JPS61179063A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明はアルカリ金属塩のアノードと非水電解液からな
る二次化学電池、より詳しくはカソードが何度も充電で
きるような物質からなる二次化学電池に関する。
る二次化学電池、より詳しくはカソードが何度も充電で
きるような物質からなる二次化学電池に関する。
アルカリ金属塩のアノードと非水電解液からなる二次電
池は数多く報告されているが、これらはカソードにＩＶ
Ｂ、ＶＢ及びＶＩＢ族遷移金属のハカルコｒン化物を用
いている。これらの化合物はみな層化した結晶構造を有
しており、アルカリ金属イオンの可逆内位添化が繰返し
行なえるようｉ二なっている。しかしこれＥ：よって格
子・母ラメーターはわずかに変化する。これまで報告の
あったうちで最も電気化学的（二優れているのはカソー
ドＣ：化学量論的組成のＴ ｉ Ｓ、を用いたリチウム
電池である。しかしながらこの物質の合成は時間がかか
りかつ困難である。そして出発物質として用いられる純
粋なＴｉのスポンジも高価である。
池は数多く報告されているが、これらはカソードにＩＶ
Ｂ、ＶＢ及びＶＩＢ族遷移金属のハカルコｒン化物を用
いている。これらの化合物はみな層化した結晶構造を有
しており、アルカリ金属イオンの可逆内位添化が繰返し
行なえるようｉ二なっている。しかしこれＥ：よって格
子・母ラメーターはわずかに変化する。これまで報告の
あったうちで最も電気化学的（二優れているのはカソー
ドＣ：化学量論的組成のＴ ｉ Ｓ、を用いたリチウム
電池である。しかしながらこの物質の合成は時間がかか
りかつ困難である。そして出発物質として用いられる純
粋なＴｉのスポンジも高価である。
クロムは遷移金属の中では最も入手しやすいが、今まで
直接ｃ ｒ ｓ、を合成しようとする試みは全て失敗し
てきた。クロムを基礎として安定な層化構造を有し、ア
ルカリ金属イオン、より詳しくはリチウムイオンを可逆
的１：内位深化させるＯとができる化合物を得ようとす
る試みが成功したが、これはチオクロム酸ナトリウム、
１（Ｎａ ｃ ｒ ｓ、）、Ｍいるものである。この化
合物を電気化学的に又は化学的に酸化すると、非化学Ｚ
Ｌ論的組成のＮａｙＣｒＳ、（０，１＜ｙ＜０．４）が
得られるが、これはＬｌ が可逆的に内位添加できる部
位を提供する。非化学量論的組成のチオクロム酸ナトリ
ウムＮ ａ Ｉ、、２ Ｃｒ Ｓ ！は化学量論的組成
のそれと同様の安定な層化結晶構造を有し。
直接ｃ ｒ ｓ、を合成しようとする試みは全て失敗し
てきた。クロムを基礎として安定な層化構造を有し、ア
ルカリ金属イオン、より詳しくはリチウムイオンを可逆
的１：内位深化させるＯとができる化合物を得ようとす
る試みが成功したが、これはチオクロム酸ナトリウム、
１（Ｎａ ｃ ｒ ｓ、）、Ｍいるものである。この化
合物を電気化学的に又は化学的に酸化すると、非化学Ｚ
Ｌ論的組成のＮａｙＣｒＳ、（０，１＜ｙ＜０．４）が
得られるが、これはＬｌ が可逆的に内位添加できる部
位を提供する。非化学量論的組成のチオクロム酸ナトリ
ウムＮ ａ Ｉ、、２ Ｃｒ Ｓ ！は化学量論的組成
のそれと同様の安定な層化結晶構造を有し。
的充電を繰返して行なうことを可能にする。しかしこの
化合物は導電率が小さく、結晶格子中へのアルカリ金属
イオンの拡散を阻害する特徴をもっている。またカソー
ドから集電装置への電子の移動も遅れるため、グラファ
イト、カーデンブラックなどの導電性添加物を大量に使
用しなければならな騒、その結果電流密度は１ｍＡ／ｃ
ｒ１以下に抑えられる。
化合物は導電率が小さく、結晶格子中へのアルカリ金属
イオンの拡散を阻害する特徴をもっている。またカソー
ドから集電装置への電子の移動も遅れるため、グラファ
イト、カーデンブラックなどの導電性添加物を大量に使
用しなければならな騒、その結果電流密度は１ｍＡ／ｃ
ｒ１以下に抑えられる。
本発明は非水電解液を含むリチウム電池において、入手
しやすく安価な物質からつくることができ、かつアルカ
リ金属イオンを繰返し内位添加できるような層化化合物
をカソードｇ二相込た電池を提供することを目的として
いる。この電池は比較的高い電流密度で高いエネルギー
効率を有するという特徴をもち、かつこのエネルギー効
率は充放型中急激Ｃ二減少することがない。
しやすく安価な物質からつくることができ、かつアルカ
リ金属イオンを繰返し内位添加できるような層化化合物
をカソードｇ二相込た電池を提供することを目的として
いる。この電池は比較的高い電流密度で高いエネルギー
効率を有するという特徴をもち、かつこのエネルギー効
率は充放型中急激Ｃ二減少することがない。
本発明の電池は非水電解液を含むリチウム電池ｌ二おい
て、カソードがクロムの一部が第４周期にある他の遷移
金属、より詳しくはバナジウムによって置換された化学
量論的又は非化学量論的組成を有するアルカリ金属のチ
オクロム酸塩からできている。この新しい化合物の一般
式はＭｙＣｒ＋−ｘＶｘＳｔである。ここでＭはナトリ
ウム又はカリウム１．へは０．０５〜０．３、ｙは化学
量論的組成の場合は１、非化学量論的組成の場合は０．
１〜０．４である。
て、カソードがクロムの一部が第４周期にある他の遷移
金属、より詳しくはバナジウムによって置換された化学
量論的又は非化学量論的組成を有するアルカリ金属のチ
オクロム酸塩からできている。この新しい化合物の一般
式はＭｙＣｒ＋−ｘＶｘＳｔである。ここでＭはナトリ
ウム又はカリウム１．へは０．０５〜０．３、ｙは化学
量論的組成の場合は１、非化学量論的組成の場合は０．
１〜０．４である。
カソードをバナジウムで置換されたチオクロム酸のアル
カリ金属塩からつくった場合の利点は次の通りである。
カリ金属塩からつくった場合の利点は次の通りである。
の導電率は純粋なチオクロム酸ナトリウムのそれより３
桁大きい、この大きな導電率は包接化合物の結晶格子中
へのリチウムイオンの拡散速度を早め、カソードの電気
抵抗を大幅Ｉ：減少させる。その結果バナジウムで置換
されたチオクロム酸ナトリウムからつくったカソードは
エネルギー効率を急激ｆ二減少させることな（８ｍＡＡ
−ｄの高い電流密度で放電する。
桁大きい、この大きな導電率は包接化合物の結晶格子中
へのリチウムイオンの拡散速度を早め、カソードの電気
抵抗を大幅Ｉ：減少させる。その結果バナジウムで置換
されたチオクロム酸ナトリウムからつくったカソードは
エネルギー効率を急激ｆ二減少させることな（８ｍＡＡ
−ｄの高い電流密度で放電する。
化合物１モル当り約０．１５当吸のバナジウムで置換さ
れたチオクロム酸ナトリウムでできたカソードを有する
リチウム電池の開路電圧は。
れたチオクロム酸ナトリウムでできたカソードを有する
リチウム電池の開路電圧は。
容量の半分を放電した場合２．８ｖであった。一方置換
のない純粋なチオクロム酸ナトリウムでできたカッ−Ｐ
を有する類似電池の同一条件下Ｃ二おけるそれは２．５
ｖであった。この大きな電のエネルギー効率を大きなも
のＩ：する、ＮａＣｒ６Ｊ６Ｖ１１．Ｉｓ ８．のカソ
ードを有し１ｍＡ／ｃｄで放電するリチウム電池の重量
当たりエネルギー効率は、放電中の電圧と活物質の重量
のみから計算したところ、Ｑ、 ４５ Ｗｈ ／ｆであ
った。一方置換のない純粋なチオクロム酸ナトリウムの
カソードを有する類似のリチウム電池のそれは０．３０
Ｗｈ／りであった。
のない純粋なチオクロム酸ナトリウムでできたカッ−Ｐ
を有する類似電池の同一条件下Ｃ二おけるそれは２．５
ｖであった。この大きな電のエネルギー効率を大きなも
のＩ：する、ＮａＣｒ６Ｊ６Ｖ１１．Ｉｓ ８．のカソ
ードを有し１ｍＡ／ｃｄで放電するリチウム電池の重量
当たりエネルギー効率は、放電中の電圧と活物質の重量
のみから計算したところ、Ｑ、 ４５ Ｗｈ ／ｆであ
った。一方置換のない純粋なチオクロム酸ナトリウムの
カソードを有する類似のリチウム電池のそれは０．３０
Ｗｈ／りであった。
Ｘが０，２より小さいときはバナジウムで置換されたチ
オクロム酸ナトリウムは単一の相からなり、事実上同じ
格子パラメータを有する置換のな込純粋なチオクロム酸
塩と同じ菱面体３Ｒ構造をしている。
オクロム酸ナトリウムは単一の相からなり、事実上同じ
格子パラメータを有する置換のな込純粋なチオクロム酸
塩と同じ菱面体３Ｒ構造をしている。
実施例１
バナジウムで置換された化学量論的組成のテオクロム酸
ナトリウム（式ＮａＣｒ・、■ｖ・、□５Ｓ、で表わさ
れ腟、純粋なチオクロム酸ナトリウムＮａＣｒａ、と同
じ菱面結晶構造を有する。）でつくったカソードを有す
るリチウム二次電池を組立てた。カソードに用いた混合
物はこの化合合物的０．１．９を面積的１−の幾何表面
を形成する拡張ニッケル格子上で１−８ ｔ／ｃｒｌの
圧力い）けて圧縮した。アノードは０．３−０．５ｍの
厚さのリチウム箔であり、厚さ０．０５−０．１ ｍの
適当な分離体（例えば微孔性のポリプロピレン又はポリ
エチレン）で包んである。炭酸プロピレンとジメトキシ
エタン（容量比１：１）の混合物にＬｉ０ＩＯ，１モル
を溶解した溶液を電解液として用いた。この電池を３．
２Ｖの限度まで０．２〜１ ｍＡ ／ ａｌｌの電流密
度で充電すると、化学量的組成の化合物から７５％のナ
トリウムが放出され弐Ｎａ、、、ＨＯｒ＠、■”ｉ＠、
１ＢＢ！で表される非化学量的組成の化合物が得られた
。第１表にけは放電中の電流密度の関数として、１．５
Ｖを１００チとした場合の放電中のカソード効率、放電
中の電圧、及び活物質だけの重量と放電中の電圧から計
算した電池のエネルギー効率が示しである。
ナトリウム（式ＮａＣｒ・、■ｖ・、□５Ｓ、で表わさ
れ腟、純粋なチオクロム酸ナトリウムＮａＣｒａ、と同
じ菱面結晶構造を有する。）でつくったカソードを有す
るリチウム二次電池を組立てた。カソードに用いた混合
物はこの化合合物的０．１．９を面積的１−の幾何表面
を形成する拡張ニッケル格子上で１−８ ｔ／ｃｒｌの
圧力い）けて圧縮した。アノードは０．３−０．５ｍの
厚さのリチウム箔であり、厚さ０．０５−０．１ ｍの
適当な分離体（例えば微孔性のポリプロピレン又はポリ
エチレン）で包んである。炭酸プロピレンとジメトキシ
エタン（容量比１：１）の混合物にＬｉ０ＩＯ，１モル
を溶解した溶液を電解液として用いた。この電池を３．
２Ｖの限度まで０．２〜１ ｍＡ ／ ａｌｌの電流密
度で充電すると、化学量的組成の化合物から７５％のナ
トリウムが放出され弐Ｎａ、、、ＨＯｒ＠、■”ｉ＠、
１ＢＢ！で表される非化学量的組成の化合物が得られた
。第１表にけは放電中の電流密度の関数として、１．５
Ｖを１００チとした場合の放電中のカソード効率、放電
中の電圧、及び活物質だけの重量と放電中の電圧から計
算した電池のエネルギー効率が示しである。
第 １ 表
この電池は１．５〜３．２Ｙの電圧範囲で１００回放電
と充電を繰り返したが、この間の電流密度は２ ｍ Ａ
／ｃｄであり、これによるカソード効率の低下は８０−
７０％にとどまった。
と充電を繰り返したが、この間の電流密度は２ ｍ Ａ
／ｃｄであり、これによるカソード効率の低下は８０−
７０％にとどまった。
上で述べたカソードを、電池を組立てる前に前記電解液
と不活性ニッケル格子電極の入った隔離容器中で充電し
ても同様の電池が得られる。
と不活性ニッケル格子電極の入った隔離容器中で充電し
ても同様の電池が得られる。
充電はＬｉ／Ｌ１ の参照電極に対し、３．２−３．４
ｖの電圧範囲まで０．２−１ｍ〜−の電流密度で行った
。次いでこの充電されたカソードを用いて前述のりチウ
ム二次電池を組立てた。
ｖの電圧範囲まで０．２−１ｍ〜−の電流密度で行った
。次いでこの充電されたカソードを用いて前述のりチウ
ム二次電池を組立てた。
予め充電したカソードを用いた電池における初期の種々
の電気化学的性質及び充放電中のそれらの変化は％電池
組立て後にカソードを充電した電池のそれと類似してい
た。
の電気化学的性質及び充放電中のそれらの変化は％電池
組立て後にカソードを充電した電池のそれと類似してい
た。
実施例２
式Ｎａ０ｒ・、■Ｖ・、１８８！で表わされる化学量論
的組成バナジウム置換化合物を、過剰の０．１〜０．４
Ｍヨウ素アセトニトリル溶液中で攪拌しながら約１時間
かけて酸化した。生成物を純粋なアセトニトリルで洗浄
し、乾燥したところ、得られた非化学量的組成の化合物
は弐Ｎａ０．２Ｃｒ・、■Ｖ６，１８８１で表わされる
ものであった。次いでこの化合物を用いてカソードなつ
くり、実施例１に従ってこれを使った電池を組立てた。
的組成バナジウム置換化合物を、過剰の０．１〜０．４
Ｍヨウ素アセトニトリル溶液中で攪拌しながら約１時間
かけて酸化した。生成物を純粋なアセトニトリルで洗浄
し、乾燥したところ、得られた非化学量的組成の化合物
は弐Ｎａ０．２Ｃｒ・、■Ｖ６，１８８１で表わされる
ものであった。次いでこの化合物を用いてカソードなつ
くり、実施例１に従ってこれを使った電池を組立てた。
この電気化学的・ぐラメータと充放電中のそれらの変化
は実施例１の電池のそれと類似していた。
は実施例１の電池のそれと類似していた。
Claims (3)
- （１）アノードがリチウム若しくはその合金であり、電
解液が非水溶媒中、固体状態若しくは溶融状態中でイオ
ン化可能なリチウム塩を含み、カソードがクロムの一部
がバナジウムによって置換された一般式Ｎａ＿ｙＣｒ＿
１＿−＿ｘＶ＿ｘＳ＿２（ｘは０．０５−０．３、ｙは
上式が化学量論的組成である場合には１、非化学量論的
組成である場合には０．１−０．４である）で表される
チオクロム酸のアルカリ金属塩であるリチウム二次電池
。 - （２）カソードが、電池の組立て前に非水電解液の入っ
た隔離容器中で、又は電池の組立て後、前記化学量論的
組成の化合物をｙが０．１−０．４となるように電気化
学的に酸化してつくられる特許請求の範囲第１項記載の
リチウム二次電池。 - （３）カソードが前記化学量論的組成の化合物を非水ヨ
ウ素溶液中で化学的に酸化して得られる非化学量論的組
成の化合物からつくられる特許請求の範囲第１項に記載
のリチウム二次電池。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| BG67349 | 1984-10-30 | ||
| BG8467349A BG39778A1 (ja) | 1984-10-30 | 1984-10-30 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61179063A true JPS61179063A (ja) | 1986-08-11 |
Family
ID=3914541
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60239643A Pending JPS61179063A (ja) | 1984-10-30 | 1985-10-28 | リチウム二次電池 |
Country Status (11)
| Country | Link |
|---|---|
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| JP (1) | JPS61179063A (ja) |
| BG (1) | BG39778A1 (ja) |
| CA (1) | CA1258107A (ja) |
| CS (1) | CS741885A2 (ja) |
| DD (1) | DD263903A7 (ja) |
| DE (1) | DE3537021A1 (ja) |
| FR (1) | FR2572590B3 (ja) |
| GB (1) | GB2167893B (ja) |
| IT (1) | IT8548521A0 (ja) |
| SU (1) | SU1691914A1 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5278005A (en) * | 1992-04-06 | 1994-01-11 | Advanced Energy Technologies Inc. | Electrochemical cell comprising dispersion alloy anode |
| US5523179A (en) * | 1994-11-23 | 1996-06-04 | Polyplus Battery Company | Rechargeable positive electrode |
| US5716728A (en) * | 1996-11-04 | 1998-02-10 | Wilson Greatbatch Ltd. | Alkali metal electrochemical cell with improved energy density |
| CN103765640B (zh) * | 2011-08-29 | 2016-11-23 | 丰田自动车株式会社 | 钠电池用正极活性物质及其制造方法 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4125687A (en) * | 1977-06-27 | 1978-11-14 | Bell Telephone Laboratories, Incorporated | Rechargeable nonaqueous cell with chalcogenide electrode |
| US4194062A (en) * | 1978-07-27 | 1980-03-18 | Bell Telephone Laboratories, Incorporated | Rechargeable dichalcogenide cell |
| US4463072A (en) * | 1983-11-30 | 1984-07-31 | Allied Corporation | Secondary batteries containing room-temperature molten 1,2,3-trialkylimidazolium halide non-aqueous electrolyte |
-
1984
- 1984-10-30 BG BG8467349A patent/BG39778A1/xx unknown
-
1985
- 1985-08-28 SU SU857773946A patent/SU1691914A1/ru active
- 1985-09-04 IT IT8548521A patent/IT8548521A0/it unknown
- 1985-09-04 GB GB08521921A patent/GB2167893B/en not_active Expired
- 1985-09-30 FR FR8514463A patent/FR2572590B3/fr not_active Expired
- 1985-10-10 DD DD85281619A patent/DD263903A7/de not_active IP Right Cessation
- 1985-10-17 CS CS857418A patent/CS741885A2/cs unknown
- 1985-10-17 DE DE19853537021 patent/DE3537021A1/de not_active Withdrawn
- 1985-10-28 JP JP60239643A patent/JPS61179063A/ja active Pending
- 1985-10-29 CA CA000494064A patent/CA1258107A/en not_active Expired
- 1985-10-30 US US06/792,901 patent/US4693950A/en not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE3537021A1 (de) | 1986-04-30 |
| SU1691914A1 (ru) | 1991-11-15 |
| FR2572590B3 (fr) | 1987-03-20 |
| GB8521921D0 (en) | 1985-10-09 |
| GB2167893B (en) | 1987-11-11 |
| GB2167893A (en) | 1986-06-04 |
| FR2572590A1 (fr) | 1986-05-02 |
| BG39778A1 (ja) | 1986-08-15 |
| DD263903A7 (de) | 1989-01-18 |
| IT8548521A0 (it) | 1985-09-04 |
| US4693950A (en) | 1987-09-15 |
| CS741885A2 (en) | 1989-12-13 |
| CA1258107A (en) | 1989-08-01 |
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