JPS62105957A - 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体およびその製造方法Info
- Publication number
- JPS62105957A JPS62105957A JP60245581A JP24558185A JPS62105957A JP S62105957 A JPS62105957 A JP S62105957A JP 60245581 A JP60245581 A JP 60245581A JP 24558185 A JP24558185 A JP 24558185A JP S62105957 A JPS62105957 A JP S62105957A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- sintered body
- silicon nitride
- amount
- oxygen
- weight
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は窒化珪素質焼結体及びその製造方法に関し、よ
り詳細には、高温強度、高温耐酸化性に優れた窒化珪素
質焼結体及びくの“袈１２ｉ方法に関する。
り詳細には、高温強度、高温耐酸化性に優れた窒化珪素
質焼結体及びくの“袈１２ｉ方法に関する。
（従来技術とその問題点）
窒化珪素から成る焼結体は原子の結合様式が共有結合を
゛１已体として成り、強ｍ：、硬度、熱的化学的安定性
乙こおいて、優れた１、￥性を有することがらエンジニ
アリングセラミソイｌス、特に、熱機関として例えばガ
スタービン等・＼、の応用が進めされている。
゛１已体として成り、強ｍ：、硬度、熱的化学的安定性
乙こおいて、優れた１、￥性を有することがらエンジニ
アリングセラミソイｌス、特に、熱機関として例えばガ
スタービン等・＼、の応用が進めされている。
近年、熱機関は子の高効率化に伴い熱機関の作動温度が
１４００℃以上となることが予測され、この条件下での
使用が可能な材料が望まれ“ている。
１４００℃以上となることが予測され、この条件下での
使用が可能な材料が望まれ“ている。
そこで従来から、高温特性に優れ六−焼結体を得るため
に、焼結体の組成又は、焼結力法の面から各種の検８・
［がなされている。
に、焼結体の組成又は、焼結力法の面から各種の検８・
［がなされている。
組成の点では特に、焼結助剤に関して研究され、その中
で周期律表ＩＩＩａ族化合物のｌト加によって優れた高
温特性が得られることが知られている。
で周期律表ＩＩＩａ族化合物のｌト加によって優れた高
温特性が得られることが知られている。
しかＬ７ながら１ＩＩａ族化合物を焼結助剤として柩独
で添加する場合、例えば、８重量％以上の多量添加では
、通常の焼成方法たとえば、常圧焼成法、ホットプレス
法、反応焼結法あるいはガス圧焼成法等いずれでも緻密
化は可能であるが、得られた焼結体は常温ではある程度
の強度を有するものの１０００〜１３００℃の温度範囲
において酸化により生成される１ｌｌａ族元素を含む珪
酸化合物が緻密な保護膜を生成するのが困難となるため
、外部からの酸化作用が焼結体内部まで進行し、強度が
極端に劣化する傾向にある。一方、８重量％以下の少量
添加では、ホットプレス法での緻密化は達成されるもの
のその他の焼結方法での緻密化は達成されていない。し
かもホットプレス法では、焼結体の形状が簡単なものに
限定されるため実用的ではない。このような現状に対し
、ＩＩＩａ族化合物の他にＡｌｚ０３．ＭｇＯ等を添加
することが提案された。
で添加する場合、例えば、８重量％以上の多量添加では
、通常の焼成方法たとえば、常圧焼成法、ホットプレス
法、反応焼結法あるいはガス圧焼成法等いずれでも緻密
化は可能であるが、得られた焼結体は常温ではある程度
の強度を有するものの１０００〜１３００℃の温度範囲
において酸化により生成される１ｌｌａ族元素を含む珪
酸化合物が緻密な保護膜を生成するのが困難となるため
、外部からの酸化作用が焼結体内部まで進行し、強度が
極端に劣化する傾向にある。一方、８重量％以下の少量
添加では、ホットプレス法での緻密化は達成されるもの
のその他の焼結方法での緻密化は達成されていない。し
かもホットプレス法では、焼結体の形状が簡単なものに
限定されるため実用的ではない。このような現状に対し
、ＩＩＩａ族化合物の他にＡｌｚ０３．ＭｇＯ等を添加
することが提案された。
この方法によれば、ＩＩＩａ族化合物８重量％以上の添
加であってもＩ［［ａ族元素を含む珪酸化合物の融点（
軟化点）を著しく低下させ、１１００−１２００℃で保
護膜が生成されるため、耐酸化性を向上させることが可
能となった。
加であってもＩ［［ａ族元素を含む珪酸化合物の融点（
軟化点）を著しく低下させ、１１００−１２００℃で保
護膜が生成されるため、耐酸化性を向上させることが可
能となった。
しかしながら、１２００°Ｃ以上の高温強度は室温強度
の半分以下にまで低下する傾向にあるため高温材料とし
ては十分でなく、特に１３００℃以上の高温に曝された
場合は酸化が急速に進行するため、酸化性雰囲気での使
用はほとんど不可能であった。それゆえＡｈ（ｈ、Ｍｇ
Ｏの添加はむしろ避ける必要がある。
の半分以下にまで低下する傾向にあるため高温材料とし
ては十分でなく、特に１３００℃以上の高温に曝された
場合は酸化が急速に進行するため、酸化性雰囲気での使
用はほとんど不可能であった。それゆえＡｈ（ｈ、Ｍｇ
Ｏの添加はむしろ避ける必要がある。
（発明の概要）
本発明者等は、上記問題点に対し研究を行った結果、焼
結助剤としてＡｌｚＯ３，ＭｇＯの添加なしに少量のｌ
１ｌａ族化合物の単独添加で特定のガス圧焼結方法を用
いることによって焼結体中の酸素含有量の低い常温高温
特性に優れた焼結体が得られることを知見した。
結助剤としてＡｌｚＯ３，ＭｇＯの添加なしに少量のｌ
１ｌａ族化合物の単独添加で特定のガス圧焼結方法を用
いることによって焼結体中の酸素含有量の低い常温高温
特性に優れた焼結体が得られることを知見した。
即ち、本発明によれば、酸化物換算で６重量％以下の周
期律［ｌａ族化合物と残部が実質的に窒化珪素から成る
焼結体であって、該焼結体中に含まれる全酸素量から周
期律ＩＩＩａ族元素の酸化Ｔｈ換算における酸素量を除
算した過剰酸素量が１．５重量％以下であることを特徴
とする窒化珪素質焼結体が提供される。
期律［ｌａ族化合物と残部が実質的に窒化珪素から成る
焼結体であって、該焼結体中に含まれる全酸素量から周
期律ＩＩＩａ族元素の酸化Ｔｈ換算における酸素量を除
算した過剰酸素量が１．５重量％以下であることを特徴
とする窒化珪素質焼結体が提供される。
さらに、本発明によれば、酸化物換算で６重量％の周期
律ｆｆＪａ族化合物と残部がＢＥＴ比表面積１０ｍ２／
ｇ以上の窒化珪素粉末から成る混合粉体を成形した後、
窒素ガス分圧２Ｋｇ１ｃｔ＆以下、焼成温度１７５０乃
至１９００℃の条件にて焼成し、さらに昇温昇圧して焼
成したことを特徴とする窒化珪素質焼結体の製造方法が
提供される。
律ｆｆＪａ族化合物と残部がＢＥＴ比表面積１０ｍ２／
ｇ以上の窒化珪素粉末から成る混合粉体を成形した後、
窒素ガス分圧２Ｋｇ１ｃｔ＆以下、焼成温度１７５０乃
至１９００℃の条件にて焼成し、さらに昇温昇圧して焼
成したことを特徴とする窒化珪素質焼結体の製造方法が
提供される。
（発明の実施例）
以下、本発明の詳細な説明する。
通常、窒化珪素質焼結体は、窒化珪素とそれを焼結させ
るための焼結助剤からなり、焼結体としては結晶粒と、
その粒子間に存在する粒界相とから構成される。これら
の構造および組成は、焼結体としての性質に対し極めて
大きく関与すると考えられている。
るための焼結助剤からなり、焼結体としては結晶粒と、
その粒子間に存在する粒界相とから構成される。これら
の構造および組成は、焼結体としての性質に対し極めて
大きく関与すると考えられている。
本発明者等の研究によれば、焼結助剤の選択において、
Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯは実質上台まない系が、また、ｌ１
ｌａ族化合物が少量添加である系が高温特性に優れるこ
とを見出した。さらに、それによって焼結体中に含有さ
れる酸素含有量も低く制御されるが、特に上記の系にお
いて焼結体中の過剰酸素量、即ち、焼結体中の全酸素量
から焼結助剤として添加したＩＩＩａ族化合物の酸化物
換算における酸素量を除算することによって求められる
酸素量が大きく関与することを知見した。
Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯは実質上台まない系が、また、ｌ１
ｌａ族化合物が少量添加である系が高温特性に優れるこ
とを見出した。さらに、それによって焼結体中に含有さ
れる酸素含有量も低く制御されるが、特に上記の系にお
いて焼結体中の過剰酸素量、即ち、焼結体中の全酸素量
から焼結助剤として添加したＩＩＩａ族化合物の酸化物
換算における酸素量を除算することによって求められる
酸素量が大きく関与することを知見した。
そこで第１図にＩＩＩａ族化合物の１種であるＹ２Ｏ３
の添加量と１０００℃と１４００℃（２４時間）におけ
る酸化増量との関係を示す。第１図から明らかなように
Ｙ２Ｏ３の単独添加系によれば、約６重量％を境に急激
な酸化増■を示す傾向にある。
の添加量と１０００℃と１４００℃（２４時間）におけ
る酸化増量との関係を示す。第１図から明らかなように
Ｙ２Ｏ３の単独添加系によれば、約６重量％を境に急激
な酸化増■を示す傾向にある。
また第２図には焼結体の過剰酸素量と１４００℃におけ
る抗折強度との関係を示す。なお、第２図におけるサン
プルはいずれも９４χ５ｉＪ４．６χＹ２Ｏ３の組成で
ある。第２図からも明らかなように過剰酸素量の増加に
伴い、強度が低下する傾向にある。
る抗折強度との関係を示す。なお、第２図におけるサン
プルはいずれも９４χ５ｉＪ４．６χＹ２Ｏ３の組成で
ある。第２図からも明らかなように過剰酸素量の増加に
伴い、強度が低下する傾向にある。
よって木゛発明によれば、焼結体の組成において、酸化
物換算で６重量％以下、特に２乃至６重量％のｕＩａ族
化合物と、残部が実質的に窒化珪素のみであること、且
つ焼結体中のＩＩＩａ族化合物の酸化物換算における酸
Ｉ；量を除く過剰酸素にが１．５重量２以下、特に１．
０重量％以下である、二とが重要である。ＩＩＩ ａ族
化合物が６重量％を超えると前述したように焼結体表面
での保護膜の形成が困難となり、外部からの酸化作用が
内部まで進行するため、高温特性が劣化する。また、過
剰酸素量が１重量％を超えると特に過剰酸素が結晶粒界
に偏析するため粒界相の５ｉＯｚが増加し、ガラス成分
が増加することとなり、特に、高温強度が著しく劣化す
る。
物換算で６重量％以下、特に２乃至６重量％のｕＩａ族
化合物と、残部が実質的に窒化珪素のみであること、且
つ焼結体中のＩＩＩａ族化合物の酸化物換算における酸
Ｉ；量を除く過剰酸素にが１．５重量２以下、特に１．
０重量％以下である、二とが重要である。ＩＩＩ ａ族
化合物が６重量％を超えると前述したように焼結体表面
での保護膜の形成が困難となり、外部からの酸化作用が
内部まで進行するため、高温特性が劣化する。また、過
剰酸素量が１重量％を超えると特に過剰酸素が結晶粒界
に偏析するため粒界相の５ｉＯｚが増加し、ガラス成分
が増加することとなり、特に、高温強度が著しく劣化す
る。
本発明によれば、」二記の構成によって１４００℃の抗
折強度がおよそ５０Ｋｇ／ｍｍ”以上、酸化増量がおよ
そ０．２ｎ＋ｇ／ｃｍ’−以下の焼結体が得られる。
折強度がおよそ５０Ｋｇ／ｍｍ”以上、酸化増量がおよ
そ０．２ｎ＋ｇ／ｃｍ’−以下の焼結体が得られる。
このような高温特性が得られる理由としては本発明の焼
結体のようにＩＩＩａ族化合物の添加量が低い系では、
結晶粒界相にワラストナイトやアパタイト構造が安定し
て生成され、これらの相が他の結晶のＮメリライトに比
較しても高温酸化雰囲気における安定性に優れているた
めと考えられる。
結体のようにＩＩＩａ族化合物の添加量が低い系では、
結晶粒界相にワラストナイトやアパタイト構造が安定し
て生成され、これらの相が他の結晶のＮメリライトに比
較しても高温酸化雰囲気における安定性に優れているた
めと考えられる。
本発明において」−記の焼結体を栗ｉｉ〜するに際し、
原料粉末としての基本組成は酸化物換算７′６重州％以
丁、特に２乃至６重量％の■、、１族化合’！＞ｖと、
残部が窒化珪素である。ごの組成で焼結さ・仕るだめの
方法としては、前述したようにｎｌ ａ族化合物が少量
添加であることから、従来法ではホットプレス法よらざ
るえない。しかしながら、ホットプレス法では過剰酸素
量を１．５重量２以下ｊ７ニ制御することはほとんど不
可能である。その理由とｊ−では、使用される窒化珪素
原料粉末中６、”すでに１乃至３重量２程度の酸素が含
まれてお勾５、―の酸素はホットプレス中にほとんど系
外に排出されず、焼結体中に残存するためである。
原料粉末としての基本組成は酸化物換算７′６重州％以
丁、特に２乃至６重量％の■、、１族化合’！＞ｖと、
残部が窒化珪素である。ごの組成で焼結さ・仕るだめの
方法としては、前述したようにｎｌ ａ族化合物が少量
添加であることから、従来法ではホットプレス法よらざ
るえない。しかしながら、ホットプレス法では過剰酸素
量を１．５重量２以下ｊ７ニ制御することはほとんど不
可能である。その理由とｊ−では、使用される窒化珪素
原料粉末中６、”すでに１乃至３重量２程度の酸素が含
まれてお勾５、―の酸素はホットプレス中にほとんど系
外に排出されず、焼結体中に残存するためである。
本発明では、この焼成をガス圧焼成法によって行うもの
である。
である。
本発明によれば、窒化珪素原料粉末とし、て１３■Ｔ比
表面積がＩｏｎ”／ｇ以上、特番ご１２ｍ２／ｒ以上の
微粉末を採用する。更に望ましい特性とし２てはＦｅ、
＾１、Ｃａ、等の陽イオン不純物濃度が酸化物換算で２
重ｆｆｉ％以下であり、α−窒化珪素の含有量としての
α分率が８５ｚ以１、且つ酸素含有量が３１１ＪＺ以下
のものが採用される。
表面積がＩｏｎ”／ｇ以上、特番ご１２ｍ２／ｒ以上の
微粉末を採用する。更に望ましい特性とし２てはＦｅ、
＾１、Ｃａ、等の陽イオン不純物濃度が酸化物換算で２
重ｆｆｉ％以下であり、α−窒化珪素の含有量としての
α分率が８５ｚ以１、且つ酸素含有量が３１１ＪＺ以下
のものが採用される。
上記の窒化珪素粉末に対して、前述した割合で１１Ｔａ
族化合物を添加し、均一に混合された粉体は次に金型成
形法、泥しょう鋳込法、ラバープレス法、射出成形法な
どの成形法によって１．任意の形に成形されるがこのと
き、成形体の密度は理論密度の５０％以上、特に５５％
以上であることが必要である。前述の微粒の原料粉末を
成形時、上記の密度に設定することにより、各粒子の接
触面積を拡大し、拡散速度を見掛は上筒めることができ
る。
族化合物を添加し、均一に混合された粉体は次に金型成
形法、泥しょう鋳込法、ラバープレス法、射出成形法な
どの成形法によって１．任意の形に成形されるがこのと
き、成形体の密度は理論密度の５０％以上、特に５５％
以上であることが必要である。前述の微粒の原料粉末を
成形時、上記の密度に設定することにより、各粒子の接
触面積を拡大し、拡散速度を見掛は上筒めることができ
る。
次に、得られた成形体は焼成されるが、７本発明による
ガス圧焼成法によれば、１次焼成とＵ２て、窒素分圧２
Ｋｇ／ｃｍ”以下、特に１．５Ｋｇ／ｃｎ＋２以下の
低圧力下で１７５０乃至１９００℃、特に１７７０乃至
１８５０°Ｃの焼成温度で焼成し、理論密度の９０％以
七吉なるまで、焼成を行うことが重要である。この時、
窒化珪素粉末表面に存在する珪酸化合物（ＳｉＯｚ）と
窒化珪素との反応を進行させることができ、それによっ
て焼結を進行させることができる。しかも、成形体に存
在丈る開気孔、閉気孔のうら、開気孔を前記低圧力下で
減少させること番ごよ−、て加圧時に焼結体の高圧ガス
が１ラツグされること４防止するものである。それゆえ
特に開気孔率を１０体積％以下どなるまで焼成すること
が〒ましい。なお、窒素分圧が２ Ｋｇ／ｃｍ”を超え
ると、閉気孔が高圧化し７、それ以上、緻密化が促進で
きない。また、焼成温度が１７５０℃より低いと１分な
液相のイ］成が行われず焼結が進行しない。さらに１９
００’ｃより高いと、低圧力であるため窒化珪素が分解
を起、ニジ易くなる。
ガス圧焼成法によれば、１次焼成とＵ２て、窒素分圧２
Ｋｇ／ｃｍ”以下、特に１．５Ｋｇ／ｃｎ＋２以下の
低圧力下で１７５０乃至１９００℃、特に１７７０乃至
１８５０°Ｃの焼成温度で焼成し、理論密度の９０％以
七吉なるまで、焼成を行うことが重要である。この時、
窒化珪素粉末表面に存在する珪酸化合物（ＳｉＯｚ）と
窒化珪素との反応を進行させることができ、それによっ
て焼結を進行させることができる。しかも、成形体に存
在丈る開気孔、閉気孔のうら、開気孔を前記低圧力下で
減少させること番ごよ−、て加圧時に焼結体の高圧ガス
が１ラツグされること４防止するものである。それゆえ
特に開気孔率を１０体積％以下どなるまで焼成すること
が〒ましい。なお、窒素分圧が２ Ｋｇ／ｃｍ”を超え
ると、閉気孔が高圧化し７、それ以上、緻密化が促進で
きない。また、焼成温度が１７５０℃より低いと１分な
液相のイ］成が行われず焼結が進行しない。さらに１９
００’ｃより高いと、低圧力であるため窒化珪素が分解
を起、ニジ易くなる。
ト、述の条件に７′焼成が終了した後、次に２次焼成と
し、”Ｃ／ｌ債度、圧力を高めて緻密化を促進する。
し、”Ｃ／ｌ債度、圧力を高めて緻密化を促進する。
、即ち、緻密化を進める際、焼結体内部の閉気化を拡散
させる必要がある。それゆえ、閉気孔の拡１１（消滅を
Ｊ省１めるために、窒化珪素の分解および責常粒成長を
抑制し、・つつ、高温高圧に保つことが重要である。
させる必要がある。それゆえ、閉気孔の拡１１（消滅を
Ｊ省１めるために、窒化珪素の分解および責常粒成長を
抑制し、・つつ、高温高圧に保つことが重要である。
特に好ましい条件は焼成７Ｗ Ｉ−仄１９２０乃＝２ｏ
ｏｏ’ｃ、窒素ガス分圧９乃ＦＡ１００Ｋｇ／ｉ、ｍ２
である５゜また、この２次焼成では焼結体としての過剰
酸素量を抑制することができる。即ち、前述の焼成条件
において、１次焼成時、焼結を促進させるための液相成
分であるＳｉｎｇは低融点であるために高温高圧下では
分解、蒸発を起こし、酸化物として揮散する。この揮散
によって、過剰酸素量を低減させることができる。なお
、この揮散を促進するために、１次焼成完了時の雰囲気
ガス、卯ち窒素ガスを常時強制的に置換し、雰囲気の液
相成分の蒸気圧を小さくするのが望ましい。このような
雰囲気ガスの置換は昇温と同時に行うかまたは、降温時
に行うことができる。
ｏｏ’ｃ、窒素ガス分圧９乃ＦＡ１００Ｋｇ／ｉ、ｍ２
である５゜また、この２次焼成では焼結体としての過剰
酸素量を抑制することができる。即ち、前述の焼成条件
において、１次焼成時、焼結を促進させるための液相成
分であるＳｉｎｇは低融点であるために高温高圧下では
分解、蒸発を起こし、酸化物として揮散する。この揮散
によって、過剰酸素量を低減させることができる。なお
、この揮散を促進するために、１次焼成完了時の雰囲気
ガス、卯ち窒素ガスを常時強制的に置換し、雰囲気の液
相成分の蒸気圧を小さくするのが望ましい。このような
雰囲気ガスの置換は昇温と同時に行うかまたは、降温時
に行うことができる。
本発明によれば、低融点の液相成分の揮散は、焼結体の
表面相から始まり、内部層へと進行する。
表面相から始まり、内部層へと進行する。
このために最終生成物としての焼結体は、２次焼成の所
望時間、または、焼結体の形状により、焼結体の内部相
から表面相にかけて酸化物の濃度勾配が生じるため過剰
酸素量においても連続的濃度勾配が生じる。もちろん、
２次焼成を長時間に亘り行えば、内部相、表面相とも均
一な過剰酸素量の焼結体が得られるが低融点の液相成分
の揮散量を調整し表面の過剰酸素量を１重量％以下に設
定すれば、焼結体は、優れた高温特性を得ることができ
る。
望時間、または、焼結体の形状により、焼結体の内部相
から表面相にかけて酸化物の濃度勾配が生じるため過剰
酸素量においても連続的濃度勾配が生じる。もちろん、
２次焼成を長時間に亘り行えば、内部相、表面相とも均
一な過剰酸素量の焼結体が得られるが低融点の液相成分
の揮散量を調整し表面の過剰酸素量を１重量％以下に設
定すれば、焼結体は、優れた高温特性を得ることができ
る。
上述した焼成方法によって、対理論密度比９５％以上の
高密度の焼結体を得ることができる。
高密度の焼結体を得ることができる。
本発明において用いられるＩＩＩａ族化合物としてはＹ
ｚ０３＋ＤＶｚＯｓ＋ＹｂｔＯｓ＋ＳｍｔＯｘ等が挙げ
られるが、特にＹ２Ｏ３が好ましい。
ｚ０３＋ＤＶｚＯｓ＋ＹｂｔＯｓ＋ＳｍｔＯｘ等が挙げ
られるが、特にＹ２Ｏ３が好ましい。
また、焼成時の雰囲気は窒素もしくは窒素ガスとアルゴ
ンガス、ヘリウムガス、水素ガス等の不活性ガスとの混
合ガスのいずれでも採用し得る。
ンガス、ヘリウムガス、水素ガス等の不活性ガスとの混
合ガスのいずれでも採用し得る。
以下、本発明の詳細な説明する。
実施例
窒化珪素粉末として、ＢＥＴ比表面積１９ ｍ２／ｇ、
陽イオン不純物濃度０．３重量％（酸化物換算）１α分
率９２χ、酸素含有量１．９重量％のものを用いて、第
１表に示す処方にてＩＩＩａ族化合物を添加混合した後
、パラフィンワックスを一時的バインダーとして加え、
成形圧１．５ｔ／ｃｍ”にて理論密度の６０％の成形体
を得た後、脱脂し、第１表の焼成条件にて焼成を行った
。
陽イオン不純物濃度０．３重量％（酸化物換算）１α分
率９２χ、酸素含有量１．９重量％のものを用いて、第
１表に示す処方にてＩＩＩａ族化合物を添加混合した後
、パラフィンワックスを一時的バインダーとして加え、
成形圧１．５ｔ／ｃｍ”にて理論密度の６０％の成形体
を得た後、脱脂し、第１表の焼成条件にて焼成を行った
。
なお、抗折強度はＪＩＳＲ−１６０１による４点曲げ法
によって、比重はＪＩＳＣ２１４１−１９７４に従い、
耐酸化性は抗折強度試験に用いる抗折片を大気中１４０
０℃２４時間保持し、単位面積当たりｉｔ増加にて評価
した。
によって、比重はＪＩＳＣ２１４１−１９７４に従い、
耐酸化性は抗折強度試験に用いる抗折片を大気中１４０
０℃２４時間保持し、単位面積当たりｉｔ増加にて評価
した。
また、過剰酸素量はＬＥＣＯ社の酸素、窒素同時分析装
置によってまず全酸素量を測定し、次にＩＣＰ分析によ
って焼結体中のＩＩＩａ族化合物を測定し、それに基づ
き酸化物換算における酸素量を算出し、全酸素量からそ
の酸素量を差し引くことによって算出した。
置によってまず全酸素量を測定し、次にＩＣＰ分析によ
って焼結体中のＩＩＩａ族化合物を測定し、それに基づ
き酸化物換算における酸素量を算出し、全酸素量からそ
の酸素量を差し引くことによって算出した。
結果は第１表に示す。
比較例
窒化珪素粉末としてＢＥＴ比表面積が９．１ｍ”／εの
ものを使用する他は第１表阻１と同じ処方で同様にして
焼成し、焼結体を得た。結果は第１表隘１２１に示す。
ものを使用する他は第１表阻１と同じ処方で同様にして
焼成し、焼結体を得た。結果は第１表隘１２１に示す。
第１表からも明らかなように１ＩＩａ族化合物と、それ
以外の混合添加系である１ｌｌｎ９．１０は、過剰酸素
Ｖが大きく 、１４００℃での抗折強度が低く酸素増量
は大きいもので、高温材料として不向きであることがわ
かった。
以外の混合添加系である１ｌｌｎ９．１０は、過剰酸素
Ｖが大きく 、１４００℃での抗折強度が低く酸素増量
は大きいもので、高温材料として不向きであることがわ
かった。
また、ｉｉｉ独添加系でホン１−プレス法で行った魚１
１は極めて過剰酸素量が大きく、高温強度も低いもので
あった。さらに原料粉末として粒径の大きいものを使用
した阻１２は焼結体の比重が低く緻密化が不十分であっ
た。−次焼成時のＮ２ガス圧が大きいｌ’ｈ１３では、
緻密化が不十分で、ｙｚｏｚ量が多いｌＩ！ｌ１４は、
高温強度が小さく酸化増量が大きかった。
１は極めて過剰酸素量が大きく、高温強度も低いもので
あった。さらに原料粉末として粒径の大きいものを使用
した阻１２は焼結体の比重が低く緻密化が不十分であっ
た。−次焼成時のＮ２ガス圧が大きいｌ’ｈ１３では、
緻密化が不十分で、ｙｚｏｚ量が多いｌＩ！ｌ１４は、
高温強度が小さく酸化増量が大きかった。
過剰酸素量が大きいｍ１５は高温強度が不１−分であっ
た。
た。
その他の本発明の焼結体１１ｋ１１乃至１！１８はいず
れも優れた強度を示し、１４００℃における抗折強度５
０Ｋｇ／ｍｍ２以−Ｌ、酸化増璽０．２ｍｇ／ｃｍ”以
下が達成できた。
れも優れた強度を示し、１４００℃における抗折強度５
０Ｋｇ／ｍｍ２以−Ｌ、酸化増璽０．２ｍｇ／ｃｍ”以
下が達成できた。
（発明の効果）
本発明によれば、微細な窒化珪素粉末と、極めて少量の
周期律表１１１ａ族化合物を特定の条件のガス圧焼成法
によって焼成し、焼結体の過剰酸素量を１４５重量％以
下に制御する、−とによって、特に高温特性、例えば高
温強度、高温耐酸化性に優れた窒化珪素質焼結体を得る
ことができ、ガスタービン等の熱機関をは（しめとし、
た高温材料として用いることができる。
周期律表１１１ａ族化合物を特定の条件のガス圧焼成法
によって焼成し、焼結体の過剰酸素量を１４５重量％以
下に制御する、−とによって、特に高温特性、例えば高
温強度、高温耐酸化性に優れた窒化珪素質焼結体を得る
ことができ、ガスタービン等の熱機関をは（しめとし、
た高温材料として用いることができる。
第１図はＹ２０３の添加量と酸化増量との関係を示した
図、第２図は過剰酸素量と１４００℃における抗折強度
との関係を示した図である。 上愚人 京セラ株式会社
図、第２図は過剰酸素量と１４００℃における抗折強度
との関係を示した図である。 上愚人 京セラ株式会社
Claims (2)
- （１）酸化物換算で６重量％以下の周期律表IIIａ族化
合物と残部が実質的に窒化珪素から成る焼結体であって
該焼結体中に含まれる全酸素量から周期律表IIIａ族元
素の酸化物換算における酸素量を除算して求められる過
剰酸素量が１．５重量％以下でありことを特徴とする窒
化珪素質焼結体。 - （２）酸化物換算で６重量％以下の周期律表IIIａ族化
合物と残部がＢＥＴ比表面積１０ｍ＾２／ｇ以上の窒化
珪素粉末から成る混合粉末体を成形した後、窒素ガス圧
２Ｋｇ／ｃｍ＾２以下、焼成温度１７５０乃至１９００
℃の条件にて焼成し、さらに、昇温昇圧して焼成したこ
とを特徴とする窒化珪素質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60245581A JPH0772105B2 (ja) | 1985-10-31 | 1985-10-31 | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60245581A JPH0772105B2 (ja) | 1985-10-31 | 1985-10-31 | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62105957A true JPS62105957A (ja) | 1987-05-16 |
| JPH0772105B2 JPH0772105B2 (ja) | 1995-08-02 |
Family
ID=17135853
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60245581A Expired - Fee Related JPH0772105B2 (ja) | 1985-10-31 | 1985-10-31 | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0772105B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63117964A (ja) * | 1986-10-28 | 1988-05-21 | ノートン カンパニー | 高温強度を改良したセラミック材料及びその製法 |
| JPS6456368A (en) * | 1987-08-27 | 1989-03-03 | Kyocera Corp | Silicon nitride sintered body |
| JPS6487566A (en) * | 1987-09-30 | 1989-03-31 | Kyocera Corp | Production of silicon nitride-based sintered body |
Citations (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5055607A (ja) * | 1973-09-17 | 1975-05-15 | ||
| JPS5155910A (en) * | 1974-11-13 | 1976-05-17 | Hitachi Ltd | Judodendokino bosuisochi |
| JPS52136210A (en) * | 1976-05-10 | 1977-11-14 | Asea Ab | Manufacture of silicon nitride mold articles by powder pressing |
| JPS5342209A (en) * | 1976-09-30 | 1978-04-17 | Tokyo Shibaura Electric Co | Manufacture of high strength silicon nitride sintered articles |
| JPS553397A (en) * | 1978-06-15 | 1980-01-11 | Gte Laboratories Inc | Si3n4 having high temperature strength and its manufacture |
| JPS55104975A (en) * | 1979-02-02 | 1980-08-11 | Asahi Glass Co Ltd | Manufacture of silicon nitride sintered body |
| JPS55113675A (en) * | 1979-02-22 | 1980-09-02 | Tokyo Shibaura Electric Co | Manufacture of si3n4 sintered body |
| JPS5659674A (en) * | 1980-07-25 | 1981-05-23 | Tokyo Shibaura Electric Co | Silicon nitride refractory sintered body |
| JPS57106576A (en) * | 1981-11-02 | 1982-07-02 | Tokyo Shibaura Electric Co | Ceramic powder material |
| JPS60239363A (ja) * | 1984-05-11 | 1985-11-28 | 科学技術庁無機材質研究所長 | 窒化けい素焼結体の製造法 |
-
1985
- 1985-10-31 JP JP60245581A patent/JPH0772105B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5055607A (ja) * | 1973-09-17 | 1975-05-15 | ||
| JPS5155910A (en) * | 1974-11-13 | 1976-05-17 | Hitachi Ltd | Judodendokino bosuisochi |
| JPS52136210A (en) * | 1976-05-10 | 1977-11-14 | Asea Ab | Manufacture of silicon nitride mold articles by powder pressing |
| JPS5342209A (en) * | 1976-09-30 | 1978-04-17 | Tokyo Shibaura Electric Co | Manufacture of high strength silicon nitride sintered articles |
| JPS553397A (en) * | 1978-06-15 | 1980-01-11 | Gte Laboratories Inc | Si3n4 having high temperature strength and its manufacture |
| JPS55104975A (en) * | 1979-02-02 | 1980-08-11 | Asahi Glass Co Ltd | Manufacture of silicon nitride sintered body |
| JPS55113675A (en) * | 1979-02-22 | 1980-09-02 | Tokyo Shibaura Electric Co | Manufacture of si3n4 sintered body |
| JPS5659674A (en) * | 1980-07-25 | 1981-05-23 | Tokyo Shibaura Electric Co | Silicon nitride refractory sintered body |
| JPS57106576A (en) * | 1981-11-02 | 1982-07-02 | Tokyo Shibaura Electric Co | Ceramic powder material |
| JPS60239363A (ja) * | 1984-05-11 | 1985-11-28 | 科学技術庁無機材質研究所長 | 窒化けい素焼結体の製造法 |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63117964A (ja) * | 1986-10-28 | 1988-05-21 | ノートン カンパニー | 高温強度を改良したセラミック材料及びその製法 |
| JPS6456368A (en) * | 1987-08-27 | 1989-03-03 | Kyocera Corp | Silicon nitride sintered body |
| JPS6487566A (en) * | 1987-09-30 | 1989-03-31 | Kyocera Corp | Production of silicon nitride-based sintered body |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0772105B2 (ja) | 1995-08-02 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US4640903A (en) | Silicon nitride sintered bodies and a method for producing the same | |
| US4312899A (en) | Process for the production of oxidation-resistant sintered silicon nitride bodies with improved mechanical strength | |
| JPH0699191B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体の製造方法 | |
| EP0121518B1 (en) | Making hot pressed silicon nitride by use of low density reaction bonded body | |
| JPS62105957A (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| Bind et al. | The role of the grain boundaries in hot pressing silicon carbide | |
| JPH0627029B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体及びその製造法 | |
| JP2002053376A (ja) | 窒化ケイ素セラミックスの焼結方法 | |
| JP2742619B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体 | |
| JPS5891074A (ja) | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 | |
| JPH06279124A (ja) | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 | |
| JP2883248B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製法 | |
| JP3216973B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体及びその製造方法 | |
| JP2577155B2 (ja) | 窒化珪素焼結体 | |
| JPS62216968A (ja) | 窒化珪素質焼結体の製造方法 | |
| KR960006249B1 (ko) | 질화알루미늄 소결체의 제조방법 | |
| JPS63147867A (ja) | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 | |
| JP2691285B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体 | |
| JPS63230574A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体の製造法 | |
| JPS62241876A (ja) | 窒化珪素焼結体の製造法 | |
| JP2783702B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体 | |
| JPH02221160A (ja) | 高密度窒化けい素質焼結体の製造方法 | |
| JPS61201665A (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JPH10182237A (ja) | 窒化珪素質複合焼結体およびその製造方法 | |
| JPS62223067A (ja) | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |