JP3137885B2

JP3137885B2 - 高速増殖炉用核燃料の製造方法および該方法により製造された高速増殖炉用核燃料、並びに、該方法実現に好適なプラント

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Publication number: JP3137885B2
Application number: JP29721895A
Authority: JP
Inventors: 東海夫河田; 元山名; 雄二藤田; 智造小山; 和則野村; 義和駒; 正仁紙谷; 秀男遠藤
Original assignee: 核燃料サイクル開発機構
Priority date: 1995-11-15
Filing date: 1995-11-15
Publication date: 2001-02-26
Anticipated expiration: 2015-11-15
Also published as: JPH09138297A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、高速増殖炉用の核
燃料（炉心用燃料及びブランケット用燃料の両方を含
む）を製造する方法および該方法により製造された高速
増殖炉用核燃料、並びに、該方法実現に好適なプラント
に関する。

【０００２】

【従来の技術】高速増殖炉は、原子炉炉心燃料の周囲に
ウラン燃料を配置し、それを原子炉炉心燃料から発生す
る中性子によってプルトニウムに変換させる原子炉であ
る。周囲に配置されるウラン（核燃料）はブランケット
燃料と呼ばれ、炉心の核分裂の進行につれて新たにプル
トニウムが生成してくる。このブランケット燃料中に生
成したプルトニウムは、炉心用燃料として使用できる。
このような高速増殖炉は、原子炉に適した核燃料を自ら
産出することから夢の原子炉とも呼ばれ、我が国の将来
を担うものとして期待されている。

【０００３】我が国の原子力産業を支えるもう一つの柱
として、核燃料の再処理技術がある。核燃料の再処理技
術は、原子炉で燃焼した使用済核燃料を再生するもので
あって、資源小国の我が国にとってなくてはならない技
術である。

【０００４】現在の再処理技術において中核的な地位を
占めているのはピューレックス法（ＰＵＲＥＸ法）であ
る。ピューレックス法（ＰＵＲＥＸ法）は、ウランおよ
びプルトニウムを含む使用済核燃料の硝酸溶液に対し
て、添加剤としてＴＢＰ（リン酸トリブチル）が加えら
れたドデカンを有機相として用い、両相間の分配比の差
を利用してウランおよびプルトニウムを分離・精製する
ものであり、連続処理が可能で扱いやすいという利点を
有している。

【０００５】ピューレックス法の概要は、図９に示され
ている通りである。まず、使用済核燃料は硝酸に溶解さ
れ、その後共除染工程に送られ、ここで３０％ＴＢＰ／
ドデカン溶液によってウラン及びプルトニウムが共に抽
出される。このときの共抽出物は分配工程に送られる
が、その一方で、共除染工程において残された抽残液
（ラフィネート）については、多くの核分裂生成物（Ｆ
Ｐ）が含まれているため、高放射性廃液として別ルート
で処理が行われる。共除染工程に続く分配工程では、プ
ルトニウムが三価に還元されて水相に逆抽出される。こ
のときにウランは有機相中に残るので、ウランとプルト
ニウムを分離することができるのである。分配工程で分
離されたウランとプルトニウムは、それぞれの精製工程
に送られる。

【０００６】精製工程を通って最終的に得られた純粋な
プルトニウム及び純粋なウランは核燃料として再利用さ
れることになる。なお、上記の工程においては、ラフィ
ネート中に含まれている３価のアクチノイド（Ａｍ，Ｃ
ｍ等）を抽出するために、ＣＭＰＯ（オクチル（フェニ
ル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイルメチルホスフ
ィンオキシド）が用いられる場合もある（ＴＲＵＥＸ
法）。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】このような従来からの
再処理技術は連続処理が可能で扱いやすいという利点を
有しているものの、分離や精製に必要な試薬あるいは設
備が必要であり、同時に各工程から生じる廃液を別途処
理することが必要になるという問題がある。もちろん、
資源の有効利用という面からすれば再処理は必須である
ことに相違はないのであるが、このような問題点が解決
できれば、我が国の原子力産業にとって極めて有用であ
ることに相違はない。

【０００８】本発明は以上のような課題に鑑みなされた
ものであり、その目的は、再処理工程を従来の２０％程
度に簡略化することによって経済性を向上させ、処理施
設から生じる廃液を極めて少なくすると共に処理施設そ
れ自体もコンパクト化することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】以上のような目的を達成
するために、本発明者らが鋭意研究を重ねた結果、高速
増殖炉において用いられる炉心用核燃料については、ウ
ランおよびプルトニウムの純度の高さはそれほど要求さ
れず、それらの比率が適正なものであれば、多少のＦＰ
が含まれていても原子炉が有効に機能することを見いだ
し、本発明を完成するに至った。また、高速増殖炉にお
いては、ブランケット用核燃料についてもウランの純度
はそれほど要求されないことにも着目し、ブランケット
用核燃料の製造・再生をも考慮した総合的なプランを見
いだし、本発明を完成した。

【００１０】［単サイクル共除染工程］本願の第１の発
明は、上記本発明者らの見解から直接的なアプローチを
したものである。第１の発明では、炉心用核燃料として
使用可能なＰｕ／Ｕ比となって水相に逆抽出されるよう
な条件を予め設定し、そのような条件下で逆抽出を行
う。別の見方をすれば、本発明は、ＤＦ（除染係数；除
染処理前の放射能濃度を処理後の放射能濃度で割った
値）の低下を許容した上で、逆抽出されるＰｕ／Ｕ比を
最優先させたものなのである。このような抽出・逆抽出
プロセスを行ったとしても、前述のように高速増殖炉用
の核燃料として用いる限りにおいてはそれ程の純度は要
求されないため、これをそのまま核燃料として加工する
ことができる。しかしながら、これにより得られる効果
は絶大であり、従来から必須であった精製工程およびそ
れに伴う処理や試薬を省略することができるようにな
り、大幅な簡略化を実現することができるようになるの
である。

【００１１】本発明者らは、上記工程によれば核燃料を
得るために共除染工程がたったの１回で済み、他の処理
工程（分配工程、精製工程等）が不要になることから、
上記工程を「単サイクル共除染工程」と名付けており、
本明細書でもこの名称をそのまま使用している。

【００１２】＜余剰ウラン逆抽出工程＞単サイクル共除
染工程中の混合逆抽出工程の後には、余剰ウラン逆抽出
工程を付加することができる。

【００１３】即ち、混合逆抽出工程を経て得られた残留
有機相には、依然としてウランが残留している場合があ
る。これは、混合逆抽出工程においては、炉心用核燃料
として適切なＰｕ／Ｕ比で逆抽出されることを優先させ
るからである。このような余剰ウランは、ウランを効果
的に逆抽出する条件で逆抽出操作を行うようにすれば、
容易に有機相から除去することができる。条件設定は、
基本的には、混合逆抽出工程における適切なプルトニウ
ム／ウラン比逆抽出用の条件をウラン用に変えるだけで
ある。

【００１４】［晶析工程＋単サイクル共除染工程］本願
の第２の発明は、単サイクル共除染工程の前に晶析工程
を置いてそこに入る前に余分なウランを予め除去してお
くことを特徴とする。炉心用核燃料にするためにはプル
トニウムの含有量を上げる必要があるところ、このよう
に系内から予めウランを除去しておくようにすると、共
抽出工程での負荷が減り、かつ混合逆抽出工程において
炉心核燃料用の混合比でプルトニウムとウランを容易に
逆抽出することができるようになるため、単サイクル共
除染工程をコンパクト化することができる。また、晶析
工程により予め所定量のウランを除去しておくようにす
れば、プルトニウムとウランを混合逆抽出した後に余剰
ウランの逆抽出を行う必要を無くすこともできる。

【００１５】一方、この晶析工程を設けた場合には、晶
析塩として硝酸ウランが分離されることとなるが、この
硝酸ウランは、精製することなくそのまま高速増殖炉の
ブランケット用核燃料として使用することができる。こ
れは、前述したように、ブランケット用核燃料について
もウラン純度はそれほど要求されないという知見に基づ
いている。例えば、上記晶析工程で得られた硝酸ウラン
の結晶は、これを単に脱硝および焙焼還元させることに
より高速増殖炉用のブランケット用核燃料として使用で
き、ブランケット用燃料ピンに充填する際には振動充填
で行うことができる。

【００１６】なお、晶析工程で得られるウランには、先
の余剰ウラン逆抽出工程で得られたウランを混合してブ
ランケット用核燃料とすることができる。

【００１７】このように、単サイクル共除染工程の前に
晶析工程を設定した場合には、使用済核燃料を硝酸に溶
解した後、晶析処理を行って過剰のウランを優先的に除
外した後、晶析母液についてウランとプルトニウムの比
が炉心用核燃料として使用できるものとなるように抽出
を行う。そして、その抽出によって得られたウランとプ
ルトニウムの混合物をそのまま高速増殖炉の炉心用核燃
料に加工して使用する一方で、晶析塩として得られたウ
ランは、そのまま脱硝および還元してブランケット用燃
料として使用する。

【００１８】＜晶析工程＞晶析工程は、所定温度におけ
る硝酸プルトニウムと硝酸ウランの溶解度の差を利用し
たものである。ある温度で溶解している硝酸ウランの溶
液全体の温度を下げれば、溶けきれなくなって結晶とし
て析出してきた硝酸ウランを集め、それをそのまま高速
増殖炉のブランケット用核燃料として使用する一方で、
晶析母液の方はそのまま抽出工程及びそれに続く混合逆
抽出工程に送る。その態様は図３に示されているが、晶
析についての詳細は特開平４−１４０６９８号公報に記
載されている。図４（Ａ）には硝酸ウランの溶解度曲線
が詳細に記載されているが（特開平３−７８６９８号公
報）、晶析工程の計画はこのような溶解度曲線に基づい
て立案される。なお、プルトニウムのそれについては図
４（Ｂ）に記載されているが、この図から明らかなよう
に、硝酸ウランが析出してくる条件では一般的に硝酸プ
ルトニウムは析出してこない。

【００１９】因みに、図３の例で説明すると、燃料溶解
液（６０℃）については１日あたり３４８ｌ処理できる
ところ、ウラン溶液７５０ｇ／ｌについて考えてみる
と、３４８ｌ×７５０ｇ／ｌ＝２６１０００ｇ（２６１
ｋｇ）のウランが１日で処理できることになる。この２
６１ｋｇの内、晶析処理（１０℃）で晶析塩となるのは
２４０ｋｇであり、残りの２１ｋｇが晶析母液に行く(2
61kg-240kg=21kg;ここで、晶析母液140l/d×150g/l=210
00g(21kg) でマスバランスが保たれている）。このこと
から明らかなように、晶析工程を設ければこの工程で大
部分のウランを除去することができる。

【００２０】＜一括処理方式と分離処理方式＞高速増殖
炉から得られる使用済核燃料には、使用済炉心核燃料と
使用済ブランケット核燃料とがある。この内、使用済ブ
ランケット核燃料は、使用済炉心核燃料と比較するとプ
ルトニウムの含有量が少なく、ウランの含有量が多いた
め、使用済炉心核燃料とは分離して処理した方がよいこ
とに発明者らは気付いた。

【００２１】そこで、本発明者らは、高速増殖炉の使用
済炉心核燃料と使用済ブランケット核燃料とを一括して
処理する方式の他に、これらの使用済燃料をそれぞれ別
ルートで処理する分離処理方式を考案した。分離処理方
式によれば、ウラン含有量の多い使用済ブランケット燃
料は、晶析工程を通してから単サイクル共除染工程に回
し、その一方で、プルトニウム含有量の多い使用済炉心
燃料は、晶析工程を通さずに単サイクル共除染工程に送
る。このような分離処理方式では、晶析処理において得
られる晶析母液が使用済炉心核燃料の硝酸溶液と併され
て単サイクル共除染工程に送られる。

【００２２】なお、本発明で使用される使用済核燃料は
高速増殖炉用のものに限られることはない。本発明を他
の原子炉の使用済核燃料に適用する場合には、処理する
使用済核燃料のウラン含有量とプルトニウム含有量を考
慮して、晶析工程を含めるべきか否かを判断する。

【００２３】［エントレイメント除去工程（飛沫同伴除
去工程）］共抽出工程を経てきた有機相には水相がエマ
ルジョン状態で分離している場合がある。この細かな水
滴中には、本来取り除かなければならないＦＰ等が含ま
れている。この細かな水滴を除去しない状態で混合逆抽
出処理を行うと、水相中にＦＰ等を含んだ水滴が混入し
てＤＦ（除染係数）が落ちてしまう。しかしながら、エ
ントレイメント除去工程を通せば、このような細かな液
滴を除去することができ、ＤＦを低下させなくてすむよ
うになる。エントレイメントの除去は、遠心分離やエン
トレイメント除去フィルタの使用により行うことができ
る。

【００２４】［抽出の条件］各抽出工程において抽出さ
れるウランとプルトニウムの比は、添加剤の濃度や系の
温度、［Ｈ⁺］（水素イオン濃度）等を調整することに
より、容易に調整することができる。これらの諸条件を
適切に設定することにより、炉心用核燃料に適した比率
となるように混合逆抽出を行うようにすることもできれ
ば、溶液中の全ウランを抽出するようにすることもでき
る。

【００２５】［ＴＲＵＥＸ法ソルトフリー処理］共抽
出工程で生じる抽残液（ラフィネート）からは、ＴＲＵ
ＥＸ法によってＴＲＵを抽出してそれを炉心用核燃料に
添加して炉心にて燃焼させるようにすると好適である。
また、ＴＲＵＥＸ法を経る経ないに拘らず、抽出溶媒の
洗浄剤についてはソルトフリーの技術（特開平６−２１
８２０１号公報）を適用すると好適である。

【００２６】［本発明を利用した原子力施設高速増殖
炉用核燃料］上記のような製造方法を実現する核燃料再
処理施設は、使用する設備も少なくて済み、かつ、必要
となる試薬等も著しく減少させることができるため、そ
れ専用の施設を設けることなく、核燃料製造施設と一体
化して構成することが可能である。そして、このような
一体化された施設は本発明の権利範囲に含まれる。

【００２７】また、上記製造方法により製造された混合
逆抽出液は、ゾル・ゲル法に用いられるゲル化原料溶液
を製造するのに好適である。なお、これにより製造され
た原料溶液は勿論のこと、その同等物も新規な物である
ので本願発明の権利範囲に含まれる。

【００２８】［用語の説明］本明細書では、高速増殖炉
において用いられる炉心用核燃料及びブランケット用核
燃料をまとめて高速増殖炉用核燃料と呼ぶ。なお、核燃
料については、表記の都合上、単に燃料と記す場合もあ
る。但し、本発明は高速増殖炉の使用済炉心燃料に限ら
れることなく、その性質上、あらゆるタイプの使用済炉
心燃料に適用することができる。

【００２９】本明細書に限って、物質名を例えば「ウラ
ン」のように片仮名書きした場合には、純粋なウラン元
素だけではなく、ウランの化合物や錯体も広く含まれ
る。これは、Ｐｕと元素記号で表されるものについて
「プルトニウム」と片仮名表記した場合も同様である。

【００３０】また、請求項中には「使用済炉心核燃料お
よび／または高速増殖炉の使用済ブランケット核燃料」
とあるが、本発明で使用される「使用済炉心核燃料」は
高速増殖炉のものに限られず、軽水炉型のもの等あらゆ
る使用済炉心核燃料を使用することができる。

【００３１】請求項に「この混合逆抽出工程で得られた
プルトニウムとウランの混合逆抽出物をそのまま燃料の
形態に加工する工程」（請求項１）、あるいは、「前記
晶析工程で分離された硝酸ウランの結晶をそのまま燃料
の形態に加工して高速増殖炉のブランケット用核燃料と
する」（請求項４）とあるように、請求項中に使用され
ている「そのまま」というのは、得られたものを従来と
同じ手法によって燃料にまで加工することを意味する。
従って、本発明では、混合逆抽出工程で得られたプルト
ニウムとウランの混合逆抽出物あるいは晶析工程で分離
された硝酸ウランの結晶を、従来から行われている精製
後のプルトニウムあるいはウランを燃料の形態に加工す
るように加工する。即ち本発明では、混合逆抽出工程で
得られたプルトニウムとウランの混合逆抽出物あるいは
晶析工程で分離された硝酸ウランの結晶は、それ以上の
精製が行われずに、Ｕ、Ｐｕ、ＦＰその他不可避不純物
の混合比が保たれたまま加工され、核燃料とされるので
ある。

【００３２】［具体的構成］本発明の構成をより具体的
に示すと次のようになる。

【００３３】（１）高速増殖炉用の核燃料を製造する方
法であって、使用済炉心核燃料および／または高速増殖
炉の使用済ブランケット核燃料を硝酸に溶解し清澄を行
う溶解・清澄工程と、この溶解・清澄工程で生じた使用
済燃料溶解液から有機相にプルトニウムおよびウランを
抽出する共抽出工程と、この抽出工程で生じた有機相か
ら、Ｐｕ／Ｕ比が炉心用核燃料として使用できる値とな
るよう条件を設定して、水相にプルトニウムおよびウラ
ンの逆抽出を行う混合逆抽出工程と、この混合逆抽出工
程で得られたプルトニウムとウランの混合逆抽出物をそ
のまま燃料の形態に加工する加工工程と、を含むことを
特徴とする高速増殖炉の炉心用核燃料の製造方法。

【００３４】（２）上記 (1)記載の製造方法において、
前記溶解・清澄工程と前記共抽出工程の間に、前記硝酸
溶液中から硝酸ウランの結晶を主に析出させる晶析処理
を行う晶析工程を含むことを特徴とする高速増殖炉の炉
心用核燃料の製造方法。

【００３５】（３）上記 (2)記載の製造方法において、
前記晶析処理を軸方向および径方向ブランケット核燃料
についてだけ行い、この晶析母液と前記溶解・清澄工程
で生じた使用済炉心核燃料の硝酸溶液とを併せて前記共
抽出工程への供給液とすることを特徴とする高速増殖炉
の炉心用核燃料の製造方法。

【００３６】（４）上記 (2)または (3)記載の製造方法
において、前記晶析工程で分離された晶析塩をそのまま
燃料の形態に加工して高速増殖炉のブランケット用核燃
料とする加工工程を含むことを特徴とする高速増殖炉の
ブランケット用核燃料の製造方法。

【００３７】（５）上記 (4)記載の製造方法において、
前記加工工程は、前記晶析工程で得られた晶析塩を脱硝
及び還元する工程であることを特徴とする高速増殖炉の
ブランケット用核燃料の製造方法。

【００３８】（６）上記 (1)から (3)いずれか記載の製
造方法において、前記共抽出工程と前記混合逆抽出工程
の間に、飛沫同伴を除去する飛沫同伴除去工程を含むこ
とを特徴とする高速増殖炉用核燃料の製造方法。

【００３９】（７）上記 (1)から (5)いずれか記載の製
造方法において、前記混合逆抽出工程を経て得られた残
留有機相から更にウランを水相に逆抽出する余剰ウラン
逆抽出工程を含み、この余剰ウラン逆抽出工程で得られ
たウランを晶析工程で得られたウランに混合して高速増
殖炉のブランケット用核燃料とすることを特徴とする高
速増殖炉用核燃料の製造方法。

【００４０】（８）上記 (1)記載の製造方法において、
前記共抽出工程、前記混合逆抽出工程、前記余剰ウラン
逆抽出工程はピューレックス法により行うことを特徴と
する高速増殖炉用核燃料の製造方法。

【００４１】（９）上記 (8)記載の製造方法において、
前記共抽出工程の温度を約４０℃に、前記混合逆抽出工
程の温度を約２５℃に、前記余剰ウラン逆抽出工程の温
度を約４０℃に設定することを特徴とする高速増殖炉用
核燃料の製造方法。

【００４２】（１０）上記 (8)記載の製造方法におい
て、Ｎｐの原子価を６価に調整することを特徴とする高
速増殖炉用核燃料の製造方法。

【００４３】（１１）上記 (8)記載の製造方法におい
て、系に還元剤を加えてＰｕの原子価を３価に調整する
ことを特徴とする高速増殖炉用核燃料の製造方法。

【００４４】（１２）上記 (1)から(11)いずれか記載の
製造方法において、前記共抽出工程で生じる抽残液から
ＴＲＵＥＸ法によってＴＲＵを分離する工程を含み、分
離されたＴＲＵを炉心用核燃料に添加することを特徴と
する高速増殖炉用核燃料の製造方法。

【００４５】（１３）上記 (1)から(12)いずれか記載の
製造方法において、使用される有機相に対してソルトフ
リー処理を施すことを特徴とする高速増殖炉用核燃料の
製造方法。

【００４６】

【００４７】（１４）上記 (1)から(13)いずれか記載の
製造方法により製造された高速増殖炉用核燃料またはそ
の同等物。

【００４８】（１５）上記 (1)から(13)いずれか記載の
製造方法の混合逆抽出工程で得られた混合逆抽出液を蒸
発・濃縮することにより製造されるゲル化原料溶液また
はその同等物。

【００４９】

【発明の実施の形態】

［高速増殖炉核燃料の再処理］本発明により高速増殖炉
の核燃料を再処理する場合には、図１に示されるような
３タイプの方法で行うことができる。

【００５０】１番目は、一括抽出処理方式（Ａ）であ
り、ブランケット核燃料（軸ブランケット核燃料及び径
ブランケット核燃料）及び炉心核燃料を全て硝酸に溶か
した後に抽出処理を行い、それをそのまま混合逆抽出す
ることによりブランケット燃料と炉心燃料とにする方式
である。

【００５１】２番目は一括処理方式（Ｂ）であり、これ
はブランケット核燃料と炉心核燃料とを全て溶解させた
後に晶析処理を行い、過剰のウランを晶析塩として予め
除去した後、晶析母液を混合逆抽出処理に回し、炉心核
燃料を製造する方式である。この方式においては、晶析
塩がブランケット燃料として使用される。

【００５２】３番目は分離処理方式（Ｃ）であり、これ
は炉心核燃料とブランケット核燃料とを別々に処理する
工程である。即ち、炉心核燃料については一括抽出処理
方式（Ａ）のように処理を行う一方で、ブランケット核
燃料については一括処理方式（Ｂ）を行い、そこで生じ
た晶析塩をブランケット燃料として使用するものであ
る。この方式では、ブランケット核燃料の晶析処理によ
り生じた晶析母液は炉心燃料の硝酸溶液と混合されて抽
出処理に回され、炉心燃料に加工される。

【００５３】［一括抽出処理方式（Ａ）］図５は一括抽
出処理方式（Ａ）の具体的な流れを示すフローである。
図５に示されるように、一括抽出処理方式（Ａ）におい
ては、ブランケット核燃料及び炉心核燃料共に剪断さ
れ、硝酸に一括溶解されてから清澄され、単サイクル共
除染工程に回される。単サイクル共除染工程は、共抽出
工程とそれに続く混合逆抽出工程及び余剰ウラン逆抽出
工程からなる。

【００５４】共抽出工程では核分裂精製物（ＦＰ）が分
離されることとなるが、ここで分離された高放射性廃液
は濃縮され、最終的にはガラス固化され、処理されるこ
とになる。この過程においては、ＴＲＵＥＸ法により、
ＴＲＵが分離され、炉心用核燃料に混合される場合もあ
る。

【００５５】混合逆抽出工程では、所定の混合比で逆抽
出されたウランとプルトニウムが軽濃縮処理された後、
ゲル化処理がされ、乾燥、焙焼処理、焼結処理を経てド
ライバ材料（炉心用燃料の原料）とされ、その後炉心管
に振動充填され、組み立てられる。この混合逆抽出工程
においては、プルトニウムを水相に移動させるために還
元剤を加えて３価に還元する場合もある。

【００５６】余剰ウラン逆抽出工程では、混合逆抽出工
程で逆抽出しきれず有機相に残留したウランを逆抽出す
る。余剰ウラン逆抽出工程にて分離されたウランは、流
動床脱水脱硝処理された後、ブランケット顆粒焙焼還元
されてブランケット原料とされた後、ブランケットに振
動充填され、組み立てられる。なお、この本実施の形態
では流動床脱水脱硝処理を行っているが、脱硝処理はこ
れに限られることなく、例えばマイクロ波脱硝等の他の
手法を採用することも可能である。また、この状態では
焙焼還元を行っているが、焙焼を行わずに、脱硝後直ち
に還元を行うこともできる。

【００５７】［一括処理方式（Ｂ）］図６は一括処理方
式（Ｂ）の具体的な動作の流れを示すフローである。一
括処理方式（Ｂ）は、硝酸に一括溶解された溶液が清澄
されるまでは一括抽出処理方式（Ａ）（図５のフロー）
と同様であるが、その後晶析処理が行われる点で相違し
ている。

【００５８】図６に示される一括処理方式（Ｂ）では、
晶析処理が行われてその晶析塩が分離され、その晶析塩
がキルン型脱水脱硝工程、ブランケット顆粒焙焼還元工
程を経てブランケット原料にされる。ブランケット原料
が振動充填され組み立てられる工程は図５と同様であ
る。また、晶析処理により得られる晶析母液（残留溶
液）については、一括抽出処理方式（Ａ；図５）の単サ
イクル抽出処理と同じ処理が行われる。

【００５９】なお、図６の単サイクル抽出処理において
は、混合逆抽出工程の後に余剰ウラン逆抽出工程が設定
されていないが、これは晶析処理により過剰のウランが
予め除去されるからである。しかしながら、混合逆抽出
において有機相中に余剰のウランが残留している場合に
は、余剰ウランの逆抽出を行うようにする。

【００６０】［分離処理方式（Ｃ）］図７は、分離処理
方式（Ｃ）の流れを示すフローである。図７のフローに
おいて特徴的なことは、ブランケット用核燃料と炉心用
核燃料とをそれぞれ別々に溶解して清澄し、ブランケッ
ト核燃料には晶析処理を施す一方で、炉心燃料について
は清澄の後晶析処理を施さずにそのまま単サイクル抽出
処理を行うようにしていることである。

【００６１】分離処理方式（Ｃ）では、晶析処理で生じ
た晶析母液（残留溶液）は、清澄された炉心用核燃料の
硝酸溶液と合わされて単サイクル抽出処理に回される。
一方、単サイクル抽出処理工程内の余剰ウラン逆抽出工
程で得られるウランは、晶析処理で得られた硝酸ウラン
の水溶物と合わされてキルン型脱水脱硝に付され、その
後ブランケット顆粒焙焼還元に付されてブランケット原
料とされる。なお、この本実施の形態ではキルン型脱水
脱硝処理を行っているが、脱硝処理はこれに限られるこ
となく、例えばマイクロ波脱硝等の他の手法を採用する
こともできる。

【００６２】［単サイクル共除染工程］図８は、図５か
ら図７のフローにおいて中心的な部分をなす単サイクル
共除染工程の詳細を示す図である。単サイクル共除染工
程では、抽出バンクにおいて供給液（核燃料を硝酸に溶
解した溶液）が供給されると、それに対応した抽出溶媒
が加えられ、抽出が行われる。実施例では、抽出バンク
の温度を４０℃に設定する。この時のＤＦは約２００で
ある。

【００６３】抽出バンクから得られる有機相はエントレ
イメント除去フィルタを通過させて混合逆抽出バンクに
送られる。一方、抽出バンクにおいて得られる水相は、
希釈剤洗浄器を経てから濃縮され、最終的にはガラスメ
ルターとされて処理される。この過程において、ＴＲＵ
ＥＸ処理が行われる場合があることは既に述べた通りで
ある。

【００６４】混合逆抽出バンクは２５℃に設定されてい
る。ここでは、温度をはじめとするその他の諸条件が設
定されて、炉心用核燃料としてそのまま使用できるよう
な混合比でウランとプルトニウムが逆抽出できるように
されている。逆抽出されたウランとプルトニウムは連続
軽濃縮蒸発缶に送られる。

【００６５】この実施例においては、混合逆抽出バンク
においては７０ｌ／ｈで水素イオン濃度が１×１０^-2 m
ol/lとなるように硝酸水溶液が添加され、逆抽出された
ものは水素イオン濃度が７．８×１０^-1 mol/lで、重金
属（ヘビーメタル：ＨＭ）が７７．５ｇ／ｌでヘビーメ
タルに対するプルトニウムの比（Ｐｕ／ＨＭ）が０．２
６７になる。連続軽濃縮蒸発缶側では濃縮係数が２．５
に設定され、この場合に得られたゲル化原料溶液は水素
イオン濃度が２．０で重金属を２００ｇ／ｌ含むものに
なっている。このときのプルトニウムとウランの比（Ｐ
ｕ／Ｕ）は１／３となっている。これは、ゾル・ゲル法
によるゲル化原料を製造するのに好適なものであり、ゲ
ル化原料溶液として非常に優れているものである。

【００６６】先の混合逆抽出バンクにおいて、その有機
相には、逆抽出されずに残留したウランが存在する。そ
れは、混合逆抽出バンクで設定されたものはあくまでも
プルトニウムとウランが所定比で逆抽出されるように設
定されたものであって、有機相中の全てのウランを逆抽
出すべく設定されたものではないからである。そこで、
ウラン逆抽出バンクにおいては、ウランを逆抽出するよ
うな条件に設定して逆抽出を行い、キルン脱水脱硝器を
経て酸化ウラン顆粒を得る。

【００６７】

【実施例】次に示す表１及び表２は、本発明を適用した
施設と従来の施設を比較した結果を示すものである（こ
れらの表では、従来の再処理施設を１００とし、それに
対する比率を新施設について表している）。但し、表１
と表２は、表１が必要な試薬や処理剤の量を示している
のに対し、表２は施設に必要な設備を示しているという
点で異なる。

【００６８】

【表１】新施設既存の再処理施設重金属抽出処理量３８１００高放射性廃液処理量２８１００ラフィネート発生総量４１００ラフィネートとしての硝酸発生量４１００抽出工程への試薬供給総量１４１００外部からの硝酸供給量０１００溶媒液循環総流量１４１００

【表２】新施設既存の再処理施設総槽容量（プロセス内主要槽類）１１００試薬槽総容量１４１００抽出器槽容量（溶媒洗浄器、希釈剤洗浄器含む）０．５１００試薬供給量１４１００総蒸発処理量５１００表１より、本発明を使用した新しい施設では、重金属抽
出処理量、高放射性廃液処理量、ラフィネート発生総
量、ラフィネートとしての硝酸発生量、抽出工程への試
薬供給総量、外部からの硝酸供給量及び溶媒液循環総流
量ともに著しく減少していることがわかる。特に、本発
明においては、外部からの硝酸を供給する必要がないた
め、それをゼロにすることが可能である。また、ラフィ
ネートの発生総量も従来の２５分の１程度にすることが
できることも、注目すべき点である。

【００６９】また、表２に示されるように、総槽容量、
試薬槽総容量、抽出器槽容量、試薬供給量及び総蒸発処
理量ともに従来と比較して著しく少なくてすむことがわ
かる。特に、抽出器槽容量は従来の２００分の１であ
り、これが最終的に総容量の減少に結び付いている。こ
のように、本発明を利用した新施設においては、従来の
施設と比較して使用する設備の面積が著しく少なくて済
むため、既存の燃料製造施設と並存させることが可能と
なる。

【００７０】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
再処理の工程を１／４〜１／５程度にまで簡略化でき、
処理施設から生じる廃液等を著しく低減でき、処理施設
自体もコンパクトにすることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る３つの処理方式の概略を示す図
である。

【図２】プルトニウムの溶解度曲線を併記したグラフ
である。

【図３】晶析法によるウランの分離を説明するための
図である。

【図４】ウランとプルトニウムの溶解度曲線を詳細に
示す図である。

【図５】一括抽出処理方式の流れを示すフローであ
る。

【図６】一括処理方式の流れを示すフローである。

【図７】分離処理方式の流れを示すフローである。

【図８】単サイクル除染工程の詳細を示すブロック図
である。

【図９】従来のピューレックス法による再処理工程の
概略を示すブロック図である。

フロントページの続き (72)発明者小山智造茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (72)発明者野村和則茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (72)発明者駒義和茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (72)発明者紙谷正仁茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (72)発明者遠藤秀男茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動力炉・核燃料開発事業団東海事業所内 (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) G21C 19/46 G21C 3/62

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】高速増殖炉用の核燃料を製造する方法で
あって、使用済炉心核燃料および／または高速増殖炉の使用済ブ
ランケット核燃料を硝酸に溶解し清澄を行う溶解・清澄
工程と、この溶解・清澄工程で生じた使用済燃料溶解液から有機
相にプルトニウムおよびウランを抽出する共抽出工程
と、この抽出工程で生じた有機相から、Ｐｕ／Ｕ比が炉心用
核燃料として使用できる値となるよう条件を設定して、
水相にプルトニウムおよびウランの逆抽出を行う混合逆
抽出工程と、この混合逆抽出工程で得られたプルトニウムとウランの
混合逆抽出物をそのまま燃料の形態に加工する加工工程
と、を含むことを特徴とする高速増殖炉の炉心用核燃料の製
造方法。
【請求項２】請求項１記載の製造方法において、前記
溶解・清澄工程と前記共抽出工程の間に、前記硝酸溶液
中から硝酸ウランの結晶を主に析出させる晶析処理を行
う晶析工程を含むことを特徴とする高速増殖炉の炉心用
核燃料の製造方法。
【請求項３】請求項２記載の製造方法において、前記
晶析処理を軸方向および径方向ブランケット核燃料につ
いてだけ行い、この晶析母液と前記溶解・清澄工程で生
じた使用済炉心核燃料の硝酸溶液とを併せて前記共抽出
工程への供給液とすることを特徴とする高速増殖炉の炉
心用核燃料の製造方法。
【請求項４】請求項２または３記載の製造方法におい
て、前記晶析工程で分離された晶析塩をそのまま燃料の
形態に加工して高速増殖炉のブランケット用核燃料とす
る加工工程を含むことを特徴とする高速増殖炉のブラン
ケット用核燃料の製造方法。
【請求項５】請求項４記載の製造方法において、前記
加工工程は、前記晶析工程で得られた晶析塩を脱硝及び
還元する工程であることを特徴とする高速増殖炉のブラ
ンケット用核燃料の製造方法。
【請求項６】請求項１から３いずれか記載の製造方法
において、前記共抽出工程と前記混合逆抽出工程の間
に、飛沫同伴を除去する飛沫同伴除去工程を含むことを
特徴とする高速増殖炉用核燃料の製造方法。
【請求項７】請求項１から５いずれか記載の製造方法
において、前記混合逆抽出工程を経て得られた残留有機
相から更にウランを水相に逆抽出する余剰ウラン逆抽出
工程を含み、この余剰ウラン逆抽出工程で得られたウランを晶析工程
で得られたウランに混合して高速増殖炉のブランケット
用核燃料とすることを特徴とする高速増殖炉用核燃料の
製造方法。
【請求項８】請求項１記載の製造方法において、前記
共抽出工程、前記混合逆抽出工程、前記余剰ウラン逆抽
出工程は、ピューレックス法により行うことを特徴とす
る高速増殖炉用核燃料の製造方法。
【請求項９】請求項８記載の製造方法において、前記
共抽出工程の温度を約４０℃に、前記混合逆抽出工程の
温度を約２５℃に、前記余剰ウラン逆抽出工程の温度を
約４０℃に設定することを特徴とする高速増殖炉用核燃
料の製造方法。
【請求項１０】請求項８記載の製造方法において、Ｎ
ｐの原子価を６価に調整することを特徴とする高速増殖
炉用核燃料の製造方法。
【請求項１１】請求項８記載の製造方法において、系
に還元剤を加えてＰｕの原子価を３価に調整することを
特徴とする高速増殖炉用核燃料の製造方法。
【請求項１２】請求項１から１１いずれか記載の製造
方法において、前記共抽出工程で生じる抽残液からＴＲ
ＵＥＸ法によってＴＲＵを分離する工程を含み、分離さ
れたＴＲＵを炉心用核燃料に添加することを特徴とする
高速増殖炉用核燃料の製造方法。
【請求項１３】請求項１から１２いずれか記載の製造
方法において、使用される有機相に対してソルトフリー
処理を施すことを特徴とする高速増殖炉用核燃料の製造
方法。
【請求項１４】請求項１から１３いずれか記載の製造
方法により製造された高速増殖炉用核燃料またはその同
等物。
【請求項１５】請求項１から１３いずれか記載の製造
方法の混合逆抽出工程で得られた混合逆抽出液を蒸発・
濃縮することにより製造されるゲル化原料溶液またはそ
の同等物。