JPS62156157A - 耐衝撃性、リブ強度、外観に優れる耐候性樹脂組成物 - Google Patents

耐衝撃性、リブ強度、外観に優れる耐候性樹脂組成物

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JPS62156157A
JPS62156157A JP29826185A JP29826185A JPS62156157A JP S62156157 A JPS62156157 A JP S62156157A JP 29826185 A JP29826185 A JP 29826185A JP 29826185 A JP29826185 A JP 29826185A JP S62156157 A JPS62156157 A JP S62156157A
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JP
Japan
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graft
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polymer
tetrahydrofuran
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JP29826185A
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English (en)
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Kazuhiko Motomatsu
元松 和彦
Yoshiaki Nishikubo
西久保 吉旦
Yoshiyuki Fukuda
福田 良行
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Sumika Polycarbonate Ltd
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Sumika Polycarbonate Ltd
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 l 発明の目的 〈産業上の利用分野〉 本s明u、エチレン−αオレフィン系ゴムと共役ジエン
系ゴムをベースとしてなる耐衝撃性、リブ強度、外観に
優れる耐候性樹脂組成物に関する。さらに、本発明の樹
脂組成物は層剥離がなく、かつ加工性等にも優れる。
〈従来の技術〉 従来より耐衝撃性ポリスチレン(HIPS)、にゴムを
導入する技術が用いられている。又、近年、非共役ジエ
ン系ゴムがポリブタジェンなどの共役ジエン系ゴムに比
べ耐候性に優れることより、ゴム成分として非共役ジエ
ン系ゴムを用いた耐候性樹脂、たとえばABS樹脂、A
C8樹脂、AAS樹脂が注目されている。
しかしながら、これらの樹脂は耐候性には擾れているも
のの、共役ジエン系ゴムを用い7’CABS樹脂等に比
して、耐衝撃性および表面光沢等の外観が劣るという欠
点全有している。
これらの欠点を改良する方法として、例えば特公昭42
−662号公報記載のABS樹脂とABS樹脂をブレン
ドする方法、さらに、これに鉱油を添加した特公昭56
−49946号公報記載の方法等が提案されており、あ
る程度の改良効果が認められるが、近年、成形品の薄肉
化にともない、これらの耐候性樹脂組成物では共役ジエ
ン系ゴムを用いたABS樹脂等に比して未だ耐衝撃性、
外観等が劣るとともに、成形品のリブ強度が著しく低く
、また成形品に層剥離を生じやすいという重大な欠点が
発生している。
■ 発明の構成 本発明者らは、上述の耐候性樹脂における問題点vc鑑
み鋭意研究した結果、二種類の特定されたグラフト重合
物を用いた耐候性樹脂組成物が従来の樹脂に比較し、耐
衝撃性、リブ強度、さらに外観に優れること全見出し、
本発明に到達したものである。
すなわち、本発明は、エチレン−αオレフィン系ゴムニ
芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体および不飽
和カルボン酸アルキルエステル単量体からなる群より選
択された一種以上の単量体がクラフト重合してなり、グ
ラフト体のテトラヒドロフラン−n−ヘキサン混0 溶
剤(容積比1:4)による可溶分が40 M t %以
下であり、かつテトラヒドロ7ランに、cる不溶分が6
0重量係以下であるグラフト重合物(1)5〜95ff
it%、共役ジエン系ゴムに芳香族ビニル単量体、シア
ン化ビニル単危体および不飽和カルボン酸アルキルエス
テル単量体からなる群よジ選択された一種以上の単量体
がクラフト重合してなるグラフト重合物(ル5〜95重
i%、および芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量
体および不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体から
なる群より選択された一種以上の(共)重会体(1) 
0〜90重量係からなることを特徴とする耐衝撃性、リ
ブ強度、外観に優れるととともに、層剥離がなく、かつ
加工性にも優れる耐候性樹脂組成物を提供するものであ
る。
以下に本発明につきさらに詳細に説明する。
0エチレン−αオレフィン系ゴム 本発明におけるグラフトM合物(1)全構成するエチレ
ン−αオレフィン系ゴムトハ、エチレンとプロピノン又
はブテンからなる二元共重合体(EPR)、エチレン、
フロピレン又(rJ、、 )fンおよび非共役ジエンか
らなる三元共重合体(EPDM)などであり、一種筐た
は二種以上用いられる。
三元共M仕体(EPDM)における非共役ジエンとして
は、ジシクロペンタジェン、エチリデンノルボルネン、
1.4−へキサジエン、1.4−シクロヘプタジエン、
1.5−シクロオクタジエン等が挙けられる。
三元共重合体(EPR)および三元共重合体(EPDM
)におけるエチレンとプロピレン又囮 はブテンのモル比は5:1から1=3の範■であること
が好ましい。
また、三元共重合体(EPDM)vcおいては非共役ジ
エンの割合がヨウ素価に換算して2〜50の範囲のもの
が好ましい。
O共役ジエン系ゴム グラフト重合物(It)を構成する共役ジエン系ゴムと
は、ブタジェンなどの共役ジエン化合物の一種または二
種以上、さらに必要に応じて他の共重合可能な単量体の
一種または二種以上を重合もしくは共■会して得られる
弾性体であり、ポリブタジェン、スチレン−ブタジェン
ゴム、アクリロニトリル−ブタジェンゴム等が挙げられ
、一種またけ二種以上用いられる0 共役ジエン系ゴムのゲル含有量は、開始剤、重合温度な
どの重合条件の変更ならびに架橋剤ばドの条件下にて測
定される。
0単 量 体 グラフト重合物(1)、(It)および(共)重合体(
1)を構成する単量体としては、以下の化付物が挙げら
れる。
芳香族ビニル単量体としては、スチレン、α−メチルス
チレン、ビニルトルエン、メチル−α−メチルスチレン
、t−7”チルスチレン、クロルスチレンなどが挙げら
れ、−m又は二種以上用いることができる。
シアン化ビニル単量体としてはアクリロニトリル、メタ
クリロニトリルなどが挙げられ、一種又は二種以上用い
られる0不飽和力ルボン酸アルキルエステル単量体とし
ては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ブチ
ルアクリレート、メチルメタクリレート、エチルメタク
リレート、ブチルメタクリレート、ヒドロキシエチルア
クリV−)、ヒドロギシエチルメタクリレート、ヒドロ
キシグロビルメタクリレート、更に、分子中にエポキシ
基を有するグリシジルアクリレート、グリシジルメタク
リレートなどが挙げられ、一種又は二種以上用いられる
上述の化合物から選択された一種以上の単量体力エチレ
ン−α−オレフィン系ゴムまたは共役ジエン系ゴムの存
在下にクラフト1会され、グラフト重合物(1)または
グラフト重合物(Il)f!:構成する。特にスチレン
、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルメタ
クリレートの一種または二種以上が好゛ましい。
グラフト重合物(1)およびグラフト重合物(…)4C
おケルエチレン−αオレフィン系ゴムまたは共役ジエン
系ゴムと単量体との構成比にも特に制限はないが最終樹
脂組成物の物性面よりエチレン−αオレフィン系ゴムま
たは共役ジエン系ゴム5〜95重量%、単量体95〜5
M量チであることが好−it、<、特にエチレン−αオ
レフィン系ゴム10〜60重以下、単量体90〜40重
量%および共役ジエン系ゴム5〜80重量宏単癒体95
〜20重量%であることが好ましへ本発明の耐候性樹脂
組成物を構成するグラフト重合物(1)におけるグラフ
ト体のテトラヒドロフラン−n−ヘキサン混合溶剤(容
積比1:4)による可溶分は40M量係以下であり、か
つ、テトラヒドロフランによる不溶分は60重量%以下
である。
湿分溶剤による可溶分が40重量%を超えると加工性が
向上する反面、耐衝撃性およびリブ強度の低下が著しく
、また層剥離を発生しやすいので好ましくない。耐衝盤
注および加工性のバランス面より、可溶分が10〜40
重批チであることが好ましく、特に20〜40重量係で
あ以下とが好ましい。
また、テトラヒドロフランによる不溶分が6ON’M%
を超えると外観(光沢及びフローマーク)が劣り好まし
くない、外観面より50重量%以下であることが好まし
い0 グラフト重合においては、グラフトM@−反応に供゛さ
れた単量体全量をゴム上に納会(グラフト)させること
は困難であり、グラフト重合中に単量体のみからなる(
共)重合体を副生成する場曾がある。
本発明では副生成された(共)重合体もグラフト重合に
より得られた真のクラフト体と同一視し、グラフト重合
物と称する。
ただし、本発明においては、グラフトN付物(1)にお
けるグラフト体の可弓分および不m分を規定しているが
、このグラフト体とはグラフト重合中に副生成される(
共)重合体を含まないものを示す。
本発明においては、グラフト率8Vcより得られたグラ
フト率合物(1)をメチルエチルケトンを用いることに
よりグラフト体を得、可溶分および不溶分測定に供され
る。
グラフトN付物(1)vcおけるグラフト体の可溶分お
よび不溶分とは次の条件下で測定された値上意味する0 グラフト重合物(1)ヲ約100倍量のメチルエチルケ
トンに24時間(室温)浸漬後、遠ノし・分離(12,
OOORPM、20分間)テメチルエチルケトン可溶分
と不溶分に分離し、不溶であるクラフト体を得る。
得られたグラフト体を熱プレス(2QQ’C。
5分間)vcよって1聴程度の/−トを作成する。
グラフト体シート1ノをテトラヒドロフラン−n−ヘキ
サン混合溶剤(容積比1 : 4 ) 200atに4
8時間、室温にて浸漬後、300メツシユにて口過させ
可溶分全算出する。
同様にグラフト体のシート1ノをテトラヒドロフラン2
 Q Q yttに48時間(室温)浸漬後300メツ
シュにて口過させ不溶分を算出する。
テトラヒドロフラン−n−ヘキサン混合溶剤による可溶
分が40重量多以下であり、かつテトラヒドロフランに
よる不溶分が60重量多以下であるグラフト体を得る方
法としては、エチレン−αオレフィン系ゴムの種類(ヨ
ウ素価、ムーニー粘度)の変更、開始剤又は分子量調節
剤の種類お′よび利用量の変更、重合温度の変更などが
挙げられ、乳化重合法、塊状型仕法、懸濁型仕法、溶液
型仕法、或いはこれらの組合せ等、いずれの重合法を用
いることもできる。特に、懸濁重置法、溶液重合法が上
記の重合条件の調節が容易であり好ましい。
また、本発明の耐候、性樹脂組成物を構成するグラフト
率合物(II)としては、グラフト率(ゴム上にグラフ
トした単量体のM @/ゴムの重量)が20〜150%
であり、かつ、グラフト体の平均粒径(重量平均)が0
.05〜3μmであることが最終樹脂組成物の耐衝1性
の面で好ましい。特に、グラフト率20〜100%、グ
ラフト体の平均粒径(重量平均)0.1〜2μmが好ま
しい。
グラフト率は重合温度、単量体の添加速度、重合助剤量
などににより適宜調整することができる。また、クラフ
ト体の粒子径は一般的には用いられるゴムの重合系内に
おける粒子径と同一、または若干肥大する程度であるが
、酸性物質の添加による凝集肥大fヒ等の方法で粒子径
全調整することも可能である。酸性物質としては、硫酸
、リン酸、酢酸、無水酢酸等が挙げられる。
グラフト率合物(Il)51−得る方法としては、公知
の乳化重合法、懸濁型公法、塊状型仕法、溶液重合法、
或いはこれらの組貧せ等、いずれの重合法を用いること
もできる。
グラフト重合物(1〕およびグラフト率合物(IHのグ
ラフト重合は一段で行なっても良く、また単量体の構成
成分を変えて多段グラフト重合を行なっても良い。
さらに、本発明の耐候性樹脂組成物は、必要に応じて上
述の化曾物から選択された一種以上の単量体よりなる(
共)重合体(I)O〜90:iu%を配合することがで
きる0特に、スチレン、α−メチルスチンン、アクリロ
ニトリル、メチルメタクリレートの一種または二種以上
が好まし跣(共)重合体(釦のクロロホルム中での固有
粘度(30℃)は0.4〜1.5であることが最終樹脂
組成物のリブ強度、加工性等の面より好ましい。
0.4未満ではリブ強度が低下する傾向にあり、また1
、5を越えるものでは加工性が劣り、リブ強度も低下す
る傾向にある。固有粘度が0.4〜1.5である(共)
M置体(13は、組成ならびに重合条件を変動すること
により得られる。
(共)重合体(Ill)の製造法としては、乳化重合法
、懸濁重合法、塊状重合法、溶液M会法、或いはこれら
の組会せ等、公知の重合法が挙げられる。
本発明の耐候性樹脂組成物におけるグラフト重合物(1
)、グラフト重合物(It)および(共)重合体(1)
の組成比は、グラフト重合物(I)5〜95重量係、以
下フト重合物(■)5〜95重ia%および(共)重合
体(I)0〜90重量係で以下。クラフト重合物(II
)が5重量%未満では外観および低温での衝撃強度が低
下し、またクラフト重合物(1)が5重量%未満ではリ
ブ強度の改良効果が少なく、かつ耐候性、常温での衝撃
強度の不足、層剥離の発生といった問題は何ら解決され
ない。特に、グラフトM会物(1)とクラフト重合物(
It)の重量比が(1)/(II)=30〜95/70
〜5の範囲が好ましい。
(共)重合体(1)の配置量はグラフト重合物(1)お
よびグラフト重合物(II)の製造方法、特にエチレン
−αオレン4ン系ゴムまたハ共役ジエン系ゴムと単量体
のグラフト重合比率によって異なるが、耐衝撃性の面で
(共〕重合体(1) O〜90J重量係が好ましい。
クラフト重合物(1)、クラフト重合物(It)および
(共)M置体(IN)の混せ方法としては、バンバリー
ミキサ−1−軸押出機、混練ブロックを有する二軸押出
機、或いはこれらの組合せ等を用いた公知の混仕方法が
挙げられる。
本発明の耐候性樹脂組成物は必要に応じて染顔料、酸化
防止剤、可塑剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、充
填剤、難燃剤等の公知の添加剤はもちろんのこと、AA
S樹脂、AC8樹脂、ポリ塩化ビニル、エチレン−塩化
ビニル共i zx体、塩素化ポリエチレン、エチレン−
酢酸ビニル共i 会体、スチレン−無水マレイン酸共重
合体、スチレン−アクリロニトリル−無水マレイン酸共
N f体、スチレンーマレイばド系共重e体、スチレン
ーアクリロニトリルーマレイばド系共重置体、熱可塑性
ポリエステル、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカー
ボネート、ポリスルホンなど他の熱可塑性樹脂を配置す
ることもできる。
実施例をあげて本発明を説明するが、本発明は実施例に
よって何ら限定されるものではない。
天  施  例 〈グラフト重合物(1〕の製造〉 一憑濁重会法一 エチレン−αオレフィン系ゴム5otiLi、スチレン
35重量部およびアクリロニトリル15重量部を公知の
懸濁型仕法に基づきグラフト重合を行った。
なお、重合においてはヨウ素価およびムーニー粘度の異
なるゴムの利用、開始剤の使用量および種類の変更、分
子量調整剤の使用量ならびに重合温度の変更によりグラ
フト体の可溶分および不溶分の異なるグラフト重合物(
1)ヲ得た。
−溶液重会法一 エチレン−αオレフィン系ゴム20重量m、スチレン5
5重量部およびアクリロニトリル25重量部を公知の溶
液重合法に基づきクラフトM会を行った。
なお、M会においては開始剤の種類変更によりグラフト
体の可溶分および不溶分の異なるクラフト重合物(1)
を得た。
く哄)重置体(II)の製造〉 スチレン、アクリロニトリルおよびメチルツタクリレー
トを公知の懸濁型仕法に基づき(共)重会を行った。
なお、(共)重会においては分子量調整剤の包用量の変
更により固有粘度(クロロホルム中、30℃)の異なる
(共)重合体(1)を得た。
また、α−メチルスチレンとアクリロニトリルを公知の
乳化型仕法に基づき共重@−を行い、共重合体(1)を
得た〇 (共)重合処方と′M合結果を表−3に示す。
得られたグラフト重会物(1)、グラフトN会宅(II
)および(共)重置体(1)の会計量100重量部Jカ
ーボン$451.5重量部とを混会し、バニバIJ  
9キサ−にて200℃、4分間混練し、表4〜5の組成
物を得た。
ゝ−1 表−3 ′J    得られた組成物を用いて射出成形踵衝撃強
度、リブ強度、層剥離、加工性ならびに光沢を評価した
結果を表−4之5に示す。
一成形条件一 東芝機械製射出成形機 lS−9i(5オンス)成形温
度 : 240℃ 金型温度 二  60℃ 射出圧力 : 100却/ cir (油圧)射出速度
 二  80% 一評価方法一 1)衝撃強度 厚みにのアイゾツト衝撃試験片を前述の成形条件によっ
て成形し、23℃および一40℃におけるノツチ付アイ
ゾツト衝撃強度を測定した。(ASTM  D  25
6  vc準拠)2) リブ強度 一辺に厚み0.5 mmのフィルムゲート部有し、成形
品中央部のゲート側から反ゲート側までの全長にわたっ
て厚み1.5 mm、高さ10mmのリブを有する12
0X120X3mmの成形品を前述の成形条件によって
成形し、ゲート側。
からゲートを有する辺と平行に幅10mmのリブ強度測
定用試験片3本を切取り、試験片の一端をオートグラフ
のチャックで固定した。
オートグラフの他方のチャックvcハ試験片のリブ付根
をひっかける治具を取付け、1087m1nの速度で2
3℃におけるリブの破断強度を測定し、試験片3本の平
均値で示した。
3)層剥離 上記成形品をフィルムゲート部から剥離し、層剥離の有
無を肉眼判定した。
4)加工性 、+ンバリーミキサーによって混練した組成物のベンツ
)k用いて、高化式フローテースターにより210℃、
30に9/crILで流動性を測定した。
5)光沢 前述のリブを有する120X120X3mmの成形品の
光沢度(人、反射角60°)を測定した。
璽 発明の効果 表−4および表−5の実施例と比較例から明うかな如く
、エチレン−αオレフィン系ゴム全ベースとするグラフ
ト重合物中のグラフト体のテトラヒドロフラン−n−ヘ
キサン混合溶剤による可溶分が40重重量風下であり、
かつテトラヒドロフランによる不溶分が60重量φ以下
であるグラフト重合物(1)と共役ジエン系ゴムをペー
スとするグラフト重合物(II)からなる耐候性樹脂組
成物は、優れた耐衝撃性、リブ強度および光沢を有する

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、)エチレン−αオレフィン系ゴムに芳香族ビニル単
    量体、シアン化ビニル単量体および不飽和カルボン酸ア
    ルキルエステル単量体からなる群より選択された一種以
    上の単量体がグラフト重合してなり、グラフト体のテト
    ラヒドロフラン−n−ヘキサン混合溶剤(容積比1:4
    )による可溶分が40重量%以下であり、かつテトラヒ
    ドロフランによる不溶分が60重量%以下であるグラフ
    ト重合物( I )5〜95重量%、共役ジエン系ゴムに
    芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体および不飽
    和カルボン酸アルキルエステル単量体からなる群より選
    択された一種以上の単量体がグラフト重合してなるグラ
    フト重合物(II)5〜95重量%、および芳香族ビニル
    単量体、シアン化ビニル単量体および不飽和カルボン酸
    アルキルエステル単量体からなる群より選択された一種
    以上の(共)重合体(III)0〜90重量%からなるこ
    とを特徴とする耐衝撃性、リブ強度、外観に優れる耐候
    性樹脂組成物。 2、)グラフト重合物( I )が、エチレン−αオレフ
    ィン系ゴム10〜60重量%に単量体90〜40重量%
    をグラフト重合してなり、かつグラフト体のテトラヒド
    ロフラン−n−ヘキサン混合溶剤による可溶分が20〜
    40重量%、テトラヒドロフランによる不溶分が50重
    量%以下である特許請求の範囲第1項記載の耐候性樹脂
    組成物。 3、)グラフト重合物(II)がゲル含有量20〜95%
    の共役ジエン系ゴム5〜80重量%に単量体95〜20
    重量%をグラフト重合してなり、かつそのグラフト率が
    20〜150%、グラフト体の平均粒径(重量平均)が
    0.05〜3μmである特許請求の範囲第1項記載の耐
    候性樹脂組成物。 4、)グラフト重合物( I )とグラフト重合物(II)
    の重量比が( I )/(II)=30〜95/70〜5で
    ある特許請求の範囲第1項記載の耐候性樹脂組成物。
JP29826185A 1985-12-28 1985-12-28 耐衝撃性、リブ強度、外観に優れる耐候性樹脂組成物 Pending JPS62156157A (ja)

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Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5082159A (ja) * 1973-11-21 1975-07-03
JPS57145142A (en) * 1981-03-04 1982-09-08 Sumitomo Naugatuck Co Ltd Thermoplastic resin composition
JPS5959743A (ja) * 1982-09-29 1984-04-05 Sumitomo Naugatuck Co Ltd 熱可塑性樹脂組成物
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