JP2010043953A - 使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置 - Google Patents

使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置 Download PDF

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Abstract

【課題】使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、もって核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理方法等を提供すること。
【解決手段】本発明では、使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法において、燃料溶解液に含まれるPuの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が3価となるまで且つFPやMAを除去することなく、燃料溶解液に含まれる溶存核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、TBP溶媒を用い、電解原子価調整工程を経た燃料溶解液からこのTBP溶媒にPuを分配させる核種分離工程と、を設けるようにした。
【選択図】 図1

Description

本発明は、使用済核燃料の再処理技術に係り、特に、使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法およびこの再処理方法に用いられる使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置に関する。
近年、わが国ならびに海外諸国の多くにおける原子力エネルギー利用は、使用済核燃料の再処理工程を含む核燃料サイクルに立脚している。使用済核燃料の再処理は、使用済核燃料から化学的にFP(核分裂生成物)やMA(マイナーアクチニド;Np、Am,Cmなど)を除去し、再び原子炉で利用可能なU(ウラン)、Pu(プルトニウム)を分離回収する工程であり、エネルギー資源の有効利用において重要な位置付けを担うと共に核不拡散の要請を受ける。
使用済核燃料の再処理方法は、種々提案されている。溶媒抽出法の1つであるピューレックス法(たとえば、特許文献1参照)は、UおよびPuの選択的回収、臨界安全性などの面で優れており、近年代表的な手法となっている。このピューレックス法では、使用済核燃料(燃料集合体)の切断→切断片の硝酸溶解→溶媒抽出によるFP除去(共除染)→溶媒抽出によるUとPuの相互分離→Uの精製、UとPuの混合→U溶液の脱硝、U−Pu混合溶液の脱硝→U酸化物の製造、U−Pu混合酸化物の製造、という流れで処理が行われる。
従来の使用済核燃料の再処理方法にあっては、使用済核燃料に含まれるPuは最終的にU−Pu混合酸化物として回収され、軽水炉用MOX燃料として利用されることとなる。すなわち、Puが容易に単独利用できないよう構成され、核拡散に対する一定の抑止効果を有している。
ところで、溶媒抽出法を用いた使用済核燃料の再処理は、従来、パルスカラム抽出装置(たとえば、特許文献2参照)、ミキサセトラ抽出装置(たとえば、特許文献3参照)、遠心抽出装置(たとえば、特許文献4参照)などを用いて行われている。
特開平9−318791号公報 特開平5−337304号公報 特開平6−246104号公報 特開平7−108104号公報
(1) 使用済核燃料の再処理にあっては、Uについては高純度で回収すると共にPuについては核管理上単独で存在することを避けたいという要求がある。従来の使用済核燃料の再処理方法にあっては、再処理工程の一部にUとPuが相互分離される工程が含まれており、核不拡散に対する脆弱性が残っている。加えて、再処理を経たPuの最終形態がU−Pu混合酸化物であっても、すでに強力な放射能を持つFPが除去されてしまっておりPu単離回収の可能性が危惧される。
(2) また、再処理に用いられる装置のうち、パルスカラム抽出装置にあっては、燃料溶解液に含まれる核種の溶媒抽出の効率アップのためパルスカラム内の仕切り板(いわゆる邪魔板)の多層化が重要となり、遠心抽出装置と比較して装置が大型化する傾向がある。
加えて、燃料溶解液と抽出用溶媒の混合相の相分離および燃料核種の分離回収は、比重差を利用した静置法によって行うものであり溶媒抽出の処理速度が遅い。また、この静置法に基づき混合相を分離し燃料核種を分離回収するミキサセトラ抽出装置にあっても、この理は同様である。加えて、溶媒抽出の処理速度が遅いと抽出用溶媒の放射線劣化が大きくなる。このため、高燃焼度指向の原子炉や高速炉から取り出された使用済核燃料など放射能レベルの高い使用済核燃料を対象とした再処理にあたり、遠心抽出装置と比較して抽出用溶媒の寿命が短くなる傾向がある。
本発明は上記(1)の事情に鑑みてなされたもので、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理方法を提供することを第一の目的とする。
また、本発明は上記(2)の事情に鑑みてなされたもので、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れ、しかも、装置の小型化ならびに抽出用溶媒の劣化低減が図られる遠心抽出装置を提供することを第二の目的とする。
上述した目的を達成するため、本発明に係る使用済核燃料の再処理方法では、使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法において、前記燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで且つ核分裂生成物やマイナーアクチニドを除去することなく、燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、前記燃料溶解液に含まれるウランを抽出可能な抽出用溶媒を用い、前記電解原子価調整工程を経た燃料溶解液から抽出用溶媒にウランを分配させる核種分離工程と、を設けたことを特徴とする。
また、本発明に係る遠心抽出装置では、外殻を成す本体ケースと、この本体ケースの内部に収められて使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させて得られる燃料溶解液とこれに含まれる核種の抽出用溶媒との混合液を遠心力により相分離させるロータケースとを有し、本体ケースの底壁とロータケースの底壁とで形成される空間を燃料溶解液と抽出用溶媒が混合されるミキシング・スペースとする遠心抽出ユニットを備えた遠心抽出装置において、核分裂生成物やマイナーアクチニドが除去されていない燃料溶解液が案内され、案内された燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行い、電解還元を経た燃料溶解液を前記ロータケースに供給するように構成される電解還元ユニットを備えることを特徴とする。
本発明によれば、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れる。
本発明に係る使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置の実施形態を、添付図面を参照して説明する。
[第1実施形態]
図1は本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の第1実施形態を示す図である。
本実施形態の使用済核燃料の再処理方法は、原子炉から取り出された使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収するピューレックス法に基礎が置かれる。
図1はこの再処理方法にて実行される再処理工程を示すフローチャートであり、以下、この再処理方法における各工程を説明する。
工程S1は、原子炉から取り出された使用済核燃料が規定の放射能レベルになるまで貯蔵プールで貯蔵し冷却する工程である。
工程S2は、工程S1を経て冷却・貯蔵された使用済核燃料(燃料集合体)を数センチ程の小片になるよう切断する工程である。切断の際に燃料棒などから放出されるFPガスは廃ガス処理する。
工程S3は、工程S2を経て切断片となった使用済核燃料をステンレス製の溶解槽に入れ硝酸水溶液で溶解し、U、Pu、FP(核分裂生成物)、MA(マイナーアクチニド;Np、Am、Cmなど)を硝酸水溶液中に溶出させる工程である。ジルカロイ合金製或いはステンレス製の燃料被覆管その他の燃料集合体構造物の切断片は硝酸水溶液に対し不溶解性であり、これらの切断片は固体放射性廃棄物として処理・処分する。なお、工程S1〜工程S3は、ピューレックス法で用いられる公知の技術を用いることができる。
工程S4は、Puの原子価が工程S5にて行われる溶媒抽出の効率が低くなる原子価になるまで、燃料溶解液中の各溶存核種の電解還元を行う工程である(電解原子価調整工程)。この電解原子価調整工程は、FPやMAが除去されていない燃料溶解液を対象として行う。
工程S5は、燃料溶解液に含まれるUを効率よく抽出可能な抽出用溶媒を用い、工程S4を経た燃料溶解液から抽出用溶媒にUを選択的に分配させると共にPuその他の溶存核種を燃料溶解液に残留させる工程である。すなわち、Uと、Puその他の核種(FP、MAなど)とを分離回収する工程である(核種分離工程)。なお、Puその他の核種の混合物については、軽水炉用MOX燃料の原料としてストックされる。
工程S6は、抽出用溶媒に分配された微量のFP等を除去し、U精製を行う工程である。
工程S7は、マイクロ波を照射するなどして工程S6で得られるU精製溶液の脱硝を行う工程である。なお、工程S6および工程S7は、ピューレックス法で用いられる公知の技術を用いることができる。なお、工程S7を経た後、Uは酸化物としての形態でストックされ、軽水炉用燃料或いは高速炉用ブランケットとして利用される。
本実施形態の使用済核燃料の再処理方法における工程S4および工程S5の具体例を説明する。
工程S5の核種分離工程では、抽出用溶媒として、ドデカンにより希釈されたTBP(リン酸トリブチル)を含有する有機溶媒(以下、TBP溶媒)を用いる。その理由は、工程S3で得られる燃料溶解液中のUが6価で存在し、この6価のU(U(VI)はTBP(リン酸トリブチル)の硝酸水溶液に対する分配係数が著しく高いことによる。なお、TBPのドデカン希釈は、たとえば、TBP濃度が30%になるよう調整して行う。
また、工程S5の核種分離工程では、遠心抽出法を用いて、Uと、Puその他の溶存核種と、を分離回収する。この遠心抽出法では、溶媒抽出処理と相分離処理とにより行う。溶媒抽出処理では、工程S4の電解原子価調整を経た燃料溶解液とTBP溶媒とを混合し、UをTBP溶媒に分配させると共にPuを燃料溶解液に残留させる。相分離処理では、溶媒抽出処理に続いて行い、燃料溶解液とTBP溶媒の混合溶液を遠心力により相分離させ、TBP溶媒中のUと燃料溶解液中のPuその他の溶存核種とを分離回収する。
ここで、工程S3で得られる燃料溶解液中のPuは4価で存在する。4価のPu(Pu(IV))と3価のPu(Pu(III))の分配係数に関し、TBP溶媒の硝酸水溶液に対する分配係数は、それぞれ20、0.01ほどの相違がある。したがって、Pu(IV)はTBP溶媒で安定であり、Pu(III)は硝酸水溶液で安定である。
工程S4では、Puの原子価による分配係数の差によって、TBP溶媒にUを分配させる工程S5でPuが燃料溶解液に残留するようにPuの原子価を電解還元により調整する。すなわち、工程S4では、Puの原子価が3価となるように、燃料溶解液に含まれるPuの電解原子価調整を行う。
工程S4の電解原子価調整は、FPおよびMAなどが除去されていない燃料溶解液を対象として行うため、Pu以外の溶存核種、たとえば、U、Np、Am、Cmも同時に電解還元を受けることとなる。この際、燃料溶解液に含まれるPuの原子価が3価となるよう電解還元操作を行うことにより、Pu(IV)→Pu(III)という還元反応のほか、U(VI)→(IV)、Np(VI)→(V)という還元反応が起こる。このように電解原子価調整を行ったとき、一般的な使用済核燃料の組成に基づく燃料溶解液の化学量論から、燃料溶解液中のUの大部分はU(VI)として存在しており、Npの大部分はNp(V)として存在することが判っている。
工程S4の電解原子価調整を行うと、工程S5の核種分離工程において、電解還元を受けて生成した燃料溶解液中のPu(III)およびNp(V)はTBP溶媒には分配されず燃料溶解液に残留する。加えて、燃料溶解液はFPやMAの除染が行われていないため、FPやMAの一部も同様に燃料溶解液に残留する。一方、工程S4で電解還元を受けて生成したU(IV)ならびに電解還元されずに残ったU(VI)は、TBP溶媒に対して高い分配係数を持ち、このTBP溶媒に良好に分配される。
次に、本実施形態の使用済核燃料の再処理方法にて用いられる遠心抽出装置を説明する。
図2は本発明に係る遠心抽出装置の第1実施形態を示す図である(縦断面図)。
本実施形態の遠心抽出装置1は、図2に示すように、電解還元ユニット100と、遠心抽出ユニット200と、を備える。
遠心抽出装置1の電解還元ユニット100は、遠心抽出ユニット200に接続され、電解還元槽101、電極(陽極102、陰極103)、燃料溶解液導入口104、を有して構成される。
電解還元ユニット100の燃料溶解液導入口104は、工程P3を経て得られる燃料溶解液すなわちFPやMAが除去されていない状態の燃料溶解液の輸送路に接続される。
電解還元ユニット100の電解還元槽101は、その内部に電極(陽極102、陰極103)を格納し、燃料溶解液導入口104から導入された燃料溶解液に含まれる溶存核種を、溶存Puが3価となるまで各々電解還元する。燃料溶解液中の溶存核種は、電解還元槽101の内部で電解還元を受けながら流動し、遠心抽出ユニット200に設けられた燃料溶解液供給口202へと案内される。
電解還元槽101の電極は、硝酸水溶液に対し耐腐食性の高い白金により構成されるが、電極の材料としては、白金に限られず硝酸水溶液に対し耐腐食性の高いものであればよい。たとえば、金、チタン、ルテニウム、ロジウム、パラジウムなどの金属、これらの金属のうち2種以上から成る合金、若しくは、グラッシーカーボンにより電極を構成してもよい。また、硝酸に対し耐腐食性の低い材料により電極が構成される場合は、白金などで電極を被覆するようにしてもよい。
一方、遠心抽出装置1の遠心抽出ユニット200は、電解還元槽101を経た燃料溶解液が供給される燃料溶解液供給口202およびTBP溶媒が供給される抽出用溶媒供給口203が設けられ且つ装置の外殻を成す有底筒状の本体ケース201を有する。本体ケース201の内部には、この本体ケース201内壁とロータケース206の外壁とによって、燃料溶解液とTBP溶媒が混合されるミキシング・スペース204が形成される。
ロータケース206は、混合溶液入口205を有しており、回転しながらミキシング・スペース204の混合溶液を混合溶液入口205から遠心分離槽218へと取り込み、混合溶液を遠心分離槽218内にて遠心力により相分離させる。なお、遠心分離槽218には邪魔板219が設けられており、遠心分離槽218に取り込まれる混合溶液はこの邪魔板219で分散され混合促進される。
ロータケース206は、回転プラグ213と一体構成されており、回転プラグ213が回転することにより回転する。また、回転プラグ213は、外部駆動源(不図示)の回転駆動力を受けて回転する回転軸207と連結されることにより回転する。この回転プラグ213は、本体ケース201の外周フランジ214に固定される支持プラグ215によって回転可能に支持される。
ロータケース206と一体構成される回転プラグ213は、遠心力を受けてTBP溶媒と相分離した燃料溶解液(高密度相)を、ロータケース206から排出する高密度相排出孔208と、同様にして燃料溶解液と相分離したTBP溶媒(低密度相)をロータケース206から排出する低密度相排出孔210とを有する。高密度相排出孔208は回転プラグ213の外周寄りに設定され、低密度相排出孔210は回転プラグ213の中央寄りに設定される。
回転プラグ213を回転可能に支持する支持プラグ215は、その内部に、高密度相排出孔208を通過してロータケース206から排出された燃料溶解液を遠心抽出ユニット200外部に案内する高密度相排出路209を有する。また、支持プラグ215は、その内部に、低密度相排出孔210を通過してロータケース206から排出された燃料溶解液を遠心抽出ユニット200外部に案内する低密度相排出路211を有する。一方、回転プラグ213は、高密度相排出孔208と高密度相排出路209とが連通するよう高密度相案内路216を有し、低密度相排出孔210と低密度相排出路211とが連通するよう低密度相案内路217を有する。
次に、本実施形態における使用済核燃料の再処理方法ならびに遠心抽出装置の作用を説明する。
遠心抽出装置1の電解還元ユニット100にて電解還元を受けた燃料溶解液中の溶存核種は、遠心抽出ユニット200の燃料溶解液供給口202から同ユニット200の本体ケース201内に供給される。また、TBP溶媒は、遠心抽出ユニット200の抽出用溶媒供給口203から同ユニット200の本体ケース201内に供給される。燃料溶解液およびTBP溶媒の供給流量は、溶媒抽出による核種分離効率を考慮して設定され、0.2リットル/分以上であることが好ましい。より好ましい供給流量は、0.4リットル/分以上である。
遠心抽出ユニット200の本体ケース201内に供給された燃料溶解液およびTBP溶媒は、ミキシング・スペース204にて合流し混合される。ミキシング・スペース204では、燃料溶解液とTBP溶媒の混合溶液中の反応により、溶存核種の溶媒抽出が行われる。すなわち、電解還元ユニット100で電解還元を受けなかった燃料溶解液中のU(VI)および電解還元されたU(IV)がそれぞれの分配係数に基づきTBP溶媒に分配される。また、電解還元ユニット100で電解還元を受けた燃料溶解液中のPu(III)、Np(V)その他のMA、FPなどが燃料溶解液に残留する。このように核種分配が行われた燃料溶解液とTBP溶媒の2相から成る混合溶液は、遠心抽出ユニット200の混合溶液入口205からロータケース206内に案内される。
遠心抽出ユニット200のロータケース206内では、案内された2相の混合溶液は、ロータケース206の回転による遠心力を受けて、比重差に基づき燃料溶解液相とTBP相に相分離される。このとき、ロータケース206内では、ロータケース206の内壁側に高密度の燃料溶解液相が形成され、ロータケース206の中心側に低密度のTBP溶媒相が形成される。
ここで、ロータケース206の回転数は、溶媒抽出による核種分離効率の観点から設定され、100rpm〜3500rpmであることが好ましく、回転数は大きいほど好ましい。さらに好ましいロータケース206の回転数は、4000rpm以上である。加えて、ロータケース206への燃料溶解液およびTBP溶媒の供給流量は、溶媒抽出による核種分離効率を考慮して設定され、0.2リットル/分以上であることが好ましい。より好ましい供給流量は、0.4リットル/分以上である。
ちなみに、遠心抽出装置1への燃料溶解液およびTBP溶媒の供給流量を0.2リットル/分とし且つロータケース206の回転数を1000rpmとして溶媒抽出および相分離を行うと、U(VI)およびU(IV)の90%が分離回収され、Pu(III)の90%が分離回収される。さらに、上記供給流量を0.4リットル/分とし且つロータケース206の回転数を4000rpmとして溶媒抽出および相分離を行うと、U(VI)およびU(IV)の略100%が分離回収され、Pu(III)の90%が分離回収される。
ロータケース206内の溶液相のうち、PuならびにFP、MAなどが残留した燃料溶解液相は、高密度相排出孔208を通って高密度相排出路209から排出され回収される。一方、Uが分配したTBP溶媒相は、低密度相排出孔210を通って低密度相排出路211から排出され回収される。
ところで、従来の使用済核燃料の再処理方法では、使用済核燃料の切断片を硝酸水溶液に溶解させて燃料溶解液とした後、この燃料溶解液から高レベル放射能を持つFPを取り除く処理(いわゆる共除染)が行われる。次いで、UとPuの相互分離→U精製→U脱硝酸という工程と、核不拡散の要請から行われるUとPuの再度の混合→U−Pu混合物の脱硝、という工程で再処理が行われる。しかし、再処理工程の一部に「UとPuの相互分離」の工程が設けられておりPuが単独で存在していること、また、「共除染」の工程が設けられておりU−Pu混合物からのPu単離が比較的容易となっていることから、Puの単独利用の可能性が懸念される。
これに対し、本実施形態の使用済核燃料の再処理方法では、その全工程を通じ、共除染を行うことなく且つUとPuの相互分離を行うことなく、Uと、Puその他の核種と、に分離される。また、Uの純度は90%〜100%である。すなわち、Uについては高純度で単独回収しつつ、Puについては再利用されるまでFPやMAなどと共に高レベルの放射能を有する状態で貯蔵され、Puのみを抽出・精製することが困難なものとなる。
次に、本実施形態の使用済核燃料の再処理方法ならびに遠心抽出装置1の効果を説明する。
本実施形態の使用済核燃料の再処理方法にあっては、
(1) 燃料溶解液に含まれるPuの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が3価となるまで且つFPやMAを除去することなく、燃料溶解液に含まれる溶存核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、TBP溶媒を用い、電解原子価調整工程を経た燃料溶解液からこのTBP溶媒にPuを分配させる核種分離工程と、が設けられる。このため、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理が可能となる。
遠心抽出装置1にあっては、
(2) 電解還元ユニット100は、FPやMAが除去されていない燃料溶解液が案内され、燃料溶解液に含まれるPuの原子価が3価となるまで燃料溶解液に含まれる溶存核種の電解還元可能に構成される。また、遠心抽出ユニット200は、そのミキシング・スペース204に、電解還元ユニット100にて電解還元を受けた燃料溶解液と、抽出用溶媒としてのTBP溶媒とが供給可能に構成される。このため、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理が可能となる。
ところで、ピューレックス法などの溶媒抽出に用いられる装置のうち、遠心抽出装置は、ミキサセトラ、パルスカラムなどに比べて溶媒抽出の処理速度が速く有機溶媒の放射線劣化を低減できる。このため、共除染処理を行わない本実施形態の再処理方法を、遠心抽出装置を用いて実行することにより、核拡散に対する抑止効果の強化と抽出用溶媒の劣化遅延化の両立的向上が図られる。
(3) 遠心抽出ユニット200は、そのロータケース206の回転数が4000rpm以上で且つロータケース206に供給される燃料溶解液およびTBP溶媒の各供給流量が0.4リットル/分以上で遠心抽出処理可能に構成される。このため、略100%の純度でウランを分離回収でき、(2)の効果を高めることができる。
[第2実施形態]
図3は本発明に係る遠心抽出装置の第2実施形態を示す図である(縦断面図)。
本実施形態は、第1実施形態の遠心抽出装置1における電解還元ユニット100の構成を変形した例である。なお、第1実施形態と同様の構成は、同一符号を付して説明を省略し、第1実施形態の構成を変更し或いは新たに追加した構成は、符号末尾に「A」を付して説明する。
本実施形態の遠心抽出装置1Aは、図3に示すように、電解還元ユニット100Aを備える。この電解還元ユニット100Aは、隔膜105Aと、この隔膜105Aを隔てて陽極102および陰極103が設けられて成る陽極室106Aおよび陰極室107Aと、を有する。なお、電解還元ユニット100Aにあっては、燃料溶解液導入口104は陰極室107Aに設けられ、燃料溶解液がこの陰極室107Aに導入され、燃料溶解液に含まれる溶存核種が電解還元を受ける。
電解還元ユニット100Aの隔膜105Aは、電解還元を受けたPuの通過を妨げ且つ硝酸水溶液の通過を許容し且つ硝酸水溶液に対し耐腐食性が高いことが重要である。したがって、この隔膜105Aを、有機高分子材料或いはセラミックス材料から成る多孔質部材により構成するのが好ましい。
次に、遠心抽出装置1Aの効果を説明する。
本実施形態の遠心抽出装置1Aにあっては、第1実施形態の(2)および(3)の効果に加え、下記の効果を得ることができる。
(4) 電解還元ユニット100Aは、電解還元槽101にて電解還元を受けたPuの通過を妨げ且つ硝酸水溶液の通過を許容する隔膜105Aを有する。このため、電解還元されて生成したPu(III)の酸化が抑制され、第1実施形態における(2)および(3)の効果を高めることができる。
[第3実施形態]
図4は本発明に係る遠心抽出装置の第3実施形態を示す図であり、図4(A)は遠心抽出装置の縦断面図、図4(B)は図4(A)のIII−III断面図である。
本実施形態は、第1実施形態の遠心抽出装置1における電解還元ユニット100の構成を変形した例である。なお、第1実施形態と同様の構成は、同一符号を付して説明を省略し、第1実施形態の構成を変更し或いは新たに追加した構成は、符号末尾に「B」を付して説明する。
本実施形態の遠心抽出装置1Bは、図4(A)に示すように、電解還元ユニット(102B,103B,202B、204B)を備える。すなわち、本実施形態の遠心抽出装置1は、部分的に第1実施形態の遠心抽出ユニット200と電解還元ユニット100が構造一体化したものである。すなわち、遠心抽出ユニット200Bにおける燃料溶解液供給口202B、ミキシング・スペース204Bは、それぞれ、第1実施形態の電解還元ユニット100における燃料溶解液導入口104、電解還元槽101としても機能する。
電解還元ユニット100Bの電極(陽極102B、陰極103B)は、図4(A)および図4(B)に示すように、電解還元槽101Bとしてのミキシング・スペース204Bに設けられており、陽極102Bと陰極103Bが同心状に且つ交互に多重配置される。いずれの電極も環状に形成される。なお、電極の形状はミキシング・スペース204Bの形状を考慮して適宜変更でき、電極の数は電解還元効率を考慮して設定して適宜変更できる。
次に、遠心抽出装置1Bの効果を説明する。
遠心抽出装置1Bにあっては、第1実施形態の(2)および(3)の効果に加え、下記の効果を得ることができる。
(5) 電解還元ユニット(102B,103B,202B、204B)は、遠心抽出ユニット200Bのミキシング・スペース204Bと共用される電解還元槽101Bと、電解還元槽101Bとしてのミキシング・スペース204Bに供給された燃料溶解液の電解還元に用いられる電極(陽極102B、陰極103B)と、を有するように構成される。すなわち、遠心抽出ユニット200Bにおいて燃料溶解液と抽出用溶媒の混合領域として必要的に設けられるミキシング・スペース204Bを利用して燃料溶解液を電解還元できる。したがって、第1実施形態の電解還元ユニット100に設けられる電解還元槽101、燃料溶解液導入口104が不要となり、遠心抽出装置の小型化および簡素化を図りつつ、第1実施形態における(2)および(3)の効果を得ることができる。
[第4実施形態]
図5は本発明に係る遠心抽出装置の第4実施形態を示す図である。本実施形態は、第1実施形態の遠心抽出装置1の構成を変形した例である。なお、第1実施形態と同様の構成は、同一符号を付して説明を省略し、第1実施形態の構成を変更し或いは新たに追加した構成は、符号末尾に「C」を付して説明する。
本実施形態の遠心抽出装置1Cは、電解還元ユニット(201C、202C、204C、206C、212C)を備え、第1実施形態の電解還元ユニット100と遠心抽出ユニット200が構造的に一体化して構成される。すなわち、遠心抽出ユニット200Cにおける燃料溶解液供給口202C、ミキシング・スペース204C、ロータケース206C、本体ケース201Cは、それぞれ、第1実施形態の電解還元ユニット100における燃料溶解液導入口104、電解還元槽101、陽極102、陰極103としても機能する。
遠心抽出装置1Cの本体ケース201Cは、負に帯電されることにより陰極として機能し、遠心抽出装置1Cのロータケース206Cは、正に帯電されることにより陽極として機能する。絶縁部212Cは、本体ケース201Cおよびロータケース206Cが短絡し電極としての機能が喪失しないよう適所に設定される。なお、本体ケース201Cを正に帯電させることにより陽極として機能させ、ロータケース206Cを負に帯電させることにより陰極として機能させるようにしてもよい。なお、遠心抽出装置1Cにあっては、電解還元はミキシング・スペース204Cにて行われる。
次に、遠心抽出装置1Cの効果を説明する。
遠心抽出装置1Cにあっては、第1実施形態の(2)および(3)の効果に加え、下記の効果を得ることができる。
(6) 電解還元ユニット(201C、202C、204C、206C、212C)は、遠心抽出ユニット200Cと構造一体化される。すなわち、遠心抽出ユニット200Cが第1実施形態の電解還元ユニット100の機能を併有するよう構成される。したがって、第1実施形態の電解還元ユニット100を別途設ける必要がなく、遠心抽出装置の小型化および簡素化を図りつつ、第1実施形態における(2)および(3)の効果を得ることができる。
本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の第1実施形態を示す図。 本発明に係る遠心抽出装置の第1実施形態を示す図。 本発明に係る遠心抽出装置の第2実施形態を示す図。 本発明に係る遠心抽出装置の第3実施形態を示す図であり、(A)は遠心抽出装置の縦断面図、(B)は図4(A)のIII−III断面図。 本発明に係る遠心抽出装置の第4実施形態を示す図。
符号の説明
1、1A、1B、1C…遠心抽出装置, 100、100A、100B、100C…電解還元ユニット, 101…電解還元槽, 102、102B…陽極, 103、103B…陰極, 104…燃料溶解液導入口, 105A…隔膜, 106A…陽極室, 107A…陰極室, 200…遠心抽出ユニット, 201、201C…本体ケース, 202、202B…燃料溶解液供給口, 203…抽出用溶媒供給口, 204、204B…ミキシング・スペース, 205…混合溶液入口, 206、206C…ロータケース, 207…回転軸, 208…高密度相排出孔, 209…高密度相排出路, 210…低密度相排出孔, 211…低密度相排出路, 212C…絶縁部,213…回転プラグ, 214…外周フランジ, 215…支持プラグ, 216…高密度相案内路, 217…低密度相案内路, 218…遠心分離槽, 219…邪魔板。

Claims (13)

  1. 使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法において、
    前記燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで且つ核分裂生成物やマイナーアクチニドを除去することなく、燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、
    前記燃料溶解液に含まれるウランを抽出可能な抽出用溶媒を用い、前記電解原子価調整工程を経た燃料溶解液から抽出用溶媒にウランを分配させる核種分離工程と、
    を有することを特徴とする使用済核燃料の再処理方法。
  2. 前記電解原子価調整工程では、プルトニウムの原子価が3価になるまで燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行い、
    前記核種分離工程では、抽出用溶媒としてドデカンにより希釈されたリン酸トリブチルを含有する有機溶媒を用いることを特徴とする請求項1に記載の使用済核燃料の再処理方法。
  3. 前記核種分離工程では、遠心抽出法を用い、前記電解原子価調整工程を経た燃料溶解液と抽出用溶媒とを遠心力により相分離させ、相分離した抽出用溶媒にウランを分配させることを特徴とする請求項1に記載の使用済核燃料の再処理方法。
  4. 外殻を成す本体ケースと、この本体ケースの内部に収められて使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させて得られる燃料溶解液とこれに含まれる核種の抽出用溶媒との混合液を遠心力により相分離させるロータケースとを有し、本体ケースの底壁とロータケースの底壁とで形成される空間を燃料溶解液と抽出用溶媒が混合されるミキシング・スペースとする遠心抽出ユニットを備えた遠心抽出装置において、
    核分裂生成物やマイナーアクチニドが除去されていない燃料溶解液が案内され、案内された燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行い、電解還元を経た燃料溶解液を前記ロータケースに供給するように構成される電解還元ユニットを備えることを特徴とする遠心抽出装置。
  5. 前記電解還元ユニットは、前記燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価が3価になるまで燃料溶解液に含まれる核種を電解還元可能に構成され、
    前記遠心抽出ユニットは、そのミキシング・スペースに、前記電解還元を受けた燃料溶解液と、抽出用溶媒としてのドデカンにより希釈されたリン酸トリブチルを含有する有機溶媒とが供給可能に構成されることを特徴とする請求項4に記載の遠心抽出装置。
  6. 前記遠心抽出ユニットは、そのロータケースの回転数が1000rpm以上で且つロータケースに供給される燃料溶解液および抽出用溶媒の各供給流量が0.2リットル/分以上で、遠心抽出処理可能に構成されることを特徴とする請求項5に記載の遠心抽出装置。
  7. 前記遠心抽出ユニットは、そのロータケースの回転数が4000rpm以上で且つロータケースに供給される燃料溶解液および抽出用溶媒の各供給流量が0.4リットル/分以上で、遠心抽出処理可能に構成されることを特徴とする請求項5に記載の遠心抽出装置。
  8. 前記電解還元ユニットは、前記遠心抽出ユニットの本体ケースの外部に設けられて前記燃料溶解液が導入される電解還元槽と、この電解還元槽の内部に設けられて電解還元を受けたプルトニウムの通過を妨げ且つ硝酸水溶液の通過を許容する隔膜と、この隔膜を隔てて陽極および陰極が設けられて成る陽極室および陰極室と、を有し、前記燃料溶解液が陰極室に導入されて前記電解還元が行われるように構成されることを特徴とする請求項4に記載の遠心抽出装置。
  9. 前記電解還元ユニットは、前記遠心抽出ユニットのミキシング・スペースと共用される電解還元槽と、この電解還元槽としてのミキシング・スペースに供給された燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行う電極とを有することを特徴とする請求項4に記載の遠心抽出装置。
  10. 前記電解還元ユニットの電極は、ミキシング・スペースに設けられ、陽極および陰極が同心状に且つ交互に配置される環状電極により構成されることを特徴とする請求項9に記載の遠心抽出装置。
  11. 前記電解還元ユニットの電極は、前記遠心抽出ユニットの本体ケース或いはロータケースのうち何れか一側が正に帯電されて成る陽極と、他側が負に帯電されて成る陰極とにより構成されることを特徴とする請求項9に記載の遠心抽出装置。
  12. 前記電解還元ユニットの電極は、金、白金、チタン、ルテニウム、ロジウム、パラジウムから選択される1種以上の金属、2種以上から成る合金若しくはグラッシーカーボンにより構成され、或いは、これらの材料により被覆されることにより構成されることを特徴とする請求項8或いは請求項9に記載の遠心抽出装置。
  13. 前記電解還元ユニットの隔膜は、有機高分子材料或いはセラミックス材料により構成されることを特徴とする請求項8に記載の遠心抽出装置。
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