JPS62263229A - ポリエステルフイルムの接合方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はポリエステルフィルムの接合方法に関するもの
である。

［従来の技術］ 従来ポリエステルフィルムは薄ようで、強靭、ざらに衛
生性が優れていることから、フィルム、シートあるいは
容器として、食品包装分野などに広く用いられている。

しかしながら、ポリエステルフィルム同士を加熱圧着し
てもポリオレフィンのようなヒートシール性は得られな
い。そこで通常は接着剤を用いて、ポリエステルフィル
ム同士を接合しているが、該方法では接着剤の塗イ［工
程、ラミネート工程など手間のかかる工程を必要とし、
更にポリエステルフィルムに有効な接着剤であるポリウ
レタン系接着剤を使用する場合には、低分子量化合物や
溶媒の飲食品への移行が懸念される。

このため接着剤を用いず、直接ポリエステルフィルム同
士を接合させる方法が求められており、この方法として
ポリエステルフィルムにコロナ放電処理あるいは、低温
プラズマ処理を施す方法などが検討されている。

［発明が解決しようとする問題点］ しかしながら、強くコロナ放電処理したポリエステルフ
ィルム同士を接着させる場合は、接着力自体不十分であ
り、実用強度かでず、ざらにを重ねておくと、フィルム
同士が密着し、はがれなくなる（この現象をブロッキン
グと呼んでいる）。

ブロッキングが生じるとロール状のフィルムからフィル
ムを巻きほぐすことができない。このようにコロナ放電
処理したポリエステルフィルム同士を接合することは原
理的には可能であるが、実用上は上記のような問題があ
った。

また特開昭６０−１２５６３９にはポリエステル基材の
接合面を予め低温プラズマ処理し、次いで１８０℃で加
熱圧着して接合する方法が提案されている。該方法では
たしかに３００〜５００（］／１５ｃｍ幅の接着力が得
れるが、接合したフィルムを熱水中、あるいは高温高湿
中に置いてあくと、急速に接着力が低下し、容易に剥が
れてしまい、実用できない。なお、この現象はコロナ放
電処理したポリエステルフィルムについても同様である
。

本発明の目的とするところは、上記のような取扱上の問
題、接着力の経時変化などの問題のないポリエステルフ
ィルムの接合方法を提供せんとするものである。

［問題点を解決するための手段］ 本発明は、低温プラズマ処理をした後、延伸して得られ
たポリエステルフィルム（Ａ＞の該低温プラズマ処理面
に、該ポリエステルフィルム（Ａ＞又は他のポリエステ
ルフィルム（Ｂ）を接触せしめ、かつ加熱圧着すること
により接合することを特徴とするポリエステルフィルム
の接合方法、に関する。　　一 本発明でいつポリエステルとは、芳香族ジカルボン酸を
主たる酸成分として、アルキレングリコールを主たるグ
リコール成分とするポリエステル樹脂であり、このよう
なポリエステル樹脂の具体例としては、テレフタル酸、
イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェノキシ
エタンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフェ
ニルエーテルジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカル
ボン酸、ジフェニルケトンジカルボン酸、アンスラセン
ジカルボン酸、α、β−ビス（２−りＯフェノキシ）エ
タン−４，４′−ジカルボン酸などの芳香族ジカルボン
酸を酸成分とし、エチレングリコール、トリメチレング
リコール、テトラメチレングリコール、ペンタメチレン
グリコール、ヘキサメチレングリコール、ヘキシレング
リコールなどのアルキレングリコールをグリコール成分
とするポリエステル樹脂が挙げられる。特に機械的強度
が強く、かつ接合時の形態の熱安定性が良いことから融
点１６０℃以上のポリエステル樹脂が好ましく、中でも
テレフタル酸とエチレングリコールからなるポリエチレ
ンテレフタレート樹脂がより望ましい。

更にポリエステル共重合体、例えば芳香族カルボン酸と
してテレフタル酸、２，６ナフタレンジカルポン酸及び
／又はイソフタル酸と、アルキレングリコールとしてエ
チレングリコール及び／又はテトラメチレングリコール
からなる共重合体等であっても良い。特にエチレンテレ
フタレート／イソフタレートの共重合体、及びブチレン
テレフタレート／イソフタレートの共重合体が好ましく
、イソフタレート成分が前者の場合５モル％〜２０モル
％、後者の場合は５モル％〜４０モル％の共重合体は融
点１６０℃以上で接合時に熱安定性が良い。

本発明における接合形態としては、■ポリエステルフィ
ルム（Ａ）同士、即ち１枚のポリエステルフィルム（Ａ
＞を折り返したり、特に袋状にするなどして接合する場
合、■ポリエステル（Ａ＞と他のポリエステルフィルム
（Ｂ）とを接合する場合がある。また、後者の場合、ポ
リエステルフィルム（Ａ＞とポリエステルフィルム（Ｂ
）は同種のポリエステルからなるものであっても良いし
、異種のポリエステルからなるものであっても良い。

なお、ポリエステルフィルム（Ａ＞とポリエステルフィ
ルム（Ｂ）の融点差が１０℃以上の場合は、接合時の温
度を低くすることができるため好ましい。

本発明のポリエステルフィルム（Ａ）とは、低温プラズ
マ処理された後、少なくとも一回以上の延伸を施され、
場合によっては熱固定のための熱処理を施された薄よう
の成形体を言う。

低温プラズマ処理とは、低圧下のガス雰囲気に高電圧を
印加することによって開始、持続する放電、いわゆるグ
ロー放電にフィルムをさらし、グロー放電中に生成した
電子、イオン、励起原子。

励起分子、ラジカル、紫外線などの活性粒子でフィルム
を処理するものである。

本発明におけるガス圧力は１　Ｘ　１０−３Ｔｏｒｒか
ら５０Ｔｏｒｒが好ましく、ガス圧力が１Ｘ１０−３Ｔ
　ｏｒｒ未満になるとフィルム表面が着色し、延伸によ
って表層が劣化し、ヒートシール性が低下する傾向にあ
る。また５　Ｑ　Ｔ　ｏｒｒを越える場合は処理効果が
あまり認められない。特に５Ｘ１０−３Ｔｏｒｒ以上０
．５Ｔｏｒｒでは処理効果が著しく、より好ましいガス
圧力領域である。

放電を開始、持続させるために印加される高電圧の周波
数は特定されるものではなく、直流、低周波、高周波、
マイクロ波などが使用できるが、特に５０ＫＨ２から５
００ＫＨｚの高周波を用いて処理し、作られたフィルム
は表面特性の改良効果は著しく、より好ましい周波数で
ある。

低温プラズマ処理する装置、特に電極形状、電極配置な
どについては特に限定されるものではないが、フィルム
のごとく、広幅、長尺で、かつ高分子樹脂からなるもの
を処理することから、例えば特開昭５２−１４７５９３
に開示されたような非対称の電極を有する装置がより好
ましい。

また工業生産的見地からしてフィルムを連続的に大気中
から低圧の低温プラズマ処理装置内に導入、低温プラズ
マ処理し、大気中へ導出する、いわゆるエアーツーエア
一方式で低温プラズマ処理するとともに、かつ高分子樹
脂を成形、低温プラズマ処理、延伸と連続、−貫してフ
ィルムを製造することがより望ましい。

本発明における低温プラズマ処理で用いられるガスはフ
ィルムの要求性能に応じ、無機ガス、有機化合物蒸気あ
るいはこれらの混合物のいずれでも用いることができる
。無殿ガスを用いた場合は、一般にプラズマ表面処理と
呼ばれる処理が行なわれ、フィルムの表面が化学的、あ
るいは物理的に改質される。また、有機化合物蒸気、あ
るいは該蒸気と無機ガスとの混合物を用いた場合は一般
にプラズマ重合と呼ばれる処理が行なわれ、フィルム表
面に該有機化合物からなる重合物が形成される。

無機ガスを用いて処理した場合、フィルムの表面は一般
にヒートシール性などが改善される。

本発明で用いられる無機ガスは特定のガスに限定される
ものではなく、例えばＨ２，Ｈｅ　、Ｎｅ　。

ＡＩ’　、Ｋｒ　、Ｘｅ　、Ｎ２，０２．０３．空気。

Ｈ２Ｏ，Ｎ２０．Ｎｏ、Ｎ２Ｏ４，Ｎ２Ｏ３゜Ｃｏ、Ｃ
Ｏ２，ＮＨ３，５０２，ＣＩ　　２．ＣＦ４などのフレ
オンガス、あるいはこれらの混合ガスなどが挙げられ、
フィルムの要求性能に応じ適宜選択すればよい。なかで
も）−１ｅ　、　Ａｒ　、　Ｎ２゜Ｇｏ、ＣＯ２，Ｎ２
０．空気、あるいはこれらを含む混合ガスは安定して種
々の表面特性を発現できることから、より好ましいガス
である。

本発明に用いられる有機化合物蒸気は特に限定されるも
のではなく、使用雰囲気温度において適度な蒸気圧を有
し、かつフィルムの要求する表面性能を発現せしむるも
のであればよく、例えばメチルアルコール、エチルアル
コール、キシレン。

トルエンなどの一般有機溶媒、エチレン、アセチレン、
塩化ビニル、スチレン、フリルアルコール。

アクリル酸（メタクリル酸）、アクリル酸エステル（メ
タクリル酸エステル）などの不飽和単量体、ビニルシラ
ン、トリメチルメトキシシラン、トリメチルクロルシラ
ン、ヘキサメチルシラザン、γ−（２−アミノエチル）
アミノプロピルトリメトキシシランなどのシラン化合物
、四フッ化エチレン、六フッ化プロピレン、モノクロロ
トリフロロエチレンなどのフシ素化合物などが挙げられ
るが、本発明に用いられる有機化合物はこれらのものに
限定されるものではない。

本発明の低温プラズマ処理で用いられるガスはフィルム
に要求されるヒートシール性及び種々の表面特性に応じ
、適宜選定すれば良いが、有機化合物蒸気あるいは該蒸
気と無機ガスとの混合ガスを用いた場合は低温プラズマ
処理後の延伸によって表面が不透明化したり、あるいは
ヒートシール性が逆に悪化することが多く、フィルム表
面に要求される表面特性を発現せしめるうえでは無機ガ
スを用いることがより好ましい。

このようにして得られたポリエステルフィルム（Ａ＞の
プラズマ処理面と他のポリエステルフィルム（Ｂ）とを
加熱圧着することにより、両ポリエステルフィルムを接
合する。ここで、他のポリエステルフィルム（Ｂ）も（
Ａ＞と同様にプラズマ処理した後、延伸されたフィルム
でおって、かつ該処理面同士を加熱圧着せしめるのが、
強固な接着力を得る上で最も好ましい。

なお、ポリエステルフィルム（Ａ＞同士を接合する場合
（例えば、袋状にする場合は当然でおるが）もプラズマ
処理面同士を接合するのが強固な接着力を得る上で好ま
しいことはいうまでもない。

加熱圧着はヒートシーラ又は、ヒートラミネータなどを
用いて行なうことができる。加熱する条件は、ポリエス
テルの種類及び基材の形状にもよるが、ポリエステルの
融点を１ｍとすると（Ｔｍ−１８０）　℃から（Ｔｍ−
１０＞℃の範囲が好ましい。更に好ましくは、（Ｔｍ−
１４０＞℃から（Ｔｍ−４０＞℃である。あまり低過ぎ
ると、十分な接着力を得ることができず、一方高過ぎる
とフィルムの形態が熱によって変形する。圧着条件は、
基材の形状及び加熱温度によるが、一般に線圧０．５ｋ
ｇ／Ｃｍ以上２０ｋｇ／ｃｍより好ましくは１ｋｇ／Ｃ
ｍ〜１０ｋｇ／Ｃｌ１１の範囲である。

次に本発明の製造方法について詳細に説明するまずフィ
ルム化は、２７０℃〜３００℃で溶融押出し、８０−℃
以下の冷却ドラム上にキャストして無延伸フィルムとす
る。

次いで該フィルムに、そのままの状態で、ある−　いは
延伸した１多、低温プラズマ処理を行なう。延伸方法は
特に限定されるものではなく、フィルムに要求される分
子配向状態及び表面特性を付与し易いように延伸する方
法であれば良い。

成形したフィルムをそのまま低温プラズマ処理するか、
あるいは延伸後低温プラズマ処理するかはフィルムに要
求される性能および製造工程を考慮して選択すればよい
が、未延伸あるいは一軸延伸した状態で低温プラズマ処
理する方が、二軸延伸した状態での処理より好ましい。

また結晶性高分子樹脂の場合、結晶化度の低い段階で低
温プラズマ処理する方が表面改質効果が著しく、より好
ましい。例えばポリエチレンテレフタレート樹脂では結
晶化度が５０％以下、より好ましくは４５％以下のフィ
ルムに低温プラズマ処理することが望ましい。

低温プラズマ処理されるフィルムの面は特に限定される
ものではなく、フィルムの用途に応じ適宜選択すればよ
い。またフィルムの両面を処理してもよく、さらにはフ
ィルムの端部のみを残して処理するなどの工夫を施こし
てもよい。

このようにして低温プラズマ処理されたフィルムは次い
で少なくとも一回以上の延伸を施してフィルムを形成す
るのである。延伸の方法及び条件は特に限定されるもの
ではなく、該フィルムに適した方法で延伸すればよい。

例えばポリエチレンテレフタレート樹脂では逐次二軸延
伸法であれば、まず７５°Ｃ〜１１０℃で縦方向へ２〜
６倍延伸し、次いで９０℃〜１２５°Ｃで横方向へ３〜
６倍延伸することによって、機械的強度の優れたポリエ
チレンテレフタレートフィルムがｊｑられる。また二軸
延伸後１２０℃〜１６５°ｃｒ−縦方向へ１．２〜２．
０倍、横方向へ１．１〜１．５倍再延沖することによっ
てざらに機械的強度の優れたフィルムを作ることもでき
る。なお低温プラズマ処理前に縦方向へ延伸しておいた
場合は横方向のみへ延伸するだけでもかまわない。

ざらに同時二軸延伸法の場合は７５°Ｃ〜１１０°Ｃで
各４１１１．５〜４．０倍で、かつ面積倍率が６〜２５
倍となるように延伸すればよい。

ポリエステルフィルムでは延伸復熱処理することによっ
て該フィルムの種々の特性の熱的安定性が向上する。本
発明の製造方法においても熱処理を施すことはより好ま
しい方法である。熱処理の方法および条件は特に限定さ
れるも゛のではなく、該フィルムに適した方法であれば
よい。例えばポリエチレンテレフタレートフィルムでは
１８０℃〜２３５°Ｃで熱処理することによって熱収縮
率などの小さな優れたフィルムが得られる。

このようにして得られたポリエステルフィルムのプラズ
マ処理面と、もう一方のポリエステルフィルムとを加熱
圧着する。ヒートラミネータの場合、１００〜２５０°
Ｃに加熱した金属ロール間、又は金属ロールとゴムロー
ル間に０．５〜２０ｋｃ＋／ｃｍの圧力をかけながら、
該ロール間にポリエステルフィルムをはさみ、走行させ
ながら、加熱圧着することによって該ポリエステルフィ
ルム同士を接合することができる。ヒートシーラについ
ても該加熱温度条件にて、通常の方法で加熱圧着するこ
とによって接合し得る。

［発明の効果］ 本発明の方法によれば、ポリエステル基材を強固に接合
でき、かつ接合力の経時的低下が少ないという効果を有
する。

［特性の測定方法・評価塁′Ｑ−］ （１）　　シール強さ ロールラミネーターにて線圧２ｋｇ／ｃｍ　Ｓ温度１０
０〜２５０℃の条件下において、加熱圧着し一体化した
フィルムをＪＩＳ　　Ｚ−１５１４に従い、ショツパー
型引張試験機（東洋テスター製）を用いて、幅２Ｑｍｍ
、長さをシール部を中心にして１２Ｑｍｍにした試験片
を作り、引張速さ２ＱＱｍｌｌｌ／分で評価した。

（２）ヒートシール性の経時変化 フィルムを８０℃１９０％ＲＨ下の雰囲気に３力月間放
置後、前述のヒートシール力のテストを行なった。

＜３＞　　Ｔｍ（融点） Ｔｍの測定にはＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ　Ｓ
ｃａｎｎｉｎｇ　Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ）を用い、サ
ンプルｆｆｉ５ｍＬ昇温速度２０℃／分、Ｎ２気流下に
て測定し、融解の吸熱ピークをＴｍとする。

［実施例］ 以下、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明する。

実施例１〜５ テレフタル酸ジメチルとエチルグリコールを常法により
エステル交換、重縮合せしめ、かつ該反応の過程におい
て析出した触媒の一部を微粒子として含むポリエチレン
テレフタレート樹脂を２８５°Ｃで溶融押出し、４０℃
の冷却ドラム上にキャストして無延伸シートとした後、
Ａｔ’ガスの低温プラズマで処理した。処理は高電圧を
印加した棒状の電極とシートを送膜し、かつ接地電極と
なっている電極対をもつ内部電極方式の低温プラズマ装
置を用い、Ａｒガス圧力０．４Ｔｏｒｒ　、高周波電源
周波数１１０ＫＨ２、−次側出力電圧５ＫＶ。

シート速度１５ｍ　／ｍｉｎの条件で該シートの片面を
処理した。

次いで該処理シートを常法の逐次二軸延伸法によって、
まず、周速差をもたせた一対のロール間において９０℃
でタテ（長手）方向に３．３倍延伸１多、テンターに送
り込み、両端をクリップで保持しつつ、９５℃でヨコ（
幅）方向に３．５倍延伸し、同じくテンター内で幅方向
に５％弛緩させつつ、２１８℃で５秒間熱処理して、厚
み３０μｍのポリエチレンテレフタシー１〜２軸配向フ
ィルムを得た（Ｔｍ＝２６５°Ｃ）。

次いで、該フィルムの処理面同士を合せ、ロールラミネ
ータにて線圧２　ｋｇ／ｃｍで、第１表に示すロール温
度条件で加熱圧着し、該フィルム同士を接合した。

該フィルムのシール強さ、及びその経時変化の測定結果
を第１表に示す。

実施例６〜８ 実施例１において得た低温プラズマ処理した２軸配向ポ
リエステルフィルムと、シートの段階で低温プラズマ処
理せず、従来の方法で得た２軸配向ポリエステルフイル
ムを実施例１と同法で加熱圧着して接合したフィルムの
シール強さ及び経時変化の測定結果を第２表に示す。

実施例９〜１１ 原料としては、エチレンテレフタレートと、イソフタレ
ートのコポリマーを用い、イソフタレートの割合が１０
モル％になるよう共重合したものを、押出機に供給し、
２８０℃で溶融押出し、回転する５０℃冷却ロール上に
キャストして、無延伸シートとした後、実施例１と同一
条件でプラズマ処理した。次いで、該処理シートを常法
の逐次２軸延伸法によって、先ず、周速差をもたせた一
対のロール間において、７５℃で長手方向に３゜０倍延
伸し、引続き、８０℃の熱風で加熱されているテンター
へ送り込み、幅方向に３．０倍延伸し、引続き、テンタ
ー中で１５０℃１５秒間熱処理し、厚み１０μｍの２軸
延伸フイルムを得た。

次いで、該フィルムと実施例６〜８で使用したプラズマ
処理をしないポリエチレンテレフタレートフィルムとを
実施例１と同法で加熱圧着した。

該フィルムのシール強さ、及び経時変化測定結果を第３
表に示す。

比較例１〜４ 実施例１で用いた低温プラズマ処理工程のみを省き、そ
の他の条件は実施例１と同一の条件で、通常の二軸延伸
ポリエステルフィルムを製造した。

該二軸延伸フィルムの片面を通常の方法でコロナ放電処
理し、表面張力５６　ｄｙｎｅ／ｃｍの処理フィルムを
得た（比較例１）。

また比較例１で用いたコロナ放電処理の代りに実施例１
の低温プラズマ処理装置を用いて、二軸延伸ポリエステ
ルフィルムの片面を低温プラズマ処理した（比較例２）
。

また実施例６で用いた未処理の二軸延伸ポリエステルフ
ィルムと、実施例９で用いたテレフタレートとイソフタ
レートのコポリエステルフィルムの片面に低温プラズマ
処理を施したく比較例３）。

実施例１で用いた低温プラズマ処理の代りに、コロナ放
電処理を用いる以外は、実施例１と全く同様にして二軸
延伸フィルムを得たく比較例４）。

各々のフィルムの処理面同士を１８０℃で加熱圧着し、
接合してそのシール強さを測定した結果、第４表のデー
タを得た。

いずれのフィルムも初期のシールは可能であるが、経時
俊は全く接着力はなかった。なお比較例１のコロナ放電
処理したフィルムでは、いわゆるブロッキング現象を示
し、実用上問題である。

第１表 第２表 第３表 第４表 ＊　シールは、いずれも処理面／非処理面で行なった。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）低温プラズマ処理をした後、延伸して得られたポ
   リエステルフイルム（Ａ）の該低温プラズマ処理面に、
   該ポリエステルフイルム（Ａ）又は他のポリエステルフ
   イルム（Ｂ）を接触せしめ、かつ加熱圧着することによ
   り接合することを特徴とするポリエステルフイルムの接
   合方法。
2. （２）他のポリエステルフイルム（Ｂ）が、低温プラズ
   マ処理をした後、延伸して得られたポリエステルフイル
   ムであって、かつ該ポリエステルフイルム（Ｂ）の低温
   プラズマ処理面と、ポリエステルフイルム（Ａ）の低温
   プラズマ処理面とを接触せしめ、かつ加熱圧着すること
   を特徴とする特許請求の範囲第（１）項に記載のポリエ
   ステルフイルムの接合方法。
3. （３）ポリエステルフイルム（Ａ）とポリエステルフイ
   ルム（Ｂ）の融点の差が１０℃以上であることを特徴と
   する特許請求の範囲第（１）項又は第（２）項に記載の
   ポリエステルフイルムの接合方法。
4. （４）ポリエステルフイルム（Ａ）同士を接合せしめる
   場合において、プラズマ処理面同士を接触せしめ、かつ
   加熱圧着することを特徴とする特許請求の範囲第（１）
   項に記載のポリエステルフイルムの接合方法。