JPS61204255A - ポリマー組成物、成形された組成物およびその製造方法 - Google Patents

ポリマー組成物、成形された組成物およびその製造方法

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JPS61204255A
JPS61204255A JP61026067A JP2606786A JPS61204255A JP S61204255 A JPS61204255 A JP S61204255A JP 61026067 A JP61026067 A JP 61026067A JP 2606786 A JP2606786 A JP 2606786A JP S61204255 A JPS61204255 A JP S61204255A
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JP
Japan
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weight
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acrylonitrile
vinyl aromatic
polymer composition
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JP61026067A
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バリー・デイー・デイーン
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Atlantic Richfield Co
Original Assignee
Atlantic Richfield Co
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Publication date
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L33/00Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L33/04Homopolymers or copolymers of esters
    • C08L33/06Homopolymers or copolymers of esters of esters containing only carbon, hydrogen and oxygen, which oxygen atoms are present only as part of the carboxyl radical
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    • C08L33/12Homopolymers or copolymers of methyl methacrylate
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    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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    • C08L25/04Homopolymers or copolymers of styrene
    • C08L25/08Copolymers of styrene
    • C08L25/12Copolymers of styrene with unsaturated nitriles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L55/00Compositions of homopolymers or copolymers, obtained by polymerisation reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds, not provided for in groups C08L23/00 - C08L53/00
    • C08L55/02ABS [Acrylonitrile-Butadiene-Styrene] polymers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L51/00Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
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  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はポリマー組成物に関する。
そのざらに特定的な面の一つにおいて、本発明は(1)
メチルメタクリレート、N−アリール置換マレインイミ
ド及びビニル芳香族モノマーのターポリマーと(11)
アクリロニトリルコポリマーとの、熱力学的に混和性の
ポリマー組成物に関する。
〔従来の技術及び発明が解決しょうとする問題点〕メチ
ルメタクリレート9、α−メチルスチレン及び置換マレ
インイミドのターポリマーは米国特許第3.676,4
04号に記載されている。マレインイミド−含有ビニル
芳香族コー及びターポリマーとのアクリロニトリル/ブ
タジェン/スチレンポリマー(ABS)のブレンドは米
国特許第3.642.949号、同第3.652,72
6号、同IK4,374.951号及び同第4.404
,322号に記載されている。米国特許第4,381,
373号は(i) A B 8と叩N−置換アリールマ
レインイミド15〜50重量%、ビニル芳香族モノマー
85〜4o!t%及びメチルメタクリレートであり得る
ビニルコモノマー0〜30重量%を含むターポリマーと
のブレンy2教示している。米国特許第4,381,3
73には、N−フェニルマレインイミドターポリマーが
ABS樹脂と熱力学的に混和性であるポリマーアロイを
記載していない。
ポリマーの混和性はガラス転移温度を測定するために示
差走査熱量測定法を用いて一般に測定これる。熱力学的
に混和性のポリマー組g物は典型的には各々のポリマー
成分のガラス転移温度間の中間にある単一のガラス転移
温度値を示すだろう。
対応して、部分的に混和性または不混和註耕放物は二つ
ま几はそれ以上のガラス転移温度値を示すだろう。した
がって、二種またはそれ以上のポリマーは混合の自由エ
ネルギーが負である場合は熱力学的に混和性であると云
われる。そして、熱力学的混和性は、二種またはそれ以
上のポリマーの温金物が単一の十分に規定されたガラス
転移温度を示す物質を生ずる場合に存在すると云われる
〔問題点を解決する几めの手段〕
まったく驚くべきことには、成る割合内で、メチルメタ
クリレート、N−アリール[換マレインイミド及びビニ
ル芳香族モノマーのターポリマーが、スチレン/アクリ
ロニトリル樹脂と熱力学的に混和性であることが今や見
いだζn友。
本発明に工れば (Al  メチルメタクリレート約50〜約90重量%
、N−アリール置換マレインイミド約9〜35重量%及
びビニル芳香族モノマー約1〜151L量%を有するタ
ーポリマー、及び (B)(イ)スチレン及びα−メチルスチレンからなる
群から選ばれ次ビニル芳香族モノマー約65〜85重量
%及びアクリロニトリル約15〜35重量%のコポリマ
ーマトリックス及び(ロ)スチレン及びα−メチルスチ
レンからなる群から選ばれ九ビニル芳香族モノマー約6
5〜約85重量%及びアクリロニトリル約15〜約35
重量%のコポリマーマトリックスでグラフトされたゴム
か゛らなる群から選ばfL友ポリマー を含み、 しかも成分(A)対成分(r3)のコポリマーマトリッ
クスの重量比は99:1〜1:99でありそして成分(
A) 及ヒ(B) (7)コポリマーマトリックスはポ
リマー組成物が単一のガラス転移温度値を示す工うにお
次がいに熱力学的に混和性であることを特徴とするポリ
マー組成物が提供される。
本発明に工れば (1) (Al  メチルメタクリレート約50〜約9
0重量%、N−アリール置換マレインイミr約9〜約3
5重量%及びビニル芳香族モノマー約1〜約151t%
tl−有するターポリマー及び (Bl  (イ)スチレン及びα−メチルスチレンカラ
なる群から選ばれたビニル芳香族モノマー約65〜約8
5重量%及びアクリロニトリル約15〜約35重量%の
コポリマーマトリックス、及び(ロ)スチレン及ヒα−
メチルスチレンからなる群から選ばれたビニル芳香族モ
ノマー約65〜約85重量%及びアクリロニトリル約1
5〜約35重量%のコポリマーマトリックスでグラフト
さfl、友ニア”ムからなる群から選ばnたポリマーを
含み、しかも成分(A)対成分(B)のコポリマーマト
リックスの重量比は99:1〜1:99でありそして成
分(A)及ヒ(B)のコポリマーマトリックスはポリマ
ー組成物が単一のガラス転移温度値を示すようにおたが
いに熱力学的に混和性である組成物を形成し、そして (損 得られた組成物を成形する、こと′(il−特徴
とする底形づれた組成物の製造方法がまた提供される。
ま友、本発明によれば、 (A)  メチルメタクリレート約50〜約901&當
%、N−アリール置換マレインイミド約9〜約35重量
%及びビニル芳香族モノマー約1〜約15重量%を有す
るターポリマー、及び(B)  スチレン及びα−メチ
ルスチレンからなる群から選ば重量、7’5ビニル芳香
族モノマ一約65〜約85重量%及びアクリロニトリル
約15〜約35重量%のコポリマーマトリックス を含むポリマー組成物である単」1続相からなることを
特徴とする成形されたl114g物が提供これる。
本発明に工れば、ま友、連続相及びその連続相内の分散
相からなる成形された組成物であって。
連続相がc〜メチルメタクリレート約50〜約90重量
%、N−アリール置換マレインイミド約9〜約35重量
%及びビニル芳香族モノマー約1〜約15重協・%tl
−有するターポリマー、及び(B)スチレン及びα−メ
チルスチレンからなる群ρλら選ばれたビニル芳香族モ
ノマー約65〜約85′Nt%及びアクリロニトリル約
15〜約35重量%のコポリマーマトリックスでグラフ
トされたゴムを含むポリマー組成物であり、そして 分散相がコポリマーマトリックスでグラフトこれてイル
コムである、ことを特徴とする成形ばれ次組放物が提供
される。
成分(A)のN−アリール置換マレインイミドけN−フ
ェニルマレインイミF、N−トリルマレインイミr、N
−(クロロフェニル)マレインイミr。
N−(ブロモフェニル)マレインイミド等及びそれらの
混合物であることが出来る。好ましいN−71J−ルf
fl換マレインイミドはN−フェニルマレインイミドで
ある。
glAlのビニル芳香族モノマーはスチレン、p−メチ
ルスチレン、をブチルスチレンま7’Cハα−メチルス
チレン等及びそnらの混合物であることができる。最も
好ましいビニル芳香族モノマーはα−メチルスチレンで
ある。
好ましいターポリマー0組gはメチルメタクリレート約
60〜約70!t%、N〜ルアリール換マレインイミド
約20〜約25重量%及びビニル芳香族モノマー約10
〜約15重量%である。
(単分散ポリスチレン標準に対して)ゲル浸透クロマト
グラフィに工り測定これるLうな成分(A)ターポリマ
ー〇数平均分子量Gldn)は50.000〜約150
.0 (10の蛇口内であるべきである。最も好ましイ
Mn @囲は約70.ooo〜約100,000である
適当な成分(B)物質の例はAg3 (アクリロニトリ
ル−ポリ(ブタジェン)−スチレンターポリマー)、A
g8 (アクリロニトリル−EPDM−スチレンターポ
リマー)、5AN(スチレン−アクリロニトリルコポリ
マー)等及びそれらの混合物を包含する。ゴムグラフト
化(Ag8ま友はAg8)ポリマーの製造は周知であり
そして米国特許第3.509.237号、同第3.51
19.238号、同第3.8.51.(114号、同g
 3.9 tl 3,2°00号、同第4.471.0
92号及び同第4.476,283号に参照することに
工り本明細書中に組み入れる。
成分(B)の好ましい組成はビニル芳香族モノマー72
〜80重量%及びアクリロニトリル20〜28重量%を
有するコーポリマーでグラフトされた、ポリブタジェン
またはl!iPDMのいずれかのゴムである。成分(B
)におけるビニル芳香族モノマーはスチレンかまたはα
−メチルスチレンのいずれかであり得るがしかしスチレ
ンが最も好ましい。
本発明のポリマー組成物は成分(A)約99〜約1重量
%及びゴムが存在するならばばムの重量t除外して成分
子B)のコポリマーマトリックス約1〜約99重量%を
含む。好ましくはポリマー組成物は成分(AJ 1〜2
5重量%及び成分(B)のポリマーマトリックス99〜
75i1量%を含むだろう。もしコポリマーマトリック
スでグラフトされ72−rムが成分(B)として選ばれ
るならば、利用されるゴムの量ハ(B)のコポリマーマ
トリックス、即ちビニル芳香族プラスアクリロニトリル
の100部当り約1〜約40重量部であろう。
〔実施例〕
物質の性質の評価は、次のA8TM規格テストに膠 基づいて行なわれる: 曲はモジュラスCD−790)%引張り強ζ(r)−6
38”) 、伸びCD−1538)、ノツチアイゾツト
CD−256)及びDTUL(負荷tわみ温度) 〔1
8,56kf/cd(264psi )でn、3175
cm (]/R’) 1 (D−Fi48)。ガーPナ
ー落錘は3.175c+++(1−’)直径オリフィス
及び3.629法にLり測定さn ′fc。
例1 この例はメチルメタクリレート/N−フェニルマレイン
イミド/α−メチルスチレン(MMA/N−PMT/α
−Me8 )ターポリマーの製造を示すのに役に立つ。
1、311リツトル(3バインド)ケモ(Chemo)
反応器に500グラムの水をいれた。30分聞にわたっ
て60℃に加熱しながら水中に窒素ガスの流れを吹込ん
だ。次に、エアプロダクツカンパニー−(Air Pr
oducts Co、)から市販これているピノ−7、
(登録画引 (Vinol■、54oポリ−、ビールア
ルコール)の42グラムを反応器に加えた。
すべてのポリ(ビニルアルコール)が溶解してしまうま
で窒素のブランケット下その水性システムをはげしくか
きまぜた。−たん溶解したら、0.(’)46グラムの
東亜硫酸ナトリウムを加えた。次に、組成が次のとおり
であるモノマー・遊離基開始剤溶ffk加えた:メチル
メタクリレート(137,5グラム)、α−メチルスチ
レン(37,5グラム)、N−フェニルマレインイミ)
’ (75f ラム)、過酸化ヘンジイル(0,74グ
ラム)及びをプチルノぐ−オクトエート((1,11グ
ラム)。反応器の内容物を90℃に維持しそしてこの温
度t1.5時間維持した。温度を131℃に上昇はせそ
して4時間維持した。生成した淡黄色ビーズを濾過に工
り回収しそしてメタノールで洗浄した。回収tn几ビー
ズの重量は249グラムであった。ビーズをテトラヒド
ロ7ラン中に溶解しそしてメタノール中へのTHF#T
液の沈殿によりターポリマー全回収した。回収はれた白
色粉末を乾燥して一定の重量の241グラムにし次< 
96. a%転換罵)。
組成、ガラス転移温度及び分子量についてターポリマー
を評価し友(第1表) 第  ■  表 窒素%            195N−フェニルマ
レインイミド%     241α−メチルスチレン 
(2)         148メチルメタクリレ一ト
%        61.1T、(C)       
           lAlMn’        
         93,4001−炭素13NMR分
光法 2−示差走査熱量測定法 3−ゲル浸透クロマトグラフィ 例  2 この例はスチレン/アクリロニトリル(SAN)コポリ
マーマトリックスとの例1のMMA/α−MeS / 
N −P M Tターポリマーの熱力学混和性を示すの
に役に立つ。SANコポリマーとのMMA/α−MeS
 / N −P M [の四穐の組成物が63rpmの
回転機スピーr=2用いて200℃でブラベンダープラ
スチコー)’ (Brabender plastic
ord )ミキサー中でつくられた。示差走査熱量測定
法(DEC)にLり本組成物及び対照を評価し几(@I
I表)。
例  3 この例は500グラムのルストラン(登録商標)S A
N−31樹脂及び500グラムの例1の方法に従ってつ
くられたMMA/α−MeJl / N −P M 1
ターポリマーを含有する本発明のポリマー組成物から得
らn72有用な物理的性質、特に加熱ひずみ温度金示す
のに役に立つ。2種のポリマーが一緒にζfL20グラ
ムのウルトラノックス(商標)((JItranoxT
M)  256酸化防止剤(ゼルグーワーナー ケミカ
ル コンノ” = −(Borg−WarnerChe
mical Co、 )エフ市販の重合体状フェノール
)を用いて安定化し友。本組成物をペレットに押し出し
そして試験品を成形して物理的性質を評価した(第1D
表)。
例  4 この例は834グラムのAB8樹脂及び166グラムの
MMA/α−Me8 / N −P M Tターポリマ
ー(例1)を含有する本発明のポリマー組成物から得ら
れた有用な物理的性質、特に加熱ひずみ温度を示すのに
役に立つ。2種のポリマーを一緒にしそして20グラム
のウルトラノックス(商標)256酸1ヒ防止剤を用い
て安定化し友。組成物を押し出してペレットにしそして
試験品を成形して物理的性質を評価したCIEfV表) 例  5 この例は得られたロベル(登録商標)  CRovel
)701樹118(ユニロイヤル コンノぞニー)ノ8
34グラム及びMMA/α−MeS / N −P M
 Iターポリマー(例1)166グラムからつくられた
本発明のポリマー組成物から得られ友有用な物理的性質
、特に加熱ひずみ温度を示すのに役に立つ。2槌のポリ
マー金−緒にしそしてウルトラノックス(商標)256
酸化防止剤の20グラムを用いて安定比し友。組成物を
押し出してペレットにしそして試験品を成形して物理的
性質を評価した(第V光)。
棟々の変更が本発明になこれることか出来ることは上記
記載から明らかであろう。しかしながら、そのような変
酊は本発明の範囲内であるとして考°見られる。
伏理人 弁理士  秋 沢 政 光 他1名

Claims (17)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)(A)メチルメタクリレート約50〜約90重量
    %、N−アリール置換マレイミド約9〜約35重量%及
    びビニル芳香族モノマー約1〜15重量%を有するター
    ポリマー、及び (B)(イ)スチレン及びα−メチルスチレンからなる
    群から選ばれたビニル芳香族モノマー約65〜約85重
    量%及びアクリロニトリル約15〜約35重量%のコポ
    リマーマトリックスと(ロ)スチレン及びα−メチルス
    チレンからなる群から選ばれたビニル芳香族モノマー約
    65〜約85重量%及びアクリロニトリル約15〜約3
    5重量%のコポリマーマトリックスでグラフトされたゴ
    ムとからなる群から選ばれたポリマー を含み、 しかも成分(A)対成分(B)のコポリマーマトリック
    スの重量比は99:1〜1:99でありそして成分(A
    )及び(B)のコポリマーマトリックスは、ポリマー組
    成物が単一のガラス転移温度値を示すようにおたがいに
    熱力学的に混和性であることを特徴とするポリマー組成
    物。
  2. (2)成分(A)において、前記N−アリール置換マレ
    イミドがN−フエニルマレイミド、N−トリルマレイミ
    ド、N−(クロロフエニル)マレイミド及びN−(ブロ
    モフエニル)マレイミドの少なくとも1種からなる群か
    ら選ばれる特許請求の範囲第1項に記載のポリマー組成
    物。
  3. (3)成分(A)において、前記ビニル芳香族モノマー
    がスチレン、p−メチルスチレン、t−ブチルスチレン
    及びα−メチルスチレンの少なくとも1種からなる群か
    ら選ばれる特許請求の範囲第1項に記載のポリマー組成
    物。
  4. (4)成分(A)がメチルメタクリレート、N−フエニ
    ルマレイミド及びα−メチルスチレンの繰り返し単位の
    ターポリマーである特許請求の範囲第1項に記載のポリ
    マー組成物。
  5. (5)成分(A)ターポリマーが約50,000〜約1
    50,000の範囲内の数平均分子量を有する特許請求
    の範囲第1項に記載のポリマー組成物。
  6. (6)成分(A)ターポリマーが約70,000〜約1
    00,000の範囲内の数平均分子量を有する特許請求
    の範囲第1項に記載のポリマー組成物。
  7. (7)前記成分(B)がアクリロニトリル−ポリ(ブタ
    ジエン)−スチレンターポリマーである特許請求の範囲
    第1項に記載のポリマー組成物。
  8. (8)前記成分(B)がアクリロニトリル−EPDM−
    スチレンターポリマーである特許請求の範囲第1項に記
    載のポリマー組成物。
  9. (9)前記成分(B)がスチレン−アクリロニトリルコ
    ポリマーである特許請求の範囲第1項に記載のポリマー
    組成物。
  10. (10)前記成分(B)がアクリロニトリル−ポリ(ブ
    タジエン)−α−メチルスチレンターポリマーである特
    許請求の範囲第1項に記載のポリマー組成物。
  11. (11)前記成分(B)がアクリロニトリル−EPDM
    −α−メチルスチレンターポリマーである特許請求の範
    囲第1項に記載のポリマー組成物。
  12. (12)前記成分(B)がα−メチルスチレン−アクリ
    ロニトリルコポリマーである特許請求の範囲第1項に記
    載の組成物。
  13. (13)成分(A)対成分(B)のコポリマーマトリッ
    クスの重量比が25:75〜1:99である特許請求の
    範囲第1項に記載のポリマー組成物。
  14. (14)前記成分(B)(ロ)において、前記ゴムが前
    記ビニル芳香族モノマープラス前記アクリロニトリルの
    各100重量部当り約1〜約40部の範囲内の量で使用
    される特許請求の範囲第1項に記載のポリマー組成物、
  15. (15)( I )(A)メチルメタクリレート約50〜
    約90重量%、N−アリール置換マレインイミド約9〜
    約35重量%及びビニル芳香族モノマー約1〜約15重
    量%を有するターポリマー、及び(B)(イ)スチレン
    及びα−メチルスチレンからなる群から選ばれたビニル
    芳香族モノマー約65〜約85重量%及びアクリロニト
    リル約15〜約35重量%のコポリマーマトリックス、
    と(ロ)スチレン及びα−メチルスチレンからなる群か
    ら選ばれたビニル芳香族モノマー約65〜約85重量%
    及びアクリロニトリル約15〜約35重量%のコポリマ
    ーマトリックスでグラフトされたゴムとからなる群から
    選ばれたポリマー を含み、しかも成分(A)対成分(B)のコポリマーマ
    トリックスの重量比は99:1〜1:99でありそして
    成分(A)及び(B)のコポリマーマトリックスはポリ
    マー組成物が単一のガラス転移温度値を示すようにおた
    がいに熱力学的に混和性である組成物を形成し、そして (II)得られた組成物を形成する ことを特徴とする成形された組成物の製造方法。
  16. (16)(A)メチルメタクリレート約50〜約90重
    量%、N−アリール置換マレイミド約9〜約35重量%
    及びビニル芳香族モノマー約1〜約15重量%を有する
    ターポリマー、及び(B)スチレン及びα−メチルスチ
    レンからなる群から選ばれたビニル芳香族モノマー約6
    5〜約85重量%及びアクリロニトリル約15〜約35
    重量%のコポリマーマトリックスを含むポリマー組成物
    である単一の連続相を含むことを特徴とする成形された
    組成物。
  17. (17)連続相及びその連続相内の分散相を含む成形さ
    れた組成物であつて、 連続相が(A)メチルメタクリレート約50〜約90重
    量%、N−アリール置換マレイミド約9〜約35重量%
    及びビニル芳香族モノマー約1〜約15重量%を有する
    ターポリマー、及び(B)スチレン及びα−メチルスチ
    レンからなる群から選ばれたビニル芳香族モノマー約6
    5〜約85重量%及びアクリロニトリル約15〜約35
    重量%のコポリマーマトリックスでグラフトされたゴム
    を含むポリマー組成物でありそして 分散相がコポリマーマトリックスでグラフトされている
    ゴムである ことを特徴とする成形された組成物。
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