JPS61236615A - 核燃料スクラツプからウランを回収する方法 - Google Patents
核燃料スクラツプからウランを回収する方法Info
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- JPS61236615A JPS61236615A JP60076212A JP7621285A JPS61236615A JP S61236615 A JPS61236615 A JP S61236615A JP 60076212 A JP60076212 A JP 60076212A JP 7621285 A JP7621285 A JP 7621285A JP S61236615 A JPS61236615 A JP S61236615A
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は酸化ガドリニウムを含有する核燃料スクラップ
からウランを回収する方法に関する。
からウランを回収する方法に関する。
沸騰水型軽水炉（ＢＷＲ）において、燃料の燃焼度を−
にばて経済性を向上させるために、酸化ウラン（ＵＯ）
燃料としてウラン濃縮度の高いものを用いる方法が為さ
れている。この燃料は燃焼初期の余剰反応を抑え、出力
を安定させるため、中性子の吸収力の大きい酸化ガドリ
ニウム（ＧａＯ） ａ 全数％含有せしめている。このような核燃料はＵ０２粉
末とＧｄ Ｏ粉末を混合して均質化した後円柱状に圧縮
成形し、焼結して製造されている。ところてこのような
成形工程において多少のスクラップが発生することは避
けられない。Ｇｄ Ｏを含まないスクラップであれば、
鉱酸に溶解して粗ウラニル化合物を得、これを有機溶媒
抽出法で精製し、アンモニアを加えて重ウラン酸アンモ
ニウム（ＡＤＵ）とし・このＡＤＵ沈殿物を仮焼し、還
元すればＵＯ２として回収できるのであるが、Ｇｄ Ｏ
を含有するスクラップをこの方法で処理すると、ガドリ
ニウムもウランと一緒に溶解、抽出されるため、得られ
るＵＯ粉末中のガドリニウム濃度が高くなる。
にばて経済性を向上させるために、酸化ウラン（ＵＯ）
燃料としてウラン濃縮度の高いものを用いる方法が為さ
れている。この燃料は燃焼初期の余剰反応を抑え、出力
を安定させるため、中性子の吸収力の大きい酸化ガドリ
ニウム（ＧａＯ） ａ 全数％含有せしめている。このような核燃料はＵ０２粉
末とＧｄ Ｏ粉末を混合して均質化した後円柱状に圧縮
成形し、焼結して製造されている。ところてこのような
成形工程において多少のスクラップが発生することは避
けられない。Ｇｄ Ｏを含まないスクラップであれば、
鉱酸に溶解して粗ウラニル化合物を得、これを有機溶媒
抽出法で精製し、アンモニアを加えて重ウラン酸アンモ
ニウム（ＡＤＵ）とし・このＡＤＵ沈殿物を仮焼し、還
元すればＵＯ２として回収できるのであるが、Ｇｄ Ｏ
を含有するスクラップをこの方法で処理すると、ガドリ
ニウムもウランと一緒に溶解、抽出されるため、得られ
るＵＯ粉末中のガドリニウム濃度が高くなる。
このためＧｄ２Ｏ３含有スクランプは従来再利用されな
いま＼保管を余儀なくされていた。
いま＼保管を余儀なくされていた。
一方、加圧水型軽水炉（ＰＷＲ）においては、従来酸化
硼素を添加した一次冷却水、酸化硼素を充填したバーナ
プルポイズン俸などにより出力を調整するようにしてい
たが、この酸化硼素は再処理に手間が掛るため、燃料中
に（）ｄ Ｏを含有させる方式に変更することが計画さ
れている。
硼素を添加した一次冷却水、酸化硼素を充填したバーナ
プルポイズン俸などにより出力を調整するようにしてい
たが、この酸化硼素は再処理に手間が掛るため、燃料中
に（）ｄ Ｏを含有させる方式に変更することが計画さ
れている。
今後ウラン燃料が上記のようにＧｄ Ｏを含有ずるもの
に変更になるとペレット加工工程から発生するスクラッ
プも大幅に増えるのでこれを再利用するための技術の確
立が強く要請されている。
に変更になるとペレット加工工程から発生するスクラッ
プも大幅に増えるのでこれを再利用するための技術の確
立が強く要請されている。
本発明は」−記事情に鑑みて為されたものであり、Ｇｄ
Ｏを含有するウラン燃料スクラップから純度の良好な
ウランを回収する方法を提供せんとするものである。
Ｏを含有するウラン燃料スクラップから純度の良好な
ウランを回収する方法を提供せんとするものである。
Ｃ問題点を解決するための手段〕
この目的を達成するため本発明の方法は、該スクラップ
を鉱酸に溶解し、溶解液からウランを溶媒抽出し、ウラ
ンを含む有機相を水又は希鉱酸で洗浄した後、該有機相
からウランを水又は希鉱酸で逆抽出する点に特徴がある
。
を鉱酸に溶解し、溶解液からウランを溶媒抽出し、ウラ
ンを含む有機相を水又は希鉱酸で洗浄した後、該有機相
からウランを水又は希鉱酸で逆抽出する点に特徴がある
。
ウラン燃料スクラップを硝酸に溶解すると、酸化ウラン
は次式 ％式％ により硝酸ウラニルＵＯ２（Ｎｏン、となって溶出する
。
は次式 ％式％ により硝酸ウラニルＵＯ２（Ｎｏン、となって溶出する
。
この硝酸ウラニルを硝酸溶液から分離するには有機溶媒
による溶媒抽出法が用いられ、該溶媒として例えばトリ
ブチルフォスフニー） （ＴＢＰ）を用いることがで
きる。ＴＢＰによる硝酸ウラニルの抽出反応は次式に従
うと云われているが、ＵＯ２（ＮＯｐ２＋、２ＴＢＰ−
■ＪＯ２［Ｆ］四。・、、２ＴＢＰ硝酸ウラニルをＴＢ
Ｐて充分に抽出するためには、硝酸ウラニルに対するＴ
ＢＰのモル比（Ｔ’ＢＰ／Ｕ）を２以上とする必要があ
る。このＴＥＰ／Ｕ比は大きい程ウラン抽出率が高くな
るが、ガドリニウムやその他の不純物の抽出率も上昇す
るので、あまりＴＢＰ／Ｕ比を大きくできず、ＴＢＰ／
Ｕ比は、２〜３が適当である。
による溶媒抽出法が用いられ、該溶媒として例えばトリ
ブチルフォスフニー） （ＴＢＰ）を用いることがで
きる。ＴＢＰによる硝酸ウラニルの抽出反応は次式に従
うと云われているが、ＵＯ２（ＮＯｐ２＋、２ＴＢＰ−
■ＪＯ２［Ｆ］四。・、、２ＴＢＰ硝酸ウラニルをＴＢ
Ｐて充分に抽出するためには、硝酸ウラニルに対するＴ
ＢＰのモル比（Ｔ’ＢＰ／Ｕ）を２以上とする必要があ
る。このＴＥＰ／Ｕ比は大きい程ウラン抽出率が高くな
るが、ガドリニウムやその他の不純物の抽出率も上昇す
るので、あまりＴＢＰ／Ｕ比を大きくできず、ＴＢＰ／
Ｕ比は、２〜３が適当である。
しかしながらこのような抽出条件を選定してもなおガド
リニウムが有機相に混入しており、そのま＼水又は希鉱
酸で逆抽出するとガドリニウムを多く含んだＵＯ２（Ｎ
ｏ八が回収されてしまう。そこで本発明は、逆抽出の前
に洗浄工程を付加した。即ちｔｙｏ ２（Ｎｏ 少、、
・２ＴＢＰを含有する有機相を水又は希硝酸で洗浄する
のである。この洗浄は基本的には逆抽出であり、Ｕｏ、
、（Ｎす、、も水相に移動する。しかし有機相の容量に
対する水又は希硝酸の量を相対的に低くするとガドリニ
ウムが優先的に水相に移行し、有機相中のガドリニウム
を効果的に減少することができる。
リニウムが有機相に混入しており、そのま＼水又は希鉱
酸で逆抽出するとガドリニウムを多く含んだＵＯ２（Ｎ
ｏ八が回収されてしまう。そこで本発明は、逆抽出の前
に洗浄工程を付加した。即ちｔｙｏ ２（Ｎｏ 少、、
・２ＴＢＰを含有する有機相を水又は希硝酸で洗浄する
のである。この洗浄は基本的には逆抽出であり、Ｕｏ、
、（Ｎす、、も水相に移動する。しかし有機相の容量に
対する水又は希硝酸の量を相対的に低くするとガドリニ
ウムが優先的に水相に移行し、有機相中のガドリニウム
を効果的に減少することができる。
この洗浄時の容積比（水相／有機相）は、１／１゜以下
とする。又、この洗浄において、使用する水相の総容量
が同じならば数回に分割して洗浄に供する方がガドリニ
ウム除去に効果的である。もちろんこの洗浄工程はパル
スカラムのような連続抽出装置によっても行なうことが
できる。
とする。又、この洗浄において、使用する水相の総容量
が同じならば数回に分割して洗浄に供する方がガドリニ
ウム除去に効果的である。もちろんこの洗浄工程はパル
スカラムのような連続抽出装置によっても行なうことが
できる。
このような洗浄工程を行なった後・ＵＯ２（Ｎｏ３）２
を水又は希鉱酸で逆抽出すればガドリニウム含有量の少
ない硝酸ウラニル水溶液が得られ、これをアンモニアで
処理してＡ、 Ｄ ｉＪＩを沈殿せしめ、該沈殿を仮焼
し、還元すればＵＯ粉末が得られる。洗浄工程を充分に
行なえばＵＯ粉末中のガドリニウム濃度を／ ｐｐｍ以
下にすることも可能である。
を水又は希鉱酸で逆抽出すればガドリニウム含有量の少
ない硝酸ウラニル水溶液が得られ、これをアンモニアで
処理してＡ、 Ｄ ｉＪＩを沈殿せしめ、該沈殿を仮焼
し、還元すればＵＯ粉末が得られる。洗浄工程を充分に
行なえばＵＯ粉末中のガドリニウム濃度を／ ｐｐｍ以
下にすることも可能である。
なお、上記の説明はスクラップの溶解に硝酸を用いる例
で行なったが、他の鉱酸でも同様に行なうことかできる
。又、この鉱酸溶解の際、ウランの抽出率を向上させる
ためにＮ ａ Ｎ Ｏ等の塩析剤を添加することがある
が、それ自体は公知の技術であり、本発明においてもこ
の技術を適用しても何ら差支えはない。
で行なったが、他の鉱酸でも同様に行なうことかできる
。又、この鉱酸溶解の際、ウランの抽出率を向上させる
ためにＮ ａ Ｎ Ｏ等の塩析剤を添加することがある
が、それ自体は公知の技術であり、本発明においてもこ
の技術を適用しても何ら差支えはない。
実施例／
Ｇｄ ＯをＧｄとして３重量％程度含有するＵＯ２スタ
ラップ全ＮａＮ０ を添加した硝酸に溶解し、ウラン／
９２．乙ｇｌｌ、ガドリニウム：）７０００ ｐｐｍ
％遊離硝酸／Ｎ、ＮａＮ０／Ｎの溶液を得た。該溶液を
６個の分液ロートに分け、ＴＢＰ／ウランのモル比を２
．０、ス、ダ、λ、ｇ、３．０、夕、０及び１０．θと
なるようにＴＢＰを加え、溶媒抽出した。該有機相中の
ウラン及びガドリニウム濃度の分析結果を第１表に示す
。
ラップ全ＮａＮ０ を添加した硝酸に溶解し、ウラン／
９２．乙ｇｌｌ、ガドリニウム：）７０００ ｐｐｍ
％遊離硝酸／Ｎ、ＮａＮ０／Ｎの溶液を得た。該溶液を
６個の分液ロートに分け、ＴＢＰ／ウランのモル比を２
．０、ス、ダ、λ、ｇ、３．０、夕、０及び１０．θと
なるようにＴＢＰを加え、溶媒抽出した。該有機相中の
ウラン及びガドリニウム濃度の分析結果を第１表に示す
。
（ガドリニウム、その他の濃度表示は実施例Ｚ〜３にお
いて全てＵベースの濃度である。）第 ／ 表 第１表からＴＢＰ／Ｕモル比を高くすると有機相中のＧ
ｄ濃度が高くなり、Ｑｄの抽出率が高くなっていること
が判る。即ち、ＴＢＰ／Ｕモル比はΩ〜Ω、左が良い。
いて全てＵベースの濃度である。）第 ／ 表 第１表からＴＢＰ／Ｕモル比を高くすると有機相中のＧ
ｄ濃度が高くなり、Ｑｄの抽出率が高くなっていること
が判る。即ち、ＴＢＰ／Ｕモル比はΩ〜Ω、左が良い。
次いで実験Ａ２の有機相を体積比、２０分の／の水でＳ
分間洗浄し、／５分間静置した後水相を除去し、再び２
０分の／の水で洗浄するという具合に合計６回の洗浄を
実施し、７回の洗浄毎に有機相中のＧｄ濃度を分析した
。
分間洗浄し、／５分間静置した後水相を除去し、再び２
０分の／の水で洗浄するという具合に合計６回の洗浄を
実施し、７回の洗浄毎に有機相中のＧｄ濃度を分析した
。
結果を第２表に示す。
第 ユ 表
第２表から洗浄によりＧｄが効果的に除去されて行くこ
とが判る。
とが判る。
実験塵／コで得られた洗浄済有機相からウランを水で逆
抽出し、Ａ、ＤＵ法でＵＯ粉末とした。このＵＯの不純
物濃度は次の通りであった。Ｇｄ ／以下・Ａ、ｇ Ｏ
，ス以下、ＡＡ ５以下、ＢＯ１／以下、０２０以下、
Ｏａ２以下、ＣｔｌＯ，３以下、ＯＪ ３以下、Ｏｒ２
以下、Ｇｌｕ ／以下、Ｆ５以下、鉄２０以下、Ｍｏ
２以下、Ｎり０以下、Ｎｉ２以下、ｐｂ ｓ以下、・Ｓ
ｉ／θ以下、Ｓｎ ／以下（単位ｐｐｍ ）。
抽出し、Ａ、ＤＵ法でＵＯ粉末とした。このＵＯの不純
物濃度は次の通りであった。Ｇｄ ／以下・Ａ、ｇ Ｏ
，ス以下、ＡＡ ５以下、ＢＯ１／以下、０２０以下、
Ｏａ２以下、ＣｔｌＯ，３以下、ＯＪ ３以下、Ｏｒ２
以下、Ｇｌｕ ／以下、Ｆ５以下、鉄２０以下、Ｍｏ
２以下、Ｎり０以下、Ｎｉ２以下、ｐｂ ｓ以下、・Ｓ
ｉ／θ以下、Ｓｎ ／以下（単位ｐｐｍ ）。
このような不純物濃度は通常のＵＯ製品に比べて何ら遜
色ないものであり、そのま＼再利用が可能なものである
。
色ないものであり、そのま＼再利用が可能なものである
。
実施例λ
ウランスクラップを硝酸溶解して得たウラン／２０ ｇ
７’ｌ Ｘ、 Ｇｄ ２０θＯＱ ｐｐｍ 、遊離硝酸
／ Ｎ ＸＮａＮＯ３２Ｎの硝酸ウラニル溶液を、直径
３００關、高さ約Ａ００θ龍のパルスカラム装置により
、ウラン流入速度３夕〜Ｖ／ｈｒ 、 Ｔ Ｂ Ｐ／Ｕ
ｊ′ｊＳλ、ダで連続抽出した。
７’ｌ Ｘ、 Ｇｄ ２０θＯＱ ｐｐｍ 、遊離硝酸
／ Ｎ ＸＮａＮＯ３２Ｎの硝酸ウラニル溶液を、直径
３００關、高さ約Ａ００θ龍のパルスカラム装置により
、ウラン流入速度３夕〜Ｖ／ｈｒ 、 Ｔ Ｂ Ｐ／Ｕ
ｊ′ｊＳλ、ダで連続抽出した。
得られる有機相中のウランは１００ｇ／１１ガドリニウ
ムはｉｏｏ ｐｐｍであった。次いでこの有機相を容積
比１０分の／の純水により、上記パルスカラム装置を用
いて連続洗浄操作を実施した結果、有機相中のガドリニ
ウム濃度は／ ｐｐｍ以下に低下した。
ムはｉｏｏ ｐｐｍであった。次いでこの有機相を容積
比１０分の／の純水により、上記パルスカラム装置を用
いて連続洗浄操作を実施した結果、有機相中のガドリニ
ウム濃度は／ ｐｐｍ以下に低下した。
実施例３
ウラン１０ｇｇ／ｌ、Ｇｄ／θ００ｐｐｍのＴＥＰ抽出
液を、容積比０．θ左（１／２０） 、０．１０ （＋
／１０） 、０．／３ （ａ／２ｏ）の純水により、実
施例−と同様のパルスカラム装置を用いて連続洗浄した
。結果を第３表に示す。
液を、容積比０．θ左（１／２０） 、０．１０ （＋
／１０） 、０．／３ （ａ／２ｏ）の純水により、実
施例−と同様のパルスカラム装置を用いて連続洗浄した
。結果を第３表に示す。
第 ３ 表
第３表の結果から、有機相に対する純水の容積比が大き
くなるとＧｄの洗浄効率は良くな・るものの口直収率が
低下するので、この容積比はθ、／以下にすることが経
済的にみて好ましいことが判る。
くなるとＧｄの洗浄効率は良くな・るものの口直収率が
低下するので、この容積比はθ、／以下にすることが経
済的にみて好ましいことが判る。
本発明法によりＧｄ Ｏ含有核燃料スクラップからウラ
ンを純度良く回収できることとなり、今後増加すると思
われるＧｄ Ｏ含有ウラン燃料スクラツブ処理の技術を
確立することができる。
ンを純度良く回収できることとなり、今後増加すると思
われるＧｄ Ｏ含有ウラン燃料スクラツブ処理の技術を
確立することができる。
Claims (2)
- （１）酸化ガドリニウムを含有する核燃料スクラップを
鉱酸に溶解し、該溶液からウランを溶媒抽出して有機相
に移行せしめ、該有機相を水又は希鉱酸で且つ水相／有
機相の容積比１／１０以下で洗浄した後、該有機相から
ウランを水又は希鉱酸で逆抽出することを特徴とする核
燃料スクラップからウランを回収する方法。 - （２）溶媒抽出のＴＢＰ／Ｕモル比２〜２．５で行なう
特許請求の範囲（１）項に記載の核燃料スクラップから
ウランを回収する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60076212A JPS61236615A (ja) | 1985-04-10 | 1985-04-10 | 核燃料スクラツプからウランを回収する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60076212A JPS61236615A (ja) | 1985-04-10 | 1985-04-10 | 核燃料スクラツプからウランを回収する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61236615A true JPS61236615A (ja) | 1986-10-21 |
| JPH0319169B2 JPH0319169B2 (ja) | 1991-03-14 |
Family
ID=13598867
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60076212A Granted JPS61236615A (ja) | 1985-04-10 | 1985-04-10 | 核燃料スクラツプからウランを回収する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61236615A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2667327A1 (fr) * | 1990-09-29 | 1992-04-03 | British Nuclear Fuels Plc | Procede d'epuration de solutions de phosphate d'alkyle dans un solvant organique hydrophobe. |
| CN104485148A (zh) * | 2014-11-18 | 2015-04-01 | 中国科学院福建物质结构研究所 | 一种高效提取水中铀酰离子的方法 |
| CN111549242A (zh) * | 2020-04-24 | 2020-08-18 | 核工业北京化工冶金研究院 | 一种碱渣浸出液的铀纯化方法 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2768010C1 (ru) * | 2021-06-09 | 2022-03-23 | Акционерное общество "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (АО "НИИ НПО "ЛУЧ") | Способ очистки концентратов урана от гадолиния |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5924732A (ja) * | 1982-08-02 | 1984-02-08 | Mitsubishi Rayon Co Ltd | 親水化多孔質膜およびその製造方法 |
| JPS59141426A (ja) * | 1983-01-17 | 1984-08-14 | ローヌ‐プーラン・シミ・ド・バーズ | 有機相中に含有されるウラン、イツトリウム、トリウム及び希土類の全回収法 |
-
1985
- 1985-04-10 JP JP60076212A patent/JPS61236615A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5924732A (ja) * | 1982-08-02 | 1984-02-08 | Mitsubishi Rayon Co Ltd | 親水化多孔質膜およびその製造方法 |
| JPS59141426A (ja) * | 1983-01-17 | 1984-08-14 | ローヌ‐プーラン・シミ・ド・バーズ | 有機相中に含有されるウラン、イツトリウム、トリウム及び希土類の全回収法 |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2667327A1 (fr) * | 1990-09-29 | 1992-04-03 | British Nuclear Fuels Plc | Procede d'epuration de solutions de phosphate d'alkyle dans un solvant organique hydrophobe. |
| CN104485148A (zh) * | 2014-11-18 | 2015-04-01 | 中国科学院福建物质结构研究所 | 一种高效提取水中铀酰离子的方法 |
| CN111549242A (zh) * | 2020-04-24 | 2020-08-18 | 核工业北京化工冶金研究院 | 一种碱渣浸出液的铀纯化方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0319169B2 (ja) | 1991-03-14 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |