JPS6111404B2 - - Google Patents
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- JPS6111404B2 JPS6111404B2 JP55056459A JP5645980A JPS6111404B2 JP S6111404 B2 JPS6111404 B2 JP S6111404B2 JP 55056459 A JP55056459 A JP 55056459A JP 5645980 A JP5645980 A JP 5645980A JP S6111404 B2 JPS6111404 B2 JP S6111404B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
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- C04B35/4684—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on titanium oxides or titanates based on titanates based on alkaline earth metal titanates based on barium titanates based on BaTiO3 perovskite phase containing lead compounds
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Description
本発明は高誘電率系磁器製造用原料組成物に係
り、特に従来のチタン酸バリウム系のものに比べ
て低温領域での焼結が可能とされた誘電体磁器製
造用の組成分に関するものである。 高誘電率系の誘電体磁器は、それを構成する成
分を与える原料組成物を焼成せしめることによつ
て得られているが、このうちチタン酸バリウム系
の原料組成物は従来非常に高い温度領域（約1350
℃付近）でなければ焼成させることが困難であつ
た。 而して、このように焼結温度が高ければ、これ
に伴つて炉内温度を上昇させ、維持するために消
費される燃料の必要量が多くなるとともに、炉に
用いられる炉材もかかる高温度によく耐え得るも
のを使用しなければならないこととなる。この焼
結（焼成）に際して消費される燃料の量が多くな
れば、それだけ燃料費は高くなり、また耐熱性に
優れた炉材は高価であるために、かかる高温での
焼成を必要とする従来の原料組成物は必然的に焼
成コストが高くなるといつた問題を有していた。 また、上記チタン酸バリウム系の原料組成物の
焼結によつて得られる誘電体磁器の主要な用途と
して、コンデンサ材料としての使用が挙げられ
る。特にかかる組成物が積層コンデンサとして用
いられる場合においては原料組成物の焼結温度の
高低は重要な意義を有する。 即ち、積層コンデンサを製造するに当つては、
原料組成物（材料）の焼結と電極用金属の焼付け
を同時に行うことになるが、焼結温度が高けれ
ば、かかる焼結温度においても酸化しない金属、
即ち高温還元性の金属を使用しなければならない
ことになる。このため、チタン酸バリウム系の誘
電体磁器にあつては、電極用金属として一般にパ
ラジウム（Pd）またはかかるパラジウム（Pd）
と銀（Ag）との合金が多く用いられているが、
この場合において還元温度を高くするためには還
元温度の高いPdの含量を多くしなければならな
い。ところが、PdはAgに比べて遥かに高価であ
るためにPd含量が増加すれば積層コンデンサ自
体のコストもそれだけ高いものになる。従つて、
磁器原料組成物の焼結温度が低くければ、それだ
け低融点の、換言すればそれだけ安価な金属を用
いることが可能となるのであり、かかる見地から
も焼結温度の低い磁器原料組成物の実現が望まれ
ていたのである。 ここにおいて、本発明はこのような事情を背景
として為されたものであり、その要旨とするとこ
ろは、チタン酸バリウム系磁器原料組成物に、２
乃至20重量％のニオブ酸鉛を含有せしめたことに
あり、これによつて磁器原料組成物の焼結温度を
大巾に低下せしめ得て焼結コストの低減（省エネ
ルギー化）を達成するとともに、積層コンデンサ
等に用いられた場合における製品価格の低減に大
きく寄与せしめ得たのである。また、かかる原料
組成物の使用により、高誘電率、小誘電損失にし
て、誘電率の温度に対する変化率を小さくし得た
誘電体磁器が得られることとなつたのである。 なお、かかる本発明に従う磁器製造用の原料組
成物はチタン酸バリウムを主成分とするものであ
つて、かかるチタン酸バリウム成分を、チタン酸
バリウム（BaTiO3）そのものとして、或いは焼結
の過程でBaTiO3を生成し得る炭酸バリウム
（BaCO3）と酸化チタン（TiO2）との混合物などと
して、含むものである。また、かかる組成物に
は、必要に応じて各種の公知の補助添加剤が含有
せしめられ得る。 また、本発明において用いられる上記ニオブ酸
鉛は、焼結された磁器組成物中にニオブ酸鉛
（PbNb2O6）の固溶体の形で含有せしめられれば良
く、原料配合物中においてはPbNb2O6そのままの
形で含有せしめられる他、焼結の過程でこれを生
成し得る酸化鉛（PbO）とニオブ酸（Nb2O5）と
の混合物などの形で含有せしめることも可能であ
る。 而して、ここにおいて用いられるニオブ酸鉛は
２〜20重量％の割合で含有せしめられるように調
整されることが必要である。２重量％未満では添
加効果は少ないか、またはほとんど認められずま
た20重量％を超えるときには、それ以上の焼結温
度の低下がほとんど望めないのに拘らず、温度変
化に伴なう誘電率の変化率（以下単に変化率とい
う）が大きくなつて望ましくないからである。 また、本発明は上記の如き原料組成物、即ち２
乃至20重量％のニオブ酸鉛を含有するチタン酸バ
リウム系磁器原料組成物に、それぞれ４重量％を
超えない量のBi2O3，TiO2，SiO2、CeO2，ZnO，
GeO2，CoCO3及び、MnCO3（以下これらをＡ群
化合物と略称する）のうち、少なくとも１種を含
有せしめることをも、特徴とするものであり、こ
れによつて前記組成物における変化率の向上と焼
結温度の更なる低下が共に達成され得て、焼結コ
ストの低減により以上に寄与せしめ得るのであ
る。即ち、前記PbNb2O6のみを加えた原料組成物
は25℃を基準として85℃及び−30℃における変化
率がそれぞれ−17〜−46％程度及び0.2〜37％程
度であるのに対し、PbNb2O6と共に、更にBi2O3
などのＡ群化合物を加えた原料組成物にあつては
それらがそれぞれ−0.7〜−22％程度及び−２〜
10％程度にまで改良せしめられるのであり、また
焼結温度は前者が1250℃〜1270℃程度であるのに
対し、後者は1100℃〜1250℃程度にまで低下せし
められ得るのである。 而して、かかるBi2O3などのＡ群化合物は、そ
のうちの１種が或はそれらの中で任意の組合せで
２種以上がPbNb2O6と共にBaTiO3系原料組成物
に加えられるものであるが、Ａ群化合物は各成分
がそれぞれ４重量％を越えない量で原料組成物に
含有せしめられることとなるように調整されるこ
とが必要である。 さらに、本発明は、また上記の２乃至20重量％
のニオブ酸鉛を含有するチタン酸バリウム系磁器
原料組成物に、或はかかるBaTiO3−PbNb2O6系
原料組成物に夫々４重量％を越えない量の
Bi2O3，TiO2，SiO2，CeO2，ZnO，GeO2，
CoCO3及びMnCO3のうち少くとも１種を含有せ
しめた磁器原料組成物に、更に固溶体としての更
に固溶体としてのPbO・Bi2O3・2TiO2を２乃至
20重量％含有せしめることをも特徴としている。
そして、このPbO・Bi2O3・2TiO2（固溶体）の
添加により、良好なる変化率を保持しつつ、該原
料組成物の焼結温度は1000℃付近まで更に低下せ
しめられ得るのである。 なお、ここで配合せしめられる固溶体としての
PbO・Bi2O3・2TiO2の配合量は、目的とする磁
器組成物の要求特性に応じて適宜決定されること
となるが、原料組成物全体に対して２〜20重量％
の範囲内となるように抑えられなければならな
い。この範囲内の配合量の採用により、良好な電
気的特性を保持しつつ、その焼結温度を効果的に
低下せしめ得るのである。 次に、上記本発明を更に明らかにすべく、以下
に実施例を示すが、本発明はかかる実施例の記述
によつて何等の制約をも受けるものでないことは
言うまでもない。 実施例 第１〜３表に示す配合割合となるように各成分
原料をボールミルにて湿式混合するか、或はかか
る湿式混合を行ない、ついで900℃〜1100℃で３
時間仮焼して化学反応を行わしめた後、再びボー
ルミルにて平均粒径が１ミクロン程度になるまで
粉砕した。 ついで、この混合物を乾燥後、粘結剤としてポ
リビニルアルコールを適当量加え、約１トン／cm2
の圧力にて成形し、直径16ｍ／ｍ、厚さ0.5ｍ／
ｍの円板状成形物を多数作製した。 そして、この成形物を用い、1000℃〜1300℃の
温度範囲における各種温度下で該成形物をそれぞ
れ３時間の間本焼成した。そして、かかる本焼成
によつて得られた焼成物について、磁器化の程度
を観察した後、その中で磁器化し且つ融着してい
ないものについてその両面に銀電極を焼き付ける
ことにより試料と為し、それぞれの電気的諸特性
を測定してその結果を第４表に示した。 第４表の結果より明らかなように、本発明に従
つて、BaTiO3成分にPbNb2O6を加え、或は
PbNb2O6と共に更に前記Ａ群化合物及び／又は
PbO・Bi2O3・2TiO2を加えた原料組成物を用い
ることにより、その焼結温度が、従来の1350℃程
度に対して、いずれも1010〜1270℃程度と著しく
低下せしめられ得たのであり、またそれから得ら
れる磁器は、高誘電率の、且つ小誘電損失のもの
であり、しかも誘電率の温度に対する変化率の小
さな特性をも具備しているのである。また、第４
表より明らかなように、特に試験番号20，21，22
及び23における原料組成物が、製造コスト面並び
に電気特性ともに積層磁器コンデンサの製造用と
して最も適しているのである。
り、特に従来のチタン酸バリウム系のものに比べ
て低温領域での焼結が可能とされた誘電体磁器製
造用の組成分に関するものである。 高誘電率系の誘電体磁器は、それを構成する成
分を与える原料組成物を焼成せしめることによつ
て得られているが、このうちチタン酸バリウム系
の原料組成物は従来非常に高い温度領域（約1350
℃付近）でなければ焼成させることが困難であつ
た。 而して、このように焼結温度が高ければ、これ
に伴つて炉内温度を上昇させ、維持するために消
費される燃料の必要量が多くなるとともに、炉に
用いられる炉材もかかる高温度によく耐え得るも
のを使用しなければならないこととなる。この焼
結（焼成）に際して消費される燃料の量が多くな
れば、それだけ燃料費は高くなり、また耐熱性に
優れた炉材は高価であるために、かかる高温での
焼成を必要とする従来の原料組成物は必然的に焼
成コストが高くなるといつた問題を有していた。 また、上記チタン酸バリウム系の原料組成物の
焼結によつて得られる誘電体磁器の主要な用途と
して、コンデンサ材料としての使用が挙げられ
る。特にかかる組成物が積層コンデンサとして用
いられる場合においては原料組成物の焼結温度の
高低は重要な意義を有する。 即ち、積層コンデンサを製造するに当つては、
原料組成物（材料）の焼結と電極用金属の焼付け
を同時に行うことになるが、焼結温度が高けれ
ば、かかる焼結温度においても酸化しない金属、
即ち高温還元性の金属を使用しなければならない
ことになる。このため、チタン酸バリウム系の誘
電体磁器にあつては、電極用金属として一般にパ
ラジウム（Pd）またはかかるパラジウム（Pd）
と銀（Ag）との合金が多く用いられているが、
この場合において還元温度を高くするためには還
元温度の高いPdの含量を多くしなければならな
い。ところが、PdはAgに比べて遥かに高価であ
るためにPd含量が増加すれば積層コンデンサ自
体のコストもそれだけ高いものになる。従つて、
磁器原料組成物の焼結温度が低くければ、それだ
け低融点の、換言すればそれだけ安価な金属を用
いることが可能となるのであり、かかる見地から
も焼結温度の低い磁器原料組成物の実現が望まれ
ていたのである。 ここにおいて、本発明はこのような事情を背景
として為されたものであり、その要旨とするとこ
ろは、チタン酸バリウム系磁器原料組成物に、２
乃至20重量％のニオブ酸鉛を含有せしめたことに
あり、これによつて磁器原料組成物の焼結温度を
大巾に低下せしめ得て焼結コストの低減（省エネ
ルギー化）を達成するとともに、積層コンデンサ
等に用いられた場合における製品価格の低減に大
きく寄与せしめ得たのである。また、かかる原料
組成物の使用により、高誘電率、小誘電損失にし
て、誘電率の温度に対する変化率を小さくし得た
誘電体磁器が得られることとなつたのである。 なお、かかる本発明に従う磁器製造用の原料組
成物はチタン酸バリウムを主成分とするものであ
つて、かかるチタン酸バリウム成分を、チタン酸
バリウム（BaTiO3）そのものとして、或いは焼結
の過程でBaTiO3を生成し得る炭酸バリウム
（BaCO3）と酸化チタン（TiO2）との混合物などと
して、含むものである。また、かかる組成物に
は、必要に応じて各種の公知の補助添加剤が含有
せしめられ得る。 また、本発明において用いられる上記ニオブ酸
鉛は、焼結された磁器組成物中にニオブ酸鉛
（PbNb2O6）の固溶体の形で含有せしめられれば良
く、原料配合物中においてはPbNb2O6そのままの
形で含有せしめられる他、焼結の過程でこれを生
成し得る酸化鉛（PbO）とニオブ酸（Nb2O5）と
の混合物などの形で含有せしめることも可能であ
る。 而して、ここにおいて用いられるニオブ酸鉛は
２〜20重量％の割合で含有せしめられるように調
整されることが必要である。２重量％未満では添
加効果は少ないか、またはほとんど認められずま
た20重量％を超えるときには、それ以上の焼結温
度の低下がほとんど望めないのに拘らず、温度変
化に伴なう誘電率の変化率（以下単に変化率とい
う）が大きくなつて望ましくないからである。 また、本発明は上記の如き原料組成物、即ち２
乃至20重量％のニオブ酸鉛を含有するチタン酸バ
リウム系磁器原料組成物に、それぞれ４重量％を
超えない量のBi2O3，TiO2，SiO2、CeO2，ZnO，
GeO2，CoCO3及び、MnCO3（以下これらをＡ群
化合物と略称する）のうち、少なくとも１種を含
有せしめることをも、特徴とするものであり、こ
れによつて前記組成物における変化率の向上と焼
結温度の更なる低下が共に達成され得て、焼結コ
ストの低減により以上に寄与せしめ得るのであ
る。即ち、前記PbNb2O6のみを加えた原料組成物
は25℃を基準として85℃及び−30℃における変化
率がそれぞれ−17〜−46％程度及び0.2〜37％程
度であるのに対し、PbNb2O6と共に、更にBi2O3
などのＡ群化合物を加えた原料組成物にあつては
それらがそれぞれ−0.7〜−22％程度及び−２〜
10％程度にまで改良せしめられるのであり、また
焼結温度は前者が1250℃〜1270℃程度であるのに
対し、後者は1100℃〜1250℃程度にまで低下せし
められ得るのである。 而して、かかるBi2O3などのＡ群化合物は、そ
のうちの１種が或はそれらの中で任意の組合せで
２種以上がPbNb2O6と共にBaTiO3系原料組成物
に加えられるものであるが、Ａ群化合物は各成分
がそれぞれ４重量％を越えない量で原料組成物に
含有せしめられることとなるように調整されるこ
とが必要である。 さらに、本発明は、また上記の２乃至20重量％
のニオブ酸鉛を含有するチタン酸バリウム系磁器
原料組成物に、或はかかるBaTiO3−PbNb2O6系
原料組成物に夫々４重量％を越えない量の
Bi2O3，TiO2，SiO2，CeO2，ZnO，GeO2，
CoCO3及びMnCO3のうち少くとも１種を含有せ
しめた磁器原料組成物に、更に固溶体としての更
に固溶体としてのPbO・Bi2O3・2TiO2を２乃至
20重量％含有せしめることをも特徴としている。
そして、このPbO・Bi2O3・2TiO2（固溶体）の
添加により、良好なる変化率を保持しつつ、該原
料組成物の焼結温度は1000℃付近まで更に低下せ
しめられ得るのである。 なお、ここで配合せしめられる固溶体としての
PbO・Bi2O3・2TiO2の配合量は、目的とする磁
器組成物の要求特性に応じて適宜決定されること
となるが、原料組成物全体に対して２〜20重量％
の範囲内となるように抑えられなければならな
い。この範囲内の配合量の採用により、良好な電
気的特性を保持しつつ、その焼結温度を効果的に
低下せしめ得るのである。 次に、上記本発明を更に明らかにすべく、以下
に実施例を示すが、本発明はかかる実施例の記述
によつて何等の制約をも受けるものでないことは
言うまでもない。 実施例 第１〜３表に示す配合割合となるように各成分
原料をボールミルにて湿式混合するか、或はかか
る湿式混合を行ない、ついで900℃〜1100℃で３
時間仮焼して化学反応を行わしめた後、再びボー
ルミルにて平均粒径が１ミクロン程度になるまで
粉砕した。 ついで、この混合物を乾燥後、粘結剤としてポ
リビニルアルコールを適当量加え、約１トン／cm2
の圧力にて成形し、直径16ｍ／ｍ、厚さ0.5ｍ／
ｍの円板状成形物を多数作製した。 そして、この成形物を用い、1000℃〜1300℃の
温度範囲における各種温度下で該成形物をそれぞ
れ３時間の間本焼成した。そして、かかる本焼成
によつて得られた焼成物について、磁器化の程度
を観察した後、その中で磁器化し且つ融着してい
ないものについてその両面に銀電極を焼き付ける
ことにより試料と為し、それぞれの電気的諸特性
を測定してその結果を第４表に示した。 第４表の結果より明らかなように、本発明に従
つて、BaTiO3成分にPbNb2O6を加え、或は
PbNb2O6と共に更に前記Ａ群化合物及び／又は
PbO・Bi2O3・2TiO2を加えた原料組成物を用い
ることにより、その焼結温度が、従来の1350℃程
度に対して、いずれも1010〜1270℃程度と著しく
低下せしめられ得たのであり、またそれから得ら
れる磁器は、高誘電率の、且つ小誘電損失のもの
であり、しかも誘電率の温度に対する変化率の小
さな特性をも具備しているのである。また、第４
表より明らかなように、特に試験番号20，21，22
及び23における原料組成物が、製造コスト面並び
に電気特性ともに積層磁器コンデンサの製造用と
して最も適しているのである。
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ チタン酸バリウム系磁器製造用原料組成物
に、２乃至20重量％のニオブ酸鉛を含有せしめて
なる高誘電率系磁器製造用原料組成物。 ２ ２乃至20重量％のニオブ酸鉛を含有するチタ
ン酸バリウム系磁器製造用原料組成物に、それぞ
れ４重量％を越えない量のBi2O3，TiO2，SiO2，
CeO2，ZnO，GeO2，CoCO3及びMnCO3のうち、
少なくとも１種を含有せしめてなる高誘電率系磁
器製造用原料組成物。 ３ ２乃至20重量％のニオブ酸鉛を含有するチタ
ン酸バリウム系磁器製造用原料組成物に、それぞ
れぞれ４重量％を越えない量のBi2O3，TiO2，
SiO2，CeO2，ZnO，GeO2，CoCO3及びMnCO3の
うち、少なくとも１種を含有せしめると共に或は
含有せしめずして、更に固溶体としてのPbO・
Bi2O3・2TiO2を２乃至20重量％含有せしめてあ
る高誘電率系磁器製造用原料組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5645980A JPS56152102A (en) | 1980-04-28 | 1980-04-28 | Raw material composition for producing high dielectric porcelain |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5645980A JPS56152102A (en) | 1980-04-28 | 1980-04-28 | Raw material composition for producing high dielectric porcelain |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56152102A JPS56152102A (en) | 1981-11-25 |
| JPS6111404B2 true JPS6111404B2 (ja) | 1986-04-02 |
Family
ID=13027677
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5645980A Granted JPS56152102A (en) | 1980-04-28 | 1980-04-28 | Raw material composition for producing high dielectric porcelain |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS56152102A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06270604A (ja) * | 1993-03-19 | 1994-09-27 | Chika Nakaya | チューブ入タイヤ |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63156062A (ja) * | 1986-08-28 | 1988-06-29 | 株式会社東芝 | 高誘電率磁器組成物及びその製造方法 |
| JP2678348B2 (ja) * | 1994-11-07 | 1997-11-17 | 全国学校用品株式会社 | 毛筆用ケース |
-
1980
- 1980-04-28 JP JP5645980A patent/JPS56152102A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06270604A (ja) * | 1993-03-19 | 1994-09-27 | Chika Nakaya | チューブ入タイヤ |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS56152102A (en) | 1981-11-25 |
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