JPS6214085A - 複合型核燃料被覆管の製造方法 - Google Patents
複合型核燃料被覆管の製造方法Info
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- JPS6214085A JPS6214085A JP60152261A JP15226185A JPS6214085A JP S6214085 A JPS6214085 A JP S6214085A JP 60152261 A JP60152261 A JP 60152261A JP 15226185 A JP15226185 A JP 15226185A JP S6214085 A JPS6214085 A JP S6214085A
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- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
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- G21C3/04—Constructional details
- G21C3/06—Casings; Jackets
- G21C3/07—Casings; Jackets characterised by their material, e.g. alloys
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B34/00—Obtaining refractory metals
- C22B34/10—Obtaining titanium, zirconium or hafnium
- C22B34/14—Obtaining zirconium or hafnium
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
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- C22B9/16—Remelting metals
- C22B9/22—Remelting metals with heating by wave energy or particle radiation
- C22B9/228—Remelting metals with heating by wave energy or particle radiation by particle radiation, e.g. electron beams
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-
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は、複合型核燃料被覆管の製造方法に係り、特に
核燃料ペレットを被覆するジルコニウム合金からなる被
覆管の内面にライニングされる金属ジルコニウムの製造
方法に関する。
核燃料ペレットを被覆するジルコニウム合金からなる被
覆管の内面にライニングされる金属ジルコニウムの製造
方法に関する。
現在、原子炉の核燃料を収容する燃料被覆管は、原子炉
内で使用されるため、（１）耐食性が優れていること、
（２）非反応性でかつ熱伝導性が良好なこと、（３）靭
性及び延性が高いこと、（４）中性子吸収断面積が小さ
いことなどが要求される。
内で使用されるため、（１）耐食性が優れていること、
（２）非反応性でかつ熱伝導性が良好なこと、（３）靭
性及び延性が高いこと、（４）中性子吸収断面積が小さ
いことなどが要求される。
ジルコニウム合金は、上記特性を満足することから燃料
被覆管として広く使用されている。しかし、ジルコニウ
ム合金から成る燃料被覆管は、定常条件下では優秀な燃
料被覆管であるが、原子炉の負荷変動が大きい場合、核
燃料から放出されるヨウ素ガスによる腐食と、燃料ベレ
ットの膨張によって生ずる応力の作用によって応力腐食
割れが発生し、破損する恐れがある。
被覆管として広く使用されている。しかし、ジルコニウ
ム合金から成る燃料被覆管は、定常条件下では優秀な燃
料被覆管であるが、原子炉の負荷変動が大きい場合、核
燃料から放出されるヨウ素ガスによる腐食と、燃料ベレ
ットの膨張によって生ずる応力の作用によって応力腐食
割れが発生し、破損する恐れがある。
燃料被覆管の応力腐食割れを防止する方法として、核燃
料ペレットと被覆管との間に各種の金罵障壁が設けられ
る。ジルコニウム合金を使用する被覆管の場合、金属障
壁として純ジルコニウムを内張した複合型被覆管が使用
されている。（特開昭５４−５９６００ ）その理由は
、純ジルコニウムはジルコニウム合金に比べて中性子照
射中、軟らかさを維持しジルコニウム合金の被覆管に発
生した局部ひずみを減じ、応力腐食割れを防止する効果
を有するためである。
料ペレットと被覆管との間に各種の金罵障壁が設けられ
る。ジルコニウム合金を使用する被覆管の場合、金属障
壁として純ジルコニウムを内張した複合型被覆管が使用
されている。（特開昭５４−５９６００ ）その理由は
、純ジルコニウムはジルコニウム合金に比べて中性子照
射中、軟らかさを維持しジルコニウム合金の被覆管に発
生した局部ひずみを減じ、応力腐食割れを防止する効果
を有するためである。
しかし、発明者らの実験によれば、上記純ジルコニウム
層（以下ジルコニウムライナと呼ぶ）は。
層（以下ジルコニウムライナと呼ぶ）は。
照射中軟らかさを維持するためには極めて高純度なこと
が必要であることが判明した。特に高燃焼条件における
ジルコニウムライナは、その効果を発揮するためには、
クリスタルバージルコニウム級の純度が必要である。ス
ポンジジルコニウムの純度の場合は、照射硬化の度合が
大きく、ライナとしての効果は十分期待できない。
が必要であることが判明した。特に高燃焼条件における
ジルコニウムライナは、その効果を発揮するためには、
クリスタルバージルコニウム級の純度が必要である。ス
ポンジジルコニウムの純度の場合は、照射硬化の度合が
大きく、ライナとしての効果は十分期待できない。
クリスタルバージルコニウムの従来の製造方法は、文献
“にｅｔａｌｌｕｒｇｙ ｏｆ Ｚｉｒｃｏｎｕｕｉｍ
” （Ｌｕｓｔ＠ａｎ６１ｄ Ｋｅｕｚｅ） の第
５章に示すようにスポンジジルコニウムを沃化、化学蒸
着してジルコニウム結晶棒を作るものである。しかし、
この方法においては反応速度が極めて遅く量産的でなく
、このため得られるジルコニウムは極めて高価なものと
なる。
“にｅｔａｌｌｕｒｇｙ ｏｆ Ｚｉｒｃｏｎｕｕｉｍ
” （Ｌｕｓｔ＠ａｎ６１ｄ Ｋｅｕｚｅ） の第
５章に示すようにスポンジジルコニウムを沃化、化学蒸
着してジルコニウム結晶棒を作るものである。しかし、
この方法においては反応速度が極めて遅く量産的でなく
、このため得られるジルコニウムは極めて高価なものと
なる。
また高融点金属・合金の精練及び溶解方法として電子ビ
ームを用いる真空溶解が利用されている。
ームを用いる真空溶解が利用されている。
その特徴としては、被溶解物を高真空中で高温に保持す
ることが可能であり、それにより被溶解物に含有する鉄
等の蒸気圧の高い不純物元素が蒸発し除去される。また
、酸素、水素、窒素等のガス元素の除去機構としては、
水素、窒素は原子または１１□、Ｎ１分子の形で溶湯表
面から真空中へ離脱するのに対して、酸素は単体で気相
へ移行する確率が小さく、その除去は揮発性の酸化物の
形で蒸発していく揮発脱酸の現象に基づいている。即ち
。
ることが可能であり、それにより被溶解物に含有する鉄
等の蒸気圧の高い不純物元素が蒸発し除去される。また
、酸素、水素、窒素等のガス元素の除去機構としては、
水素、窒素は原子または１１□、Ｎ１分子の形で溶湯表
面から真空中へ離脱するのに対して、酸素は単体で気相
へ移行する確率が小さく、その除去は揮発性の酸化物の
形で蒸発していく揮発脱酸の現象に基づいている。即ち
。
□ジルコニウムの場合低級酸化物（ＺｒＯ）の形で、蒸
発除去できる。鉄、酸素の除去される効率はジルコニウ
ム自体の蒸気圧と鉄並びにジルコニウムの低級酸化物の
蒸気圧を比較することで１把握できる。ジルコニウムと
鉄並びに低級酸化物の蒸気圧比はＦｅ／Ｚｒ＝１０’、
ＺｒＯ／Ｚｒ＝１０”であり、電子ビーム溶解を効率的
に実施すれば、ジルコニウムの精製は可能であることを
示している。また、電子ビーム溶解法は、被溶解物に電
子ビームを照射して下方へ溶は落としてロッド状のイン
ゴットを製造するロンド溶解法と、被溶解物をハースモ
ールド内に挿入しハースあるいは電子銃を移動させなが
ら行うハース溶解法とに大別できる。特公昭４１−１５
１９記載のハース溶解法では。
発除去できる。鉄、酸素の除去される効率はジルコニウ
ム自体の蒸気圧と鉄並びにジルコニウムの低級酸化物の
蒸気圧を比較することで１把握できる。ジルコニウムと
鉄並びに低級酸化物の蒸気圧比はＦｅ／Ｚｒ＝１０’、
ＺｒＯ／Ｚｒ＝１０”であり、電子ビーム溶解を効率的
に実施すれば、ジルコニウムの精製は可能であることを
示している。また、電子ビーム溶解法は、被溶解物に電
子ビームを照射して下方へ溶は落としてロッド状のイン
ゴットを製造するロンド溶解法と、被溶解物をハースモ
ールド内に挿入しハースあるいは電子銃を移動させなが
ら行うハース溶解法とに大別できる。特公昭４１−１５
１９記載のハース溶解法では。
ハースモールドの形状について規定されていない。
精製を目的とするのであれば、ハースの溝形は溶解中の
ジルコニウムが対流しやすくするために平底でなく丸底
としなければならない。また、特開昭５６−６７７８８
号公報に記載の溶解方法では溶解後の純度を規定するこ
とができない。
ジルコニウムが対流しやすくするために平底でなく丸底
としなければならない。また、特開昭５６−６７７８８
号公報に記載の溶解方法では溶解後の純度を規定するこ
とができない。
一方、ジルコニウムライナ材において、照射硬化を誘因
するのは金属ジルコニウム中の不純物元素中の酸素によ
ると考えられているが、不純物元素のうち鉄に着目した
理由として、鉄はジルコニウム中の溶解度が小さいため
、析出物として存在しやすい、析出物周辺は化学的に活
性であり、即ち化学的にアタックされやすく、特に粒界
上の析出物は、ジルコニウムに応力が加わった場合、応
力集中部となり、クラックの起点となる。従って、ジル
コニウムライナ被覆管のジルコニウムライ°す部に含有
される鉄量を減少させ析出物の数を減らすことは、クラ
ックの起点となるサイトの数を減らすことになる。即ち
、析出物の量を減らすことは、腐食性核分裂生成物のヨ
ウ素等の化学的アタックを受けにくくする効果を持つこ
とになり、燃料被覆管の応力腐食割れ防止を更に向上さ
せる効果となる。また、現在、原子炉燃料の燃焼度は段
階的に増加することが計画されており、燃焼度の増加に
伴いヨウ素等の腐食性核分裂生成分物量も増加すること
となり、燃料被覆管の信頼性向上の観点からも、ジルコ
ニウムライナ部に含有される鉄量を減させる必要がある
。
するのは金属ジルコニウム中の不純物元素中の酸素によ
ると考えられているが、不純物元素のうち鉄に着目した
理由として、鉄はジルコニウム中の溶解度が小さいため
、析出物として存在しやすい、析出物周辺は化学的に活
性であり、即ち化学的にアタックされやすく、特に粒界
上の析出物は、ジルコニウムに応力が加わった場合、応
力集中部となり、クラックの起点となる。従って、ジル
コニウムライナ被覆管のジルコニウムライ°す部に含有
される鉄量を減少させ析出物の数を減らすことは、クラ
ックの起点となるサイトの数を減らすことになる。即ち
、析出物の量を減らすことは、腐食性核分裂生成物のヨ
ウ素等の化学的アタックを受けにくくする効果を持つこ
とになり、燃料被覆管の応力腐食割れ防止を更に向上さ
せる効果となる。また、現在、原子炉燃料の燃焼度は段
階的に増加することが計画されており、燃焼度の増加に
伴いヨウ素等の腐食性核分裂生成分物量も増加すること
となり、燃料被覆管の信頼性向上の観点からも、ジルコ
ニウムライナ部に含有される鉄量を減させる必要がある
。
本発明の目的は、複合型核燃料被覆管の内側表面に冶金
結合する純ジルコニウム材に含有される酸素、鉄等の不
純物濃度を、電子ビーム溶解工程において入熱量を制御
することで規定することができる複合型核燃料被覆管の
製造方法を提供することにある。
結合する純ジルコニウム材に含有される酸素、鉄等の不
純物濃度を、電子ビーム溶解工程において入熱量を制御
することで規定することができる複合型核燃料被覆管の
製造方法を提供することにある。
本発明は、上記の目的を達成するために、電子ビームを
熱源とする溶解炉内に被溶解物であるスポンジジルコニ
ウム材を保持し溶解する際に、被溶解物の単位体積あた
りの入熱量を規定し制御することで、被溶解物に含有さ
れる酸素、鉄等の不純物濃度を目標とする値まで低減す
ることが可能である。また本発明における複合型核燃料
被覆管の製造工程は、通常の複合型核燃料被覆管の製造
工程に、純ジルコニウム製金属障壁用原料の精製工程を
実施することで耐ＰＣＩ性に優れた複合型核燃料被覆管
の製造方法である。
熱源とする溶解炉内に被溶解物であるスポンジジルコニ
ウム材を保持し溶解する際に、被溶解物の単位体積あた
りの入熱量を規定し制御することで、被溶解物に含有さ
れる酸素、鉄等の不純物濃度を目標とする値まで低減す
ることが可能である。また本発明における複合型核燃料
被覆管の製造工程は、通常の複合型核燃料被覆管の製造
工程に、純ジルコニウム製金属障壁用原料の精製工程を
実施することで耐ＰＣＩ性に優れた複合型核燃料被覆管
の製造方法である。
第１図は、本発明の一実施例を示すフロー図である。ま
ず、Ｚｒスポンジを原料として第２図に示すハースモー
ルドに挿入し電子ビームを熱源とする真空溶解炉を用い
て精製溶解を実施した。精製溶解工程において、原料が
Ｚｒスポンジを用いる場合電子ビームが直接ハースまで
貫通させないために精製溶解を実施する前に５０ （ｗ
、ｓａｃ／ ｍ’ ）以下の少ない入熱量で予備溶解
を実施し、原料の表面を均一にならす必要がある。そし
て精製溶解を実施した後インゴット溶解を実施する。こ
の工程における溶解方法は、電子ビーム溶解の他に、酸
素、鉄等の不純物元素の混入がされない溶解方法であれ
ば、真空アーク溶解、プラズマアーク溶解等でも可能で
ある。しかし、溶解中の真空度が、酸素の精製性に大き
く影響することから、溶解中の真空度を精製溶解工程と
同じように高真空にする必要がある。第１表は、精製溶
解工程とインゴット溶解工程ともに電子ビーム溶解を実
施したものを示す、ここで示すように、インゴット溶解
工程で酸素の混入がないことを確認した。従って、イン
ゴット溶解において、電子ビーム溶解が有効な一方法で
あるといえる。
ず、Ｚｒスポンジを原料として第２図に示すハースモー
ルドに挿入し電子ビームを熱源とする真空溶解炉を用い
て精製溶解を実施した。精製溶解工程において、原料が
Ｚｒスポンジを用いる場合電子ビームが直接ハースまで
貫通させないために精製溶解を実施する前に５０ （ｗ
、ｓａｃ／ ｍ’ ）以下の少ない入熱量で予備溶解
を実施し、原料の表面を均一にならす必要がある。そし
て精製溶解を実施した後インゴット溶解を実施する。こ
の工程における溶解方法は、電子ビーム溶解の他に、酸
素、鉄等の不純物元素の混入がされない溶解方法であれ
ば、真空アーク溶解、プラズマアーク溶解等でも可能で
ある。しかし、溶解中の真空度が、酸素の精製性に大き
く影響することから、溶解中の真空度を精製溶解工程と
同じように高真空にする必要がある。第１表は、精製溶
解工程とインゴット溶解工程ともに電子ビーム溶解を実
施したものを示す、ここで示すように、インゴット溶解
工程で酸素の混入がないことを確認した。従って、イン
ゴット溶解において、電子ビーム溶解が有効な一方法で
あるといえる。
第１表
そして、そのインゴットを鍛造、機械加工等を施してＺ
ｒライナビレットを製造し、Ｚｒｙ−２ビレツトの内側
に結合させ、複合押出し用ビレットを製造する。その後
、熱間押出、数回の冷間圧延を施して複合型核燃料被覆
管を製造した。
ｒライナビレットを製造し、Ｚｒｙ−２ビレツトの内側
に結合させ、複合押出し用ビレットを製造する。その後
、熱間押出、数回の冷間圧延を施して複合型核燃料被覆
管を製造した。
精製溶解に供した純ジルコニウム材（Ｚｒスポンジ）の
酸素濃度、鉄濃度及び精製溶解後の到達酸素濃度、鉄濃
度を第２表に示す。
酸素濃度、鉄濃度及び精製溶解後の到達酸素濃度、鉄濃
度を第２表に示す。
第 ２ 表
第２表に示す酸素、鉄の精製性を把握するため、それぞ
れ次式に示す除去率として評価した。
れ次式に示す除去率として評価した。
第３図は酸素及び鉄の除去率と被溶解物の単位体積あた
りの入熱量の関係を示したものである。
りの入熱量の関係を示したものである。
本図かられかるように、母材の不純物量が異っていても
被溶解物の単位体積あたりの入熱量を制御することで、
不純物量を規定することが可能であることが判明した。
被溶解物の単位体積あたりの入熱量を制御することで、
不純物量を規定することが可能であることが判明した。
しかし、精製効果をもたらす因子は単に被溶解物の単位
体積あたりの入熱量を制御するだけでは不十分であり、
電子ビーム精製溶解、即ち電子ビームハース溶解におい
て、そのハースの溝形が大きく影響することが判明した
。
体積あたりの入熱量を制御するだけでは不十分であり、
電子ビーム精製溶解、即ち電子ビームハース溶解におい
て、そのハースの溝形が大きく影響することが判明した
。
それについての実施例を次に示す。
第２図で示したハースの溝形について、３種類異ったも
のを用意して酸素、鉄の精製性について検討した。
のを用意して酸素、鉄の精製性について検討した。
第 ３ 表
第３表に示すハース１．ハース２．ハース３を用いてジ
ルコニウム材を溶解した時の到達酸素量及び到達鉄量を
第４表に示す、ここで行った溶解条件として、入熱量、
溶解雰囲気の真空度等を統一して行った。
ルコニウム材を溶解した時の到達酸素量及び到達鉄量を
第４表に示す、ここで行った溶解条件として、入熱量、
溶解雰囲気の真空度等を統一して行った。
第４表
第４表より被溶解物の表面積／体積の比が大きくするほ
ど精製性は向上する。即ち同じ溶解量のもの効率よく精
製させるためには、被溶解物の断面積を小さくし、長さ
方向を大きくする必要がある。
ど精製性は向上する。即ち同じ溶解量のもの効率よく精
製させるためには、被溶解物の断面積を小さくし、長さ
方向を大きくする必要がある。
本発明によれば、高純度ジルコニウム材を量産的にかつ
安価に得ることができる。
安価に得ることができる。
また、複合型核燃料被覆管のジルコニウムライナ部に含
有される酸素及び鉄量を目標とする値まで低減し、高純
度ジルコニウムライナ材を製造することができる。
有される酸素及び鉄量を目標とする値まで低減し、高純
度ジルコニウムライナ材を製造することができる。
第１図は本発明の一実施例による複合型核燃料被覆管の
製造工程図、第２図は本発明で使用したハースの外観図
、第３図は酸素、鉄の除去率と被溶解物の単位体積あた
り入熱量の関係図、第４図は被溶解物の表面積／体積の
比と到達酸素濃度との相関図である。
製造工程図、第２図は本発明で使用したハースの外観図
、第３図は酸素、鉄の除去率と被溶解物の単位体積あた
り入熱量の関係図、第４図は被溶解物の表面積／体積の
比と到達酸素濃度との相関図である。
Claims (1)
- １、ジルコニウム基合金製管の内側表面に純ジルコニウ
ム製金属障壁を冶金結合した複合型核燃料被覆管の製造
方法における純ジルコニウム製金属障壁用原料の精製を
電子ビーム溶解により実施する工程において、被溶解物
に含有する酸素及び鉄等の不純物量を被溶解物の単位体
積あたりの入熱量を制御して規定することを特徴とする
複合型核燃料被覆管の製造方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60152261A JPS6214085A (ja) | 1985-07-12 | 1985-07-12 | 複合型核燃料被覆管の製造方法 |
| EP86109381A EP0210486A1 (en) | 1985-07-12 | 1986-07-09 | A method of producing composite nuclear fuel cladding |
| US06/884,895 US4766658A (en) | 1985-07-12 | 1986-07-14 | Method of producing composite nuclear fuel cladding |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60152261A JPS6214085A (ja) | 1985-07-12 | 1985-07-12 | 複合型核燃料被覆管の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6214085A true JPS6214085A (ja) | 1987-01-22 |
Family
ID=15536616
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60152261A Pending JPS6214085A (ja) | 1985-07-12 | 1985-07-12 | 複合型核燃料被覆管の製造方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4766658A (ja) |
| EP (1) | EP0210486A1 (ja) |
| JP (1) | JPS6214085A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63138295A (ja) * | 1986-12-01 | 1988-06-10 | 日本核燃料開発株式会社 | 核燃料要素 |
| JPH01147028A (ja) * | 1987-10-22 | 1989-06-08 | Westinghouse Electric Corp <We> | 燃料要素のライナ用ジルコニウム合金の製造方法 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4814136A (en) * | 1987-10-28 | 1989-03-21 | Westinghouse Electric Corp. | Process for the control of liner impurities and light water reactor cladding |
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