JPS58176133A - 二酸化プルトニウムおよび二酸化ネプツニウムの電解的溶解法 - Google Patents
二酸化プルトニウムおよび二酸化ネプツニウムの電解的溶解法Info
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- JPS58176133A JPS58176133A JP58039347A JP3934783A JPS58176133A JP S58176133 A JPS58176133 A JP S58176133A JP 58039347 A JP58039347 A JP 58039347A JP 3934783 A JP3934783 A JP 3934783A JP S58176133 A JPS58176133 A JP S58176133A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
発明の背景
本発明は二酸化グル）＝ラム（ＰｕＯ２）および／ま九
は二酸化ネグツニウム（Ｎｐ０２）を酸、特に硝酸に溶
解する方法に関する。
は二酸化ネグツニウム（Ｎｐ０２）を酸、特に硝酸に溶
解する方法に関する。
核燃料の製造およびＰｗＯ□含有照射済み燃料の再処理
における問題の一つは、１趨のこの酸化物は溶解が極め
て困難なことである０通常この問題がおきるのは、混金
酸化智すなわちＵＯ２から最初に製造した使用済み核燃
料を溶解するとき、廃棄物たとえば焼匈灰から製造回収
するときのスクラップ回収、！友はＰｗＯ２を溶解して
共沈法によって混合酸化物燃料を製造するときであるｅ
ＰｕＯ２ゆ溶解困−であるが、ＵＯ，は硝酸に容易に
溶解する。
における問題の一つは、１趨のこの酸化物は溶解が極め
て困難なことである０通常この問題がおきるのは、混金
酸化智すなわちＵＯ２から最初に製造した使用済み核燃
料を溶解するとき、廃棄物たとえば焼匈灰から製造回収
するときのスクラップ回収、！友はＰｗＯ２を溶解して
共沈法によって混合酸化物燃料を製造するときであるｅ
ＰｕＯ２ゆ溶解困−であるが、ＵＯ，は硝酸に容易に
溶解する。
混合酸化物燃料の製造は種々な方法で行なうことがでを
る。九とえば酸化物を機械的に配合するか、まえは成分
酸化物の共沈によって、酸化物を混合することができる
。混合酸化物燃料を共沈によって製造するためには、Ｐ
ｕＯ２ｔｔず溶解し次に沈澱することができる。混合酸
化物燃料は、Ｕ（２３５）ｔ−含むＵＯ２核燃料として
原子炉の炉心で使用てきる。原子炉の動作中ＫＰＩＩ（
２３９）およびＵ（２３５）は多数の崩壊生成物を形成
し、これは多数の強力な中性子吸収剤を含み、中性子は
核反応に干渉する（中性子毒）０通常おきることである
が、もしＵ（２３ｇ）が燃料および／またはプランタｙ
）Ｋ存在する時は、Ｐａ（２３９）が形成される。連続
して照射すると、Ｐａ（２３Ｇ）は！ルトニウムの高質
量同位体に変換され、これはＰｕ（２４１）を含み、こ
のあるものはベータ崩壊を行なって崩壊し、アメリシウ
ムＡｍ（２４１）を生成する。燃料は再処理して崩壊生
成物を除去し、ウランおよび！ルトニウムを回収する。
る。九とえば酸化物を機械的に配合するか、まえは成分
酸化物の共沈によって、酸化物を混合することができる
。混合酸化物燃料を共沈によって製造するためには、Ｐ
ｕＯ２ｔｔず溶解し次に沈澱することができる。混合酸
化物燃料は、Ｕ（２３５）ｔ−含むＵＯ２核燃料として
原子炉の炉心で使用てきる。原子炉の動作中ＫＰＩＩ（
２３９）およびＵ（２３５）は多数の崩壊生成物を形成
し、これは多数の強力な中性子吸収剤を含み、中性子は
核反応に干渉する（中性子毒）０通常おきることである
が、もしＵ（２３ｇ）が燃料および／またはプランタｙ
）Ｋ存在する時は、Ｐａ（２３９）が形成される。連続
して照射すると、Ｐａ（２３Ｇ）は！ルトニウムの高質
量同位体に変換され、これはＰｕ（２４１）を含み、こ
のあるものはベータ崩壊を行なって崩壊し、アメリシウ
ムＡｍ（２４１）を生成する。燃料は再処理して崩壊生
成物を除去し、ウランおよび！ルトニウムを回収する。
燃料を再処理するために例えばピ轟−レックス法を行な
うが、ＰｗＯ□はＵＯ２とともに再び溶解する必要があ
る。
うが、ＰｗＯ□はＵＯ２とともに再び溶解する必要があ
る。
混合酸化物物質、ＰｗＯ，＊ ＵＯ，の溶解は数種の因
子によって影響される、すなわち（ｉ） Ｐ ｕｏｚ百
分率、（２）製造方法、（３）照射レベルである。ＵＯ
，はＨＮＯ，Ｋ溶解するが、Ｐｕ０１は上記因子によっ
てはＨＮＯ，に容易に溶解し′＆いことが判明し九０通
常は弗化物イオンが存在し、腐食の問題をおこすので、
これを完全Ｋ１１１ｍすることが必要で多る。
子によって影響される、すなわち（ｉ） Ｐ ｕｏｚ百
分率、（２）製造方法、（３）照射レベルである。ＵＯ
，はＨＮＯ，Ｋ溶解するが、Ｐｕ０１は上記因子によっ
てはＨＮＯ，に容易に溶解し′＆いことが判明し九０通
常は弗化物イオンが存在し、腐食の問題をおこすので、
これを完全Ｋ１１１ｍすることが必要で多る。
上述のように、照射済み燃料中のＰｗＯ２を溶解するこ
との困難さは、最初に混合酸化物から製造した核燃料を
照射したもの１０９＠においてあられれる。しかしＵＯ
，核燃料の照射中ＫＵ（２３８）の中性子吸収によって
生成したＰｍ０１ も溶解が困難である。
との困難さは、最初に混合酸化物から製造した核燃料を
照射したもの１０９＠においてあられれる。しかしＵＯ
，核燃料の照射中ＫＵ（２３８）の中性子吸収によって
生成したＰｍ０１ も溶解が困難である。
ネプツニウム（２３７）は！ルトニウム（２３８）の製
造に使用する。後者は出力源として使用し、特に宇宙に
おいて使用される＊ Ｎｐ０ｔはＰｕｎｔ を１ ）
。
造に使用する。後者は出力源として使用し、特に宇宙に
おいて使用される＊ Ｎｐ０ｔはＰｕｎｔ を１ ）
。
生成する中性子照射に使われる。この混合物は次に溶解
し、！ルトエウ＾とネプツニウムとは化学的に分離する
＊ ＰｗＯｔのように、Ｎｐｏ、は硝酸に溶解すること
が困難である・ Ｄ、 Ｅ、 Ｈｏｒｎ＠ｒなどは、０ＲＮＬ／’ｒＭ
−４１６（１９７７年８月）においてＯａｋ Ｒｌｄｇ
ｅにおける膨大な研究を要約して１ノ！ ｅｅｒｉｔＩ
ｍ−Ｐｒ＠ｍｏｔ＠ｄＤｌｓ＋ｓｏ１ｗｔｌｏｎ ｏｆ
Ｐｔ１ｏ ａｎｄ Ｐｕ０２−ＵＯ２ｉｎＮ１ｔｒ
ｌｅ Ａｅｌｄ ７’に発表した・彼らはＣ−＋／Ｃ＠
５＋の比を高く保つことの重要性を示し、「連続的再酸
化」をオゾンによるか、ｔ＋は回路中の電解的酸化槽に
おいて溶解剤で行なうことを示唆している（第１６頁）
、を九彼らはルテニウムがＰ ｕｏ ２の溶解に妨害作
用を行なうことを開示し、「これらの結果は次の結論を
導く、すなわち溶解が困難な照射済み燃料残留物に対し
て溶解促進剤としてＣ・ を使用することは、溶解前ｉ
九は溶解中にすべてのルテニウムを除去する方法が見つ
からない限りは不可能であろう」とのべている（第２９
頁）。 １ 発明の概要 本発明は広義には、二酸化プル）＝ラム、二酸化ネプツ
ニウムおよび二酸化アクチニドの混合物を水性媒質に電
解的に溶解する方法である。二酸化！ルトニウムｉ九は
二酸化ネプツニウムおよび硝酸を、陽極および陰極を有
する電解槽中の水性媒質に入れる。再生可能な反応剤で
水性媒質に溶解できるものはＣＩ＃ムぎ、 Ｃ＠シよび
ムの化合物からなる詳から選択した化金物であって、こ
れも電解槽に入れる０次に電解槽に電圧を十分な時間印
加して、二酸化プル）＝ラムまたは二酸化ネプツニウム
の実質的にすべてを溶解する。
し、！ルトエウ＾とネプツニウムとは化学的に分離する
＊ ＰｗＯｔのように、Ｎｐｏ、は硝酸に溶解すること
が困難である・ Ｄ、 Ｅ、 Ｈｏｒｎ＠ｒなどは、０ＲＮＬ／’ｒＭ
−４１６（１９７７年８月）においてＯａｋ Ｒｌｄｇ
ｅにおける膨大な研究を要約して１ノ！ ｅｅｒｉｔＩ
ｍ−Ｐｒ＠ｍｏｔ＠ｄＤｌｓ＋ｓｏ１ｗｔｌｏｎ ｏｆ
Ｐｔ１ｏ ａｎｄ Ｐｕ０２−ＵＯ２ｉｎＮ１ｔｒ
ｌｅ Ａｅｌｄ ７’に発表した・彼らはＣ−＋／Ｃ＠
５＋の比を高く保つことの重要性を示し、「連続的再酸
化」をオゾンによるか、ｔ＋は回路中の電解的酸化槽に
おいて溶解剤で行なうことを示唆している（第１６頁）
、を九彼らはルテニウムがＰ ｕｏ ２の溶解に妨害作
用を行なうことを開示し、「これらの結果は次の結論を
導く、すなわち溶解が困難な照射済み燃料残留物に対し
て溶解促進剤としてＣ・ を使用することは、溶解前ｉ
九は溶解中にすべてのルテニウムを除去する方法が見つ
からない限りは不可能であろう」とのべている（第２９
頁）。 １ 発明の概要 本発明は広義には、二酸化プル）＝ラム、二酸化ネプツ
ニウムおよび二酸化アクチニドの混合物を水性媒質に電
解的に溶解する方法である。二酸化！ルトニウムｉ九は
二酸化ネプツニウムおよび硝酸を、陽極および陰極を有
する電解槽中の水性媒質に入れる。再生可能な反応剤で
水性媒質に溶解できるものはＣＩ＃ムぎ、 Ｃ＠シよび
ムの化合物からなる詳から選択した化金物であって、こ
れも電解槽に入れる０次に電解槽に電圧を十分な時間印
加して、二酸化プル）＝ラムまたは二酸化ネプツニウム
の実質的にすべてを溶解する。
本発明の好ましい実施態様は燃料の照射によって生成し
た再生可能な反応剤をすてに含む溶解剤溶液中に照射済
み核燃料を電解的に溶解する方法である。
た再生可能な反応剤をすてに含む溶解剤溶液中に照射済
み核燃料を電解的に溶解する方法である。
燃料および硝酸を、陽ｆｉおよび陰極を有する電解槽に
入れ、この電解槽に電圧を十分な時間印加して燃料の実
質的にすべてを溶解する。きわめて望ましいことは、陽
極および陰極が別々の隔室におかれ、これらの隔意が拡
散防止部材によって分離されていることである。燃料は
陽極室におく。
入れ、この電解槽に電圧を十分な時間印加して燃料の実
質的にすべてを溶解する。きわめて望ましいことは、陽
極および陰極が別々の隔室におかれ、これらの隔意が拡
散防止部材によって分離されていることである。燃料は
陽極室におく。
照射済みｔ九は未照射の燃料のいずれかに応用する時に
、溶解と電解的酸化とを同時に行なうことが０ＩＮＬよ
シ有利である。 ０ＩＮＬは溶解および酸化を別々に行
ない、触媒上つねにその最高の原子価水準に保つことを
示唆している・ 照射済み燃料に応用する時に＠聯および酸化を同時に行
なうことはさもに利点を有し、ルテニウムが存在する時
にこれを蒸発可能な化合物１ｍ０４Ｋかえ、これは蒸脅
して溶液から除去される０重ｌＩ！なことはルテニウム
は溶堺槽から除去することができ、そのあとで公簿して
園体鳳−Ｏ１を生成することである。これは溶解槽を空
気壕九は他の担体ＩスによりてΔ−ジすれば容ＴｏＫ行
なわれる。
、溶解と電解的酸化とを同時に行なうことが０ＩＮＬよ
シ有利である。 ０ＩＮＬは溶解および酸化を別々に行
ない、触媒上つねにその最高の原子価水準に保つことを
示唆している・ 照射済み燃料に応用する時に＠聯および酸化を同時に行
なうことはさもに利点を有し、ルテニウムが存在する時
にこれを蒸発可能な化合物１ｍ０４Ｋかえ、これは蒸脅
して溶液から除去される０重ｌＩ！なことはルテニウム
は溶堺槽から除去することができ、そのあとで公簿して
園体鳳−Ｏ１を生成することである。これは溶解槽を空
気壕九は他の担体ＩスによりてΔ−ジすれば容ＴｏＫ行
なわれる。
好ましい実施態様０ｍ１ｌｌ
二酸化！ルトエウムおよび／ｉた拡二酸化ネプツニウム
會含む二酸化アクチｘ）Ｐｓ合物は、再生可能な化合物
音使用して、硝酸を含む水性溶媒に溶解することがで會
る。二酸化アクチ！ｆ、硝酸および再生可能な反応剤は
電解槽に入れて十分な時間電圧を印加し、二酸化プル）
ａｔウムシよび／ｌたは二酸化ネプツニウムＯ実質的に
全量を溶解する。この反応鋼線電解槽Ｏ中で電解によっ
て再生される。
會含む二酸化アクチｘ）Ｐｓ合物は、再生可能な化合物
音使用して、硝酸を含む水性溶媒に溶解することがで會
る。二酸化アクチ！ｆ、硝酸および再生可能な反応剤は
電解槽に入れて十分な時間電圧を印加し、二酸化プル）
ａｔウムシよび／ｌたは二酸化ネプツニウムＯ実質的に
全量を溶解する。この反応鋼線電解槽Ｏ中で電解によっ
て再生される。
必要な硝酸の量は硝酸アクチニドを形成するのかし過剰
な硝酸を加えて硝酸プル）＝−ラムＯ重合を防止するこ
とがｍｔしい、ζＯ重合は電絡Ｏ硝酸プル）＝ラムの一
度および最＠０温度によっておきる・好ましいｓＩ度は
約０．３〜約８鼠であり、１〜４！！Ｏ硝酸が満足な結
果を与える。
な硝酸を加えて硝酸プル）＝−ラムＯ重合を防止するこ
とがｍｔしい、ζＯ重合は電絡Ｏ硝酸プル）＝ラムの一
度および最＠０温度によっておきる・好ましいｓＩ度は
約０．３〜約８鼠であり、１〜４！！Ｏ硝酸が満足な結
果を与える。
反応剤としてセリウム、コバルト、韻およびアメリシウ
ムが適蟲でＴｏふ、ａｍ柵み燃料の再処理においては、
セリウム、銀およびアメリシウムが好ましい、これは使
用したＩｌ堺剤濤液に存在し、このうちのあるもＯは循
穣す為ことができる。１含酸化物燃料ＯＩｌ造Ｋかいて
、二酸化ウラニウムおよび二酸化プルトニウムを溶解し
、アン４ニアを導入して共沈することがで亀る。これに
よってニララン酸アン４ＪＬウムおよび水和プルトニウ
ム酸化物を生成する。セリウムおよびアメリシウムが存
在する時は、これも沈澱する。しかし銀およびコバルト
はアンモニアと可溶性錯傅を形成して溶液中に残り、こ
れから公知の方法によって分離回収することができる。
ムが適蟲でＴｏふ、ａｍ柵み燃料の再処理においては、
セリウム、銀およびアメリシウムが好ましい、これは使
用したＩｌ堺剤濤液に存在し、このうちのあるもＯは循
穣す為ことができる。１含酸化物燃料ＯＩｌ造Ｋかいて
、二酸化ウラニウムおよび二酸化プルトニウムを溶解し
、アン４ニアを導入して共沈することがで亀る。これに
よってニララン酸アン４ＪＬウムおよび水和プルトニウ
ム酸化物を生成する。セリウムおよびアメリシウムが存
在する時は、これも沈澱する。しかし銀およびコバルト
はアンモニアと可溶性錯傅を形成して溶液中に残り、こ
れから公知の方法によって分離回収することができる。
銀は低温度たとえば２５℃において触媒的に溶解する特
にすぐれた性質を有する。
にすぐれた性質を有する。
この反応剤は硝酸を含む水性溶媒に可溶性な化合物の形
で存在しなければならない、硝酸塩を選択することは自
明である。
で存在しなければならない、硝酸塩を選択することは自
明である。
反応剤は再生可能であるので、触媒量だけ存在すればよ
い。もし反応剤がセリウムまたは銀である時は、作用が
できる最小濃度は約０．０００５ Ｍである。しかし操
作の経済および他の操作上の基準によれば、セリウムお
よび銀の最小濃度は０、００５ Ｍが好ましいことを示
唆する０反応剤について濃度の上限は存在しない。
い。もし反応剤がセリウムまたは銀である時は、作用が
できる最小濃度は約０．０００５ Ｍである。しかし操
作の経済および他の操作上の基準によれば、セリウムお
よび銀の最小濃度は０、００５ Ｍが好ましいことを示
唆する０反応剤について濃度の上限は存在しない。
コバルトは最小濃度的０．００５Ｍで有効であるが、溶
解速度を高めるためには約０．０５Ｍとし、これは水に
よる還元のためであろう。
解速度を高めるためには約０．０５Ｍとし、これは水に
よる還元のためであろう。
アメリシウムはきわめて低濃度の０．００００５および
０．０００１Ｍでおだやかに作用するように見えるが、
最適の比率は確かめていない。
０．０００１Ｍでおだやかに作用するように見えるが、
最適の比率は確かめていない。
本発明の方法を実施するのに十分な電圧は白金陽極から
０□を連続して発生する電圧でありて、これよシ高い電
圧は電解によって溶液および電力を無駄に消費するだけ
である。
０□を連続して発生する電圧でありて、これよシ高い電
圧は電解によって溶液および電力を無駄に消費するだけ
である。
溶解を行なう温度は、使用する再生可能な反応剤の種類
によってきまる０反応剤がセリウムである時は温度の範
囲は５０〜１００℃が十分であるが、９０〜１００℃が
好ましい温度範囲である。
によってきまる０反応剤がセリウムである時は温度の範
囲は５０〜１００℃が十分であるが、９０〜１００℃が
好ましい温度範囲である。
反応剤が銀である時は２５〜８０℃の温度範囲で動作す
るが、この範囲の低い部分が好ましい。二つの触媒すな
わち銀およびセリウムは温度に対して異なった挙動を示
す。セリウムは少なくとも上記範囲においては温度によ
る影響を受けない。そして溶解は通常のように温度の上
昇にともなって反応速度を増加する。反応速度は温度ｌ
Ｏ℃の上昇ごとに約１．７倍増加する。しかし銀では二
つの競争する効果があられれる。ムｇ（１）は水によっ
てＡｇ （１）に還元され、この還元速度は温度ととも
に増加する。同時に温度の上昇によって溶解速度が通常
の傾向を示す、その結果溶解速度は２５および８０℃に
おいて同様であることがみいだされた。
るが、この範囲の低い部分が好ましい。二つの触媒すな
わち銀およびセリウムは温度に対して異なった挙動を示
す。セリウムは少なくとも上記範囲においては温度によ
る影響を受けない。そして溶解は通常のように温度の上
昇にともなって反応速度を増加する。反応速度は温度ｌ
Ｏ℃の上昇ごとに約１．７倍増加する。しかし銀では二
つの競争する効果があられれる。ムｇ（１）は水によっ
てＡｇ （１）に還元され、この還元速度は温度ととも
に増加する。同時に温度の上昇によって溶解速度が通常
の傾向を示す、その結果溶解速度は２５および８０℃に
おいて同様であることがみいだされた。
２５℃における反応速度は特にすぐれていて、この温度
におけるセリウムで触媒される溶解速度を１００倍もこ
える。２５〜８０℃の間の温度はさらに高い溶解速度を
与えることができる。
におけるセリウムで触媒される溶解速度を１００倍もこ
える。２５〜８０℃の間の温度はさらに高い溶解速度を
与えることができる。
コノ４ルトは銀のように水によって還元される。
ただしその速度は遅いが、全体の効果はセリウムで観察
されたものと同様である。次に示す実施例は、得た溶解
速度が高いことを示す、実施例４はセリウムを再生可能
の反応剤とし、０．０５１（１−が４Ｍｆ（Ｎ０３溶液
２０−に３０〜５０分間で溶解した、またはＰｕＯ□ｗ
Ｉあた夛８分間より少ない平均値で＃！解した。
されたものと同様である。次に示す実施例は、得た溶解
速度が高いことを示す、実施例４はセリウムを再生可能
の反応剤とし、０．０５１（１−が４Ｍｆ（Ｎ０３溶液
２０−に３０〜５０分間で溶解した、またはＰｕＯ□ｗ
Ｉあた夛８分間より少ない平均値で＃！解した。
、照射済み燃料の溶解は特に本発明に好都合である。照
射済み燃料は崩壊生成物および核反応生成物中に存在す
る物質を含み、これらは再生可能な反応剤として作用す
ることができる。この場合電解槽に反応剤を加えること
を通常必要としない。
射済み燃料は崩壊生成物および核反応生成物中に存在す
る物質を含み、これらは再生可能な反応剤として作用す
ることができる。この場合電解槽に反応剤を加えること
を通常必要としない。
もちろんこれは燃料が崩壊生成物および反応生成物とと
もに再生可能な反応剤Ｏ十分な量を生成するのに十分な
長い時間照射されたか否かに依存する。典型的な発電用
原子炉は十分な照射を与える。
もに再生可能な反応剤Ｏ十分な量を生成するのに十分な
長い時間照射されたか否かに依存する。典型的な発電用
原子炉は十分な照射を与える。
合成溶解剤溶液をうるためには３３０００ ｖｄ／Ｔの
照射および放出後３６５日の崩壊時間が必要であると推
定される。
照射および放出後３６５日の崩壊時間が必要であると推
定される。
本発明の他の有用な応用としては、混合酸化物燃料の製
造に使用する。上記のように混合酸化物燃料の製造方法
はＰｍ０２およびＵＯ２を溶解したのちにＰｕおよびＵ
を共沈させる＠ ＰＩＩＯｆはまず本発明の方法によっ
て溶解し、次にアンモニア沈澱によってＰｕおよびＵを
沈澱させてニララン酸アンモニウム（ムＤＵ）−水和ブ
ルトニウム酸化物の混合沈澱物をつくり、次に焼成して
均一なＵＯ２−ＰｖｓＯｚを製造して核燃料を製造する
ことができる。
造に使用する。上記のように混合酸化物燃料の製造方法
はＰｍ０２およびＵＯ２を溶解したのちにＰｕおよびＵ
を共沈させる＠ ＰＩＩＯｆはまず本発明の方法によっ
て溶解し、次にアンモニア沈澱によってＰｕおよびＵを
沈澱させてニララン酸アンモニウム（ムＤＵ）−水和ブ
ルトニウム酸化物の混合沈澱物をつくり、次に焼成して
均一なＵＯ２−ＰｖｓＯｚを製造して核燃料を製造する
ことができる。
再生可能な反応剤は混合酸化物燃料沈澱の溶解工程にお
いて使用し、可溶性アンモニウム錯体にかえる・例えば
Ａｇ（Ｉ）はこのような錯体を形成することか知られて
いる。次にＡｇアンモニア錯体はＰ ＊０２およびＩＪ
Ｏ，の沈澱物を作ったのちに溶液中にとどまり、その結
果Ｐａ０２の溶解に使用した再生可能な反応剤をＰｕか
ら分離する。コ・者ルトは銀と同様な挙動を示す。
いて使用し、可溶性アンモニウム錯体にかえる・例えば
Ａｇ（Ｉ）はこのような錯体を形成することか知られて
いる。次にＡｇアンモニア錯体はＰ ＊０２およびＩＪ
Ｏ，の沈澱物を作ったのちに溶液中にとどまり、その結
果Ｐａ０２の溶解に使用した再生可能な反応剤をＰｕか
ら分離する。コ・者ルトは銀と同様な挙動を示す。
実験例
原料、 二酸化プルトニウムを反応炉級ゲルトニウムか
ら製造し、ＰｌＫ（転）を４００〜４５０℃で曖焼した
のち、９００℃で再び殻焼する。この酸化物のあるもの
は使用した時に４年経過しており、ＢＩＣＴ ＃ス吸収
法を改良した方法で測定した表面積は１２．８ ｍ／？
であった。他の酸化物の７寸、チはこの作業の一部とし
て製造し、Ｐａ（ＩＩｌ、ゆう酸塩を空気中で９００℃
において２時間燃焼し、その表面積が４．４７ ｍ５／
？であつ九。この・青ツチの小部分をＡｒ中に８−の水
素を含む湿ったガス中で１７００℃で再び鍛焼し、次に
白で粉砕し、得た表面積が０．６２ ｒｍ”／／−であ
った。新規に調製した原料の表面積はこれらの殺焼温度
に対する他の結果と一致した。古い酸化物の表面積はア
ルファ放射によって損傷を受けたのであろう・ 照射した燃料混合酸化物（５Ｓ ｐＨ０２−ＵＯ２）は
８ａｘｔ＊ｍ原子炉からえたもので６り、２６５００ｈ
ｌｌＷｄ／’ｒの照射を受けた。この燃料はＰｕ０２を
ＵＯ３と配合し、圧縮し焼成して製造した一８ｈｌｐｐ
ｌ■ｐ＠ｒｔ原子炉からえた照射済みの富化され九ウラ
ニウムｆｆ１Ｒｄ ３００００ ＭＩＭ４／’ｒ ＯＷ
ＩＡ射をうけて０，５嗟Ｐｕｔ−含んていた。
ら製造し、ＰｌＫ（転）を４００〜４５０℃で曖焼した
のち、９００℃で再び殻焼する。この酸化物のあるもの
は使用した時に４年経過しており、ＢＩＣＴ ＃ス吸収
法を改良した方法で測定した表面積は１２．８ ｍ／？
であった。他の酸化物の７寸、チはこの作業の一部とし
て製造し、Ｐａ（ＩＩｌ、ゆう酸塩を空気中で９００℃
において２時間燃焼し、その表面積が４．４７ ｍ５／
？であつ九。この・青ツチの小部分をＡｒ中に８−の水
素を含む湿ったガス中で１７００℃で再び鍛焼し、次に
白で粉砕し、得た表面積が０．６２ ｒｍ”／／−であ
った。新規に調製した原料の表面積はこれらの殺焼温度
に対する他の結果と一致した。古い酸化物の表面積はア
ルファ放射によって損傷を受けたのであろう・ 照射した燃料混合酸化物（５Ｓ ｐＨ０２−ＵＯ２）は
８ａｘｔ＊ｍ原子炉からえたもので６り、２６５００ｈ
ｌｌＷｄ／’ｒの照射を受けた。この燃料はＰｕ０２を
ＵＯ３と配合し、圧縮し焼成して製造した一８ｈｌｐｐ
ｌ■ｐ＠ｒｔ原子炉からえた照射済みの富化され九ウラ
ニウムｆｆ１Ｒｄ ３００００ ＭＩＭ４／’ｒ ＯＷ
ＩＡ射をうけて０，５嗟Ｐｕｔ−含んていた。
合成溶解剤溶液は第１表に示す組成を有し、Ｕ（ロ）１
．３９！！の濃度であって、他のすべての濃度はこれを
希釈した濃度である。Ｎｄは多くの元素におきかえた。
．３９！！の濃度であって、他のすべての濃度はこれを
希釈した濃度である。Ｎｄは多くの元素におきかえた。
そしてＲｗは特殊な試験においてのみ加えた。この組成
は米国政府報告０ＲＮＬ−４６７８の” Ｔｈｅ ０Ｉ
ＮＬ Ｉｓ＠ｔ＠ｐｅ Ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎｓ ａｎ
ｄＤｅｐｌｅｔｌｏｍ Ｃ＠ａ＠’ （１９７３） Ｋ
記載されたコン♂１−ター計算に４とづいて行なった。
は米国政府報告０ＲＮＬ−４６７８の” Ｔｈｅ ０Ｉ
ＮＬ Ｉｓ＠ｔ＠ｐｅ Ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎｓ ａｎ
ｄＤｅｐｌｅｔｌｏｍ Ｃ＠ａ＠’ （１９７３） Ｋ
記載されたコン♂１−ター計算に４とづいて行なった。
照射は３３０００ ＷＷａ／Ｔ テ、照射後の崩壊時間
ハ３６５日と推定される。
ハ３６５日と推定される。
以下余白
第１表
Ｒｄ、 ０．０００８Ｍ Ｐｒ、 ０．００２７８ｒ
、 ０．００２１ Ｎ（１，０，００９０Ｙ 、
０．００１１ ＰＤｌ、 ０．０００１４”Ｚ
ｒ、 ０．０１０９ ａｒｍ、 ０．００２２Ｍｏ
、 ０．０１２４ Ｎｕ、 ０．０００５４Ｒｈ、
０．００１９ Ｇｄ、 ０．０００３２Ｐｄ、
０．００８９５ Ｔｉｔ、 ０．０００００８＊
ｋｇ、 ０．０００４ Ｕ 、 １・３９Ｃｄ、
０．０００５５ Ｎｐ、 Ｑ、０ＱＯ２２”Ｔ・
、 ０．００１９ ＰＩｇ＋ ０．０４５２℃ｍ、
０．００７６ Ａｍ、０．００７９８５”Ｂａ
、 ０．００４１ Ｃａｎ、 ０．００２０２
”Ｌｍ、 ０．００３１ Ｉ 、 ０．００２Ｃ＠
−０，００５８ＨＮＯｘ−変化可能本Ｎｄ置換 およびすべての照射済み燃料溶解研究は三つの隔室を有
するガラス槽で行なった。陰極室および陽極室は底が平
らであって直径３ｃＩＩＬのほうけい酸ガラス管からで
きており、側方への短かい連結腕を有し、その中央に直
径３ｃｍ−のコーニングがラス有孔度ＶＦフリットが電
解槽の隔室隔離部材として作用した。隔室の工部に雌型
８／Ｔ＆−ル結合があり、この上にガラスヘッドが把ま
れでおり、これをとおして温度針および電極導線が通過
し、またコンデンサ、ガス管、スクラバなどに連結する
こ−とが所望であればできる。小さな有孔度ＶＦフリッ
トを介して第３の小さ一隔室を陽極室に連結してあり、
これは標準の参照電極として使用するカロメル内部半電
池を有する固体電極であった。
、 ０．００２１ Ｎ（１，０，００９０Ｙ 、
０．００１１ ＰＤｌ、 ０．０００１４”Ｚ
ｒ、 ０．０１０９ ａｒｍ、 ０．００２２Ｍｏ
、 ０．０１２４ Ｎｕ、 ０．０００５４Ｒｈ、
０．００１９ Ｇｄ、 ０．０００３２Ｐｄ、
０．００８９５ Ｔｉｔ、 ０．０００００８＊
ｋｇ、 ０．０００４ Ｕ 、 １・３９Ｃｄ、
０．０００５５ Ｎｐ、 Ｑ、０ＱＯ２２”Ｔ・
、 ０．００１９ ＰＩｇ＋ ０．０４５２℃ｍ、
０．００７６ Ａｍ、０．００７９８５”Ｂａ
、 ０．００４１ Ｃａｎ、 ０．００２０２
”Ｌｍ、 ０．００３１ Ｉ 、 ０．００２Ｃ＠
−０，００５８ＨＮＯｘ−変化可能本Ｎｄ置換 およびすべての照射済み燃料溶解研究は三つの隔室を有
するガラス槽で行なった。陰極室および陽極室は底が平
らであって直径３ｃＩＩＬのほうけい酸ガラス管からで
きており、側方への短かい連結腕を有し、その中央に直
径３ｃｍ−のコーニングがラス有孔度ＶＦフリットが電
解槽の隔室隔離部材として作用した。隔室の工部に雌型
８／Ｔ＆−ル結合があり、この上にガラスヘッドが把ま
れでおり、これをとおして温度針および電極導線が通過
し、またコンデンサ、ガス管、スクラバなどに連結する
こ−とが所望であればできる。小さな有孔度ＶＦフリッ
トを介して第３の小さ一隔室を陽極室に連結してあり、
これは標準の参照電極として使用するカロメル内部半電
池を有する固体電極であった。
陽極および陰極は６．４５ｉの円形の輝い友白金円板で
あり、０．１２５１ｎの白金線に溶接してあった。を九
陽極室は０．１２５１ｉ＋の白金線指示電極を付加的に
有した。陽極室はテフロンで被覆した攪拌棒で攪拌し、
電解槽は磁気攪拌ホ。
あり、０．１２５１ｎの白金線に溶接してあった。を九
陽極室は０．１２５１ｉ＋の白金線指示電極を付加的に
有した。陽極室はテフロンで被覆した攪拌棒で攪拌し、
電解槽は磁気攪拌ホ。
トゲレートの上で加熱し、た。印加した電位は制御され
た電源をとおして供給し、この電位ならびに指示電極と
参照電極との間の溶液電位は高インピーダンスのデジタ
ルマルチメータで測定した。電流はシャントおよび高イ
ンピーダンスデジタルマルチメータを″使用して測定し
た。
た電源をとおして供給し、この電位ならびに指示電極と
参照電極との間の溶液電位は高インピーダンスのデジタ
ルマルチメータで測定した。電流はシャントおよび高イ
ンピーダンスデジタルマルチメータを″使用して測定し
た。
溶液電位の測定は、印加電圧を短かい時間切って行ない
、白金線指示電極と参照電極との間の電位を測定し九。
、白金線指示電極と参照電極との間の電位を測定し九。
温度補正を行なったのちにこの電位を使用してＣｌ１Ｑ
／Ｃ＠（２）の比を測定した。
／Ｃ＠（２）の比を測定した。
他の電解槽の設計および材料はすべてチタンからなる電
解槽であって、多孔質のセラｉ、りおよび陽極化された
チタンフリ、ト電解槽隔室隔離部材および白金メッキ（
０，０００２１ｍ）チタンシート電極材料を電流効率な
ぞの点から検査したが、Ｐｓ１０２ｔたは燃料の溶解に
は使用しなかった。これらいくつかの概念は、使用した
電解槽Ｋｌｌ［著な改良を行なうであろう。
解槽であって、多孔質のセラｉ、りおよび陽極化された
チタンフリ、ト電解槽隔室隔離部材および白金メッキ（
０，０００２１ｍ）チタンシート電極材料を電流効率な
ぞの点から検査したが、Ｐｓ１０２ｔたは燃料の溶解に
は使用しなかった。これらいくつかの概念は、使用した
電解槽Ｋｌｌ［著な改良を行なうであろう。
Ｐ ｗＯ２溶解は少量の陽極液試料を採ったのちに行な
い、ただちに硫酸アンモニウム第一鉄塩で残留酸化物を
分解し、約１５００Ｇで遠心分離してＰ ＊ ０２固体
ｔ−除去し、清澄化された溶液をＡＢ（２４１）に対し
てガンマ計測を約６０に・マにおいて行ない。
い、ただちに硫酸アンモニウム第一鉄塩で残留酸化物を
分解し、約１５００Ｇで遠心分離してＰ ＊ ０２固体
ｔ−除去し、清澄化された溶液をＡＢ（２４１）に対し
てガンマ計測を約６０に・マにおいて行ない。
この時高解儂性すチウムドリフトｒルマニウムダイオー
ドと４０９６チヤネルアナライデを使用した。コノガン
！計数を、同一ノＰ １０２ ｔ ＨＮＯｓ −ＫＷ’
に溶解した標準試料と比較した。最終の陽極液は０．０
２５μｍ７４ルタで濾過した。これらのフィルタはジオ
メトリ−を一定にして計数し、同様なフィルタの上で計
量したＰ ｕＯｔ と比較した。フィルタおよびＰｓｉ
０２は完全く溶解することがあり、アリコートを計数し
て標準溶液と比較したー照射された燃料の溶解の程度は
最終の溶液を０．０２５μｍフィルタで濾過して測定し
、次にフィルタおよび酸化物を）［ＮＯ，−ＨＦに完全
に＠解し、標準的な放射化学分析（よりて測定した。
ドと４０９６チヤネルアナライデを使用した。コノガン
！計数を、同一ノＰ １０２ ｔ ＨＮＯｓ −ＫＷ’
に溶解した標準試料と比較した。最終の陽極液は０．０
２５μｍ７４ルタで濾過した。これらのフィルタはジオ
メトリ−を一定にして計数し、同様なフィルタの上で計
量したＰ ｕＯｔ と比較した。フィルタおよびＰｓｉ
０２は完全く溶解することがあり、アリコートを計数し
て標準溶液と比較したー照射された燃料の溶解の程度は
最終の溶液を０．０２５μｍフィルタで濾過して測定し
、次にフィルタおよび酸化物を）［ＮＯ，−ＨＦに完全
に＠解し、標準的な放射化学分析（よりて測定した。
実施例１−６の陰極室は小さな容器で、その底は微細な
ガラススリットで形成してあう九、陽極室は大きな容器
であり九。試験溶液は陽極室に入れた。陰極室は４！！
硝酸でみたし、その底は試験溶液に浸漬し九。陰極およ
び陽極は二つとも輝いた白金網で形成した・可変直流電
位を電極の間に印加した。各実験においては電圧を調節
して陽極において酸素がたえず発生するのに十分な電圧
とした。
ガラススリットで形成してあう九、陽極室は大きな容器
であり九。試験溶液は陽極室に入れた。陰極室は４！！
硝酸でみたし、その底は試験溶液に浸漬し九。陰極およ
び陽極は二つとも輝いた白金網で形成した・可変直流電
位を電極の間に印加した。各実験においては電圧を調節
して陽極において酸素がたえず発生するのに十分な電圧
とした。
例１ 硝酸中のＰ ｕＯ２の電解的溶解この実施例は
Ｐ ｕＯｚの溶解を含む・Ｐ ｗ’０２は９００℃で焼
成した耐火材型の純粋物質として使用した。
Ｐ ｕＯｚの溶解を含む・Ｐ ｗ’０２は９００℃で焼
成した耐火材型の純粋物質として使用した。
Ｐ ｕ０２ ｏ、 ０５５０１ｉ−を含む４ Ｍ ＨＮ
Ｏｓ・の試験溶液２０ＷＬｌを電解槽の陽極室に入れた
。実験中に温度は１０４℃に保った。陽極からＯ３を連
続的に発生するのに十分な電圧で電解を開始し、６０分
間継続したが、溶解は観察されなかった。
Ｏｓ・の試験溶液２０ＷＬｌを電解槽の陽極室に入れた
。実験中に温度は１０４℃に保った。陽極からＯ３を連
続的に発生するのに十分な電圧で電解を開始し、６０分
間継続したが、溶解は観察されなかった。
例２ セリウムを含む硝酸中のＰ ｗｏ ２の電解的
溶解 この例はＰ ｕＯ２の溶解を含む。Ｐ ｗＯ２は９００
℃で焼成した耐火材型の純粋物質として使用した。
溶解 この例はＰ ｕＯ２の溶解を含む。Ｐ ｗＯ２は９００
℃で焼成した耐火材型の純粋物質として使用した。
０．００５８ＭＣ＠Ｉ）および０．０５１５ ｊ’ Ｐ
ｕＯ２を含む４ Ｍ ＨＮＯ，の試験溶液２０ｍを加え
た温度は１０４℃とし、実験中この温度に保った。電解
は開始され、３０−５０分間ののちにすべてのＰ ｕ
Ｏ２固体は溶解したことが目で観察された。
ｕＯ２を含む４ Ｍ ＨＮＯ，の試験溶液２０ｍを加え
た温度は１０４℃とし、実験中この温度に保った。電解
は開始され、３０−５０分間ののちにすべてのＰ ｕ
Ｏ２固体は溶解したことが目で観察された。
電圧′を短かい時間量にしてＣＩ帖をＣ＠＠に還元し、
溶液の色がピンク色になった、これｔｉＰｕｆ■である
と考えられる。仁の観察は分光写真分析によって確認し
た。溶解剤溶液の分析はＰｕが２１Ｐ／を程度であるこ
とを示し九・ この例はＰ ｕＯ２の溶解を含む・使用したＰｖａ０２
は９００℃で焼成した耐火材型の純粋物質であった。
溶液の色がピンク色になった、これｔｉＰｕｆ■である
と考えられる。仁の観察は分光写真分析によって確認し
た。溶解剤溶液の分析はＰｕが２１Ｐ／を程度であるこ
とを示し九・ この例はＰ ｕＯ２の溶解を含む・使用したＰｖａ０２
は９００℃で焼成した耐火材型の純粋物質であった。
０、００５ Ｍムぎ（１）を含む４！！囮０．の試験溶
液１５１Ｌｌを調製し、Ｐｍ０２２０ ”ｆを加えた。
液１５１Ｌｌを調製し、Ｐｍ０２２０ ”ｆを加えた。
開始温度は１０４℃であり、電解を開始したのちにホ。
トゲレート忙よりてこの温度に保うた。あきらかに酸化
されたＡｇＱＤは急速く還元された、これは濃い黒茶色
がなくなったことＫよりてわかりた。ホットグレートを
回して電解を継続した。約１５分間冷却する関に実質的
にすべてのＰ ｗＯｚを溶解した。これは溶液中に茶黒
色のムぎ個）を目で観察することによって確かめた。
されたＡｇＱＤは急速く還元された、これは濃い黒茶色
がなくなったことＫよりてわかりた。ホットグレートを
回して電解を継続した。約１５分間冷却する関に実質的
にすべてのＰ ｗＯｚを溶解した。これは溶液中に茶黒
色のムぎ個）を目で観察することによって確かめた。
の電解的溶解
この例によると上の例１のように溶解υ（ロ）の存在に
おいてＰｕＯ２Ｏ溶解が容品に進むことがわかつた・ １．３９ＭＵ（６）および０．００５８ ＭＣＩ（２）
を含む４ＭＨＮＯ，試験溶液２０１１１を調製し、０．
０５５５ｊ’ Ｐｍ０２を加えた。開始温度は１０８Ｃ
であり、これを実験中保持した。電解を開始して３７分
後に溶液は清澄となり、不溶解酸化物の痕跡も含まなか
った。溶解剤溶液の分析によるとＰｕ（ロ）２ ？／を
程度を含んでいた。
おいてＰｕＯ２Ｏ溶解が容品に進むことがわかつた・ １．３９ＭＵ（６）および０．００５８ ＭＣＩ（２）
を含む４ＭＨＮＯ，試験溶液２０１１１を調製し、０．
０５５５ｊ’ Ｐｍ０２を加えた。開始温度は１０８Ｃ
であり、これを実験中保持した。電解を開始して３７分
後に溶液は清澄となり、不溶解酸化物の痕跡も含まなか
った。溶解剤溶液の分析によるとＰｕ（ロ）２ ？／を
程度を含んでいた。
解
この例は使用済み核燃料にみいだされる元素の試料を含
む試験溶液を含む、使用済み燃料は再生可能な反応剤と
して作用する元素を含み、使用済み燃料に存在する再生
可能な反応剤として作用しない他の元素は、再生溶解工
程を妨害しない。
む試験溶液を含む、使用済み燃料は再生可能な反応剤と
して作用する元素を含み、使用済み燃料に存在する再生
可能な反応剤として作用しない他の元素は、再生溶解工
程を妨害しない。
１．３９ＭＵ（ロ）、０．００８ＭＲｈ 、 ０．００
７６ＭＣｍ 、 ０．０ ０ ２ １ Ｍａｒ、
０．０ ０ ４ １ ＭＢｍ 。
７６ＭＣｍ 、 ０．０ ０ ２ １ Ｍａｒ、
０．０ ０ ４ １ ＭＢｍ 。
０．００２７ＭＰｒ、０．０２２３ＭＮ５ｌを含む４！
！■旬、の試験溶液２０−を調製し、Ｐｍ０２０−０５
２７？を加えた。開始温度は１０８℃で、実験中この温
度に保った。電解を開始し、２５〜３５分後に溶液は完
全に清澄となｌ Ｐｍ０２が実質的に完全に溶解し九こ
とを示した・ 例６ 溶解混合物から再生可能な反応剤の除去電解的再
生可能な反応剤によるＰｍ０２の溶解は上記例によって
示され良、従うて例６社アンモニア沈澱工Ｓにおいて再
生可能な反応剤をＰｇおよびＵから除去することのみを
のべる。
！■旬、の試験溶液２０−を調製し、Ｐｍ０２０−０５
２７？を加えた。開始温度は１０８℃で、実験中この温
度に保った。電解を開始し、２５〜３５分後に溶液は完
全に清澄となｌ Ｐｍ０２が実質的に完全に溶解し九こ
とを示した・ 例６ 溶解混合物から再生可能な反応剤の除去電解的再
生可能な反応剤によるＰｍ０２の溶解は上記例によって
示され良、従うて例６社アンモニア沈澱工Ｓにおいて再
生可能な反応剤をＰｇおよびＵから除去することのみを
のべる。
ＩＭＨＮＯ，，０，５Ｍ硝硝酸ウラシル５ ？／Ｌ Ｐ
ｕ（へ）、０．００５Ｍムｔ１および１ ′０１ｇ＋
）レーザを含む溶液１０１１１を５０〜５５℃に加熱し
て十分なアンモニアを加え、最終溶液は２ Ｍ ＮＨ３
とした。
ｕ（へ）、０．００５Ｍムｔ１および１ ′０１ｇ＋
）レーザを含む溶液１０１１１を５０〜５５℃に加熱し
て十分なアンモニアを加え、最終溶液は２ Ｍ ＮＨ３
とした。
この溶液を５０〜５５℃で３０分間蒸解した、沈澱した
ウラニウムおよび！ルトニウＡは濾過して除いた。フィ
ルタケーキは２！！Ｍ−溶液１０ｗＬｌで洗浄した。次
にこのフィルタケーキを２ＭＮＨｓＭ液で再び懸濁させ
て遠心分離した。沈澱したウラニウムおよび！ルトニウ
ムは最初の濾過分と同様に再溶解したのちに、二つとも
洗浄液１０ＷＬｔを１１ＯＡ、 ）レーザを計数して分
析した。Ａｇ分離の除染係数は２５０でＴｏ９、生成物
中に五１１７ ｐｐｍがあった。パッチの二次洗浄を省
略すれば除染係数は１９０となりたであろう、 ムｇ
トレーサの物質収支はＩＱＩ、ｓ％であった。
ウラニウムおよび！ルトニウＡは濾過して除いた。フィ
ルタケーキは２！！Ｍ−溶液１０ｗＬｌで洗浄した。次
にこのフィルタケーキを２ＭＮＨｓＭ液で再び懸濁させ
て遠心分離した。沈澱したウラニウムおよび！ルトニウ
ムは最初の濾過分と同様に再溶解したのちに、二つとも
洗浄液１０ＷＬｔを１１ＯＡ、 ）レーザを計数して分
析した。Ａｇ分離の除染係数は２５０でＴｏ９、生成物
中に五１１７ ｐｐｍがあった。パッチの二次洗浄を省
略すれば除染係数は１９０となりたであろう、 ムｇ
トレーサの物質収支はＩＱＩ、ｓ％であった。
溶解
０ＲＮＬのり、 Ｅ、 Ｈａｒｎ＠ｒは、Ｃ＠６１）／
釦のモル比は溶解速度の制御についてＣ＠ｌＶ）濃度よ
シ重要であることを示唆した。この電解槽の技術および
経済をこの研究について検討したところ、高い溶解電位
を保持する必要があることに問題であった。
釦のモル比は溶解速度の制御についてＣ＠ｌＶ）濃度よ
シ重要であることを示唆した。この電解槽の技術および
経済をこの研究について検討したところ、高い溶解電位
を保持する必要があることに問題であった。
ＣＩＩＱ／（至）のモル比およびＣ＠荀濃度の効果を示
すために、Ｃ・（２）＋４！！■め、６０−′ｔ−含む
陽極溶液′ｆｔ９０℃において公知の溶液電位に酸化し
た。
すために、Ｃ・（２）＋４！！■め、６０−′ｔ−含む
陽極溶液′ｆｔ９０℃において公知の溶液電位に酸化し
た。
次に電解槽を所望の電圧を保持するのに必要な時だけ動
作させ九。
作させ九。
次の結果によるとＰ ｕｏ ２の溶解速度はＣ＠ＷＡモ
ル比の溶液電位の増加と共に増加し、Ｈｏｒｎ＠ｒの最
初の観察を確認し九〇０．０５ＭＣｅ＋４ＭＨＮＯ。
ル比の溶液電位の増加と共に増加し、Ｈｏｒｎ＠ｒの最
初の観察を確認し九〇０．０５ＭＣｅ＋４ＭＨＮＯ。
全使用し、Ｃｍ （Ｖ／Ｉ）−１ｅにおいてＰｕＯ２の
９０チ以上が２時間で溶解した、これに対してセリウム
の比が１０．１および０．１１においては、それぞれ６
１，４３および１４チでありた。Ｃ・輔濃度を０．０２
５Ｍに保つ走時に、ＣＩ 帖／（ＩＩ） （Ｄ −ｖ−
ル比９およびｌに対してＰｕＯ２７８および４３ｍがそ
れぞれ１２０分間で溶解した。Ｃ＠ＩＱ濃度を０．００
５Ｍに保持した時にＣＩ（社）／Ｉ）モル比が９および
０．１１である時に％Ｐｗ０２４７およびＩ４ｓがそれ
ぞれ１２０分間で溶解した。第２表は１２０分間のこれ
らの結果を要約する。
９０チ以上が２時間で溶解した、これに対してセリウム
の比が１０．１および０．１１においては、それぞれ６
１，４３および１４チでありた。Ｃ・輔濃度を０．０２
５Ｍに保つ走時に、ＣＩ 帖／（ＩＩ） （Ｄ −ｖ−
ル比９およびｌに対してＰｕＯ２７８および４３ｍがそ
れぞれ１２０分間で溶解した。Ｃ＠ＩＱ濃度を０．００
５Ｍに保持した時にＣＩ（社）／Ｉ）モル比が９および
０．１１である時に％Ｐｗ０２４７およびＩ４ｓがそれ
ぞれ１２０分間で溶解した。第２表は１２０分間のこれ
らの結果を要約する。
以下余白
例８ 温度の影響
銀溶液ｔ−２５℃において陽極酸化する時に、溶液全体
はきわめて濃い茶色となる。温度を次第に＾めながら電
解を行なうと、色の濃さは減少し、最終的には陽極のご
く近くにおいてのみ茶色が残る。これは高い温度におい
て酸化された銀により水が比較的急速に酸化されておき
る。この挙動は第３表に示す条件で電解槽の温度を変化
させて電解した一連の実験によって明らかになった。陽
極室溶液の電位は、種々な温度で電解槽の電流を一時的
Ｋｍ断した直後に力闘メル電極に対して測定した。測定
した溶液電位は標準水素電極に対して補正し、０．００
５ Ｍムｇ＋４ＭＨＮｏ、に対して２５℃から１００℃
に上昇させたところ、電圧は１．９０Ｖから１．５ＴＶ
に減少した。これに対してｏ、ｏｏｓＭＣ・に対しては
約１．７１Ｖで実質的に変らなかまた。ムｇおよびＣ＠
Ｏ等モル混合物では、第３表に示すように温度ｔ２５℃
から１００℃に上昇させると、測定した陽極液電位は１
．９５Ｖから１．７１Ｖに減少した。この挙動はＣＩ帖
とは異なってＡｇ１）が水と急速に反応するので、かな
シの部分のＡｇが常に酸化された状態であることを防止
することを反映している。１００℃における溶液電位１
．５７Ｖは、２５℃におイテ電位１．９０Ｖを生ずるＡ
ｇ（１１／Ａｇ（１）比の４．５分の１に対応する。
はきわめて濃い茶色となる。温度を次第に＾めながら電
解を行なうと、色の濃さは減少し、最終的には陽極のご
く近くにおいてのみ茶色が残る。これは高い温度におい
て酸化された銀により水が比較的急速に酸化されておき
る。この挙動は第３表に示す条件で電解槽の温度を変化
させて電解した一連の実験によって明らかになった。陽
極室溶液の電位は、種々な温度で電解槽の電流を一時的
Ｋｍ断した直後に力闘メル電極に対して測定した。測定
した溶液電位は標準水素電極に対して補正し、０．００
５ Ｍムｇ＋４ＭＨＮｏ、に対して２５℃から１００℃
に上昇させたところ、電圧は１．９０Ｖから１．５ＴＶ
に減少した。これに対してｏ、ｏｏｓＭＣ・に対しては
約１．７１Ｖで実質的に変らなかまた。ムｇおよびＣ＠
Ｏ等モル混合物では、第３表に示すように温度ｔ２５℃
から１００℃に上昇させると、測定した陽極液電位は１
．９５Ｖから１．７１Ｖに減少した。この挙動はＣＩ帖
とは異なってＡｇ１）が水と急速に反応するので、かな
シの部分のＡｇが常に酸化された状態であることを防止
することを反映している。１００℃における溶液電位１
．５７Ｖは、２５℃におイテ電位１．９０Ｖを生ずるＡ
ｇ（１１／Ａｇ（１）比の４．５分の１に対応する。
五ｇｌ）で二つのＰ ｕｏ ２の溶解実験を行なった。
最初の実験７６−５６では陽極液が４！！囮０３＋０．
００５ＭＡｇ６０ｄで、温度２５℃であり、水素電極目
盛に補正した陽極液溶液電位は１．８４Ｖから１．８９
Ｖで変化した。第２の実験は温度が８０℃である＃１か
はこれと同様であった。第４表はその結果金示す、２５
℃におけるＰｕＯ２の特異な迅速溶解はこの特殊な時に
行なわれ、他のＰ ｕｏ ２溶解剤は２５Ｃにおいてこ
のような溶解速度を示すことは知られていない。８０℃
において０．００５ＭＡｇで急速に溶解することはＡｇ
のわずかな部分のみが酸化された状態であって、ムｇω
）の効果を強調する、これは恐らくはその電子交換速度
がすみやかなことに関係するのであろう。
００５ＭＡｇ６０ｄで、温度２５℃であり、水素電極目
盛に補正した陽極液溶液電位は１．８４Ｖから１．８９
Ｖで変化した。第２の実験は温度が８０℃である＃１か
はこれと同様であった。第４表はその結果金示す、２５
℃におけるＰｕＯ２の特異な迅速溶解はこの特殊な時に
行なわれ、他のＰ ｕｏ ２溶解剤は２５Ｃにおいてこ
のような溶解速度を示すことは知られていない。８０℃
において０．００５ＭＡｇで急速に溶解することはＡｇ
のわずかな部分のみが酸化された状態であって、ムｇω
）の効果を強調する、これは恐らくはその電子交換速度
がすみやかなことに関係するのであろう。
以下余白
１！ 婢
嘴 岬
第３表
陽極液： ４ ＭＨＮＯ，−０，００５ＭＡ、 −０，
００陰極液：８ＭＨＮ０．６０１１４ ℃ １．４９５ １．７１５ １００ ５３゜１．４９８
１．７１ｇ ９５ ５４１．５００ １．７２１ ９
０ ５２ １．５０２ １．７２５ ８５ ５０ １．５１８ １．７４３ ８０ ４７ １．５２７ １．７５４ ７５ ４５ １．５４７ １．７７６ ７０ ４２ １．５７６ １．８０７ ６５ ３９ １．５９５ １．８２８ ６０ ３７ １．６２９ １．８６６ ５０ ３１ １．６４１ １．８８０ ４５ ２９ １．６４９ １．８９０ ４０ ２６ １．６５３ １．８９５ ３４．５ ２５５ＭＣ・ ６
０ｄ 、５ ２．１４８ ２．６１．９５５
２．６ １．９６０ ２．６ １．９７０ ２．６ ２．０００ ２．６ １．９５６ ２．６ １．９９８ ２．６５ ２．００２ ２．７０ １．９４０ ２．７０ ５ ２．００１ ２．９０２、Ｏｉｌ
３．００ ２．００１ ３．０５ １．８７４ ３．１５ 例９、酸化触媒として、ＨＮＯ３中のコパル）１使コバ
ルトはＰ ｕ Ｏ２の電解的溶解の潜在的な酸化触媒で
ある。Ｃｏ２＋： Ｃｏ” ＋ ＠−の対はＥ＠＝１．
８２Ｖであってこの価はＣ・（１）／（■）よりも大き
い。コバルトを使用するＰ ｕ Ｏ２の溶解実験は三つ
行なった＠ ０．００５ Ｍ Ｃｏ ＋ ４ Ｍ ＨＮ
Ｏ！１ Ｋ’使用する９０’における溶解ＰｕＯ２の約
６５ｇＩは、０．００５竺Ｃ・＋４ＭＨＮＯ，で４時間
行なった時の８２優と比べることができる。コバルト溶
液は酸化中に宵色に変ったが、電解槽の電流ｔ−膣断し
た時には残らなかった。実験は５０℃において反復し、
温度の影響を測定したところ、４時間でＰ ｕ Ｏ２の
１９係が溶解したのみであった。
００陰極液：８ＭＨＮ０．６０１１４ ℃ １．４９５ １．７１５ １００ ５３゜１．４９８
１．７１ｇ ９５ ５４１．５００ １．７２１ ９
０ ５２ １．５０２ １．７２５ ８５ ５０ １．５１８ １．７４３ ８０ ４７ １．５２７ １．７５４ ７５ ４５ １．５４７ １．７７６ ７０ ４２ １．５７６ １．８０７ ６５ ３９ １．５９５ １．８２８ ６０ ３７ １．６２９ １．８６６ ５０ ３１ １．６４１ １．８８０ ４５ ２９ １．６４９ １．８９０ ４０ ２６ １．６５３ １．８９５ ３４．５ ２５５ＭＣ・ ６
０ｄ 、５ ２．１４８ ２．６１．９５５
２．６ １．９６０ ２．６ １．９７０ ２．６ ２．０００ ２．６ １．９５６ ２．６ １．９９８ ２．６５ ２．００２ ２．７０ １．９４０ ２．７０ ５ ２．００１ ２．９０２、Ｏｉｌ
３．００ ２．００１ ３．０５ １．８７４ ３．１５ 例９、酸化触媒として、ＨＮＯ３中のコパル）１使コバ
ルトはＰ ｕ Ｏ２の電解的溶解の潜在的な酸化触媒で
ある。Ｃｏ２＋： Ｃｏ” ＋ ＠−の対はＥ＠＝１．
８２Ｖであってこの価はＣ・（１）／（■）よりも大き
い。コバルトを使用するＰ ｕ Ｏ２の溶解実験は三つ
行なった＠ ０．００５ Ｍ Ｃｏ ＋ ４ Ｍ ＨＮ
Ｏ！１ Ｋ’使用する９０’における溶解ＰｕＯ２の約
６５ｇＩは、０．００５竺Ｃ・＋４ＭＨＮＯ，で４時間
行なった時の８２優と比べることができる。コバルト溶
液は酸化中に宵色に変ったが、電解槽の電流ｔ−膣断し
た時には残らなかった。実験は５０℃において反復し、
温度の影響を測定したところ、４時間でＰ ｕ Ｏ２の
１９係が溶解したのみであった。
第３番目の実験はＣ・を使用してＰｕ０ｚを溶解する硝
酸濃度の効果を決定した＊ ０．０５ＭＣｏ＋１、 Ｍ
Ｉ（Ｎｏ、 を使用して５時間でＰｕＯ２の約９３優
が溶解し、これに対して０．０５ＭＣｅ＋ＩＭｆ（Ｎｏ
、Ｔｈ使用して６８分で完全に溶解した。
酸濃度の効果を決定した＊ ０．０５ＭＣｏ＋１、 Ｍ
Ｉ（Ｎｏ、 を使用して５時間でＰｕＯ２の約９３優
が溶解し、これに対して０．０５ＭＣｅ＋ＩＭｆ（Ｎｏ
、Ｔｈ使用して６８分で完全に溶解した。
第５表は三つの実験の結果を示す。
例１０．酸化触媒としてＨＮＯ３中のネゾツニウムネゾ
ツニウムはＰ ｕ Ｏ２の電解的溶解の酸化触媒として
示唆されている。 ＮＰＯ２＋、−ＮＰＯ２＋ｅ の
ｒ、ｊｔｌ：’＝１．１５ Ｖテ、ｉす、Ｋ験したが６
１．り良い結果は得られなかった。陽極室は４ Ｍ Ｈ
ＮＯ，十０．００５ＭＮｐ′に含む時に３〜４時間でＰ
ｕ ０２の２５〜３５％がほぼ溶解した。前の実験に
おいては付加的な酸化触媒を加えることなく電解槽を動
作させてＩ Ｍ ＨＮＯ３に対して同様な結果が得られ
た。
ツニウムはＰ ｕ Ｏ２の電解的溶解の酸化触媒として
示唆されている。 ＮＰＯ２＋、−ＮＰＯ２＋ｅ の
ｒ、ｊｔｌ：’＝１．１５ Ｖテ、ｉす、Ｋ験したが６
１．り良い結果は得られなかった。陽極室は４ Ｍ Ｈ
ＮＯ，十０．００５ＭＮｐ′に含む時に３〜４時間でＰ
ｕ ０２の２５〜３５％がほぼ溶解した。前の実験に
おいては付加的な酸化触媒を加えることなく電解槽を動
作させてＩ Ｍ ＨＮＯ３に対して同様な結果が得られ
た。
これらの結果は他の実験の説明において顕著であって、
後に明らかとなる。
後に明らかとなる。
例１１１合成溶解剤溶液中の溶解
溶解触媒の源として第１表の合成溶解鋼溶ｆｆ１ｋ使用
して多数の★験を行なった。最初の実験は１．４竺Ｕ及
び４ Ｍ ＨＮＯ５で行ない、最初のＰｕＯ２浴解速度
は迅速であったが、溶液電格が増加してセリウムの大部
分が酸化されると、溶解は急激に減少して微細な赤い泥
状の沈澱が形成された。
して多数の★験を行なった。最初の実験は１．４竺Ｕ及
び４ Ｍ ＨＮＯ５で行ない、最初のＰｕＯ２浴解速度
は迅速であったが、溶液電格が増加してセリウムの大部
分が酸化されると、溶解は急激に減少して微細な赤い泥
状の沈澱が形成された。
溶解速度を増加させる最も有効な手段は溶解剤溶液を硝
酸で希釈することであった。
酸で希釈することであった。
上記実験において１．４竺Ｕ（Ｖｌ）及び４竺ＨＮＯ。
を含む合成溶解剤溶液を使用すると、ＰｕＯ２の溶解速
度は４ ＭＨＮ０５ ＋０．００５ ＭＣ・よりも低い
ことが判明した。実験７５−１２の目的はＰ ｕ ０２
溶解に与える溶解剤溶液の５０９６希釈の１書を決定す
ることであり九、第６表の結果はＰ ｕ ０２が３時間
でほとんど完全に溶解することｔ示し、これに対して完
全な溶解剤溶液では１０時間ケ必要とした。更に陽極溶
液は４６分で曇ってきたが、ＰｕＯ２の溶解中に赤い沈
澱物は形成されなかった。
度は４ ＭＨＮ０５ ＋０．００５ ＭＣ・よりも低い
ことが判明した。実験７５−１２の目的はＰ ｕ ０２
溶解に与える溶解剤溶液の５０９６希釈の１書を決定す
ることであり九、第６表の結果はＰ ｕ ０２が３時間
でほとんど完全に溶解することｔ示し、これに対して完
全な溶解剤溶液では１０時間ケ必要とした。更に陽極溶
液は４６分で曇ってきたが、ＰｕＯ２の溶解中に赤い沈
澱物は形成されなかった。
以下余白
例１２ アメリシウムを使用する溶解
実験は１％硝酸アメリンウムを含む０．００５〜０．０
１ＭＰｕ硝酸塩を４ Ｍ ＨＮＯ，に加えてＰｕＯ２ｋ
電解的にｌＩｌ！解して溶液とした。
１ＭＰｕ硝酸塩を４ Ｍ ＨＮＯ，に加えてＰｕＯ２ｋ
電解的にｌＩｌ！解して溶液とした。
第７表はその結果を示す、実験７６−２３はＰｕ０２ｔ
−含む４ Ｍ ＨＮＯ３溶液に０．０１ＭＰｕ硝酸塩を
加えた結果を示す、溶液は電解槽の陽極室に入れ、電解
槽を高い電流密度で動作させた＠ ＰｕＯ２の約５５％
が５時間で溶解した。 Ｐｕ硝酸塩の濃度は０．００５
Ｍ（７６−２４）に減少した時に、同一の溶解速度を維
持した。初期の実験においては電解することな（４ＭＨ
ＮＯ，においてＰｔ１０２溶解速度は極めて低いことを
示した。実験７６−２５Ｆｉ電解することなく ４ＭＨ
ＮＯ３＋０．００５ＭＰｕ（ＩＶ）硝酸塩中でＰ ｕ
Ｏ２の溶解速Ｉｊを測定した。
−含む４ Ｍ ＨＮＯ３溶液に０．０１ＭＰｕ硝酸塩を
加えた結果を示す、溶液は電解槽の陽極室に入れ、電解
槽を高い電流密度で動作させた＠ ＰｕＯ２の約５５％
が５時間で溶解した。 Ｐｕ硝酸塩の濃度は０．００５
Ｍ（７６−２４）に減少した時に、同一の溶解速度を維
持した。初期の実験においては電解することな（４ＭＨ
ＮＯ，においてＰｔ１０２溶解速度は極めて低いことを
示した。実験７６−２５Ｆｉ電解することなく ４ＭＨ
ＮＯ３＋０．００５ＭＰｕ（ＩＶ）硝酸塩中でＰ ｕ
Ｏ２の溶解速Ｉｊを測定した。
Ｐ ｕ Ｏ２の約１１−が５時間で溶解し、これに対し
て硝酸のみの中では２〜３９６が溶解した。実験７６−
２６は４ ！！ ＨＮｏ３のみ１陽極室に使用して高い
電流密度でセリウムまたは付加し九Ｐ１１′を使用する
ことなく溶解速度を測定した。電解がＰｕＯ２の溶解速
度を増加させてＰｏｏｌの約３２囁が５時間で溶解した
。 ７６−２６ｔ−ＩＭＨＮＯ，（７６−３１）を使用
して反復した時には溶解速度の変化はみられなかった。
て硝酸のみの中では２〜３９６が溶解した。実験７６−
２６は４ ！！ ＨＮｏ３のみ１陽極室に使用して高い
電流密度でセリウムまたは付加し九Ｐ１１′を使用する
ことなく溶解速度を測定した。電解がＰｕＯ２の溶解速
度を増加させてＰｏｏｌの約３２囁が５時間で溶解した
。 ７６−２６ｔ−ＩＭＨＮＯ，（７６−３１）を使用
して反復した時には溶解速度の変化はみられなかった。
以下余白
アメリシウムが有効な触媒であると信じられる理由は次
の通りである。
の通りである。
触媒の効果は溶液中のイオン対の酸化電位に依存すると
考えられる０次の価を参照。
考えられる０次の価を参照。
Ｐａ（Ｖ） −Ｐｕ（Ｖｌ） ０．９１６ ＶＮｐ（
Ｖ） −Ｎｐ（Ｖｌ） １．１５ Ｖへｍ（Ｖ） −
Ａ１１ｌ（ＶＴ） １．６０ Ｖ上に示す様にネプツ
ニウムは効果がない。従って溶解速度が加えたプルトニ
ウムよりもアメリシウムによると我々は考える。
Ｖ） −Ｎｐ（Ｖｌ） １．１５ Ｖへｍ（Ｖ） −
Ａ１１ｌ（ＶＴ） １．６０ Ｖ上に示す様にネプツ
ニウムは効果がない。従って溶解速度が加えたプルトニ
ウムよりもアメリシウムによると我々は考える。
照射済み燃料の溶解
多数の実験を行って実際に照射し九燃料の溶解剤溶液を
使用し、崩壊生成物又は核反応生成物として存在するも
の以外に触媒を使用しないで行なった。
使用し、崩壊生成物又は核反応生成物として存在するも
の以外に触媒を使用しないで行なった。
例１３ 四つの溶解実施例及び比較例
８ｈｌｐｐｉｎｇｐｏｒｔ 、 Ｐ＠ｎｎａ、の原子炉
から得た照射済みＵＯ２燃料について行なった。この燃
料は約３４．０００ ＭＷｄ／Ｔの弱い照射を行なった
。最初の二つの実験においては８ Ｍ ＨＮＯ３及び８
￥ＨＮｏ。
から得た照射済みＵＯ２燃料について行なった。この燃
料は約３４．０００ ＭＷｄ／Ｔの弱い照射を行なった
。最初の二つの実験においては８ Ｍ ＨＮＯ３及び８
￥ＨＮｏ。
−〇。ＩＭＨＦｔ−使用して電解することなく４時間行
った。０．０２μｍの濾過で得九黒色の固体残留物は燃
料中の全体のＰｕ１Ｃついて１．３１及び０．５俤であ
シ、Ｒｕは２６％及び１３優であった。
った。０．０２μｍの濾過で得九黒色の固体残留物は燃
料中の全体のＰｕ１Ｃついて１．３１及び０．５俤であ
シ、Ｒｕは２６％及び１３優であった。
第１の電解的溶解実験においてはＳｉｐｐｌａｇｐｏｒ
ｔ燃料３４．３９ｔ８ ＭＨＮＯｓ８５１１７に加え、
電解することなく９５℃に４時間加熱した。溶解剤溶液
の濃りａ次に４ ＭＨＮＯ３、１，４ＭＵＫｉＵ節ｔ、
テ体槓を９０１Ｌｔとした。この溶液及び固体は電解槽
の陽極室に送り、１０ Ｍ ＨＮｏ、 １００１１ｊｔ
’陰ｍ１ｉｌＫ加えた。第８表は操作条件及び結果を示
す。
ｔ燃料３４．３９ｔ８ ＭＨＮＯｓ８５１１７に加え、
電解することなく９５℃に４時間加熱した。溶解剤溶液
の濃りａ次に４ ＭＨＮＯ３、１，４ＭＵＫｉＵ節ｔ、
テ体槓を９０１Ｌｔとした。この溶液及び固体は電解槽
の陽極室に送り、１０ Ｍ ＨＮｏ、 １００１１ｊｔ
’陰ｍ１ｉｌＫ加えた。第８表は操作条件及び結果を示
す。
Ａｔ、 １″示白
同−の溶解剤溶液の第２番目の濾過である比較例ＦｉＰ
ｕ ０．２１ ％の読みを示した。これは実際にパ、ツ
クグランド汚染であって、全てのＰ ｕ Ｏ２が実際に
溶解したことを示す。
ｕ ０．２１ ％の読みを示した。これは実際にパ、ツ
クグランド汚染であって、全てのＰ ｕ Ｏ２が実際に
溶解したことを示す。
他の実験において８１ｐｐｉｎｇｐｏｒｔ燃料１４．６
６９ｔｌ−８Ｍ）ｆＮ０３２５ｄに加えて実験を反復し
た。第９表は全ての条件及び結果金示す。
６９ｔｌ−８Ｍ）ｆＮ０３２５ｄに加えて実験を反復し
た。第９表は全ての条件及び結果金示す。
以下余白
ｔ”″ １
！ １
の 嘴
Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ ＊ Ｐ＠ｎｎｉ、の近くに以前
あった５ａｘｔｏｎ原子炉で照射した燃料は約２６，５
００ＭＷｄ ／ Ｔの弱い照射をうけたものであって、
溶解剤溶液の調製に使用した。これは５重量％ Ｐｕ０
２−ＵＯ２の混合酸化物燃料であった。機械的に攪拌し
て−３２５ｍ＠ｓｈ ＰｕＯ２と−２００ｍｅｓｈ Ｕ
Ｏ２ｆ混和機で攪拌して、（レッドとしＨ２−Ｎ２雰囲
気中で１７００℃で４時間焼成した。第１の実験ではこ
の燃料１０ｇｔ”８ＭｆｌＮＯ，５０１４に８０℃にお
いて４時間で溶解した。溶解した溶液を濾過し、水で希
釈し７０ｍ１（０，５３ＭＵ ） 、 （５，７ＭＨＮ
Ｏ５）とし、表面積ｘ２．８ｍ１ｇのＰｕＯ２０，１１
３１／と混合して電解槽の陽極室に入れ、４ＭＨＮＯ，
７０層！全陰極室に入れた。陽極室は空気で・ダージし
てＲＪ１０４ ｔ−除いた。これは空気を一連の１０竺
ＮａＯＨトラ、ｆに通して捕集した。
あった５ａｘｔｏｎ原子炉で照射した燃料は約２６，５
００ＭＷｄ ／ Ｔの弱い照射をうけたものであって、
溶解剤溶液の調製に使用した。これは５重量％ Ｐｕ０
２−ＵＯ２の混合酸化物燃料であった。機械的に攪拌し
て−３２５ｍ＠ｓｈ ＰｕＯ２と−２００ｍｅｓｈ Ｕ
Ｏ２ｆ混和機で攪拌して、（レッドとしＨ２−Ｎ２雰囲
気中で１７００℃で４時間焼成した。第１の実験ではこ
の燃料１０ｇｔ”８ＭｆｌＮＯ，５０１４に８０℃にお
いて４時間で溶解した。溶解した溶液を濾過し、水で希
釈し７０ｍ１（０，５３ＭＵ ） 、 （５，７ＭＨＮ
Ｏ５）とし、表面積ｘ２．８ｍ１ｇのＰｕＯ２０，１１
３１／と混合して電解槽の陽極室に入れ、４ＭＨＮＯ，
７０層！全陰極室に入れた。陽極室は空気で・ダージし
てＲＪ１０４ ｔ−除いた。これは空気を一連の１０竺
ＮａＯＨトラ、ｆに通して捕集した。
第１０表は条件及び結果を示す。
以下余白
一一一一 −賑
Ｒｕに対する除染係数５は最初の溶解剤溶液を最終の溶
液及び固体と比較して見出（色曇例１５． ５ａｘｔｏ
ｎ固体の溶解剤溶液中の溶解５ａｘｔｏｎの５重量ｑｂ
ＰｕＯ２−ＵＯ２燃料の試料ｔＨＮＯ５に９０℃で４
時間で溶解した。１７ ＊ ＰｕＯ２を含む固体残留物
及び溶解剤溶液を陽極室に加えて酸化溶解を行なった。
液及び固体と比較して見出（色曇例１５． ５ａｘｔｏ
ｎ固体の溶解剤溶液中の溶解５ａｘｔｏｎの５重量ｑｂ
ＰｕＯ２−ＵＯ２燃料の試料ｔＨＮＯ５に９０℃で４
時間で溶解した。１７ ＊ ＰｕＯ２を含む固体残留物
及び溶解剤溶液を陽極室に加えて酸化溶解を行なった。
溶液の電位は徐々に上昇し１．４５Ｖに近づくまで１６
５分を必要とし、同時にＲｕが損失した。２２５分後に
陽極溶液を濾過して固体を分析した。その結果陽極溶解
２２５分後に溶解せずに残ったＰ ｕ Ｏ２は燃料中の
Ｐ ｕ Ｏ２全体の１３％であった。第２の５ｔｘｔｏ
ｎ溶解剤溶液を調製し、全体で５８５分として上記実験
を反復した。鐘終的Ｋ１１ｌ遇した固体は未溶解ＰｕＯ
２１２チｔまだ含んでいた。
５分を必要とし、同時にＲｕが損失した。２２５分後に
陽極溶液を濾過して固体を分析した。その結果陽極溶解
２２５分後に溶解せずに残ったＰ ｕ Ｏ２は燃料中の
Ｐ ｕ Ｏ２全体の１３％であった。第２の５ｔｘｔｏ
ｎ溶解剤溶液を調製し、全体で５８５分として上記実験
を反復した。鐘終的Ｋ１１ｌ遇した固体は未溶解ＰｕＯ
２１２チｔまだ含んでいた。
例１６． ４ Ｍ ■０５ ＋ ０．００５ Ｍ ＣＩ
中の８ａｘｔｏｎ ｌｆｊ讐剤固剤固体解 ５ａｘｔｏｎ 溶解剤固体を分離したものｔ−４ＭＨＮ
ｏ。
中の８ａｘｔｏｎ ｌｆｊ讐剤固剤固体解 ５ａｘｔｏｎ 溶解剤固体を分離したものｔ−４ＭＨＮ
ｏ。
十０．００５ＭＣ＠ｉ使用して酸化溶解したが、より複
雑な溶解剤溶液よりも容易に溶解することはなかった。
雑な溶解剤溶液よりも容易に溶解することはなかった。
８ａｘｔｏｎ ５重量％ ＰｕＯ２−００２燃料（１３
，１６ｇ）を８Ｍｆ（ＮＯ５２５１７中に９５℃で４時
間加熱して電解した。残留固体は濾過して溶解剤ｍ液か
ら分離した。最初に８ｔｘｔｏｍ燃料にあったＰｕの１
８，６チが未溶解の固体として見出された。固体および
Ｍ目１１ｐｏｒ＊フィルタ媒体［４Ｍ ＨＮＯ３＋ ０
．００５ＭＣ・（［１）ｆ：含む陽極室に加えた。前の
研究の結果セルロース混合エステルｔ−含ｔｒフィルタ
ａ電ｓ摺動作の最初の１５分間で陽極室において完全に
分解し、濾過された固体は陽極溶液に懸濁して残った。
，１６ｇ）を８Ｍｆ（ＮＯ５２５１７中に９５℃で４時
間加熱して電解した。残留固体は濾過して溶解剤ｍ液か
ら分離した。最初に８ｔｘｔｏｍ燃料にあったＰｕの１
８，６チが未溶解の固体として見出された。固体および
Ｍ目１１ｐｏｒ＊フィルタ媒体［４Ｍ ＨＮＯ３＋ ０
．００５ＭＣ・（［１）ｆ：含む陽極室に加えた。前の
研究の結果セルロース混合エステルｔ−含ｔｒフィルタ
ａ電ｓ摺動作の最初の１５分間で陽極室において完全に
分解し、濾過された固体は陽極溶液に懸濁して残った。
３時間および５．５時間の酸化溶解の後にそれぞれ約２
３および４４−のＰｕＯ２が溶解残留物として見出され
た。これらの結果は、前の研究と同様であって、溶解剤
溶液および固体扛酸化溶解の前には分離されなかった。
３および４４−のＰｕＯ２が溶解残留物として見出され
た。これらの結果は、前の研究と同様であって、溶解剤
溶液および固体扛酸化溶解の前には分離されなかった。
例１７．二酸化ネプツニウムの溶解
次の実験はＮｐ０２の硝酸中の溶解を比較したものであ
って、一つは七すウムの存在において電解を行なうか、
もしくは行なわすＫ１１ｌ解させ、またはＮｐの存在に
おいて電解を行なったものである。
って、一つは七すウムの存在において電解を行なうか、
もしくは行なわすＫ１１ｌ解させ、またはＮｐの存在に
おいて電解を行なったものである。
ＮｐＯ２試料は４ＭＨＮＯ３＋０．Ｏ５ＭＣ・（１）中
に９０℃で２時間で約ｉｏｎが溶解した。試験はＣ・（
ＩＶ） を含む電解槽で反復した。 ＮｐＯ２の溶解は
急速に行なわれて１３分のうちに溶流から固体がなくな
って清澄となった。試験は４ Ｍ ）［Ｎｏｓ＋０．０
０５ＭＮｐ１ｉ酸化触媒として使用して反復したところ
、ＮｐＯ２の約３５１が２００分で溶解した。
に９０℃で２時間で約ｉｏｎが溶解した。試験はＣ・（
ＩＶ） を含む電解槽で反復した。 ＮｐＯ２の溶解は
急速に行なわれて１３分のうちに溶流から固体がなくな
って清澄となった。試験は４ Ｍ ）［Ｎｏｓ＋０．０
０５ＭＮｐ１ｉ酸化触媒として使用して反復したところ
、ＮｐＯ２の約３５１が２００分で溶解した。
その第３１表にその結果を示す。
以下余白
以上、我々の発明の多数の特殊な実施態様全示したが、
当業者が他の種々な変化を行ない得ることは自明である
０例えば他の酸を使用することもできる。我々は過塩素
酸、ＨＣｌＯ４が効果があることｔ見出し、他の非酸化
性酸が使用可能なことも見出した。従って我々の発明は
特許請求の範囲によってのみ制限されるものである。
当業者が他の種々な変化を行ない得ることは自明である
０例えば他の酸を使用することもできる。我々は過塩素
酸、ＨＣｌＯ４が効果があることｔ見出し、他の非酸化
性酸が使用可能なことも見出した。従って我々の発明は
特許請求の範囲によってのみ制限されるものである。
特許出願人
エクソン ニー−クリアー カンノ量ニー。
インコーホレイティド
特許出願代理人
弁理士 實 木 朗
弁理士西舘和之
弁理士 寺 １） 豊
弁理士 山 口 昭 之
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、二酸化ゲルトニウムｉ九は二酸化ネ！ツエウムを水
性媒質中で電清的に溶解する方法であって、 （ａ） 陽極および陰極を有する電解槽に１前配酸化
物と、硝酸と、硝酸を含む水性媒質に可溶であるセリウ
ム化合物、銀化合物、コバルト化合物およびアメリシウ
ム化合物からｔｋ１群から選択した少なくとも１つの化
合物とを入れ、 伽） この電解槽に、前記駿化物の実質的な部分を溶解
するのく十分な時間、電位を印加する、二酸化プル）−
ラムｔた社二酸化ネ！ツニウムの電解゛的ｓｍ法。 ２、二酸化プルトニウムを九は二酸化プルトニウムを含
む混合物を水性媒質中で電解的Ｋ１ｍ１解する方法てあ
って、 （、） 陽極および陰極を有する電解槽に、二酸化ゲ
ルトニウムまたは二酸化プルトニウムを含む混合物と、
ｆａ斐１〜４Ｍの硝酸と、濃度０．００５〜０．０５Ｍ
のセリウム化合物とを入れ、（ｂ） この電解槽に、
温度９０〜１００℃で陽極に酸素を発生するのに十分な
電位を印加する、二酸化プルトニウムまたは二酸化！ル
トエウム含有混合物の電解的溶解法。 ３、二酸化ゲルトニウムまたは二酸化プルトニウムを含
む混合物を水性媒質で電解的に溶解する方法であって、 （、） 陽極および陰極を有する電解槽に、二酸化プ
ルトニウム一または二酸化プルトニウムを含む混合物と
、濃度０．５〜８Ｍの硝酸と、濃度０．０００５〜０，
５Ｍの銀化合物とｔ入れ、 （ｂ） 塩度２５〜８０℃において、陽極から酸素を
発生するのに十分な電位をこの電解槽に印加しする、 二酸化プルトニウムまたは二酸化プルトニウム含有混合
物の電解的溶解法。 ４、二酸化！ルトニウ五ま九は二酸化！ルトニウムを含
む混合物を水性媒質で電解的に溶解する方法であって、 （、） 陽極および陰極を有する電解槽に、二酸化！
ルトニウムまえは二酸化！ルトエウムを含む混合物と、
濃度０．５〜８Ｍの硝酸と、濃度ｏ、ｏｏｓ〜０．５Ｍ
のコノ４ルト化合物とを入れ、（ｂ） 温度５０〜１
００℃において陽極から酸素を発生するのに十分な電位
を印加する、二酸化ゲルトニウムまたは二酸化！ルトニ
ウム含有混合物の電解的溶解法・ ５、 グル）ニウムを含む照射済み核燃料酸化物を水
性硝酸媒質で電解的に溶解する方法であって、（、）
陽極および陰極を有する電解槽に１前配燃料および硝
酸を入れ、 （ｂ） 前記燃料の実質的にすべてを溶解するのに十
分な時間、この電解槽に電位を印加する、照射済み核燃
料酸化物の電解的溶解法。 ６、二酸化プル）＝つ＾を含む照射済み核燃料を溶解す
る方法であって、 この燃料を熱硝酸に溶解し、これによって溶解剤溶液お
よび残留固体を生成し、拡散防止部材によって陰極室と
陽極室とに分離されている電解槽の陽極室にこの溶液お
よび残留固体を移し、電解槽の温度を十分に高め、陽極
から気体酸素を発生するのく十分な電位を電解槽に印加
し、かつ残留固体の少なくとも実質的な部分を溶解する
のに十分な時間この温度および電位を保持する、照射済
み核燃料二酸化グル）ニウム含有酸化物の電解的溶解法
。 ７、照射済み核燃料が、十分に長時間照射されていて、
前記溶堺剤溶液が、セリウム、銀、コバルトおよびアメ
リシウムからなる群から選択された少なくとも１つの元
素の触媒的量を含む、特許請求の範囲第６項記載の溶解
法。 ８、＃記核燃料が、照射前に実質的に唯一の崩壊性物質
としてυ（２３５）を含み、ま九Ｕ（２３８）を含む、
特許請求の範囲第６項記載の溶解法。 ９、前記核燃料が、照射前に％ ＰｗＯ，およびＵＯ，
を含む、特許請求の範囲第６項記載の溶解法。 １０、陽極室に７非還元性Δ−ジガスを通してルテニウ
ムを気体ＲｕＯ４として除去する、特許請求の範囲第６
項記載の溶解法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US35717182A | 1982-03-11 | 1982-03-11 | |
| US357171 | 1982-03-11 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58176133A true JPS58176133A (ja) | 1983-10-15 |
Family
ID=23404578
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58039347A Pending JPS58176133A (ja) | 1982-03-11 | 1983-03-11 | 二酸化プルトニウムおよび二酸化ネプツニウムの電解的溶解法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0089185A3 (ja) |
| JP (1) | JPS58176133A (ja) |
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-
1983
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- 1983-03-11 CA CA000423396A patent/CA1230310A/en not_active Expired
- 1983-03-11 JP JP58039347A patent/JPS58176133A/ja active Pending
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