JPS60224098A - 酸化プルトニウムおよび、または酸化ネプツニウムの溶解方法と溶解装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （発明の背景） この発明は酸化プルトニウムおよび、または酸化ネプツ
ニウムの溶解方法と溶解装置に関するものである。

核燃料の製造および照射済燃料の処理装置において、し
ばしば遭遇する問題点の１つに、好適条件下で一般に極
めて溶解し難いと言われる酸化プルトニウムおよび、ま
たは酸化ネプツニウムを、いかにして溶解させるかの問
題が挙げられる。

現在までのところ、高温焼成の結果生ずる耐火性酸化プ
ルトニウムを溶解する、もつともよく用いられる方法は
、弗素イオンの触媒効果を利用するもので、これにより
プルトニウムを鞘部化水素酸溶液中に溶解させることが
できる。しかし、この方法では特に高濃度の弗化水素酸
を用い、溶解率を最大にするため還流条件下で操作しな
ければならない。さらに、エツチング剤の腐食性のため
。

・・・・・・この腐食剤は、特に防食コンテナーを形成
する材料の腐食性能にとって有害なものとなるが・・・
・・・上記プロセスは推奨する方法とは言えない。

さらに、酸化プルトニウムと混合酸化物（Ｆ、Ｐｕ）Ｏ
□とを、エツチング溶液巾約１００ｇ／　Ｑという一般
に高濃度で存在する硝酸プルトニウム（ＩＶ）の作用に
より硝酸中に溶解させることもできる。しかし純二酸化
プルトニウムのエツチング速度は緩慢であることと、ま
たエツチング溶液形成に大量のプルトニウムを再循環さ
せる必要のあることから、このプロセスは理想からかな
りかけ離れている。

純粋の状態であれ、あるいは残渣中に含まれている場合
であれ、酸化プルトニウムはこのものを酸化ウラニウム
と混合して、この混合物中のＵＯ２含有分を７０％とし
、上記粉末混合物をプレス機で１６００℃〜１８００℃
にフリットさせるならば、還流操作のもとて硝酸態に溶
解させることができる。

ところが、この方法には、さして高腐食溶液を使用しな
いで済むものの、工業規模で、特に膨大なウラニウム量
を処理する装置の規模から言って実施が困難である。

また、強酸化剤を硝酸溶液に加えて、硝酸中に二酸化プ
ルトニウムを溶解させることができ、その使用酸化剤と
して、特に関心が持たれたのは、セリウム（ＩＶ）であ
った。この場合その溶解反応を満足に遂行するには、Ｐ
ｕＯ２との反応で消費されるセリウム（ＩＶ）の連続再
生が必要であることも判っていた。この再生操作は電解
槽中Ｃｅ”＋の陽極酸化により行うことができる。しか
し、大きな動的反応規模で実施するには、上記方法では
沸点に近い温度を必要とし、このことが時としてＧｅｍ
、沈析の結果として反応剤の損耗と言った障害現象を伴
うこととなる。

さらに、最近になってプルトニウムを溶解させるための
、別種酸化剤の使用と電気分解によるこの酸化剤の回収
に考慮が加えられた。この状況下で、エクソン　ニュー
クリア　シーワイ　インコーホレーテッド（Ｅｘｘｏｎ
　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｃｙ　Ｉｎｃ）の欧州特許第０．０
８９，１８５号では二酸化プルトニウムおよび、または
二酸化ネプツニウムの水溶液中への溶解法を記載してい
る。その骨子は、陰陽極を備えた電解槽内に銀化合物の
ごとき酸化剤と、溶解すべき酸化プルトニウムおよび、
または酸化ネプツニウムと、ならびに硝酸とを含有した
水溶液を導入するにある。さらに両極間に電位差を与え
、電解槽中に通電して酸化プルトニウムおよび、または
酸化ネプツニウムとを溶解させる。

ところが、この種のプルトニウムおよび、またはネプツ
ニウムの溶解方法は、工業規模の実施には向かない。特
にその理由としてあげられるのは反応効率の悪いことと
、エネルギーコストが嵩むこととである。このように、
この溶解反応機構が完全に解明されないまま、極めて少
量の酸化プルトニウムに大電力を必要とするのではとて
も、この方法の工業開発実現性どころではない。

（発明の概要および作用・効果） この発明は、特に酸化プルトニウムおよび、または酸化
ネプツニウムの溶解方法にががるものであり、酸化剤と
して酸化銀（ＩＩ）を硝酸溶液中に含有させ、上記プロ
セスの欠点を回避するのを特色としている。

すなわち、この発明は酸化プルトニウムおよび、または
酸化ネプツニウムの溶解方法に関するものであり、この
方法中溶解を目的とする酸化プルトニウムおよび、また
は酸化ネプツニウムを硝酸濃度２〜８モル／Ｑの水溶液
中に導入し、さらにＡｇｏを上記水溶液に添加して酸化
プルトニウムおよび、または酸化ネプツニウムを酸化さ
せるとともに、溶液中にこれらを溶解させる。

ＡｇＯはプルトニウムにとって一種の強酸化剤として働
き、硝酸中つぎの反応をする。

Ａｇ２＋Ｐｕ０２（ｓ）　−＋　ＰｕＯ２”＋Ａｇ”Ａ
ｇ２＋ＰｕＯ□”　−）　Ｐｕｐ□”＋Ａｇ”ここで、
Ｐｕ０２分子を酸化させるには、Ａｇ”　２分子を必要
とするが、この反応のエネルギーは極めて高く、したが
ってプルトニウムの溶解は時間的に行われる。さらに、
この方法の第１実施例によれば、酸化プルトニウムおよ
び、または酸化ネプツニウムすべてを酸化させるための
必要ＡｇＯ量を硝酸溶液中に加えている。

この場合、上記溶液の硝酸濃度は６〜８モル／Ｑが望ま
しいが、それはＡｇｏは比較的低濃度の硝酸溶液中では
溶解性が低いがらであり、この溶液に添加するＡｇｏの
量はそのモル比、つまりＡｇＯ ２゜、　／Ｎｐ０２　を少くとも３．５に等しくするが
、好ましくは３，５〜４の間とする必要があるからであ
この最初の実施態様では、できれば処理操作を２０〜４
０℃の温度で行い、溶解率を最適なものとし、一方、温
度とともに速度の増すＡｇＺ“イオンによる水の寄生的
酸化反応を考慮してＡ、２＋イオンの安定性を十分はか
るようにする。

この発明による第１実施例によれば、比較的多量のＡｇ
ｏを必要とするが、水溶液中に存在するＡｇは水溶液か
らプルトニウムおよび、またはネプツニウムを抽出した
のちは再生と再循環が可能である。このため、炭酸アン
モニウムを添加して上記溶液からプルトニウムを分離す
ることができ、この（Ｎｕｅ）、ｃＯａにより、比較的
不溶のプルトニウムとアンモニアとの複炭酸塩が生成す
る。

この発明の第２実施例によれば、比較的少量のＡｇＯを
使用しているが、それはこの酸化工程中に生ずるＡｇ＋
イオンは再生さ九て、電気分解法によりＡｇ２″″に転
換し得るからである。この場合、陰、陽極を備えた電解
槽内に、硝酸と、溶解すべき酸化酸化プルトニウムおよ
び、または酸化ネプツニウムと、酸化銀とを含んだ水溶
液を導入し、陽極部のところで溶液を撹拌し、両極間に
電位差を加えて、陽極面積と溶液中の銀濃度を考慮して
定めた一定値に槽内電流密度を保持してファラデー収率
を最低０．２とさせている。

このように、この発明を実施するに当って行って研究に
より、プルトニウムの溶解機構が説明されるとともに、
ＡｇＯを使用し電解による銀の再生を含んだ溶解方法に
あっては、プルトニウムの溶解速度を妨げる唯一の要因
はＡｇ２＋イオンの再生率にあることが判った。

その結果、銀共存下のプルトニウムの溶解反応は以下の
ように書き表わされる。

Ａｇ２”　十Ｐｕｐ２（ｓ）−＋ＰｕＯ，”　＋　Ａｇ
”　（１）Ａｇ”　”　十Ｐｕｐ２＋　→Ｐｕｐ□”＋
Ａｇ”　（２）２Ａｇ”＋　２ｅ　−＋　２Ａｇ”　（
３）今までに示したごとく、プルトニウムの酸化に関連
する最初の２つの反応は極めてエネルギーが高い。これ
はＡｇＯ添加による４Ｎ　ＨＮＯ３中の二酸化プルトニ
ウム溶解テスト中に確められたことである。

この結果はプルトニウムが瞬時にして溶解することを示
した。しかし、このテストを２Ｎの硝酸を使って行うと
、反応はより緩慢となる。その理由は、ＡｇＯが上記溶
液中では極めて溶解性が大とは言えず、結果として溶解
動機構は ＡｇＯ＋２Ｈ”　（−Ａｇ”＋８２０　の反応速度によ
り律せられるからである。

なお、この発明によれば、プルトニウムの最大溶解速度
を得るには、電解槽陽極上で起るＡｇ２４の再生反応（
３）を行わせる必要がある。このためには、陽極上のＡ
ｇイオンに対してまず、陽極部で溶液の撹拌を行い再生
を促進させる必要がある。これにより拡散層が制限を受
け、Ａｇ＋イオンと陽極との接触が活溌となる。

さらに、電解槽中では実質的に定常な電流密度を加える
ことと、この電流密度は陽極面積と溶液内の銀濃度の関
数として定め、上記電流値のみＡｇ２＋イオン生成反応
（３）用として使用するようにすべきである。

以上により、好ましくない二次的反応の発生を回避する
ことができる。たとえば水電解の場合のように、陽極上
酸素放出が極度に抑制されるごときである。この種の条
件下では、ファラデー収率はほとんど１近くにすること
ができ、プル・トニウムおよび、またはネプツニウムの
溶解速度も最大とすることができる。

ここで注記しておきたいことは、ファラデー収率または
効率はＮ、ハと規定することであり、Ｎ□＝　２Ｘ　９
’６５００　Ｘ　ｎクーロム、ｎは二酸化プルトニウム
およびまたは二酸化ネプツニウムのモル数、であり、一
方Ｎはｎモルの二酸化プルトニウムおよび、または二酸
化ネプツニウムを酸化するための、電解槽中消費したク
ーロム数をあられしている。

欧州特許第０．０８９，１８５号の場合、プルトニウム
の１２９ｍｇを溶解するのに１２０分、２．４Ａの重書
で１７２８０クーロムを消費したのに対し、本発明の場
−合、ファラデー収率１に等しいとして僅か９１．８６
クーロムの電気量消費であった。

このように、前述の欧州特許においては、極めて副次的
な寄生反応が多かった。上記特許ではまた、電解槽に対
し陽極上にガス状酸素を放出させるための十分な電位を
加える必要があると記載しており、本発明によれば当然
避けたいとする反応に相当する。

さらに、本発明では先行の技術と対照的に、適当な比表
面積を持ったＰｕＯ□および、またはＮＰＯ，粉末を使
用する必要がない。というのは、溶解に当ってのこの要
因の影響はＡｇ２＋イオンの再生率にくらべて無視して
よいからである。

本発明による第２実施例において、硝酸水溶液濃度は好
ましくは２〜６モル／Ｑとしているが、その理由として
は、銀（ＩＩ）の溶解度が硝酸濃度とともに増加するか
らである。

前記のごとく、溶解速度が早く、一方温度とともにその
溶解速度の増すＡｇ２＋イオンにより水の副次的酸化反
応を考慮してＡｇ２＋イオンの安定性を維持するには、
２０〜４０℃の温度で操作するのが望ましい。

本発明はまた、酸化プルトニウムおよび、または酸化ネ
プツニウムの溶解装置に関するものであり、希望する安
全条件のもとでは、第２実施態様によれば、この種物質
処理に特別設計された装置を提供している。

この溶解装置としては以下のものを備える。

（イ）−次および二次垂直筒管。このものはそれぞれ堅
牢な構造を有し、相互に少なくとも１本の管で連結し・
て、上記固体−溶液を二次筒管から一次筒管に循環させ
ることのできるものである。

（ロ）−法部管内に配設の陽極。

（ハ）陰極隔室内の一法部管中配設の陰極。この隔室は
一部多孔質電気絶縁材料壁で仕切られたものである。

（ニ）−法部管内に備えた固体−溶液混合物の撹拌手段
。

（ホ）　固体−溶液混合物冷却手段。

（へ）溶解すべき酸化プルトニウムおよび、または酸化
ネプツニウムと溶解に必要な硝酸とを二次筒管中に導入
する装置手段。

この装置の第１実施態様によれば、二基の筒管を２本の
管で連結し、二次筒管から一次筒管へ、ついで−水筒管
から二次筒管へ固体−溶液混合物を循環させることがで
き、−法部管内の固体−溶液混合物撹拌装置により、−
水筒管から二次筒管へ固体−溶液混合物を循環させるこ
とができる。

この種撹拌、循環手段はできればモーター駆動タービン
構成とするのが望ましい。また二組の筒管内で固体−溶
液混合物を循環できるある種のポンプまたはその他の手
段を使用しても差し支えなし１゜ この発明による第１実施例の装置においては、固体−溶
液混合物冷却装置を二次筒管内に設けている。さらに上
記二次筒管に溶解終結の検出手段とともに、その底部に
向けて挿入した排液管を設けるのが好都合である。

この二組の筒管を使用することにより、十分なレベルが
得られるとともに、信頼できるその幾何構造によって比
較的大量の酸化プルトニウムおよびまたは酸化ネプツニ
ウムを処理することができる。さらに、この二組の筒管
を分離せしめることにより、溶解に必要な種々異なる手
段が取り付は易くなる。また、−水筒管には好適な条件
で電解−するための装置を備えており、陰極部で放散す
るガスを洗浄するための洗浄塔も設けることができる。

また、−水筒管には固体−溶液混合物の撹拌装置手段と
陽極とが組み込まれている。さらに、−水筒管には陰極
隔室を設け、この陰極隔室は一部多孔性絶縁材料壁で形
成され、−法部管中の溶液と、陰極隔室内の溶液との間
の電気接触を完全にしている。

汚染防除のためには、この装置の陰極隔室内に液面検出
装置と、この液レベルを希望値に維持するため、陰極隔
室に液を導入する目的の上記検出装置に付属する装置と
を設けると好都合である。

この結果、−法部管内の液レベルより僅か高めに陰極隔
室内の液レベルを維持することにより、この陰極隔室か
ら陽極隔室に微量の液をオーバーフローさせ、プルトニ
ウム含有硝酸塩が陰極隔室に流入しないようにできる。

なお、この陰極隔室をガス洗浄塔に連結すると好適であ
り、これにより陰極に生成したガス物質（窒素系物質と
水素）は洗浄塔を介して空気で薄められたのち捕集され
、移行する。この洗浄塔の機能は窒素化合物の捕集にあ
る。

第１実施例において、二次筒管には溶液冷却用、ＰｕＯ
□およびまたはＮｐ０２の供給、硝酸補給、溶解操作終
結の検出、取得液排出等に必要な装置が備わっている。

これら筒管のそれぞれと別種機械を結び付ければ、装置
の取扱い保守も容易である。またグローブボックスの操
作面より下部に装置を取り付け、オペレーターが座った
ままで多種の近接部材を取り扱うことができる。結局、
安全条件を向上させる上で、装置の二組の筒管の間に中
性子捕集材料によるスクリーンを設けると好都合である
。

本発明装置の第２実施例によれば、この例は酸化プルト
ニウムおよび１．または酸化ネプツニウムの連続溶解に
向いたものであるが、装置には一次と二次筒管の下部を
連結する単管のみがあり、−法部管の上部には１つの溢
流排出管が備わっている。この場合、冷却手段は一次筒
管側に設けられる。

この実施態様では、同様中性子捕集材料スクリーンと、
ガス洗浄塔およびまたは陰極隔室内液面検出用手段と、
この液面を希望値に保持するための陰極隔室中波導入手
段とを設けることができる。

つぎに図面を参考にしてこの発明の詳細な説明する。

（実施例） 第１図の装置は、管５と７で連結した同一径を有する一
次筒管１と二次節管３とを有し、矢印に沿って固体−溶
液混合物を、管５を介して一次筒管１から二次筒管３へ
、さらに管７を介して二次筒管３から一次筒管１へ循環
させることができる。

二組の筒管１と３とは堅牢な型式のものであり、たとえ
ばつぎのような寸法を有している。直径１６Ｇ、全高１
ｍ１、有効容積２０Ω、両管ともプレキシガラス、タン
タル、ガラス何れの材質でも使用できる。

第一筒管は安定な電解操作、固体−溶液混合物の撹拌、
電解操作中発生ガス捕集のための好適な装置手段を有し
ている。すなわち−法部管１には陽極９が設けられ、面
積を大きくとるため、できれば円筒形が望ましく、多孔
質で電気絶縁性材料壁により部分的に形成した陰極室の
内部には陰極１１を共に備え、ガス洗浄塔１３に連結さ
れている。

したがって、陰極に生成するガス状物質（硝酸系物質と
水素）は洗浄塔を経て空気で希釈されたのち同伴、捕集
され、この場合洗浄塔は窒素化合物を捕集する役割を持
ち、また水素は装置を収納する閉じ込め容器中の換気装
置により放出される。

陰極室、たとえば径５ａｎ、容量約０．５　ｍの大きさ
を有するものもまた、液面検出計１４と、電解質を陰極
室１２中に供給する管１６とを備えている。また管１６
には、上記隔室内のレベル検出装置で制御されるバルブ
１８を備え、レベルが設定値以下の場合はバルブ１８の
開度を制御し、また液面が希望設定値に達するとバルブ
１８を閉にすることができる。

なお陰極隔室と管５とは相向きあって、管５に流入する
固体−溶液混合物により上記陰極隔室に放出される熱量
を追い出し易くする。モータ２０で駆動されるタービン
１５により筒管１と３間に固体−溶液混合物を撹拌する
とともに循環させることができる。

二次筒管には固体−溶液混合物を十分冷却する装置手段
を備え、その構成は溶液中に挿入し冷却液が通過するコ
イル１７である。筒管にはまた溶解すべき酸化プルトニ
ウムおよび、または酸化ネプツニウム導入用の供給ファ
ンネル１９、反応終結検出装置２１．生成溶液排出用装
置２３、装置中反応剤、つまりＡｇＯと）ＩＮＯ３ＮＯ
３導入用上２４けられている。

安全性を向上させるため、装置にはなお中性子捕集材料
、つまりプラスターまたは硼素含有ポリエチレン製スク
リーン２５を両筒管の間に挿入、取り付けする。

ファンネル１９は好ましくは振動式ファンネルとし、こ
れにより、全溶解所要時間中、１／３〜２７３の時間で
、供給酸化プルトニウムおよび、または酸化ネプツニウ
ムを配分することができる。

反応終結検出装置２１は酸化銀の着色度を検出し得る光
学プローブを取り付け、これによりプルトニウム酸化用
として消費されるＡｇイオンがなくなっていることを示
す。また、液の密度測定用プローブを使用することがで
きるが、安定した密度を提供することにより反応終点が
検出できるからである。さらにまた、陽極上にガス放射
測定用プローブを使用することも可能である。

生成溶液排出用装置２３は二次筒管の下端に挿入の排液
管を備えている。−法部管中のタービン１５に代り、成
る種のポンプまたは他の適当な装置手段を用いることが
でき、これにより一次筒管を激しく撹拌したり、−法部
管から二次筒管へ矢印の方向に固体−溶液混合物を循環
操作することができる。

陰極隔室１２の多孔質隔壁ば半融ガラスまたは半融セラ
ミック、たとえば半融アルミナ製とすることができる。

陰極隔室１２で使用する溶液は通常８Ｎ硝酸溶液である
。

第２図はこの発明に基づく連続操作方式の別態様を示し
たものである。

この結果別るように、それぞれ−次、二次筒管１と３を
有し、その下部は管７で連結されている。

また、−水筒管１は電解操作が確実にでき、固体−溶液
混合物の撹拌と冷却が保証される装置手段を有している
。すなわち、円筒形陽極９と、陰極隔室１２中に配設し
た陰極１１とを備えている。この隔室１２の構成は一部
分、多孔質電気絶縁材料壁により形成させ、この隔室と
一種の洗浄塔とを連結するがこの場合洗浄塔は図示され
ていない。−法部管内に取り付けたタービン１５により
固体−溶液混合物の撹拌ができ、また陽極９の周囲に設
けたコイル１７により、溶液を冷却することができる。

二次筒管３には溶出すべき酸化プルトニウムおよび、ま
たは酸化ネプツニウム供給用のファンネル１９と硝酸、
酸化銀供給管２４が取り付けられている。

酸化プルトニウムおよび、または酸化ネプツニウムを連
続溶解させる目的で、隔室１２には生成プルトニウム溶
液を連続除去するための溢流排液管３１を取り付ける。

以下に、必ずしもこれに限定されない、この発明の詳細
な説明する。

実施例１ この実施例は、硝酸溶解で極めて耐熱性を示している。

まえもって３時間、１０００℃に焼成した酸化プルトニ
ウムＰｕｐ２の溶解操作に関するものである。

この場合、電解槽は２５℃に保ち、半融ガラス壁を使っ
て２室に仕切る。溶液は陽極部でモータ駆動のテフロン
製撹拌器で撹拌する。

酸化プルトニウム溶解の実験条件はっぎのとおりである
。

硝酸濃度　：４モル／Ｑ 温度　：２５℃ Ａｇ濃度　：　５　Ｘｌ０−”モル／β。

陽極電流密度　：　５７ｍＡ／ａｆ 陽極液量　：　９０ａ＋Ω 陽極面積　＝３６ｄ この溶液中に５ｇのＰｕＯ２を導入し、３７分通電した
のち、ＰｕＯ□の溶解は終了する。この結果、１２８±
１０ｍｇ／分の一定速度で、電流効率０．７８のもとて
溶解が行われた。

実施例２ この実施例では、陽極隔室と陰極隔室とが分離した電解
槽を使用し、３６ｃ＋＆表面積の白金陽極と３ｄ表面積
の白金陽極を用いて、酸化プルトニウムを溶解する。

ここで、陽極隔室内に４モル／ＱのＨＮＯ，。

５　Ｘ　１０−”モル／ΩＡｇを含む水溶液９０ｍ　Ｑ
を供給する。

また、ＩＩＮ　ＨＮＯ３溶液１０＋ｎ２を陰極隔室に供
給する。

引き続きＰｕｐ２２０．５ｇを陽極隔室溶液に添加し、
電極間に電位差をかけて１．４Ａの電流値が得られるよ
うにする。ここで３時間処理したのち、酸化プルトニウ
ムは完全に溶解し、電流効率は実質上１に等しくなる。

実施例３ 有効容積３．５Ｑ、ガラス製電解槽を使用し、これに以
下の装置を取り付ける。

ガラス製コイル この中を電解による熱量散逸の目的で冷却液をサイクル
させる。

＋１５０ａ！表面積保有白金陽極 モータ駆動テフロン製撹拌器 これにより水溶液とＰｕＯ□粉末との強力撹拌を可能と
する。

冷却ユニット操作をコントロールできる熱プローブ 溶液排出用バルブ ＰｕＯ□３００ｇ溶解のテスト条件はっぎの通りである
。

硝酸濃度　：４モル／Ｑ 温度　：２５℃ 銀濃度　：　５　Ｘｌ０−２モル／Ｑ 陽極電流密度：　３５ｍＡ／ｃｙ＆ 当初溶液量　：３．５ρ 最終溶液量（初期容積十陰極隔室の漏れ量）：３．９Ｑ 陽極面積　：　８５０ｃｒｌ アルミナ・シリケート式陰極隔室容積 ：１７５ｍＱ 陰極液　：ＨＮＯ，８モル／Ｑ ３００ｇのＰｕｐ２を１６５分かけて溶かし終る。

この場合の電流効率０．７１、最終プルトニウム含分６
７．９ｇ／　Ｑ。

実施例４ この実施例では、２２℃の硝酸雰囲気中、また電解槽を
使用することなく、ＮＰＯ２をＡｇｏを使って溶解。こ
の条件では、Ｎｐ０２６８ｇが６モル／Ｑ、）ＩＮＯ３
水溶液０．６Ｑに懸濁している。ここでＡｇ０１１０ｇ
を分けながら約１０分かけて溶液に加え、一方、溶液を
磁気撹拌する。１５分撹拌後Ｎｐ０２全部の溶解を認め
た。

実施例５ この実施例では本発明による第１図の装置を使用する。

１ｋｇのＰｕｐ、を４時間かけて、以下の条件で溶解さ
せる。

硝酸濃度　＝４モルＩＱ 電流密度　＝６ＯＡ 陽極面積　：　１００Ｍ 全銀濃度　：　５　Ｘｌ０−”モル／ρ陽極液量　：２
ｉ 陰極液量　：　３００ｍ　Ｑ この場合、陰極隔室１２は８Ｎ　ＨＮＯ３で満し、陰極
はタンタル棒を採用した。

実施例に の実施例は第２図の装置を用いたＰｕｐ２の連続溶解操
作を示す。この場合、溶出すべきＰｕｐ、を連続的にフ
ァンネル１９を使って二次筒管３に導入し、硝酸と酸化
銀とはパイプ２４を通じて供給する。タービン１５を起
動し、陽極９と陰極１１間に電位差を加え、陽極電流密
度を７ＯＡに設定する。Ｐｕｐ２の供給速度は２５０ｇ
／ｈ　、　ＡｇＯのそれは７．７５ｇ／　ｆｉ　、　４
モル／ＱＨＮＯ３の供給速度は１．２５ｆｉ／ｈとする
。この条件下で溢流排液管３１を介し装置から排出され
る溶液には、１７６ｇＩＱのプルトニウムを含む。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明を実施する溶解装置の縦断面図、第２図
は連続的に拳化プルトニウムおよび、または酸化ネプツ
ニウムを溶解し得る本発明による装置の縦断面図を示す
。 １　・・・−法部管、　３・・・二次筒管、　５，７゜
１６．２４．３１・・・管、　９　・・・陽極、１１・
・・陰極。 １２・・・陰極隔室、１３・・・ガス洗浄塔、１４・・
・液面検出計、１５・・・タービン、１７・・・コイル
、１８・・・バルブ、１９・・・ファンネル、２０・・
・モータ＝、２１・・・検出装置、２３・・・生成溶液
排出用装置、２５・・・スクリーン。 特許出願人　コミサリア・ア・レネルジ・アトミック第
１頁の続き ０発　明　者　ミツシェル　レコムテ ［相］発　明　者　チュールス　マジックフランス国９
１１９０ジフーシュアーイヴエット　モーデ　デシエヴ
レ（番地の表示なし）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ■）溶解すべき酸化プルトニウムおよび、または酸化ネ
   プツニウムを、２〜８モル／Ｑ濃度の硝酸水溶液に導入
   し、上記水溶液にＡｇｏを添加して、酸化プルトニウム
   および、または酸化ネプツニウムを酸化するとともに、
   このものを溶液中に溶解せしめることを特徴とする酸化
   プルトニウムおよび、または酸化ネプツニウムの溶解方
   法。 ２）上記硝酸濃度を６〜８モル／ＱとしＡｇｅ／Ｐｕｐ
   ２およびまたはＮｐＯ□のモル比が少なくとも３．５に
   等しくなるとと＜ＡｇＯを添加することを特徴とする特
   許請求の範囲第１項記載の方法。 ３）上記モル比が３．５〜４であることを特徴とする特
   許請求の範囲第２項記載の方法。 ４）　−陽極と一陰極とを備えた電解槽内に硝酸水溶液
   と、溶解すべきＰＬＩ０２および、またはＮｐＯ，と、
   ＡｇＯとを導入し、この溶液を陽極部で撹拌し、両極間
   にある電位差を与えて、これにより電解槽内で一定の陽
   極電流密度を保持させ、かつ、ファラデー収率を最低０
   ．２とすることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載
   の方法。 ５）硝酸水溶液濃度が２〜６モル／Ｑを特徴とする特許
   請求の範囲第４項記載の方法。 ６）処理操作を２０〜４０℃の温度で行うことを特徴と
   する特許請求の範囲第１項ないし第５項の何れかに記載
   の方法。 ７）酸化プルトニウムおよび、または酸化ネプツニウム
   を溶解するための装置において、このものが第一と第二
   の垂直軸筒管を有し、各々が幾何学的に安定した寸法を
   備え、前記筒管を少くとも１本の管で相互に連結して、
   固体−溶液混合物を第二筒管から第一筒管に循環せしめ
   るようにした上記の２筒管と 第一筒管に配設した１つの陽極と、 一部、多孔性電気絶縁材料壁で形成した陰極隔室内の第
   一筒管中に配設した１つの陰極層と、第−筒管内で固体
   −溶液混合物を撹拌する手段と、固体−溶液混合物の冷
   却手段と、 溶解すべき酸化プルトニウムおよびまたは酸化ネプツニ
   ウム、溶解用硝酸溶液を第二筒管に導入する手段と を備えていることを特徴とする溶解装置。 ８）二組の筒管を２本の管で連結し、第二筒管から第一
   筒管へさらにその反対方向に固体−溶液混合物の循環を
   可能とさせ、かつ第一筒管内の固体−溶液混合物撹拌手
   段により第一筒管から第二筒管へ固体−溶液混合物を循
   環させ得ることを特徴とする特許請求の範囲第７項記載
   の溶解装置。 ９）　固体−溶液混合物の冷却手段を第二筒管内に設け
   ることを特徴とする特許請求の範囲第８項記載の装置。 １０）溶解の終点検出装置を設けたことを特徴とする特
   許請求の範囲第８項記載の装置。 １１）第二の筒管の底部に流出する放出管を備えたこと
   を特徴とする特許請求の範囲第８項記載の装置。 １２）第一、第二筒管の底部に連結された単管を、第一
   筒管の上部に溢流排出管を備えていることを特徴とする
   特許請求の範囲第７項記載の装置。 １３）第一筒管内に冷却手段を配設することを特徴とす
   る特許請求の範囲第１２項記載の装置。 １４）　陰極隔室をガス洗浄塔に連結することを特徴と
   する特許請求の範囲第７項記載の装置。 １５）陰極隔室内の液面検出手段と、上記検出手段を陰
   極隔室内の液中に挿入して、希望の液面を保持し得るご
   とく調整できる手段を備えたことを特徴とする特許請求
   の範囲第７項記載の装置。 １６）上記二組の筒管間に中性子捕集材料のスクリーン
   を設けたことを特徴とする特許請求の範囲第７項記載の
   装置。