JPS62100479A - 窒化アルミニウム焼結シ−トの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

〔産業上の利用外！ｌＴｆ］ 本発明は、光タト緻密“ひ割第１や反り（１）無い窒化
了ルミプ７ウム焼結シー　トの製；ｉｊｊ方法に関−４
るものでル）で）。 〔従来θ）技術〕 アルミｔ　Ｋ代わる〉１゛蜜体１・：置とノ）新Ｌ２い
放熱板＋（料として窒化アルミ；ラムが’（＋ｌ　［１
さオー１ていイ）。しカｔ、　’４ｃ　７’１″′＝ｒ
）、窒化−ｔ　／ｌ／　ミ、＝　＝ｙ　／−ｃ」−１そ
（７）難焼結性の為に、曽、結助剤ろ・心安４’−：、
　ｌ−、、さらに頬、結温ｊ０．も１８　（］　Ｏ”Ｃ
ＪＪ　１＝　ＩＣＬ、’Ｋ　イ、ＬＩ″’Ｃ，ｌト４”
：　Ｍ　Ｗｉ　’／、’Ｃ焼結体ハ得ｒ）　、ｔＬ　’
ｉｌ、い。コノ為、焼結’ｉ、”ｊ’　ｋ　Ｖ（−使用
−４゛ろ（（料も限宇さ牙′Ｌ１一般には黒鉛／］＼１
１０、・ら第１ている。Ｌ、かも、窒化ｙ　７＋・ミニ
二−ウノ・の７久゛亀を用ｌ：￥５石１１ｒ（勺゛で、
グリ−ンシートを窒化アルミ・ラム粉末（′″−−包埋
て黒鉛容器内（／ζ士ツ１−４−ろ（７）が一般的Ｑ　
、ｔｉ、る、、ｔ、、カー１２な／Ｊ１ら、・二の一１
ノ法に（、，１次内ようｔｆ欠是ｉ　７’ｌ”ある、っ
ス１：ｃ　ｈち、グリ−ンシー用・及びｐｉ川用粉が３
千１する酸化物と黒鉛ｆｆ、７器とのハ・一応で牛ｈｖ
、Ｌ、たＣ　Ｏガス（でよ−って、縦比・化が阻７もき
１１、介、分舶て緻密な焼結体が得られ勤い。イ［！１
２、／／’　１１−）／シー　、、−１−と黒鉛容器と
ノｔ＋’［：ｉ　Ｍな一１分ＶＣト−：１−Ｃヤｔｔば
、Ｗ　密化ｆｊ　”Ｔ　能である１、シか１７．４′−
の（ＤＩ含は、煙、結時（／こグリ−ンシー　１−ど成
形体近傍の包埋粉１（・、のイ・１．γイが起る。そし
て、グリーンシート近傍の包埋粉はわずかだが焼結しあ
る程度の強度を持つ半焼結塊となる。また、グリーンシ
ートは充分に緻密化することから、包埋粉とグリーンシ
ート間に存在する収縮量の差のため、グリーンシートは
引つ張りを受は卵１れを生じることがある。特に大型の
シートは割れを生じ易い。仮に、割れの無い焼結体がイ
！■ら第１たとしても、はとんどが大なり小なりの反り
を生じており、伺らかの後処理を施して反りを矯正しな
いと実用には供せない。さらに包」ψ粉と焼結体とが強
く付着しており、包埋粉の除去に多大の労力を要すると
いう欠点がある。加えて、グリーンシーＩ・と黒鉛容器
との距離を十分にとってやる必要があることから容積効
率が極めて悪いという問題もある。 〔発明が解決ｔ７ようとする問題点〕 本発明者は、これらの欠点を解決し、緻密で割れが無く
、さらに反りや包埋粉の付着もない♀化アルミニウム焼
結シートが得られる方法について鋭意検討を重ねた結果
、グリーンシー）　ｔ、）　Ｂ　Ｎを主成分とする物質
で作った重し利でも（さえて焼結すれば、前記問題点の
ｔ

【い極めて良好なシートが得られることをＷｌい出し
、本発明を完成［７た。 〔問題臓を解決するための手段〕 すなわち、本発明は、焼結助剤４で含む窒化アルミニウ
ムグリーンシートを７３　Ｎを主成分とする重し材でお
さえて焼結することを特徴とイろ窒化アルミニウム焼結
シートの製造方法である。 ｕ下、本発明についてさ「）に詳しく説明する。 先ず、窒化アルミニウム粉末に焼結助剤を添加してｆ−
ルミル等で充分に混合する。ここで、使用する窒化アル
ミニウム粉は、一般（ｌこ■〕販されている平均粒径６
μ以下のものが使用できるが、より均質な焼結シートを
得るには６μ以下の粉末を用いるのが好ましい。また、
添加する焼結助剤としては、ｌ１ａＫ、Ｉａ族および希
十類元素の酸化物が知られており、これらが使用できる
が、これらに限らず、窒化アルミニウムの焼結に有効な
物質ならいかなるものを焼結助剤として使用しても良い
。 次に、この渭合粉末に一次結合剤として有機バインダー
を加え、プレス成形、ドクターブレード法又は他の成形
法を用いて薄板状に成形し窒化アルミニウムグリーンシ
ートとする。これをそツマま焼結工程に廻しても良いが
、さらに、こり、　ｆＸ：空気中又は窒素等の不活性雰
囲気中で加熱して一次結合剤の除去（脱脂）を行なう。 この脱脂工程の加熱温度は、通常、−次結合剤の分解開
始温度から９ｏｎｏｃまでの温度範囲で行うが、目的は
有機物質の除去であるから、これが達成されるのであれ
ば特にこの温度範囲にこだわる必要はない。但しこの工
程を空気中で行なう場合には、窒化アルミニウムの酸化
が起り始めることから６へ０℃以下で行なうのが好まし
い。この様な脱脂処、理’ｔ　施したものも本発明では
窒化アルミニウムグリーンシートと呼ぶ。より緻密な焼
結シートを得るには、充分に脱脂ケ行った後、焼結工程
に廻すのが好ましい。 こうして得られた窒化アルミニウムグリーンシートケ主
成分がＢ　Ｎである物質で作ら１ｌ−ｊｖ市１−、　ｉ
：ａでおさえて炉内にセラ）１．、、温度１６０ロ〜２
０００°Ｃ１不活性雰囲気又はＮ２中で常圧劫、結を行
なう。こ＼でいう主成分がＢＮである物質で作られた重
ｌ−材としては、ＢＮ単味のインイツトから切り出して
重し材に加工しｔ−ものが最も好ましいが、成形用バイ
ンダーを含むＢＮインゴットから重しく一］に加工した
ものでも使用できる。この場合はＢＮインゴットが金白
する酸素にと１７では５重預チ以下であることが望まし
い。 さら（ｔｒｃ、炉内にグリーンシートをセットする際、
グリーンシート下面と接する而は、窒化了ルミニウムの
焼結を１ｉｆｔ害しない物質であること及び窒化アルミ
ニウムと焼結助剤とは反応しない物質でｔ・ることか望
ましいので、その材質は、本発明の重■。 材と同質のもＪ）が最も適切でＡ；）ろ。なに４ｔし材
は、反りの無い焼結シートを得ろ為に少くともシートと
接イる而は甲−清で漆）す、夕８す＝ンシートと同じか
や＼大きめの手法であろ必要がある。そ１２て、グリー
ンシートと重１．＋４を交互に積層才ろことによって炉
容積の有効利用が図わ、ろ１ごとから、重■７さらに好
ましい態様について説明すると重し利で単におさえただ
けでは、シート端部の焼結助剤は一部飛散し、焼結シー
トの端部がわずかに変色することがある。これを防ぐ為
、グリーンシートを重し材でおさえた後そのまま密閉可
能容器内に収納して焼結−「るのが良い。イ（］シ、密
閉可能容器の構成材料としては、炭素質のものは窒化ア
ルミニウムの焼結を阻害するので好ましくないが、非還
元性の高融点物質なら使用ｉｉＪ能である。Ｉ７か１゜
なから、ヒーター材や炉材に黒鉛又は炭素製品を使用し
ている様な炉の場合には、酸化物で構成ｌまたものでは
還元され一方、高融点金属では焼結温度によっては変形
を起すおそれがあるので、この密閉可能容器の材質とし
てはＢＮを主成分とするものが最も好ましい。こうして
得られた焼結シートは、充分に緻密で重し利との付着を
よなく、割れと反りもないものであり、ロット間のバラ
ツキも小さいものとなる。 〔実施例］ 以下、実殉例をあげてさらに具体的に本発明を説明する
。 実施例１ 市販の窒化アルミニウム粉末（電気化学社製）に、焼結
助剤として酸化イツトリウムを内割りで３重＆ｔ％添加
Ｉ７これをボールミルで４時間混合した。 この混合粉末１０口重扉部にｌＱ％ＰＶＡ水溶液を１５
重清部添加し簡単な混合を行った後、７ｏφの金＾１．
１ダイスを用い２５０ｋ１７／＝の圧力でプレス成形し
、１騒厚の薄い円板を作製した。これをニクロム炉中空
気雰囲気下で５００’ｃで１時間加熱してＰＶＡの分解
除去を行った。ＰＶＡの分解除去を施した窒化アルミニ
うムの円板状グリーンシートを、ＢＮのホットプレス成
形体（電気化学社製ＦＨＣタイプ」）がら切り出して加
工した円板（７５φＸ３ｍｍｔ）上におぎ、さらに、グ
リーンシートの上下に敷いたのと同じ材質と形状の円板
を重し材としてのせ、これを抵抗加熱炉中にセット、窒
素雰囲気中、１８００℃で２時間保持して焼結を終了し
た。得られた焼結シートの緻密化度は、９８．５％であ
り、反りや割れは全く認められず、ＢＮ板との付着もな
かった。しかし、シート端部約１．５ｉｉ程がわずかに
茶かつ色に変色していた。 実施例２ 市販の紫化アルミニウム（電気化学社製）に、焼結助剤
として酸化十すウム（ＯｓＯ４）を内割りで４重−隈チ
添加しこれをボールミルで１２時間混合した。この混合
粉末１００重Ｍ２部に対■７、−次結合材としてポリビ
ニルブチラール８重量部、可塑剤としてジブチルフタレ
−ト４重−Ｍ部、分散剤トしてトリオレイン１重−笛部
、さらにトルエン−エタノール混合溶剤６０重量部を加
えてボールミルで２４時間ｍ合しドクターブレード用ス
ラリーを調製した。このスラリーをＰフタ−ブレード装
置を用いて３０随巾、１．２跋厚、１ｍ長さのシートを
作製した。このシー　トを乾燥後裁断し１２５ｒゐ０シ
ー］・とした。これを−ニクロム炉中空気雰囲気下で５
００°Ｃ１時間加熱して有機質＋」料の分解除去を行つ
ｌ、二。、−の有機質４（料の分解除去ン行つたグリー
ンシート５枚ｙ、ＢＮのホットプレス成形体（電気化学
社製［Ｎ−１タイプ−１）から切り出して’Ｉｎ　Ｔ’
　した重り材（１２５１ＪＩ　”１Ｘ　２．５　鵡厚）
６枚中に１枚毎に交互（で積層した（一番下のグリーン
シートの丁には６枚の重し桐のうちの一枚を敷いた）。 次ｔてこれを’ｒａ製の箱形容器に収納し、さらにＴａ
製のフタへ・して密閉［また後、抵抗加熱炉中にセット
１７、Ｎ２雰囲気ト、１８ＤＯ’Ｏで２時間保持し焼結
ケ完了（７た。得へＪ・１だ５枚の焼結シートの＠密化
度（ゴいず、＋１も９９チ以上でホ）す、反りや割ｆ１
も認めｌ：）＋１ず、Ｂ　Ｎ仮（重ｔ、＋４）との付着
もｊｃ　＜、実施例１で賭らｆｔ、、　ｆ、−変色もな
かった。 しかもシートの表面用さも５μｍコｌ下で研磨等の後処
ＰＰげイく要で５払った。しかしながら密閉容器と［−
て使用したＴａ容器は脆化・Ａゝ形１７ており長１０１
の使用（・ては耐えられｊ「いと判断さ、ｔｌだ。 実施例３ 密閉ｉＩＴ能容型容器て、Ｔａの代りｌ’１ＴＢＨのホ
ットプレス成形体（電気化学Ｈ製［−Ｎ−ｉ夕・イブ−
１）から加工Ｉ−たもθ〕へ・使用しｆ−以外は実施例
２と金く同じ手順で窒化アルミニウム焼結シート５枚ｔ
−得た。５枚の帰結シー）（ｎ緻密化度（・、↑、いず
才１も９９チ」す上でル、す、反り、割才１、Ｆ３　Ｎ
板との（＝ｉ着、端部の変色も賭られなかった。、に面
相、ペイ、５μ以下で研磨等の後処理は不卯で６払った
。し、かも、重し材、容器典例のＨＡ傷も一、　ｌ’）
　；ｈず、綺・りと１７使用が可能で艮回ａ）使用に充
分耐５ピうるものと判断された。 比較例 実施例２と同様に１．て脱脂さ才またグリーンシート４
・作製した。このグリーンシー１．　ｆｙ　、　ｑｉ＼
川めの９化了ルミニウム粉を・約３Ｑ　ｍｙｎ、歴みに
敷き・“−〕めた内寸法１４０ｊ１ｍ１１、深さ７０ｖ
ａｔｙ〕黒鉛容器内に静かに置き、きらにそＣ７）十に
、下に敷きつめたのと同じ窒化アルニウム粉へｙ　方４
１３０Ｍ厚みにか、ふとｌグ】１−ンシートが９化アル
ミニウム粉で完全（ｊＣｉ、＋、ｊ埋されイ）様に１１
二、次に、ｒ−の黒鉛容器う何ｉ（ｊ抗加熱炉内にセッ
トｔ７、Ｎ、気？ｆｌｒ、中、１８０　［）　’Ｃで２
時間渫持■７て・牌、結を終了し７だ。除却後、容器６
・［１り出して観察Ｉ７だところ、♀化了ルミーウム包
１甲粉（＋ニー１部かｒ）約５６．　ｉ’％’ｊ　％庄
”ｅｌ’Ｘ黒＜　、’−１（１’１．　Ｌ＝ていム−が
幀、に＃　＋：ｒ　ｔ、てい八かった。−与、内部ｔ７
）シート中中剖１・ｆ　：ｉ！：　（））ｆＩｊ坦Ｉ粉
ｉ・１　′り色げｌ、；１１′−）才１／（・／）・つ
Ｌ−が、比較的強い焼結（Ｂυと、な′−〕て′１６り
畑、結シー　トと強＜１；ｊγｆ　ｔ、　”ｔ″いムニ
。′丸ザ占糸ｌ！１シーｌ・にＯｔ３′〕Ｃア）大ぎな
裂（十［１が、Ｆ・す、／ｌ・−］、大ぎく反っていた
（１　’Ｉｔだ、黒鉛容：）（ｉ筬にｆｔいす卑、１ミ
ー１ン−１・・Ｗｌｌｊン”’ｒｌＩ　ｉτ１゛、−に
／）・く）色（・て■変色してｔＬ；りぞ【））ｆ・１
ｉｔ−１（１）ｆり叩扮（ま黒く音色［２でいた。、−
の−シートを＋畿（１曵＋１１工１．て缶用−４川宇へ
・行つムー（”　Ｌ、−’）、そ（１）芯交密化度−ｆ
’：Ｕ　Ｅｊ＋東部〆）りＣ）８３．４係、・ン”ｔ’
ｔＡ　Ｆｆｌ（、／込ε３６係であった。 〔発明の史ＩＩ甲］ ：ｐ：　５’６　明ＩＦ　ｊ：　ｉ＋　４’−１４、ｉ
ｇ　（Ｔ）　”：ｉｊ）　％　’％：　−Ｑ　’ｊ’　
ｌ：、ｓ　ｉ＞　Ｌ７）’Ｑ　、’ｔｉｙ　７）、、（
］）　　介、・フト（・て緻密で、／）・−′）沖１、
（−（とのイ・１γ（４、ムく、割ｉｔど段りのｊＣい
晟、結ン−１−にで・１〜１」造−４−４）。−どが−
０゛ぎろ３、

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）焼結助剤を含む窒化アルミニウムグリーンシート
   をＢＮを主成分とする重し材でおさえて焼結することを
   特徴とする窒化アルミニウム焼結シートの製造方法。
2. （２）重し材でおさえつけ、さらに密閉可能容器内に収
   納して焼結することを特徴とする特許請求の範囲第（１
   ）項記載の窒化アルミニウム焼結シートの製造方法。
3. （３）密閉可能容器がＢＮを主成分とする物質でつくら
   れていることを特徴とする特許請求の範囲第（２）項記
   載の窒化アルミニウム焼結シートの製造方法。