JP2582608B2 - アルキルビニルエーテル／ｎ‐アリールマレイミドコポリマーを含有するポリマーアロイ - Google Patents

アルキルビニルエーテル／ｎ‐アリールマレイミドコポリマーを含有するポリマーアロイ

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JP2582608B2
JP2582608B2 JP63051439A JP5143988A JP2582608B2 JP 2582608 B2 JP2582608 B2 JP 2582608B2 JP 63051439 A JP63051439 A JP 63051439A JP 5143988 A JP5143988 A JP 5143988A JP 2582608 B2 JP2582608 B2 JP 2582608B2
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L35/00—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a carboxyl radical, and containing at least one other carboxyl radical in the molecule, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L35/08—Copolymers with vinyl ethers

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  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はポリマー組成物に関する。
そのより詳細な面の１つにおいて、本発明はアルキル
ビニルエーテルとＮ−アリール置換マレイミドとのコポ
リマーおよびアクリロニトリルコポリマーを含有する熱
力学的に混和性のポリマー組成物に関する。
〔従来の技術〕
ポリマーの混和性は一般に差動走査熱量計を使つてガ
ラス転移温度を測定することより決定される。熱力学的
に混和性のポリマー組成物は、一般にそれぞれのポリマ
ー成分のガラス転移温度の中間にあるただ１つのガラス
転移温度値を示すであろう。これに対して、部分混和性
または不混和性の組成物は２つ以上のガラス転移温度値
を示すであろう。従つて、ポリマー混合物がただ１つの
明確なガラス転移温度を示す物質をもたらす場合に、２
種以上のそれらのポリマーは熱力学的に混和性である。
〔発明が解決しようとする課題〕
全く驚いたことに、ある割合の範囲内において、アル
キルビニルエーテルとＮ−アリール置換マレイミドのコ
ポリマーはスチレン系／アクリロニトリルコポリマーと
熱力学的に混和性であることが見出された。
本発明によれば、（Ａ）約40〜約60モル％のアルキル
ビニルエーテルおよび約60〜約40モル％のＮ−アリール
置換マレイミドを有するコポリマー；および（Ｂ）
（ｉ）約65〜約85重量％の、スチレンおよびα−メチル
スチレンより成る群から選ばれるビニル芳香族モノマー
と、約15〜約35重量％のアクリロニトリルと、のコポリ
マーマトリツクス、および（ii）約65〜約85重量％の、
スチレンおよびα−メチルスチレンより成る群から選ば
れるビニル芳香族モノマーと、約15〜約35重量％のアク
リロニトリルと、のコポリマーマトリツクスでグラフト
されたゴム、より成る群から選ばれるポリマー；を含有
するポリマー組成物であつて、その際成分（Ａ）対成分
（Ｂ）のコポリマーマトリツクスの重量比が99:1〜1:99
であり、そして成分（Ａ）と成分（Ｂ）のコポリマーマ
トリツクスとが互いに熱力学的に混和性であり、それに
よりただ１つのガラス転移温度値を示すポリマー組成物
が提供される。
本発明によれば、また（Ａ）約40〜約60モル％のアル
キルビニルエーテルおよび約60〜約40モル％のＮ−アリ
ール置換マレイミドを有するコポリマー；および（Ｂ）
（１）約65〜約85重量％の、スチレンおよびα−メチル
スチレンより成る群から選ばれるビニル芳香族モノマー
と、約15〜約35重量％のアクリロニトリルと、のコポリ
マーマトリツクス、および（２）約65〜約85重量％の、
スチレンおよびα−メチルスチレンより成る群から選ば
れるビニル芳香族モノマーと、約15〜約35重量％のアク
リロニトリルと、のコポリマーマトリツクスでグラフト
されたゴム、より成る群から選ばれるポリマー；を含有
し、その際成分（Ａ）対成分（Ｂ）のコポリマーマトリ
ツクスの重量比が99:1〜1:99であり、そして成分（Ａ）
と成分（Ｂ）のコポリマーマトリツクスとが互いに熱力
学的に混和性であつて、それによりただ１つのガラス転
移温度値を示すポリマー組成物を調製し、そして得られ
る組成物を成形することから成る成形組成物の製法が提
供される。
また、本発明によれば、（Ａ）約40−約60モル％のア
ルキルビニルエーテルおよび約60〜約40モル％のＮ−ア
リール置換マレイミドを有するコポリマー；および
（Ｂ）約65〜約85重量％の、スチレンおよびα−メチル
スチレンより成る群から選ばれるビニル芳香族モノマー
と、約15〜約35重量％のアクリロニトリルと、のコポリ
マーマトリツクス；を含有するポリマー組成物の単一連
続相から成る成形組成物が提供される。
本発明によれば、さらに（Ａ）約40〜約60モル％のア
ルキルビニルエーテルおよび約60〜約40モル％のＮ−ア
リール置換マレイミドを有するコポリマー、および
（Ｂ）約65〜約85重量％の、スチレンおよびα−メチル
スチレンより成る群から選ばれるビニル芳香族モノマー
と、約15〜約35重量％のアクリロニトリルと、のコポリ
マーマトリツクス、を含有するポリマー組成物の連続
相；およびその連続相内の、上記コポリマーマトリツク
ス（Ｂ）でグラフトされたゴムの分散相；から成る成形
組成物が提供される。（Ｂ）のコポリマーマトリツクス
の重量に関しては、ゴムの重量が除かれていることを理
解すべきである。
〔課題を解決するための手段〕
（Ａ）のアルキルビニルエーテル成分としては、C1〜
C18アルキルビニルエーテルおよびそれらの混合物が使
用される。適当なアルキルビニルエーテルにはメチルビ
ニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−プロピルビ
ニルエーテル、イソプロピルビニルエーテル、ｎ−ブチ
ルビニルエーテル、イソブチルビニルエーテル、ｔ−ブ
チルビニルエーテル、ｎ−アミルビニルエーテル、イソ
アミルビニルエーテル、ｔ−アミルビニルエーテル、ｎ
−ヘキシルビニルエーテル、ｎ−ヘプチルビニルエーテ
ル、ｎ−オクチルビニルエーテル、イソオクチルビニル
エーテル、２−エチルヘキシルビニルエーテル、デシル
ビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル（ラウリルビ
ニルエーテル）、テトラデシルビニルエーテル、ヘキサ
デシルビニルエーテル（セチルビニルエーテル）、オク
タデシルビニルエーテル、またはそれらの混合物が含ま
れる。イソブチルビニルエーテルが好適なアルキルビニ
ルエーテルである。
成分（Ａ）のＮ−アリール置換マレイミドはＮ−フエ
ニルマレイミド、Ｎ−トリルマレイミド、Ｎ−（クロロ
フエニル）マレイミド、Ｎ−（ブロモフエニル）マレイ
ミドおよび類似物、ならびにそれらの混合物でありう
る。好適なＮ−アリール置換マレイミドはＮ−フエニル
マレイミドである。
好適な成分（Ａ）コポリマーの組成は約40〜約60モル
％のアルキルビニルエーテルおよび約60〜約40モル％の
Ｎ−アリール置換マレイミドである。
成分（Ａ）コポリマーのピーク分子量は、ゲル透過ク
ロマトグラフイー（単分散のポリスチレン標品に対し
て）で測定したとき、50,000〜約500,000の範囲内にあ
るべきである。最も好適なピーク分子量範囲は約70,000
〜約150,000である。
適当な成分（Ｂ）の物質の例にはABS（アクリロニト
リル−ポリ（ブタジエン）−スチレンターポリマー）、
AES（アクリロニトリル−EPDM−スチレンターポリ
マ）、SAN（スチレン−アクリロニトリルコポリマー）
および類似物、ならびにそれらの混合物が含まれる。ポ
リマーでグラフトされたゴム（ABSまたはAES）の製法は
公知であり、米国特許第3509237号；同第3509238号；同
第3851014号；同第3903200号；同第4471092号及び同第4
476283号の各明細書を参照することにより本明細書中に
引用される。成分（Ｂ）の好適な組成は72〜80重量％の
ビニル芳香族モノマーと20〜28重量％のアクリロニトリ
ルを有するコポリマーでグラフトされたゴム（ポリブタ
ジエンまたはEPDMである）。成分（Ｂ）中のビニル芳香
族モノマーはスチレンまたはα−メチルスチレンのいず
れでもよいが、最も好ましくはスチレンである。
本発明のポリマー組成物は約99〜約１重量％の成分
（Ａ）および約１〜約99重量％の成分（Ｂ）のコポリマ
ーマトリツクス（但しゴムが存在するとしてもゴムの重
量は除く）から成るであろう。好ましくは、ポリマー組
成物は１〜25重量％の成分（Ａ）および99〜75重量％の
成分（Ｂ）のコポリマーマトリツクスから成るであろ
う。コポリマーマトリツクスでグラフトされたゴムが成
分（Ｂ）として選ばれる場合、ゴムの使用量は（Ｂ）の
コポリマーマトリツクス（すなわち、ビニル芳香族モノ
マー＋アクリロニトリル）100部当たり約１〜約40重量
部であるだろう。
ポリマー組成物は例えば溶融混合または反応ブレンデ
イングなどの適当なブレンデイング方法を用いて作られ
る。反応ブレンデイングは例えば予め形成しておいたア
ルキルビニルエーテル/N−アリール置換マレイミドコポ
リマーを、スチレンモノマーとアクリロニトリルモノマ
ーの混合物中に溶解し、続いて遊離ラジカル開始剤を添
加してスチレンとアクリロニトリルモノマーを共重合さ
せることを包含する。
材料特性の評価は次のASTM標準試験に基づいて行つ
た：曲げ弾性率（Ｄ−790）、引張強さ（Ｄ−638）、伸
び（Ｄ−638）ノツチ付アイゾツド（Ｄ−256）およびDT
UL（荷重下での撓み温度）、264Psi（18.5kg/cm2）で1/
8インチ（0.318cm）、（Ｄ−648）。ガラス転移温度は
差動走査熱量計で測定した。
実施例１ 本実施例は本発明の実施において使用するのに適した
イソブチルビニルエーテル/N−アリール置換マレイミド
の製法を示す。
酢酸イソプロピル600ml中のＮ−フエニルマレイミド
約126.7gの溶液を混合容器に調製した。次に、この溶液
を窒素雰囲気下に室温で１の撹拌反応器へ移した。こ
の反応器へイソブチルビニルエーテル約83.3gおよびア
ゾイソブチロニトリル（Vazo64イニシエーター、E.I.デ
ユポン社製）0.4gを装填し、重合を開始させた。重合反
応は60℃で約４時間行つた。得られたコポリマーメタノ
ール中での沈殿により単離し、真空炉内にて100℃で約
４時間乾燥させた。約165gのイソブチルビニルエーテル
/N−フエニルマレイミドコポリマーが回収された。
このコポリマーは試験により72.9重量％のＮ−フエニ
ルマレイミド（窒素％を測定）を含み、残部はイソブチ
ルビニルエーテルであることが分かった。このコポリマ
ーはまたガラス転移温度（DSC）が193℃であり、ピーク
分子量がゲル透過クロマトグラフイー（単分散のポリス
チレン標品に対して）で測定して約132,000であると判
明した。
コポリマーはまた酸素および窒素の両雰囲気中での熱
重量分析に付した。熱的加熱試験の結果を以下の表１に
示す。
実施例２ 本実施例では本発明のポリマー組成物の熱力学的混和
性を示す。
等量ずつの、イソブチルビニルエーテル/N−フエニル
マレイミドコポリマー（実施例１で製造したもの）およ
びスチレン／アクリロニトリルコポリマー〔モンサント
・ケミカル社から市販されているルストランSAN−33（L
ustran:商標名、32.2重量％のアクリロニトリル）〕は
両方のコポリマーをテトラヒドロフランに溶解し、続い
てメタノール中で沈殿させることにより混和した。得ら
れたポリマー組成物は一定重量になるまで真空炉内で90
℃にて乾燥した。
以下の表２は上記コポリマーのそれぞれのガラス転移
温度をそれらの組成物のガラス転移温度と比較したもの
である。本発明組成物（ポリマー組成物）に関して、そ
のデータはコポリマー成分（Ａ）および（Ｂ）のガラス
転移温度の中間にあるただ１つの明確なガラス転移温度
を示している。
表 ２ Tg（℃） イソブチルビルエーテル/N−フエニルマレイミドコポリ
マー（Ａ） 193 ルストラン−SAN−33（スチレン／アクリロニトリルコ
ポリマー）（Ｂ） 109 ポリマー組成物（Ｃ）（50wt％A/50wt％Ｂ） 128 実施例３ 本実施例は、実施例１に従つて製造したイソブチルビ
ニルエーテル/N−フエニルマレイミドおよびモンサント
・ケミカル社から市販されている商標名ルストランSAN
−31（23.4重量％のアクリロニトリル）のスチレン／ア
クリロニトリルコポリマーを使用することによる本発明
の３種のポリマー組成物の製法を示す。実質的に実施例
２の方法を使用したが、コポリマーはそれぞれ25,50お
よび75重量％のイソブチルビニルエーテル/N−フエニル
マレイミドを含有する３種のポリマー組成物を与える量
で個々に混和した。以下の表３は個々のコポリマー成分
のガラス転移温度と比較したときのそれぞれの組成物の
ガラス転移温度値を示す。
実施例４ 本実施例は、本発明ポリマー組成物の熱力学的混和性
を示す。
実施例１で製造したイソブチルビニルエーテル/N−フ
エニルマレイミドコポリマー約20gおよびボーグ−ワー
ナー社から市販されている商標名シクロラツクＬ−1000
（Cycrolac）のABS約30gは、ブラベンダー（Brabende
r）中で約238℃（約450゜F）にて約50分間溶融ブレンデ
イングすることにより混和した。
以下の表４は上記コポリマーのそれぞれのガラス転移
温度をそれらの組成物のガラス転移温度と比較したもの
である。本発明組成物（ポリマー組成物）に関して、そ
のデータはコポリマー成分（Ａ）および（Ｂ）のガラス
転移温度の中間にあるただ１つの明確なガラス転移温度
を示している。
表 ４ Tg（℃） イソブチルビニルエーテル/N−フエニルマレイミドコポ
リマー（Ａ） 193 シクロラツクＬ−1000（ボーグ−ワーナー社製）（Ｂ）
106 ポリマー組成物（40wt％A/60wt％Ｂ）（Ｃ） 132 実施例５ 本実施例は、実質的に実施例１の方法に従つて製造し
たイソブチルビニルエーテル/N−フエニルマレイミドコ
ポリマー10部およびシクロラツクＬ−1000ABS100部を含
有する本発明ポリマー組成物から得られた有用な物理的
特性（特に加熱撓み温度）を示す。コポリマーは実施例
４の方法を用いて混和し、押出してペレツトとなし、そ
してそのペレツトを試験片に射出成形した。表５は成形
ABS樹脂単独の物理的特性と比較したときの、得られた
物理的特性を示す。
上記表５において「GFW1」とはGardner Falling Weig
ht Index（衝撃試験の一種）の頭文字からとった略称で
あって、これは重さ８ポンド、直径0.5インチの槍を直
径1.25インチのオリフィスを通して試片上に落下して行
われる。

Claims (17)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（Ａ）40〜60モル％のアルキルビニルエー
    テルおよび60〜40モル％のＮ−アリール置換マレイミド
    を有するコポリマー、および（Ｂ）（ｉ）65〜85重量％
    の、スチレンおよびα−メチルスチレンより成る群から
    選ばれるビニル芳香族モノマーと、15〜35重量％のアク
    リロニトリルとのコポリマーマトリックス、および（i
    i）65〜85重量％の、スチレンおよびα−メチルスチレ
    ンより成る群から選ばれるビニル芳香族モノマーと、15
    〜35重量％のアクリロニトリルとのコポリマーマトリッ
    クスでグラフトされたゴム、より成る群から選ばれるポ
    リマー、を含有するポリマー組成物であって、成分
    （Ａ）対成分（Ｂ）のコポリマーマトリックスの重量比
    が99:1〜1:99であり、そして成分（Ａ）と成分（Ｂ）と
    のコポリマーマトリックスとが互いに熱力学的に混和性
    であり、それによりただ１つのガラス転移温度値を示す
    上記のポリマー組成物。
  2. 【請求項２】成分（Ａ）のＮ−アリール置換マレイミド
    はＮ−フエニルマレイミド、Ｎ−トリルマレイミド、Ｎ
    −（クロロフエニル）マレイミドおよびＮ−（ブロモフ
    エニル）マレイミドの少なくとも１つより成る群から選
    ばれる、請求項１記載のポリマー組成物。
  3. 【請求項３】成分（Ａ）のアルキルビニルエーテルはメ
    チルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−プロ
    ピルビニルエーテル、イソプロピルビニルエーテル、ｎ
    −ブチルビニルエーテル、イソブチルビニルエーテル、
    ｔ−ブチルビニルエーテル、ｎ−アミルビニルエーテ
    ル、イソアミルビニルエーテル、ｔ−アミルビニルエー
    テル、ｎ−ヘキシルビニルエーテル、ｎ−ヘプチルビニ
    ルエーテル、ｎ−オクチルビニルエーテル、イソオクチ
    ルビニルエーテル、２−エチルヘキシルビニルエーテ
    ル、デシルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル
    （ラウリルビニルエーテル）、テトラデシルビニルエー
    テル、ヘキサデシルビニルエーテル（セチルビニルエー
    テル）、オクタデシルビニルエーテルまたはそれらの混
    合物の少なくとも１つより成る群から選ばれる、請求項
    １記載のポリマー組成物。
  4. 【請求項４】成分（Ａ）はイソブチルビニルエーテルと
    Ｎ−フエニルマレイミドの反復単位から成るコポリマー
    である、請求項１記載のポリマー組成物。
  5. 【請求項５】成分（Ａ）コポリマーは50,000〜500,000
    の範囲のピーク分子量を有する、請求項１記載のポリマ
    ー組成物。
  6. 【請求項６】成分（Ａ）コポリマーは70,000〜150,000
    の範囲のピーク分子量を有する、請求項１記載のポリマ
    ー組成物。
  7. 【請求項７】成分（Ｂ）はアクリロニトリル−ポリ（ブ
    タジエン）−スチレンターポリマーである、請求項１記
    載のポリマー組成物。
  8. 【請求項８】成分（Ｂ）はアクリロニトリル−EPDM−ス
    チレンターポリマーである、請求項１記載のポリマー組
    成物。
  9. 【請求項９】成分（Ｂ）はスチレン−アクリロニトリル
    コポリマーである、請求項１記載のポリマー組成物。
  10. 【請求項１０】成分（Ｂ）はアクリロニトリル−ポリ
    （ブタジエン）−α−メチルスチレンターポリマーであ
    る、請求項１記載のポリマー組成物。
  11. 【請求項１１】成分（Ｂ）はアクリロニトリル−EPDM−
    α−メチルスチレンターポリマーである、請求項１記載
    のポリマー組成物。
  12. 【請求項１２】成分（Ｂ）はα−メチルスチレン−アク
    リロニトリルコポリマーである、請求項１記載のポリマ
    ー組成物。
  13. 【請求項１３】成分（Ａ）対成分（Ｂ）のコポリマーマ
    トリックスの重量比は25:75〜1:99である、請求項１記
    載のポリマー組成物。
  14. 【請求項１４】成分（Ｂ）（ii）において、ゴムはビニ
    ル芳香族モノマー＋アクリロニトリルの合計量100重量
    部当たり１〜40部の量で使用される、請求項１記載のポ
    リマー組成物。
  15. 【請求項１５】（Ａ）40〜60モル％のアルキルビニルエ
    ーテルおよび60〜40モル％のＮ−アリール置換マレイミ
    ドを有するコポリマー、および（Ｂ）（ｉ）65〜85重量
    ％の、スチレンおよびα−メチルスチレンより成る群か
    ら選ばれるビニル芳香族モノマーと、15〜35重量％のア
    クリロニトリルとのコポリマーマトリックス、および
    （ii）65〜85重量％の、スチレンおよびα−メチルスチ
    レンより成る群から選ばれるビニル芳香族モノマーと、
    15〜35重量％のアクリロニトリルとのコポリマーマトリ
    ックスでグラフトされたゴム、より成る群から選ばれる
    ポリマー、を含有し、その際成分（Ａ）対成分（Ｂ）の
    コポリマーマトリックスの重量比が99:1〜1:99であり、
    そして成分（Ａ）と成分（Ｂ）のコポリマーマトリック
    スとが互いに熱力学的に混和性であって、それによりた
    だ１つのガラス転移温度値を示すポリマー組成物を調製
    し、そして得られた組成物を成形することから成る成形
    組成物の製造方法。
  16. 【請求項１６】（Ａ）40〜60モル％のアルキルビニルエ
    ーテルおよび60〜40モル％のＮ−アリール置換マレイミ
    ドを有するコポリマー、および（Ｂ）65〜85重量％の、
    スチレンおよびα−メチルスチレンより成る群から選ば
    れるビニル芳香族モノマーと、15〜35重量％のアクリロ
    ニトリルとのコポリマーマトリックス、を含有するポリ
    マー組成物の単一連続相から成る成形組成物。
  17. 【請求項１７】連続相とその連続相内の分散相から成る
    成形組成物であって、連続相が（Ａ）40〜60モル％のア
    ルキルビニルエーテルおよび60〜40モル％のＮ−アリー
    ル置換マレイミドを有するコポリマー、および（Ｂ）65
    〜85重量％の、スチレンおよびα−メチルスチレンより
    成る群から選ばれるビニル芳香族モノマーと、15〜35重
    量％のアクリロニトリルとのコポリマーマトリックス、
    を含有するポリマー組成物であり、分散相が該コポリマ
    ーマトリックス（Ｂ）でグラフトされたゴムある上記の
    成形組成物。
JP63051439A 1987-03-20 1988-03-04 アルキルビニルエーテル／ｎ‐アリールマレイミドコポリマーを含有するポリマーアロイ Expired - Lifetime JP2582608B2 (ja)

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JPS63238148A JPS63238148A (ja) 1988-10-04
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