JP3341235B2

JP3341235B2 - 使用済燃料の再処理方法

Info

Publication number: JP3341235B2
Application number: JP6620297A
Authority: JP
Inventors: 忠洋星川; 俊雄沢; 昭鈴置; 洋一高島; 幹郎熊谷
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 1997-03-19
Filing date: 1997-03-19
Publication date: 2002-11-05
Anticipated expiration: 2017-03-19
Also published as: JPH10260292A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、使用済燃料の再処
理方法に関わり、ウランと、任意の比率をもったウラン
／プルトニウムの混合物とを回収するのに好適な使用済
燃料の再処理方法である。

【０００２】

【従来の技術】使用済燃料を処理し、その中に含まれる
ウラン、プルトニウムを回収する方法において、使用済
燃料の再処理方法は、例えば「原子力工業」第３５巻
（１９８９）第９号（p.5-23）に述べられている。

【０００３】ウラン、プルトニウム及び核分裂生成物を
含む使用済燃料は溶解槽で硝酸溶液中に溶解され、この
硝酸溶液は共除染工程内の抽出器で有機溶媒と接触させ
られる。有機溶媒と接触した硝酸溶液中のウラン、プル
トニウムは有機溶媒側へ移行し、かくしてウラン、プル
トニウムが硝酸溶液中に残る核分裂生成物と分離され
る。核分裂生成物を含む硝酸溶液は高レベル廃液として
高レベル廃液処理系へ送られ処理される。

【０００４】有機溶媒中のウラン、プルトニウムは次の
分配工程でそれぞれ分離される。分配工程内の抽出器内
で有機溶媒中に含まれるウランとプルトニウムのうちプ
ルトニウムは、有機溶媒中で還元剤を用いて非抽出形態
へ還元されるので、有機溶媒から硝酸水溶液側へ移行し
ウランと分離される。分離されたウラン、プルトニウム
はそれぞれの精製工程で精製され純度を高められたウラ
ン、プルトニウムが得られる。

【０００５】使用済燃料を処理し、その中に含まれるウ
ラン、プルトニウムを回収する方法において、別の使用
済燃料の再処理方法は、例えば特願平７ー５５４０５号
に述べられている。

【０００６】使用済燃料を硝酸溶液に溶解させ、得られ
た硝酸溶液中に含まれるウラン、プルトニウムを共除染
処理によって有機溶媒中に移行させ、該有機溶媒中のウ
ラン、プルトニウムは逆抽出処理によって硝酸溶液中に
移行させる。逆抽出処理時の硝酸溶液は、プルトニウム
を有機溶媒中に移行しにくい原子価３の状態に転化させ
る還元剤が添加された硝酸溶液であるため、該硝酸溶液
とウラン、プルトニウムを含んだ有機溶媒を接触させる
ことによって、主成分がウランである有機溶媒とプルト
ニウム重量に対するウラン重量の比が１〜１０の範囲に
あるウラン、プルトニウムを含む硝酸溶液が得られるも
のである。

【０００７】また、別の方法は、使用済燃料を硝酸溶液
に溶解させ、この硝酸溶液中に、プルトニウムが有機溶
媒中に移行しにくい原子価３の状態に転化させる還元剤
を添加させ、得られた硝酸溶液中に含まれるウラン、プ
ルトニウムを有機溶媒中に接触させることにより、主成
分がウランである有機溶媒とプルトニウム重量に対する
ウラン重量の比が１〜１０の範囲にあるウラン、プルト
ニウムを含む硝酸溶液が得られる。該硝酸溶液中に酸化
剤を添加し、この酸化剤が添加された硝酸溶液中のウラ
ン、プルトニウムを共除染処理によって有機溶媒中に移
行させるものである。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】現在、原子力発電所で
はウランのみを燃料として使用しているが、今後、再処
理をして回収したプルトニウムの利用が計画されてい
る。この計画ではウラン酸化物とプルトニウム酸化物を
所定の比で混合したMOX燃料(MOX：Mixed Oxide)の使用
によってプルトニウムの利用が考えられている。ここで
従来の使用済燃料の再処理では、ウラン、プルトニウム
がそれぞれ分離回収されるため、MOX燃料を製造する際
にウランとプルトニウムを任意の比で混合する必要があ
る。

【０００９】本発明の目的は、使用済燃料からウラン単
体と、ウラン及びプルトニウムを任意の比で混合した混
合物とをそれぞれ酸化物の形態で回収できる使用済燃料
の再処理方法を提供することにある。

【００１０】

【課題を解決するための手段】上記発明の目的を達成す
るために、本発明の第１の使用済燃料の再処理方法は、
ウラン、プルトニウム、核分裂生成物を含む使用済燃料
を硝酸溶液中に溶解する溶解工程と、使用済燃料を溶解
した硝酸溶液中から一部のウランを分離して硝酸溶液中
のプルトニウム／ウラン比率を任意の比率に調整するウ
ラン粗分離工程と、任意のプルトニウム／ウラン比率の
ウラン、プルトニウムと核分裂生成物とを含む硝酸溶液
から核分裂生成物を取り除く共除染工程と、共除染工程
でそれぞれ硝酸塩の形態で得られる任意のプルトニウム
／ウラン比率のウラン、プルトニウムを加熱してそれぞ
れの酸化物とする転化工程と、ウラン粗分離工程で硝酸
塩の形態で分離されたウランを加熱してウラン酸化物と
する転化工程と、から構成される。

【００１１】上記のように、ウラン粗分離工程では使用
済燃料の硝酸溶解溶液中のウランを分離する。この時、
任意の量のウランを使用済燃料の硝酸溶液中から分離す
ることにより、該硝酸溶液中に残ったプルトニウム／ウ
ラン比率を任意の比率に調整する。この比率は軽水炉あ
るいは高速炉で使用するMOX燃料の比率に調整すること
が望ましく、表１に再処理後、再処理工場から払い出す
燃料のプルトニウム／ウラン比率(Pu/U)を重量パーセン
トで表わした１例を示す。軽水炉MOX燃料と高速炉MOX燃
料が考えられる。軽水炉の場合、BWRとPWRでは多少比率
が異なるが、ここでは便宜的に両者の平均に近い値を取
った。また、高速炉の場合、MOX燃料になるのは炉心燃
料であるので、炉心燃料の比率に近い値を取った。これ
らの燃料のプルトニウム／ウラン比率に調整するために
は、ウラン粗分離工程でのウランの分離量によって決定
される。再処理を行う受け入れ燃料(使用済燃料)のプル
トニウム／ウラン比率を重量パーセントで表わした一例
を表２に示す。高速炉の燃料は全炉心のプルトニウム／
ウラン比率の一例を示す。

【００１２】

【表１】

【００１３】

【表２】

【００１４】払い出し燃料(再処理後の燃料)のプルトニ
ウム／ウラン比率と受け入れ燃料のプルトニウム／ウラ
ン比率が決まっていれば、一義的にウラン粗分離の量が
決定される。従って、ウラン粗分離工程では希望のプル
トニウム／ウラン比率に調整するように表３に示す割合
でウランを分離すればよい。表３には取り扱う燃料の種
類に対するウラン粗分離の割合を示した。

【００１５】

【表３】

【００１６】例えば、軽水炉での使用済燃料を再処理し
て軽水炉MOX燃料用のプルトニウム/ウラン混合体を得よ
うとした場合、表２にあるように軽水炉燃料のプルトニ
ウム/ウラン比率が1.12%であるので、軽水炉MOX燃料用
プルトニウム/ウラン比率は表１にあるように6.87%にす
るために含まれるウランの16.3%(＝[軽水炉燃料のプル
トニウム/ウラン比率] / [軽水炉MOX燃料用のプルトニ
ウム/ウラン比率]×100)を溶液中に残す、すなわち83.7
%のウランを粗分離してやればよいことを示す。

【００１７】ウラン粗分離工程で分離されたウランは、
転化工程で加熱、脱硝されて酸化物となり、このウラン
酸化物はウラン燃料の原料として貯蔵される。一方、任
意のプルトニウム／ウラン比率をもった混合体を含む硝
酸溶液は共除染工程へ移行させられる。共除染工程で
は、ウラン、プルトニウムと同時に含まれるFPがウラ
ン、プルトニウムと分離され、ウラン、プルトニウムは
MOX燃料に適した純度まで純化される。この純化された
ウラン、プルトニウムを含む硝酸溶液は、ウラン／プル
トニウムの転化工程で加熱、脱硝されて酸化物となり、
このウラン／プルトニウム酸化物はMOX燃料の原料とし
て貯蔵される。

【００１８】また、本発明の使用済燃料の再処理方法の
比較例として、第２の方法を以下に説明する。本発明に
なる第１の使用済燃料の再処理方法におけるウラン粗分
離工程と共除染工程とを入れ替えたものである。即ち、
まず共除染工程で、ウラン、プルトニウム、核分裂生成
物を含む使用済燃料を溶解した硝酸溶液から核分裂生成
物を取り除き、次のウラン粗分離工程では、残りのウラ
ン、プルトニウムを含む硝酸溶液中から一部のウランを
分離して、硝酸溶液中のプルトニウム／ウラン比率を任
意の比率に調整する。

【００１９】第２の再処理方法の場合、ウランの粗分離
工程以降には、使用済燃料が含む要素のいずれをも分離
する工程がないため、第１の再処理方法よりもプルトニ
ウム／ウラン比率が精密に調整できる。しかし、先行す
る共除染工程ではウランの処理量が多いため、処理溶液
量の低減の可能性は低い。

【００２０】本発明の第１、第２の使用済燃料の再処理
方法において、ウラン粗分離工程でウランを分離する際
には、ウランの分離量を容易に調整できる方法が望まし
く、そのために次のような方法がある。

【００２１】・ウラン、プルトニウムを含む硝酸溶液を
温度操作によって、すなわち任意のプルトニウム／ウラ
ン比率に対応する温度に保持することによって、一部の
ウラン成分を晶析させ分離回収する。

【００２２】・ウラン、プルトニウムを含む硝酸溶液に
アルカリ剤を添加することよって、任意のプルトニウム
／ウラン比率になるように、一部のウラン成分を重ウラ
ン酸塩の沈殿として分離回収する。

【００２３】・ウラン及びプルトニウム及び／またはFP
を溶解した硝酸溶液中に炭酸塩を添加して一部のウラン
を硝酸溶液中に溶解させたまま、残りのウラン及びプル
トニウム及び核分裂生成物を、炭酸イオンの錯体として
形成、沈殿させることにより、ウラン成分を分離回収
し、かつ一部のウランを溶解した硝酸溶液中の炭酸塩濃
度は、硝酸溶液における炭酸塩の濃度に対するウランの
飽和濃度の関係を基にプルトニウム／ウラン比率に対応
して設定する。

【００２４】いずれの方法も温度の設定、アルカリ添加
量、炭酸錯体の形成量によってウランの分離量を任意に
調整できる。

【００２５】また、FPを分離する共除染工程では、ウラ
ン、プルトニウムとFPを分離できる方法が望ましく、そ
のために次のような方法が考えられる。

【００２６】・硝酸溶液中ではウラン、プルトニウムは
アニオン錯体を形成しやすくFPはカチオンのままで存在
するため、アニオンを吸着するイオン交換体にウラン、
プルトニウムと同時にFPが含まれる硝酸溶液を接触させ
ることによって、ウラン、プルトニウムをイオン交換体
に吸着させ、イオン交換体に吸着しないFPと分離する。

【００２７】・硝酸溶液中に含まれるウラン、プルトニ
ウムは有機溶媒と接触させることによって有機溶媒と硝
酸根を配位した錯体を形成し、有機溶媒へ移行するた
め、硝酸溶液中に残るFPと分離する。

【００２８】

【発明の実施の形態】

＜実施の形態１＞以下、本発明の実施の形態１である使
用済燃料の再処理方法を図１により説明する。ウラン
(U)、プルトニウム(Pu)及び核分裂生成物(FP)を含む使
用済燃料は、せん断、溶解工程１でセン断され、約３N
の硝酸溶液中に溶解される。硝酸溶液中では、ウラン、
プルトニウムは各々硝酸ウラニル、硝酸プルトニウムと
して存在する。U、Pu、FPを含む硝酸溶液はウラン粗分
離工程２へ移送される。

【００２９】ウラン粗分離工程２において、U、Pu、FP
を含む硝酸溶液は温度操作により冷却させられる。冷却
させられた該硝酸溶液中に含まれるウラン成分は晶析し
て沈殿を形成するため、該硝酸溶液中から除去可能にな
る。この時、ウランの分離量は温度、即ち冷却温度の設
定によって行う。冷却温度の設定は表３のウラン粗分離
する割合に調整するように行われ、受けいれ燃料と払い
出し燃料それぞれのプルトニウム／ウラン比率(Pu／U比
率)によって決定される。

【００３０】分離されたウランは脱硝工程３へ移送さ
れ、加熱により酸化物に転化させられ、ウラン燃料の原
料となり、貯蔵４される。

【００３１】一方、ウラン粗分離工程２でウランの一部
を分離することによってウランの含有量を減じられた硝
酸溶液中には、ウラン粗分離工程２で調整された任意の
Pu／U比率をもったウラン、プルトニウムと核分裂生成
物(FP)が存在する。任意のPu／U比率をもつウラン、プ
ルトニウム及びFPを含む硝酸溶液(以後、Pu/U、FPを含
む硝酸溶液という)は共除染工程５へ移送され、ウラ
ン、プルトニウムとFPが分離させられる。

【００３２】共除染工程５では、ウラン、プルトニウム
は硝酸溶液中でアニオン錯体を形成するので、アニオン
を吸着するイオン交換体に接触させることにより、カチ
オンで存在するためにアニオンを吸着するイオン交換体
へは吸着しない性質を利用して、ウラン、プルトニウム
とFPとが分離させられる。すなわちPu/U、FPを含む硝酸
溶液とアニオンを吸着するイオン交換体の接触は、カラ
ムにイオン交換体を充填し、該カラムにPu/U、FPを含む
硝酸溶液を通液することによって行われる。イオン交換
体を充填したカラムにはこの硝酸溶液は破化しない量を
通液させる。その後、Pu/U、FPを含む硝酸溶液と同濃度
の硝酸溶液をFP洗浄液として通液させることによって、
ウラン、プルトニウムをイオン交換体に吸着させたま
ま、FPをカラムから流出させる。続いて、イオン交換体
に吸着したウラン、プルトニウムは溶離液によってイオ
ン交換体から溶離させられ、イオン交換体を充填したカ
ラムから流出させられる。任意のPu／U比率をもったウ
ラン、プルトニウムを含む溶液がここで得られる。

【００３３】該得られた溶液はウラン／プルトニウム混
合脱硝工程６へ移送され、加熱されて酸化物に転化さ
れ、任意のPu／U比率を持ったMOX燃料の原料となり、貯
蔵７される。

【００３４】ウラン粗分離工程２での動作原理を図２に
示す。本図は公知のデータを基に作成したもので、飽和
濃度でウランを含んだ硝酸溶液が各温度において硝酸ウ
ラニルとして晶析するウランの割合(％)を示したもので
ある。硝酸溶液温度３０℃、ウラン濃度３９０g/l、硝
酸濃度３Nの場合、温度が３０℃から−２０℃の間で
は、晶析させた硝酸ウラニルとして０から９０％のウラ
ンが分離でき、その分離量は硝酸溶液を保持する温度に
よって決定できる。従って、温度操作によって任意の量
のウランを分離すれば、ウラン分離後の硝酸溶液中には
任意のPu／U比率を持ったウラン、プルトニウムを含ん
だ硝酸溶液が得ることができる。図３に上記ウラン粗分
離を行う装置の概念図を示す。

【００３５】共除染工程での動作原理を図４に示す。本
図は公知のデータを基に作成したもので、硝酸溶液中の
硝酸濃度に対するイオン交換体への吸着性を分配係数で
示したものである。使用済燃料中に含まれる元素のうち
硝酸溶液中では、アニオン交換体に吸着する元素はウラ
ン(U)、プルトニウム(Pu)以外にはほとんどなく、また
吸着してもその含有量は非常に微量である。核分裂生成
物であるスロンチウム(Sr)、セシウム(Cs)はイオン交換
体への吸着性はない(NO ABS.)。イオン交換体に吸着し
たウラン、プルトニウムは溶離液、即ち、硝酸濃度を減
じた硝酸溶液によって吸着性を減少させて、イオン交換
体から溶離でき、かくしてFPとウラン、プルトニウムと
は分離回収できる。特にプルトニウムは硝酸溶液中では
４価で存在し、３価に転化させると吸着性がほとんどな
くなるため、溶離液に還元剤を用いることも考えられ
る。図５に上記共除染を行う装置の概念図を示す。

【００３６】以上の操作によってウラン燃料の原料とMO
X燃料に適したPu／U比率を持ったMOX燃料の原料を得る
ことができる。また、共除染工程がウラン粗分離工程の
直後にあるため、処理するウラン量が減少し、処理溶液
量の大幅な低減が見込める可能性がある。

【００３７】さらに、受け入れ燃料は、軽水炉燃料、軽
水炉MOX燃料、高速炉MOX燃料のいずれの場合でもウラン
粗分離工程でウランの分離量を調整することで対応で
き、せん断、溶解工程までを軽水炉燃料、軽水炉MOX燃
料と高速炉MOX燃料を別にすれば、同一施設のなかで再
処理を行うことができる。

【００３８】＜実施の形態２＞本発明の実施の形態２で
ある再処理方法を図６により説明する。ウラン(U)、プ
ルトニウム(Pu)及び核分裂生成物(FP)を含む使用済燃料
はせん断、溶解工程１でセン断され、約３Nの硝酸溶液
中に溶解される。硝酸溶液中にウラン、プルトニウムは
各々硝酸ウラニル、硝酸プルトニウムとして存在する。
ウラン(U)、プルトニウム(Pu)及び核分裂生成物(FP)を
含む硝酸溶液(U、Pu、FPを含む硝酸溶液)は共除染工程
８へ移送され、ウラン、プルトニウムとFPが分離させら
れる。

【００３９】共除染工程８では、ウラン、プルトニウム
は硝酸溶液中でアニオン錯体を形成するので、アニオン
を吸着するイオン交換体に接触させることにより、ウラ
ン、プルトニウムとFPとが分離させられる。すなわち、
U、Pu、FPを含む硝酸溶液とアニオンを吸着するイオン
交換体の接触はカラムにイオン交換体を充填し、該カラ
ムに該硝酸溶液を通液することによって行われる。イオ
ン交換体を充填したカラムには該硝酸溶液は破化しない
量を通液させる。その後、U、Pu、FPを含む硝酸溶液と
同濃度の硝酸溶液をFP洗浄液として通液させることによ
って、ウラン、プルトニウムをイオン交換体に吸着させ
たまま、FPをカラムから流出させる。続いて、イオン交
換体に吸着したウラン、プルトニウムは溶離液によって
イオン交換体から溶離させられ、カラムから流出させら
れる。FPを分離した後のU、Puを含む硝酸溶液はウラン
粗分離工程９へ移送される。

【００４０】ウラン粗分離工程９において、U、Puを含
む硝酸溶液は温度操作により冷却させられる。冷却させ
られた該硝酸溶液中に含まれるウラン成分は晶析して沈
殿を形成するため、該硝酸溶液中から除去可能になる。
この時、ウランの分離量は温度、即ち冷却温度の設定に
よって行う。冷却温度の設定は表３のウラン粗分離する
割合に調整するように行われ、受けいれ燃料と払い出し
燃料のPu／U比率によって決定される。

【００４１】上記工程９で分離されたウランは脱硝工程
１０へ移送され、酸化物に転化させられ、ウラン燃料の
原料となり、貯蔵１１される。

【００４２】一方、ウラン粗分離工程９でウランを分離
することによってウランの含有量を減じられた硝酸溶液
中には、ウラン粗分離工程９で調整された任意のPu／U
比率をもったウラン、プルトニウムが存在する。ウラン
粗分離工程９で任意のPu／U比率をもったウラン、プル
トニウムを含む溶液がここで得られる。得られた溶液は
ウラン／プルトニウム混合脱硝工程１２へ移送させら
れ、酸化物に転化させられ、任意のPu／U比率を持ったM
OX燃料の原料となり、貯蔵１３される。

【００４３】共除染工程８及びウラン粗分離工程９の動
作原理は実施の形態１と同じである。以上の操作によっ
てウラン燃料の原料とMOX燃料に適したPu／U比率を持っ
たMOX燃料の原料を得ることができる。

【００４４】本実施の形態の再処理方法によれば、Pu／
U比率の調整をFPを分離する共除染工程８の後で行うこ
とから、より精密なPu／U比率の調整ができることが期
待できる。しかし、共除染工程８がせん断、溶解工程１
の直後にあるため、処理溶液量の大幅な低減は見込めな
い可能性がある。

【００４５】＜実施の形態３＞本発明の実施の形態３で
ある再処理方法を説明する。実施の形態１のせん断、溶
解工程１、ウラン粗分離工程２、ウラン脱硝工程３、貯
蔵４、共除染工程５、ウラン／プルトニウム混合脱硝
６、貯蔵７の構成に変わりはない。また、実施の形態２
のせん断、溶解工程１、共除染工程８、ウラン粗分離工
程９、ウラン脱硝工程１０、貯蔵１１、ウラン／プルト
ニウム混合脱硝１２、貯蔵１３の構成に変わりはない。
本実施の形態は、ウラン粗分離工程を、実施の形態１の
ウラン粗分離工程２または実施の形態２のウラン粗分離
工程９のように硝酸溶液の温度操作によりウランを晶析
させる方法とは別の方法で実施するものである。

【００４６】本実施の形態では、ウランの粗分離工程を
アルカリ剤の添加により行うものとする。すなわち、ウ
ラン、プルトニウムを含む硝酸溶液に、アンモニウム
水、水酸化ナトリウムなどのアルカリ剤を添加し、ウラ
ン成分を重ウラン酸塩として沈殿させ、分離回収する。
その動作原理を図７に示す。図７は、水酸化ナトリウム
(NaOH)の添加量の増加に従って溶液中のウラン濃度が減
少する様子を示す。この原理を利用し水酸化ナトリウム
の添加量を任意の量に設定することで、任意の量のウラ
ンを分離すれば、ウラン分離後の硝酸溶液中には任意の
Pu／U比率を持ったウラン、プルトニウムを含んだ硝酸
溶液が得ることができる。

【００４７】＜実施の形態４＞本発明の実施の形態４で
ある再処理方法を説明する。実施の形態１のせん断、溶
解工程１、ウラン粗分離工程２、ウラン脱硝工程３、貯
蔵４、共除染工程５、ウラン／プルトニウム混合脱硝
６、貯蔵７の構成に変わりはない。また、実施の形態２
のせん断、溶解工程１、共除染工程８、ウラン粗分離工
程９、ウラン脱硝工程１０、貯蔵１１、ウラン／プルト
ニウム混合脱硝１２、貯蔵１３の構成に変わりはない。
本実施の形態では、ウラン粗分離工程を実施の形態１の
ウラン粗分離工程２または実施の形態２のウラン粗分離
工程９と別の方法で行う。

【００４８】本実施の形態では、ウランの粗分離工程
を、ウラン、プルトニウムを含む硝酸溶液に炭酸塩を添
加して一部のウランを硝酸溶液中に溶解した状態でウラ
ン、プルトニウムを炭酸イオンとの錯体として形成、沈
殿させることにより、一部のウラン成分を分離回収す
る。その時、硝酸溶液中にFPが含まれていると、FPも炭
酸イオンとの錯体としてウラン、プルトニウムと共に沈
殿する。この分離回収の原理を図８に示す。図８は、炭
酸アンモニウムを添加すると溶液中のウラン濃度が２５
％から９５％の間で変化する。この原理を利用して炭酸
アンモニウムの添加量を任意の量に設定することで、任
意の量のウランを分離すれば、ウラン分離後には任意の
Pu／U比率を持ったウラン、プルトニウムを得ることが
できる。

【００４９】本実施の形態の場合、ウラン粗分離工程で
は上記のウラン、プルトニウム、FPの沈殿物を新しい硝
酸溶液により再溶解させる工程が必要になる。

【００５０】＜実施の形態５＞本発明の実施の形態５で
ある再処理方法を説明する。実施の形態１のせん断、溶
解工程１、ウラン粗分離工程２、ウラン脱硝工程３、貯
蔵４、共除染工程５、ウラン／プルトニウム混合脱硝
６、貯蔵７の構成に変わりはない。また、実施の形態２
のせん断、溶解工程１、共除染工程８、ウラン粗分離工
程９、ウラン脱硝工程１０、貯蔵１１、ウラン／プルト
ニウム混合脱硝１２、貯蔵１３の基本的構成に変わりは
ない。本実施の形態は、共除染工程を実施の形態１の共
除染工程５または実施の形態２の共除染工程８のように
ウラン、プルトニウムをイオン交換体に吸着させる方法
とは異なる別の方法で行う。

【００５１】すなわち本実施の形態では、共除染工程を
U、Pu、FPを含む硝酸溶液を有機溶媒に接触させること
によって行うことを特徴とする。硝酸溶液中に含まれる
ウラン、プルトニウムは、有機溶媒と接触させることに
よって有機溶媒と硝酸根とを配位した錯体を形成し、有
機溶媒へ移行するため、硝酸溶液中に残るFPと分離でき
る。

【００５２】

【発明の効果】本発明によれば、使用済燃料の再処理方
法を、使用済燃料を溶解してウラン、プルトニウムを含
む硝酸溶液からウランの一部を分離することにより、所
望のプルトニウム／ウラン比率でウラン、プルトニウム
を含む硝酸溶液を得て、この硝酸溶液からウラン、プル
トニウムを抽出することにより所望の比率のウラン、プ
ルトニウムを得るように構成するので、軽水炉または高
速炉用燃料の原料であるＭＯＸを簡便な方法でかつ低コ
ストで生成することができ、また分離された一部のウラ
ンを軽水炉用燃料の原料として用いることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施の形態１である使用済燃料の再処
理方法の工程図である。

【図２】ウランを含む硝酸溶液における晶析と溶液温度
との関係を示す図である。

【図３】ウラン粗分離工程の装置概念を示した図であ
る。

【図４】硝酸溶液の濃度と、該溶液に含むウラン、プル
トニウム等の、イオン交換体への吸着性を表す分配係数
との関係を示す図である。

【図５】共除染工程の装置概念を示した図である。

【図６】本発明の実施の形態２である使用済燃料の再処
理方法の工程図である。

【図７】硝酸溶液中のウラン濃度と該溶液に添加した水
酸化ナリトウム濃度との関係を示す図である。

【図８】硝酸溶液中のウラン濃度と該溶液に添加した炭
酸アンモニウムの濃度との関係を示す図である。

【符号の説明】

１せん断、溶解工程２ウラン粗分離工程３ウラン脱硝工程４貯蔵５共除染工程６ウラン／プルトニウム混合脱硝７貯蔵８共除染工程９ウラン粗分離工程１０ウラン脱硝工程１１貯蔵１２ウラン／プルトニウム混合脱硝１３貯蔵

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者鈴置昭茨城県日立市幸町三丁目１番１号株式会社日立製作所日立工場内 (72)発明者高島洋一千葉県柏市高田1201番地財団法人産業創造研究所柏研究所内 (72)発明者熊谷幹郎千葉県柏市高田1201番地財団法人産業創造研究所柏研究所内 (56)参考文献特開平８−146190（ＪＰ，Ａ) 特開平４−202019（ＪＰ，Ａ) 特開平５−221648（ＪＰ，Ａ) 特開平９−138297（ＪＰ，Ａ) 特開平９−138296（ＪＰ，Ａ) 特開平９−318791（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) G21C 19/46 C01G 43/00

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】ウラン、プルトニウム及び核分裂生成物
を含む使用済燃料を硝酸溶液中に溶解する溶解工程と、
使用済燃料を溶解した硝酸溶液中から一部のウランを分
離することにより、硝酸溶液中のプルトニウム／ウラン
比率を任意の比率に調整するウラン粗分離工程と、該任
意のプルトニウム／ウラン比率のウラン、プルトニウム
と核分裂生成物とを含む硝酸溶液から核分裂生成物を取
り除く共除染工程と、該共除染工程でそれぞれ硝酸塩の
形態で得られる任意のプルトニウム／ウラン比率のウラ
ン、プルトニウムを加熱してそれぞれの酸化物とする転
化工程と、ウラン粗分離工程で硝酸塩の形態で分離され
たウランを加熱してウラン酸化物とする転化工程とを有
し、前記共除染工程では、調整されたプルトニウム／ウ
ラン比率で存するウラン、プルトニウムと核分裂生成物
とを含む硝酸溶液を、アニオンを吸着するイオン交換体
に接触させることにより、ウラン、プルトニウムをイオ
ン交換体に吸着させ、核分裂生成物を含む硝酸溶液を排
出させ、次いでイオン交換体に吸着したウラン、プルト
ニウムを溶離液により分離し、回収することを特徴とす
る使用済燃料の再処理方法。
【請求項２】ウラン粗分離工程では、使用済燃料を溶
解した硝酸溶液を任意のプルトニウム／ウラン比率に対
応する温度に保持し、一部のウランを晶析させて分離す
ることを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理
方法。
【請求項３】ウラン粗分離工程では、使用済燃料を溶
解した硝酸溶液中にアルカリ剤を添加し、一部のウラン
を重ウラン酸塩として沈殿させることにより分離するこ
とを特徴とする請求項１記載の使用済燃料の再処理方
法。
【請求項４】ウラン粗分離工程では、使用済燃料を溶
解した硝酸溶液中に炭酸塩を添加して一部のウランを硝
酸溶液中に溶解させたまま、残りのウラン及びプルトニ
ウム及び核分裂生成物を、炭酸イオンの錯体として形
成、沈殿させ、該沈殿した炭酸イオンの錯体を新しい硝
酸溶液に接触させてウラン及びプルトニウム及び核分裂
生成物を回収し、かつ一部のウランを溶解した硝酸溶液
中の炭酸塩濃度は硝酸溶液における炭酸塩の濃度に対す
るウランの飽和濃度の関係を基にプルトニウム／ウラン
比率に対応して設定することを特徴とする請求項１記載
の使用済燃料の再処理方法。