ　□＝Ｃ−Ｃ−０−（ＣＩｌ　□うｉ−ジｒ　Ｓ
ｉ　（ＯＣＩ量ＺＣＩＩ：ｌ）３　。

ＣＩｌ□＝Ｃｌｌ５　ｉ　（ＯＣＨｚｃｌＩ　ｚ）　！
　。

（ＣＬ）　ｚＳｉ（ＯＣＩｈ）　ｚ。

ＣＩｈＳｉ　（ＯＣＩｈ）　Ｉ ＣＨ：＋Ｓｉ　（ＯＣＩＩｚＣＩｈ）　：＋。

Ｓｉ　（ＯＣＩＩｚＣＨｚ）　４ などが例示される。

■包装形で長期間の保存安定性を得るためにはまた、メ
タノールやエタノールのような１価の第１級アルコール
を添加することも有効である。

また、本発明の組成物には水添ヒマシ油のようなチクソ
トロピソク性付与剤やジオクチルフタレート、ブチルベ
ンジルフタレート、塩素化パラフィンのような可塑剤を
用いることもできる。

本発明の組成物は、前述のような１包装形で用いること
ができるほか、例えば（Ａ）成分と（Ｂ）成分とから成
る成分と、（Ｃ）成分との２成分に分けて保存しておき
、使用前に両者を混合する２包装形とすることもできる
。

〔発明の効果〕

本発明の組成物は、耐熱性や耐候性に優れ、接着性を有
し、また表面粘着性の残留がないため塵埃の付着による
汚損が発生せず、建造物外壁目地部のような耐候性の要
求される個所や、輸送機械接合部の一部など比較的高温
となる個所のシーリング材として好適である。

〔実　施　例〕

以下本発明を実施例により説明する。なお、合成例、実
施例及び比較例中、部はすべて重量部、％は重量％を示
す。

合成例１ 平均重合度１５、分子量が約１，０００．２５°Ｃにお
ける粘度が２７０ｃＳ　ｔのグリシジル基両末端閉塞ポ
リオキシプロピレン１０エポキシ当量に対し、オキシプ
ロピレンの１０％に相当する量のメタノールを加え、窒
素雰囲気下にて６０℃で加熱攪拌を開始した。加熱攪拌
開始から４時間間隔で一部を抜き取り、電位差滴定法を
用いて試料中のエポキシ基と第１級アミンとの総量を定
量、ＮＭＲによるエポキシドメチレンのプロトンによる
ピーク（テトラメチルシランを基阜として２．６７ｐｐ
ｍ）の観察および２５℃における粘度の測定を行った。

加熱攪拌開始から１６時間後においてエポキシ基と第１
級アミンとの滴定量はほぼ理論量だけ減少すると同時に
エポキシドメチレンのプロトンによるピークが消失し、
加熱攪拌開始前には１００ｃｓＬであった粘度が１　、
ＳＯ０ｃＳ　ｔに達したため、Ｈ３ を２．２モル加え、同条件にて加熱攪拌を続行した。上
記のシランを添加してから４時間間隔で一部を抜き取り
、電位差滴定法を用いて試料中のエポキシ基と第１級ア
ミンとの総量の定量およびＮＭＲによるエポキシドメチ
レンのプロトンによるピークを観察したところ、シラン
添加から１２時間後においてそれらはいずれもほぼ消失
したため、加熱攪拌を終了し、メタノールを留去して２
５℃における粘度が１９，０００ｃＳＬ　、同温度にお
ける比重が１．０１．　ＧＰＣにより測定された数平均
分子量が６，５００の淡黄色の粘稠な液体（次式で表わ
される加水分解性シリル基で分子鎖末端が閉塞されたポ
リエーテル、Ｐ−１）を得た。

Ｃ）１３ 合成例−２ 平均重合度３２、分子量が約２，０００．２５°Ｃにお
ける粘度が５５０ｃＳ　ｔのグリシジル基両末端閉塞ポ
リオキシプロピレン１０エポキシ当量に対し、キシプロ
ピレンの１０％に相当する量のメタノールを加え、窒素
雰囲気下にて６０°Ｃで加熱攪拌を開始した。加熱攪拌
開始から４時間間隔で一部を抜き取り、電位差滴定法を
用いて試料中のエポキシ基と第１級アミンとの総量の定
量、ＮＭＲによるエポキシドメチレンのプロトンによる
ピークの観察および２５℃における粘度の測定を行った
。加熱攪拌開始から１６時間後においてエポキシ基と第
１級アミンとの滴定量はほぼ理論量たけ減少すると同時
にエポキシドメチレンのプロトンによるピークが消失し
、加熱攪拌開始前には２５０ｃＳ　ｔであった粘度が４
　、２００ｃＳ　ｔに達したため、ＣＩｌ□ＣＨ−ＣＩ
＋□−０−（Ｃｌｌ　ｚｈ−Ｓ　ｉ　（ＯＣＩＩ。ＣＩ
ｌ：Ｉ）３　　を２．２モル加え、同条件にて加熱攪拌
を続行した。上記のシランを添加してから４時間間隔で
一部を抜き取り、電位差滴定法を用いて試料中のエポキ
シ基と第１級アミンとの総量の定量およびＮＭＲによる
エポキシドメチレンのプロトンによるピークを観察した
ところ、シラン添加から１２時間後においてそれらはい
ずれもほぼ消失したため、加熱撹拌を終了し、メタノー
ルを留去して２５℃における粘度が３１，０ＯＯｃＳｔ
　、同温度における比重が１．０１、ＧＰＣにより測定
された数平均分子量がＩ　１　、０００の淡黄色の粘稠
な液体（次式で表わされる加水分解性シリル基で分子鎖
末端が閉塞されたポリエーテル、Ｐ−２）を得た。

ＯＨＯ）１ ｉ１ 合成例３ 平均重合度５０、分子量約３，０００．２５°Ｃにおけ
る粘度が９７０ｃＳ　ｔのグリシジル基両末端閉塞ポリ
オキシプロピレン６エボキシ当量に対し、ピレンの１０
％に相当する量のメタノールを加え、窒素雰囲気下にて
６０℃で加熱攪拌を開始した。

加熱攪拌開始から４時間間隔で一部を抜き取り、電位差
滴定法を用いて試料中のエポキシ基と第１級アミンとの
総量の定量、ＮＭＲによるエポキシドメチレンのプロト
ンによるピークの観察および２５℃における粘度の測定
をおこなった。加熱攪拌開始から１８時間後においてエ
ポキシ基と第１級アミンとの滴定量はほぼ理論量だけ減
少すると同時にエポキシドメチレンのプロトンによるピ
ークが消失し、加熱攪拌開始には４００ｃＳ　ｔであっ
た粘度が５　、２００ｃＳ　ｔに達したため、同条件に
て加熱攪拌を続行した。上記のシランを添加してから４
時間間隔で一部を抜き取り、電位差滴定法を用いて試料
中のエポキシ基と第１級アミンとの総量の定量およびＮ
ＭＲによるエポキシドメチレンのプロトンによるピーク
を観察したところ、シラン添加から１２時間後において
それらはいずれもほぼ消失したため、加熱攪拌を終了し
、メタノールを留去して２５゛Ｃにおける粘度が２５，
０ＯＯｃＳｔ　、同温度における比重が１．０１ＧＰＣ
により測定された数平均分子量が９，５００の淡黄色の
粘稠な液体（次式で表わされる加水分解性シリル基で分
子鎖末端が閉塞されたポリエーテル、Ｐ−３）を得た。

ＯＨＯＨ 合成例４ 合成例２で用いたものと同じグリシジル基末端閉塞ポリ
オキシプロピレン１０エポキシ当量に対し、合成例２で
用いたものと同じジアミノジフェニルエーテルを６モル
およびポリオキシプロピレンの１％に相当する量のフェ
ノールを加え、窒素雰囲気下にて、ＳＯ℃で１６時間加
熱攪拌を行った。

Ｃ１１３ＣＨ２ を２．２モル加え、同条件にて加熱攪拌を１６時間行っ
て、淡黄色の粘稠な液体（次式で表わされる加水分解性
シリル基で分子鎖末端が閉塞されたポリエーテル、Ｐ−
４））を得た。

ＯＨ 合成例５ 合成例３で用いたものと同じグリシジル基末端閉塞ポリ
オキシプロピレン６エボキシ当旦にリオキシプロピレン
の２％に相当する量のトリス（ジメチルアミノメチル）
フェノールを加え、窒素雰囲気下にて、６０℃で１６時
間加熱攪拌を行った。

を２．２モル加え、同条件にて加熱攪拌を１６時間行っ
て、淡黄色の粘稠な液体（次式で表わされる加水分解性
シリル基で分子鎖末端が閉塞されたポリエーテル、Ｐ、
５）を得た。

Ｏｌｌ　　　　　　　　　　　ＯＨ ｌｈ ｌ　　／　　　　７ＣＬ　　＼ 実施例１〜５ 合成例１〜５で得た加水分解性シリル基で分子鎖末端が
閉塞されたポリエーテル（Ｐ−１〜５）　１００部に対
して、第１表に示す充填材、無機顔料およびチクソトロ
ピソク性付与剤を添加して三本ロールで均一に分散させ
た後、やはり第１表に示す有機スズ化合物を加えて混合
し、試料−１〜５を得た。これら試料を約２１厚のシー
ト状に硬化させて常温で１４日間養生した後ＪＩＳ　２
号ダンヘルに打ち抜き、指触による表面状態の観察と引
張り試験を行った。次いで同様にして得られたダンベル
状試料片を１５０℃乾燥器中およびウェザ−メータ中に
設置し、第１表に示す期間の劣化条件（加熱および紫外
線照射）を与えた後、試料片の状態観察と引張り試験を
行った。

これらの結果も第１表に示す。

比較例１ 分子量約８，０００　、末端基として ＣＩ。

（ＣＨＨＯ２ｚｓｉ−ＣＩＩ□Ｃ１ｌ□ＣＨＩ−０−を
有するポリオキシプロピレン１００部に対して、第１表
に示す充填材、無ａ顔料およびチクソトロピック性付与
剤を添加して三本ロールで均一に分散させた後、やはり
第１表に示す有機スズ化合物を加えて混合し、試料−６
を得た。試料−６を用いて実施例１〜５と同様の試験を
行った。その結果も第１表に示す。

実施例６〜１０ 実施例１〜５で調製したものと同じ試料−１〜５を用い
て、第１図に示す剪断接着試験体を作成した。作成した
試験体を常温で２８日間養生した後、引張試験を行った
。その結果を第２表に示す。

比較例２ 比較例１で調製したものと同じ試料−６を用いて、第１
図に示す剪断接着試験体を作成した。

この試験体を用いて実施例６〜１０と同様の試験を行っ
た。その結果も第２表に示す。

【図面の簡単な説明】

第１図は剪断接着試験に供した試験体の斜視図を示す。 尚、図中の単位はｍｍである。 １・・・試料

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １（Ａ）一般式；▲数式、化学式、表等があります▼▲
   数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＾１、Ｒ＾２、Ｒ＾３およびＲ＾４は２価の
   炭化水素基、Ｒ＾５は１価の炭化水素基、Ｘは加水分解
   性基、Ａは置換または非置換の２価の芳香族基、ａは１
   〜３の数を示し、ｍは１０〜５００の数、ｎは１以上の
   数を示す。）で表わされ、加水分解性シリル基で閉塞さ
   れたポリエーテル１００重量部 （Ｂ）無機質充填材３〜３００重量部 （Ｃ）硬化触媒０．００１〜２０重量部 から成ることを特徴とする室温硬化性組成物。 ２　オキシアルキレン単位Ｒ＾１Ｏがオキシエチレン単
   位、オキシプロピレン単位或いはオキシエチレン単位と
   オキシプロピレン単位の併用系である、特許請求の範囲
   第１項記載の組成物。 ３　オキシアルキレン単位Ｒ＾１Ｏがオキシプロピレン
   単位である、特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ４　Ａが置換または非置換のフェニレン基、ビフェニレ
   ン基、または一般式；−Ｒ＾６−Ｑ−Ｒ＾７−（式中、
   Ｒ＾６、Ｒ＾７は置換または非置換のフェニレン基、Ｑ
   はアルキレン基、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ＿２−または
   −ＣＯ−を示す。）で表わされる２価の芳香族基である
   、特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ５　Ｘが炭素数１〜６のアルコキシ基である、特許請求
   の範囲第１項記載の組成物。 ６　ａが２である、特許請求の範囲第１項記載の組成物
   。