JPS61116695A - 放射性ヨウ素含有水溶液の処理法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （目的及び背景） 本発明は放射性ヨウ素を含有する水溶液、特に使用済原
子炉燃料の再処理工程より発生する放射性ヨウ素含有廃
液を処理して、大部分の廃液を放射性ヨウ素が低減した
透過液とし、ヨウ素が濃縮した少量の濃縮液を分離する
処理法に関するものである。

使用済燃料よりウラン、プルトニウムを回収する再処理
施設では燃料体を切断、溶解した上、複雑で長い化学分
離処理を行うので、これにとちなって大量のプロセス廃
液が発生する。この廃液にはヨウ素、特に長半減期の１
２ｊ　ｉが含まれている。

従来再処理工場から発生する低放射能レベルの廃液は薄
発濃縮処理され、恭発−凝縮した処理液は一定の条件の
もとて環境に放出され、一方′ａ１ｉｌ液はアスファル
ト固化処理されている。

ヒ記のプロセス廃液には放射性核種としてのヨウ素核種
、Ｃｅ核種、Ｒｕ核種、Ｃｓ核種等以外に、核分裂性物
質のＵ核種及びＰｕ核種も微量ながら含有されている。

これまでの蒸発濃縮処理は一般にＰｕ核種の臨界問題等
の安全性を確保するために処理液のｐＨが弱酩性〜中性
領ｉで実施されている。水中のヨウ素核種はアルカリ性
領域ではイオン状で不揮発性の化学形態になるが、弱酸
性〜中性では揮発性を持つ分子状ヨウ素になりやすい、
交って中性〜弱酸性の廃水蒸発濃縮処理ではヨウ素が水
蒸気とともに揮発し、凝縮液側に移行するために放射性
ヨウ素を水から効果的に分離することができない。

このような欠点を補うため銀吸着活性炭を使用した吸着
処理法が紹介されている（特開昭５８−１５８８９８）
、この処理法は常温、常圧で運転するので蒸発処理より
省エネルギー的であるが。

ヨウ素の濃度が低い場合に銀の使用量が比較的多いこと
、また使用済活性炭が多量に発生し、その処理が難しい
ことなどの難点がある。

近年放射性廃液処理に関しては逆浸透膜処理技術が広く
用いられてきている０本発明者等は放射性ヨウ素の除去
を目的としてその技術について研究した。その結果放射
性ヨウ素の除去効率がヨウ素の化学形態に大きく債存す
ることを見出し、イオン状の化学形態では効率よく除去
できるが１分子状ヨウ素は除去が難しいことがわかった
。

そこで本発明者らは上記のような状況に鑑み、省エネル
ギー的な常温処理で、かつ２次廃棄物量が極力少なく、
さらに放出する処理液中の放射性ヨウ素置を充分低減す
る処理法について鋭意研究を行なった結果本発明を完成
するに至った。

（発明の構成） 即ち本発明は、放射性ヨウ素を含有する水溶液に還元剤
を添加した後逆浸透膜装置で処理し、放射性ヨウ素量が
低減した透過液とそれが増加した８Ｍ液とに分離するこ
とよりなる。

本発明において放射性ヨウ素を含有する水溶液に添加す
る還元剤は、亜硫酸、亜硫酸塩、ヒドラジン（含水物、
硫酸塩）が適当である。また添加処理時のｐＨは４〜７
の弱酸性〜中性領域が適している。

還元剤の添加量は、原理的には水溶液中に存在するヨウ
素の化学当量より過剰であればよいが。

好ましくは２〜ｌＯ倍当量とするのがよい。

本発明において使用する逆浸透膜装置は、重版されてい
る逆浸透膜で構成されたモジュールが使用できる。なか
でも好ましいＩ！！浸ａ膜は、＃酸セルロース系逆浸透
膜、ＦＢＩＬ逆浸透膜などである。

モジュールの構造は、チューブラ型、スパイラル型、ホ
ローファイバー型、リボン型モジュールなどが使用でき
、特に１モジュール当りの膜面積が大さいホローファイ
バー型モジュールが好ましい。

本発明の処理法を実施する場合、逆浸透膜装置を２段以
上を用いた多段システムとして組み立てる方がヨウ素の
分離が効果的である。その１例として３段の場合を添付
図面により説明する。

第１図において記号１，２．３はそれぞれ第１役、第２
段、第３段の逆浸！＋１膜装置のモジュールである。還
元剤を添加された放射性ヨウ素含有水溶液は加圧されて
原料供給ライン４から第゛１段のモジュール１に供給さ
れ、ヨウ素の低減した透過液はライン１１から、そして
ヨウ素の増加した濃縮液はライン１２から取り出される
。

ライン１１から取り出された第１段の透過液は第２段の
モジュール２に供給され、ｗＩＪｔ段の透過液よりもさ
らにヨウ素が低減したａ過液がライン２１から取り出さ
れる。一方ライン２２から取り出された第２段の濃縮液
は原料供給ライン４に循−されて第１段のモジュールで
再度処理される。

またライン１２かう取り出された第１段のａｊｌｉｉ液
は＄３段のモジュール３に供給され、第１９の濃縮液よ
りも更にヨウ素の増加したａｍ液がライン３２から取り
出され、別の処理系、例えばアスファルト固化処理系等
に移送される。ライン３１から取り出された第３陵の透
過液は原料供給ライン４に循環されて第１段のモジュー
ルで再度処理される。このような３役処理を行う場合に
は、供給廃水の約９０％を処理液とし、そのヨウ素濃度
を供給廃水の１１５０〜ｌ／１００にすることが可能で
ある。

以上はシステムの基本的原理を説明したものであって、
第１段の濃縮液中の塩類濃度が十分高い場合にはそのま
まアスファルト処理を行う場合もあり、また第２段の透
過液でも放射性ヨウ素濃度がまだ高い場合にはそれをさ
らに別のモジュールで処理する場合もある。

本発明は、従来の蒸発濃縮処理法の欠点であるＰｕの臨
界制限等による廃液ｐＨの制約のために放射性ヨウ素の
十分な濃縮ができないことなどの問題をすべて解決する
処理法を提供するものであり、常温、弱酸性〜中性領域
で処理でき、環境に放出処理が許容される程度に放射性
ヨウ素量を低減する処理方法を実現したものである。ざ
らに本発明に必要なエネルギーは水溶液の加圧に饗する
ものだけなので、蒸発濃縮処理に比べて著しく省エネル
ギーである等の利点も有する。

また本発明は、吸着処理と異なり、ヨウ素の処理量が吸
着剤の能力に応じた一定限度に制約されたり、多量の２
次廃棄物を発生することがない。

以下実施例に基づいて本発明の効果を示す。

実施例１ １０−３川Ｃｉ　／　ｍ文＋２１１濃度に相昌する安定
同位体ヨウ素（Ｉ２）５ｐｐｍ、ＮａＮＯｓ　５００ｐ
ｐｍを含有する再処理低レベル廃液の模擬液に亜硫酸ナ
トリウムを１０　ｐ　ｐｍの濃度になるように添加した
。この添加量はＩ２の約５倍当升に相当する。この前処
理された模擬液を、５０Ｋｇ／ａｍ”に加圧し、酢酸セ
ルロース半透膜（東洋紡ＨＲ−５２５５）のホローファ
イバー型モジュールで逆浸透処理した。半透膜を透過し
た液量が供給液量の８０％になるまで処理し、その時の
透過液及び濃縮液のヨウ素濃度を測定した。

比較例１ 亜硫酸ナトリウムを添加しない以外は、すべて実施例１
と同じ条件で実施した。

実施例１及び比較例１について、ｐＨの異なる条件下で
の透過液ヨウ素濃度及び除染係数の値を第１表に示す。

実施例２ 亜硫酸ナトリウム１ｏｐＰｆｎの代りにヒドラジンを２
ｐｐｍ添加した以外は、実施例１と同様な試験を行った
。結果を第２表に示す。

第１表 第２表 実施例１．２と比較例１のデータから明らかなように、
弱酸性〜中性領域において１本発明によればＤＦ＝２０
以上の高い除染係数（即ちヨウ素濃度が２０分の１以下
になる）が得られるのに対し　還元剤を添加しない場合
のＤＦは５以下であった。

実施例３ 実施例１で得られた透過液を供給液として第２段目のモ
ジュールで処理し、その透過液量が供給液量の８０％に
なるまで運転し、その時の透過液のヨウ素濃度を測定し
た。ヨウ素濃度は０．０３ＰＰｍ以下であり、第１段へ
の供給液に対してはＤＦ＝ｌＯＯ以上の高い除染係数が
得られた。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の処理法を３段用いるシステムを説明す
るための図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　放射性ヨウ素を含有する水溶液に還元剤を添加した
   後逆浸透膜装置で処理し、放射性ヨウ素量が低減した透
   過液とそれが増加した濃縮液とに分離することよりなる
   放射性ヨウ素含有水溶液の処理法。 ２　還元剤として亜硫酸ナトリウム又はヒドラジンを使
   用することよりなる特許請求の範囲第１項記載の処理法
   。 ３　逆浸透膜装置を２段以上使用することよりなる特許
   請求の範囲第１項又は第２項記載の処理法。