JPH0248077B2 - - Google Patents
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- JPH0248077B2 JPH0248077B2 JP58107409A JP10740983A JPH0248077B2 JP H0248077 B2 JPH0248077 B2 JP H0248077B2 JP 58107409 A JP58107409 A JP 58107409A JP 10740983 A JP10740983 A JP 10740983A JP H0248077 B2 JPH0248077 B2 JP H0248077B2
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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- Removal Of Specific Substances (AREA)
Description
本発明は濃縮ウラン転換加工工程等から排出さ
れる低レベル放射性廃液の処理方法に関する。 軽水炉用原子燃料として濃縮ウラン酸化物が用
いられている。天然ウランは核分裂に寄与する
235Uを0.7％程度しか含有していないので、通常
天然ウラン酸化物をUF6に転換した後、ガス拡散
法、遠心分離法等によつて 235Uの割合を３％程
度に濃縮したUF6とし、この濃縮UF6をUO2に再
転換して濃縮ウラン酸化物を得ている。 濃縮UF6からUO2への湿式再転換法として次の
ような方法が知られている。 UF6を硝酸アルミニウム水溶液に吹き込んで
加水分解した後、溶媒抽出して純硝酸ウラニル
〔UO2（NO3）2〕を得、この水溶液にアンモニア
を添加して重ウラン酸化アンモニウム
〔（NH4）2U2O7、Ammonium Diuranate、
ADUと略称する〕とし、分解回収したADUを
仮焼してU3O8とした後、水素雰囲気中で還元
してUO2粉末を得る方法。 UF6を水中で加水分解して弗化ウラニル
（UO2F2）とし、これにアンモニアを添加して
ADUを得、これを仮焼してU3O8とした後UO2
に還元する方法。 UF6を水蒸気中で加水分解して得たUO2F2に
CO2とアンモニアを添加して炭酸ウラニルアン
モニウム〔（NH4）4（UO2）（CO3）3、
Ammonium Uraniltri Carbonate、略称
AUC〕を得、これを仮焼してU3O8とした後、
UO2に還元する方法。 このような濃縮ウランの湿式再転換を行なつた
場合、ADU又はAUC沈殿物を濾過回収した後の
濾液が低レベル放射性廃液となる。このような低
レベル放射性廃液を系外に排出するについては放
射性核種毎に排出基準が法で定められている。 現在日本国内で使用されている濃縮UF6は殆ん
ど上記のような天然ウランから得られたものであ
るため、再転換工程から排出される低レベル放射
性廃液中の核種も既知で、充分排出基準を満足し
ている。しかし、使用済燃料の再処理で回収され
たウランが原料の一部に使用されるようになる
と、再転換工程から出る低レベル放射性廃液中の
放射性濃度が増加することが考えられる。現在ま
でのところ、この種の低レベル放射性廃液の放射
能は特に問題にならなかつたが、再処理工程から
リサイクルされるウランが今後益々増加すること
を考慮すれば、この種の低レベル放射性廃液から
放射性核種を除去する方法を確立しておくことは
緊急的課題である。 本発明はこのような事情に鑑みて為されたもの
で、上記のような低レベル放射性廃液の放射能濃
度を効果的に低減する方法を提供するものであ
る。 この目的を達成するため本発明の廃液処理方法
は、低レベル放射性廃液にヒドラジンを添加し、
これを強酸性陽イオン交換樹脂を塩化第二鉄とア
ンモニア水で処理して該樹脂内に第二鉄イオンの
加水分解生成物を形成せしめた鉄水酸化物−陽イ
オン交換樹脂と接触させる点に特徴がある。 本発明法に用いる鉄水酸化物−陽イオン交換樹
脂は、元々海水中の 9Beの濃縮の為に開発され
たイオン交換樹脂であり、海水中の種々の放射性
核種の捕集などへの利用が報告されている。（例
えば日本原子力学会誌、Vol.8、No.３（1966）、
pp130〜133）。この樹脂は強酸性陽イオン交換樹
脂を塩化第二鉄とアンモニア水で処理して該樹脂
内に第二鉄イオンの加水分解生成物を形成せしめ
たもので、上記論文によれば該樹脂は、鉄の加水
分解生成物の捕集剤としての効果とともに、陽イ
オン交換樹脂本来の陽イオン交換能も保持してい
る。 本発明者等はこのような鉄水酸化物−陽イオン
交換樹脂を調整して低レベル放射性廃液の処理に
適用する実験を種々試みた結果、該廃液にヒドラ
ジンを添加して該樹脂と接触させると該廃液の放
射能濃度が効果的に低減されることを見出して本
発明に到達した。 添加するヒドラジンは抱水ヒドラジン、塩酸ヒ
ドラジン、硫酸ヒドラジン等何れでも良く、添加
量は廃液１当り100mg以上が好ましい。100mg／
以下にすると放射能濃度の低減率（処理液濃
度／原液濃度）が小さくなる。又、ヒドラジン濃
度をあまり高くしてもこの低減率はほぼ飽和する
ので、実験から400mg／程度が最適である。 放射能濃度の低減率には処理時の廃液温度とPH
も影響がある。PHが低いと樹脂中の鉄が溶出する
ので、PHは７以上に保つのが好ましい。PHは８前
後が最適で、高くなり過ぎると低減率は再び低下
する。その場合はヒドラジン添加量を増せばある
程度の低減率を確保できる。温度は高い方が放射
能濃度低減率は大きい。しかしながら50℃を超え
ると放射能濃度低減率は飽和してくるのであまり
温度を高くする必要はなく、実用上は50〜60℃が
好適である。温度が低い状態で処理する必要があ
る場合はPHを最適範囲にし、且つヒドラジン添加
量を増すことにより低減率をある程度高めること
ができる。PHを８前後で且つ温度を50〜60℃とす
れば、ヒドラジン添加量が100mg／の場合原廃
液中の放射能濃度は少なくとも1/10に低下し、ヒ
ドラジン400mg／の場合は、該濃度は約1/100に
低下する。 低レベル放射性廃液と鉄水酸化物−陽イオン交
換樹脂との接触は通常のイオン交換に用いる装置
を使用できる。例えばカラムに該樹脂を充填し、
カラムの上方又は下方からヒドラジンを添加混合
した廃液を導入して該カラム中を通過させれば良
い。 本発明により極微量の放射性核種を含む低レベ
ル放射性廃液の放射能濃度を効果的に低減せしめ
ることが可能となり、将来使用済核燃料から回収
されるウランが増加しても対処できる見通しが得
られた。なお本発明法はウラン再転換工程の廃液
に限定されるものではなく、該燃料サイクル中の
種々の工程から排出される低レベル放射性廃液に
も適用できることは云うまでもない。 実施例 １ 市販のＨ型強酸性陽イオン交換樹脂５mlを
2mol／の塩化第二鉄水溶液中に浸漬した後水
洗し、この樹脂を内径12.6mm、長さ240mmのガラ
ス製カラム中に充填して2mol／のアンモニア
水を通液した。樹脂が暗褐色になつた後アンモニ
ア水の通液を止め、純水を通液して水洗液が中性
を呈するまで水洗した。このようにして得られた
鉄水酸化物−陽イオン交換樹脂充填カラムを以下
の廃液処理に用いた。実験に供した低レベル放射
性廃液は、UO2（NO3）2水溶液にNH3を吹き込ん
でADUを沈殿せしめ、該ADU沈殿物を濾過回収
した後の濾液を濃縮し、放射能濃度を10-5マイク
ロキユリー（μCi）／mlのオーダーに調整した模
擬廃液である。該模擬廃液に抱水ヒドラジン
（N2H4・H2O）を種々の割合で添加し、PH５〜
10、温度20〜80℃の範囲で種々の条件を設定し、
上記樹脂充填カラムを通して廃液処理実験を行な
つた。通液速度は100ml／時間とし、各実験共
5000ml処理した。実験条件と原液及び処理液中の
放射能濃度（5000ml処理の最終濃度を示す）及び
放射能低減率を第１表に示す。
れる低レベル放射性廃液の処理方法に関する。 軽水炉用原子燃料として濃縮ウラン酸化物が用
いられている。天然ウランは核分裂に寄与する
235Uを0.7％程度しか含有していないので、通常
天然ウラン酸化物をUF6に転換した後、ガス拡散
法、遠心分離法等によつて 235Uの割合を３％程
度に濃縮したUF6とし、この濃縮UF6をUO2に再
転換して濃縮ウラン酸化物を得ている。 濃縮UF6からUO2への湿式再転換法として次の
ような方法が知られている。 UF6を硝酸アルミニウム水溶液に吹き込んで
加水分解した後、溶媒抽出して純硝酸ウラニル
〔UO2（NO3）2〕を得、この水溶液にアンモニア
を添加して重ウラン酸化アンモニウム
〔（NH4）2U2O7、Ammonium Diuranate、
ADUと略称する〕とし、分解回収したADUを
仮焼してU3O8とした後、水素雰囲気中で還元
してUO2粉末を得る方法。 UF6を水中で加水分解して弗化ウラニル
（UO2F2）とし、これにアンモニアを添加して
ADUを得、これを仮焼してU3O8とした後UO2
に還元する方法。 UF6を水蒸気中で加水分解して得たUO2F2に
CO2とアンモニアを添加して炭酸ウラニルアン
モニウム〔（NH4）4（UO2）（CO3）3、
Ammonium Uraniltri Carbonate、略称
AUC〕を得、これを仮焼してU3O8とした後、
UO2に還元する方法。 このような濃縮ウランの湿式再転換を行なつた
場合、ADU又はAUC沈殿物を濾過回収した後の
濾液が低レベル放射性廃液となる。このような低
レベル放射性廃液を系外に排出するについては放
射性核種毎に排出基準が法で定められている。 現在日本国内で使用されている濃縮UF6は殆ん
ど上記のような天然ウランから得られたものであ
るため、再転換工程から排出される低レベル放射
性廃液中の核種も既知で、充分排出基準を満足し
ている。しかし、使用済燃料の再処理で回収され
たウランが原料の一部に使用されるようになる
と、再転換工程から出る低レベル放射性廃液中の
放射性濃度が増加することが考えられる。現在ま
でのところ、この種の低レベル放射性廃液の放射
能は特に問題にならなかつたが、再処理工程から
リサイクルされるウランが今後益々増加すること
を考慮すれば、この種の低レベル放射性廃液から
放射性核種を除去する方法を確立しておくことは
緊急的課題である。 本発明はこのような事情に鑑みて為されたもの
で、上記のような低レベル放射性廃液の放射能濃
度を効果的に低減する方法を提供するものであ
る。 この目的を達成するため本発明の廃液処理方法
は、低レベル放射性廃液にヒドラジンを添加し、
これを強酸性陽イオン交換樹脂を塩化第二鉄とア
ンモニア水で処理して該樹脂内に第二鉄イオンの
加水分解生成物を形成せしめた鉄水酸化物−陽イ
オン交換樹脂と接触させる点に特徴がある。 本発明法に用いる鉄水酸化物−陽イオン交換樹
脂は、元々海水中の 9Beの濃縮の為に開発され
たイオン交換樹脂であり、海水中の種々の放射性
核種の捕集などへの利用が報告されている。（例
えば日本原子力学会誌、Vol.8、No.３（1966）、
pp130〜133）。この樹脂は強酸性陽イオン交換樹
脂を塩化第二鉄とアンモニア水で処理して該樹脂
内に第二鉄イオンの加水分解生成物を形成せしめ
たもので、上記論文によれば該樹脂は、鉄の加水
分解生成物の捕集剤としての効果とともに、陽イ
オン交換樹脂本来の陽イオン交換能も保持してい
る。 本発明者等はこのような鉄水酸化物−陽イオン
交換樹脂を調整して低レベル放射性廃液の処理に
適用する実験を種々試みた結果、該廃液にヒドラ
ジンを添加して該樹脂と接触させると該廃液の放
射能濃度が効果的に低減されることを見出して本
発明に到達した。 添加するヒドラジンは抱水ヒドラジン、塩酸ヒ
ドラジン、硫酸ヒドラジン等何れでも良く、添加
量は廃液１当り100mg以上が好ましい。100mg／
以下にすると放射能濃度の低減率（処理液濃
度／原液濃度）が小さくなる。又、ヒドラジン濃
度をあまり高くしてもこの低減率はほぼ飽和する
ので、実験から400mg／程度が最適である。 放射能濃度の低減率には処理時の廃液温度とPH
も影響がある。PHが低いと樹脂中の鉄が溶出する
ので、PHは７以上に保つのが好ましい。PHは８前
後が最適で、高くなり過ぎると低減率は再び低下
する。その場合はヒドラジン添加量を増せばある
程度の低減率を確保できる。温度は高い方が放射
能濃度低減率は大きい。しかしながら50℃を超え
ると放射能濃度低減率は飽和してくるのであまり
温度を高くする必要はなく、実用上は50〜60℃が
好適である。温度が低い状態で処理する必要があ
る場合はPHを最適範囲にし、且つヒドラジン添加
量を増すことにより低減率をある程度高めること
ができる。PHを８前後で且つ温度を50〜60℃とす
れば、ヒドラジン添加量が100mg／の場合原廃
液中の放射能濃度は少なくとも1/10に低下し、ヒ
ドラジン400mg／の場合は、該濃度は約1/100に
低下する。 低レベル放射性廃液と鉄水酸化物−陽イオン交
換樹脂との接触は通常のイオン交換に用いる装置
を使用できる。例えばカラムに該樹脂を充填し、
カラムの上方又は下方からヒドラジンを添加混合
した廃液を導入して該カラム中を通過させれば良
い。 本発明により極微量の放射性核種を含む低レベ
ル放射性廃液の放射能濃度を効果的に低減せしめ
ることが可能となり、将来使用済核燃料から回収
されるウランが増加しても対処できる見通しが得
られた。なお本発明法はウラン再転換工程の廃液
に限定されるものではなく、該燃料サイクル中の
種々の工程から排出される低レベル放射性廃液に
も適用できることは云うまでもない。 実施例 １ 市販のＨ型強酸性陽イオン交換樹脂５mlを
2mol／の塩化第二鉄水溶液中に浸漬した後水
洗し、この樹脂を内径12.6mm、長さ240mmのガラ
ス製カラム中に充填して2mol／のアンモニア
水を通液した。樹脂が暗褐色になつた後アンモニ
ア水の通液を止め、純水を通液して水洗液が中性
を呈するまで水洗した。このようにして得られた
鉄水酸化物−陽イオン交換樹脂充填カラムを以下
の廃液処理に用いた。実験に供した低レベル放射
性廃液は、UO2（NO3）2水溶液にNH3を吹き込ん
でADUを沈殿せしめ、該ADU沈殿物を濾過回収
した後の濾液を濃縮し、放射能濃度を10-5マイク
ロキユリー（μCi）／mlのオーダーに調整した模
擬廃液である。該模擬廃液に抱水ヒドラジン
（N2H4・H2O）を種々の割合で添加し、PH５〜
10、温度20〜80℃の範囲で種々の条件を設定し、
上記樹脂充填カラムを通して廃液処理実験を行な
つた。通液速度は100ml／時間とし、各実験共
5000ml処理した。実験条件と原液及び処理液中の
放射能濃度（5000ml処理の最終濃度を示す）及び
放射能低減率を第１表に示す。
【表】
第１表の結果から、PHは８前後、温度50〜60℃
の範囲であればヒドラジン添加量100mg／でも
低減率を1/10にすることができることが判る。 参考例 参考のため、実施例１と同様の模擬廃液を５種
のイオン交換樹脂で処理した。実験に用いたカラ
ムは実施例１と同じで、充填樹脂量模擬廃液の通
液速度も実施例１と同じである。結果を第２表に
示す。
の範囲であればヒドラジン添加量100mg／でも
低減率を1/10にすることができることが判る。 参考例 参考のため、実施例１と同様の模擬廃液を５種
のイオン交換樹脂で処理した。実験に用いたカラ
ムは実施例１と同じで、充填樹脂量模擬廃液の通
液速度も実施例１と同じである。結果を第２表に
示す。
【表】
実験No.19〜22において、廃液を1000ml通液する
と、放射能濃度の低減率が急速に低下するのが認
められた。従つて上記処理液濃度は1000mlまでの
平均で示してある。この結果、本発明法は樹脂量
１単位当りの廃液処理量の点でも単なるイオン交
換法に比べて優れていることが判る。
と、放射能濃度の低減率が急速に低下するのが認
められた。従つて上記処理液濃度は1000mlまでの
平均で示してある。この結果、本発明法は樹脂量
１単位当りの廃液処理量の点でも単なるイオン交
換法に比べて優れていることが判る。
Claims (1)
- １ 低レベル放射性廃液にヒドラジンを添加し、
これを強酸性陽イオン交換樹脂を塩化第二鉄とア
ンモニア水で処理して該樹脂内に第二鉄イオンの
加水分解生成物を形成せしめた鉄水酸化物−陽イ
オン交換樹脂と接触させることを特徴とする低レ
ベル放射性廃液の処理方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58107409A JPS59231493A (ja) | 1983-06-15 | 1983-06-15 | 低レベル放射性廃液の処理方法 |
| US06/620,087 US4642203A (en) | 1983-06-15 | 1984-06-13 | Method of treating low-level radioactive waste |
| FR8409393A FR2548042B1 (fr) | 1983-06-15 | 1984-06-15 | Procede de traitement de dechets faiblement radioactifs |
| DE3422383A DE3422383C2 (de) | 1983-06-15 | 1984-06-15 | Verfahren zur Behandlung von Abfallösungen mit niedriger Radioaktivität |
| GB08415363A GB2142773B (en) | 1983-06-15 | 1984-06-15 | Treating low-level radioactive waste |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58107409A JPS59231493A (ja) | 1983-06-15 | 1983-06-15 | 低レベル放射性廃液の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59231493A JPS59231493A (ja) | 1984-12-26 |
| JPH0248077B2 true JPH0248077B2 (ja) | 1990-10-23 |
Family
ID=14458414
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58107409A Granted JPS59231493A (ja) | 1983-06-15 | 1983-06-15 | 低レベル放射性廃液の処理方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4642203A (ja) |
| JP (1) | JPS59231493A (ja) |
| DE (1) | DE3422383C2 (ja) |
| FR (1) | FR2548042B1 (ja) |
| GB (1) | GB2142773B (ja) |
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|---|---|---|---|---|
| DE3704046A1 (de) * | 1987-02-10 | 1988-08-18 | Allgaeuer Alpenmilch | Verfahren zum entfernen von radioaktiven metallen aus fluessigkeiten, lebens- und futtermitteln |
| EP0475635B1 (en) * | 1990-09-10 | 1994-12-14 | JAPAN as Represented by DIRECTOR GENERAL OF AGENCY OF INDUSTRIAL SCIENCE AND TECHNOLOGY | Method for removing cesium from aqueous solutions of high nitric acid concentration |
| DE4131766A1 (de) * | 1991-09-24 | 1993-03-25 | Siemens Ag | Verfahren zur dekontamination des primaerkreises eines kernkraftwerkes |
| US5564104A (en) * | 1993-06-08 | 1996-10-08 | Cortex Biochem, Inc. | Methods of removing radioactively labled biological molecules from liquid radioactive waste |
| US6103127A (en) * | 1993-06-08 | 2000-08-15 | Cortex Biochem, Inc. | Methods for removing hazardous organic molecules from liquid waste |
| FR2707416B1 (fr) * | 1993-07-08 | 1995-08-18 | Cogema | Procédé et installation de décontamination d'effluents nitriques radioactifs contenant du strontium et du sodium. |
| DE4423398A1 (de) * | 1994-07-04 | 1996-01-11 | Siemens Ag | Verfahren und Einrichtung zum Entsorgen eines Kationenaustauschers |
| US6084146A (en) * | 1996-09-12 | 2000-07-04 | Consolidated Edison Company Of New York, Inc. | Immobilization of radioactive and hazardous contaminants and protection of surfaces against corrosion with ferric oxides |
| US6288300B1 (en) | 1996-09-12 | 2001-09-11 | Consolidated Edison Company Of New York, Inc. | Thermal treatment and immobilization processes for organic materials |
| RU2158449C1 (ru) * | 1999-06-22 | 2000-10-27 | Государственное предприятие Научно-исследовательский технологический институт им. А.П. Александрова | Способ обезвреживания маломинерализованных слабо радиоактивно-загрязненных вод в полевых условиях |
| RU2256965C2 (ru) * | 2003-05-27 | 2005-07-20 | ФГУП "Производственное объединение "Маяк" | Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня активности |
| JP5883675B2 (ja) * | 2012-02-22 | 2016-03-15 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 放射性廃液の処理方法 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE1259840B (de) * | 1964-08-18 | 1968-02-01 | Guenter Von Hagel Dr Ing | Mittel zur Beseitigung radioaktiver Substanzen aus waesserigen Loesungen |
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| FR2124126B1 (ja) * | 1971-02-08 | 1974-03-01 | Commissariat Energie Atomique | |
| US3725293A (en) * | 1972-01-11 | 1973-04-03 | Atomic Energy Commission | Conversion of fuel-metal nitrate solutions to oxides |
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| DE2449589C2 (de) * | 1974-10-18 | 1984-09-20 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Entfernung von Zersetzungsprodukten aus Extraktionsmitteln, die zur Wiederaufarbeitung abgebrannter Kernbrenn- und/oder Brutstoffe verwendet werden |
| US3987145A (en) * | 1975-05-15 | 1976-10-19 | The United States Of America As Represented By The United States Energy Research And Development Administration | Ferric ion as a scavenging agent in a solvent extraction process |
| DE2610948C3 (de) * | 1976-03-16 | 1980-01-10 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Gewinnung von Molybdän -99 aus mit Neutronen bestrahlter, spaltbare Stoffe und Spaltprodukte enthaltender Matrix |
| US4116863A (en) * | 1976-03-31 | 1978-09-26 | Commissariat A L'energie Atomique | Method of decontamination of radioactive effluents |
| US4278559A (en) * | 1978-02-16 | 1981-07-14 | Electric Power Research Institute | Method for processing spent nuclear reactor fuel |
| FR2448506A1 (fr) * | 1979-02-08 | 1980-09-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede de recuperation du ruthenium present dans une solution aqueuse acide |
| JPS57172298A (en) * | 1981-04-16 | 1982-10-23 | Mitsubishi Metal Corp | Radioactive liquid waste processing method |
-
1983
- 1983-06-15 JP JP58107409A patent/JPS59231493A/ja active Granted
-
1984
- 1984-06-13 US US06/620,087 patent/US4642203A/en not_active Expired - Fee Related
- 1984-06-15 FR FR8409393A patent/FR2548042B1/fr not_active Expired
- 1984-06-15 GB GB08415363A patent/GB2142773B/en not_active Expired
- 1984-06-15 DE DE3422383A patent/DE3422383C2/de not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2548042B1 (fr) | 1987-01-02 |
| US4642203A (en) | 1987-02-10 |
| GB8415363D0 (en) | 1984-07-18 |
| JPS59231493A (ja) | 1984-12-26 |
| GB2142773B (en) | 1988-02-10 |
| GB2142773A (en) | 1985-01-23 |
| DE3422383A1 (de) | 1985-01-10 |
| FR2548042A1 (fr) | 1985-01-04 |
| DE3422383C2 (de) | 1987-01-15 |
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