JPS6211443B2 - - Google Patents
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- JPS6211443B2 JPS6211443B2 JP54053257A JP5325779A JPS6211443B2 JP S6211443 B2 JPS6211443 B2 JP S6211443B2 JP 54053257 A JP54053257 A JP 54053257A JP 5325779 A JP5325779 A JP 5325779A JP S6211443 B2 JPS6211443 B2 JP S6211443B2
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Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Ceramic Capacitors (AREA)
- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Description
本発明は高誘電率系磁器組成物に係り、複合酸
化物の固相反応によつて合成されたPb（Mg1/3
Nb2/3）O3―PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3―
Pb（Mn2/3Ｗ1/3）O3系酸化物で、特に低温度焼
結が可能で、高誘電率、かつ誘電体損失が小さ
く、絶縁抵抗の優れた高誘電率系磁器組成物に関
するものである。従来より高誘電率磁器組成物と
して、BaTiO3系を主成分としてBaSnO3、
CaTiO3、PbTiO3などを基本として、その置換固
溶体あるいは他の結晶構造を有する化合物との複
合誘電体磁器が、種々の要求特性に対して、広く
実用化されている。これ等の磁器誘電体は、特性
改善の為に常温での誘電率を最大にすると誘電率
の温度変化が大きくなり、一方誘電率の温度変化
を小さくすれば誘電率の最大値が減少するなど実
用上種々の問題点があり、その改善が望まれてい
た。更に、BaTiO3系を主成分としたものである
ために通常1200〜1400℃附近の高温領域で焼結を
必要とするために焼結時、多量の熱エネルギーを
必要とし、更に高温下の焼成炉材の熱的劣化損失
が激しく、従つて焼成装置の保全費がかさむ等の
欠点があつた。また最近急速に普及しつつある積
層磁器コンデンサにあつては、製造法上、内部電
極を磁器誘電体に埋込んだ状態で焼結する必要が
あり、焼結温度が1200℃を超える従来の磁器誘電
体では、1300℃以上の高温で安定ではあるが高価
な貴金属・白金、パラジウムもしくはこれ等の合
金を使用しなければならなかつた。もし1000℃程
度の低温度焼結可能な磁器誘電体を積層磁器コン
デンサとして用いることが可能であれば、埋込み
内部電極に銀系、ニツケル系、アルミ系等の安価
な金属材料を内部電極として使用出来ることにな
り、製造コスト面で極めて有利である。もちろん
低温度焼結で得られた磁器誘電体は、絶縁抵抗が
高く、誘電率が比較的大きく、誘電体損失が小さ
く、かつ温度変化率の優れたものが必要とされ
る。従来、これ等の条件を備えた低温度焼結によ
る安定な磁器誘電体は少なく、その実現が望まれ
ていた。 本発明者等は、上述の要請に鑑み、鋭意研究の
結果、本発明に到達したものであり、その要旨
は、Pb（Mg1/3Nb2/3）O3―PbTiO3―Pb（Mg
1/2Ｗ1/2）O3系組成物でPb（Mg1/3Nb2/3）O3
―PbTiO3，PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3，Pb
（Mg1/2Ｗ1/2）O3―Pb（Mg1/3Nb2/3）O3の各
二成分組成線上にある酸化物組成比を除き、三成
分組成図におけるＡ・Ｂ・Ｃ・Ｄ・Ｅに囲まれる
組成範囲内の酸化物で、 PbO 63.98〜73.09重量％ Nb2O5 0.02〜26.96重量％ MgO 0.45〜5.16重量％ WO3 0.04〜23.7重量％ TiO2 0.23〜23.52重量％ の範囲の酸化物に対してPb（Mn2/3Ｗ1/3）O3を
0.05〜5.0重量％添加含有したことを特徴とする
高誘電率系磁器組成物に関するものである。 すなわち、本発明者らはすでに低温度で焼結で
きるPb（Mg1/3Nb2/3）O3―PbTiO3―Pb（Mg
1/2Ｗ1/2）O3系からなる３成分系高誘電率系磁
器組成物を提案しているが、本発明はこの３成分
系に副成分としてPb（Mn2/3Ｗ1/3）O3を添加含
有せしめるもので絶縁抵抗を極めて高くせしめる
ことによつて温度特性が極めて安定したかつ焼結
性の優れた高誘電率系磁器組成物を提供するもの
である。すなわち、本発明は850〜1050℃附近の
低温領域で極めて安定して焼結することが可能
で、かつ特性の優れた高誘電率系磁器組成物を提
供するものである。 以下実施例によつて本発明を詳述する。 出発原料として酸化鉛（PbO）、酸化ニオブ
（Nb2O5）、酸化マグネシユム（MgO）、酸化タン
グステン（WO3）、酸化チタン（TiO2）、酸化マ
ンガン（MnO）を用い、第１表に示した配合比
となるように秤量した。これ等の原料配合物を合
成樹脂ボールミルで、湿式混合した後、700〜850
℃で２時間仮焼し、化学反応を行なわせしめた。
この反応物を、ふたたびボールミルを用いて、粒
子径数μ程度に粉砕混合する。 この混合物に粘結剤としてポリビニールアルコ
ール（PVA）を適当量加え、約３トン／cm3の成
形圧力で直径16.5mm、厚さ0.6mmの円板状成形物
を作成した。成形物は高温での鉛成分の蒸発を防
ぐ為、マグネシア磁器製容器に密閉して、約850
〜1050℃で２時間本焼成する。こうして得られた
磁器素体の両端面に銀電極を焼付する。このよう
にして製造した試料を、それぞれ電気特性を測定
した結果を第１表に示す。 ここで誘電率εsおよび誘電体損失（tanδ）
は、周波数1KHzで測定した。絶縁抵抗は、直流
500Vを印加して、室温20℃で測定した。
化物の固相反応によつて合成されたPb（Mg1/3
Nb2/3）O3―PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3―
Pb（Mn2/3Ｗ1/3）O3系酸化物で、特に低温度焼
結が可能で、高誘電率、かつ誘電体損失が小さ
く、絶縁抵抗の優れた高誘電率系磁器組成物に関
するものである。従来より高誘電率磁器組成物と
して、BaTiO3系を主成分としてBaSnO3、
CaTiO3、PbTiO3などを基本として、その置換固
溶体あるいは他の結晶構造を有する化合物との複
合誘電体磁器が、種々の要求特性に対して、広く
実用化されている。これ等の磁器誘電体は、特性
改善の為に常温での誘電率を最大にすると誘電率
の温度変化が大きくなり、一方誘電率の温度変化
を小さくすれば誘電率の最大値が減少するなど実
用上種々の問題点があり、その改善が望まれてい
た。更に、BaTiO3系を主成分としたものである
ために通常1200〜1400℃附近の高温領域で焼結を
必要とするために焼結時、多量の熱エネルギーを
必要とし、更に高温下の焼成炉材の熱的劣化損失
が激しく、従つて焼成装置の保全費がかさむ等の
欠点があつた。また最近急速に普及しつつある積
層磁器コンデンサにあつては、製造法上、内部電
極を磁器誘電体に埋込んだ状態で焼結する必要が
あり、焼結温度が1200℃を超える従来の磁器誘電
体では、1300℃以上の高温で安定ではあるが高価
な貴金属・白金、パラジウムもしくはこれ等の合
金を使用しなければならなかつた。もし1000℃程
度の低温度焼結可能な磁器誘電体を積層磁器コン
デンサとして用いることが可能であれば、埋込み
内部電極に銀系、ニツケル系、アルミ系等の安価
な金属材料を内部電極として使用出来ることにな
り、製造コスト面で極めて有利である。もちろん
低温度焼結で得られた磁器誘電体は、絶縁抵抗が
高く、誘電率が比較的大きく、誘電体損失が小さ
く、かつ温度変化率の優れたものが必要とされ
る。従来、これ等の条件を備えた低温度焼結によ
る安定な磁器誘電体は少なく、その実現が望まれ
ていた。 本発明者等は、上述の要請に鑑み、鋭意研究の
結果、本発明に到達したものであり、その要旨
は、Pb（Mg1/3Nb2/3）O3―PbTiO3―Pb（Mg
1/2Ｗ1/2）O3系組成物でPb（Mg1/3Nb2/3）O3
―PbTiO3，PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3，Pb
（Mg1/2Ｗ1/2）O3―Pb（Mg1/3Nb2/3）O3の各
二成分組成線上にある酸化物組成比を除き、三成
分組成図におけるＡ・Ｂ・Ｃ・Ｄ・Ｅに囲まれる
組成範囲内の酸化物で、 PbO 63.98〜73.09重量％ Nb2O5 0.02〜26.96重量％ MgO 0.45〜5.16重量％ WO3 0.04〜23.7重量％ TiO2 0.23〜23.52重量％ の範囲の酸化物に対してPb（Mn2/3Ｗ1/3）O3を
0.05〜5.0重量％添加含有したことを特徴とする
高誘電率系磁器組成物に関するものである。 すなわち、本発明者らはすでに低温度で焼結で
きるPb（Mg1/3Nb2/3）O3―PbTiO3―Pb（Mg
1/2Ｗ1/2）O3系からなる３成分系高誘電率系磁
器組成物を提案しているが、本発明はこの３成分
系に副成分としてPb（Mn2/3Ｗ1/3）O3を添加含
有せしめるもので絶縁抵抗を極めて高くせしめる
ことによつて温度特性が極めて安定したかつ焼結
性の優れた高誘電率系磁器組成物を提供するもの
である。すなわち、本発明は850〜1050℃附近の
低温領域で極めて安定して焼結することが可能
で、かつ特性の優れた高誘電率系磁器組成物を提
供するものである。 以下実施例によつて本発明を詳述する。 出発原料として酸化鉛（PbO）、酸化ニオブ
（Nb2O5）、酸化マグネシユム（MgO）、酸化タン
グステン（WO3）、酸化チタン（TiO2）、酸化マ
ンガン（MnO）を用い、第１表に示した配合比
となるように秤量した。これ等の原料配合物を合
成樹脂ボールミルで、湿式混合した後、700〜850
℃で２時間仮焼し、化学反応を行なわせしめた。
この反応物を、ふたたびボールミルを用いて、粒
子径数μ程度に粉砕混合する。 この混合物に粘結剤としてポリビニールアルコ
ール（PVA）を適当量加え、約３トン／cm3の成
形圧力で直径16.5mm、厚さ0.6mmの円板状成形物
を作成した。成形物は高温での鉛成分の蒸発を防
ぐ為、マグネシア磁器製容器に密閉して、約850
〜1050℃で２時間本焼成する。こうして得られた
磁器素体の両端面に銀電極を焼付する。このよう
にして製造した試料を、それぞれ電気特性を測定
した結果を第１表に示す。 ここで誘電率εsおよび誘電体損失（tanδ）
は、周波数1KHzで測定した。絶縁抵抗は、直流
500Vを印加して、室温20℃で測定した。
【表】
【表】
第１表において、試料No.１，５，６，10，11，
15，16，20は本発明の範囲外のものであり、比較
の為示した。 第１表より明らかなように、本発明範囲内のも
のは、比誘電率（εs）が約3780〜10100の高い値
を示し、誘電体損失（tanδ）は0.2〜1.7％の極
めて小さな値を示し、絶縁抵抗（IR）が９×1011
Ωを示している状態でしかも1000℃未満の低温度
で焼結が可能である。すなわち、この組成範囲か
らはずれるものでは第１表に示すように望ましい
特性を得ることはできなかつた。 その限定理由を具体的に述べる。 Pb（Mn2/3Ｗ1/3）O3が0.05重量％以下では誘
電体損失（tanδ）及び絶縁抵抗（IR）の改善効
果がなく実用的でない。又5.0重量％以上では誘
電率（εs）が低下して好ましくなく誘電体損失
（tanδ）、絶縁抵抗（IR）が悪化して実用的でな
い。 なお、実施例においてMgO等は炭酸塩の形で
用いたが他の形の例えば硝酸塩のものでも本発明
の技術思想に包含されることは明らかである。 以上の様に本発明のPb（Mg1/3Nb2/3）O3―
PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3―Pb（Mn2/3Ｗ
1/3）O3系高誘電率磁器組成物によると、低温度
焼結が可能となり、かつ誘電率（εs）が高く、
誘電体損失（tanδ）、絶縁抵抗（IR）の極めて
良好な新規な磁器組成物が得られ、また積層磁器
コンデンサに使用した場合、埋込内部電極に銀
系・ニツケル系・アルミ系の如き低融点金属の使
用が可能となつた。 したがつて、従来の高温領域焼結材に比較し
て、多量の熱エネルギー、焼成炉材等の保全費に
格段の効果があるので省エネルギーの観点からコ
スト面で極めて有利な高誘電率系磁器組成物を提
供することができるので工業上の利益に大なるも
のがある。
15，16，20は本発明の範囲外のものであり、比較
の為示した。 第１表より明らかなように、本発明範囲内のも
のは、比誘電率（εs）が約3780〜10100の高い値
を示し、誘電体損失（tanδ）は0.2〜1.7％の極
めて小さな値を示し、絶縁抵抗（IR）が９×1011
Ωを示している状態でしかも1000℃未満の低温度
で焼結が可能である。すなわち、この組成範囲か
らはずれるものでは第１表に示すように望ましい
特性を得ることはできなかつた。 その限定理由を具体的に述べる。 Pb（Mn2/3Ｗ1/3）O3が0.05重量％以下では誘
電体損失（tanδ）及び絶縁抵抗（IR）の改善効
果がなく実用的でない。又5.0重量％以上では誘
電率（εs）が低下して好ましくなく誘電体損失
（tanδ）、絶縁抵抗（IR）が悪化して実用的でな
い。 なお、実施例においてMgO等は炭酸塩の形で
用いたが他の形の例えば硝酸塩のものでも本発明
の技術思想に包含されることは明らかである。 以上の様に本発明のPb（Mg1/3Nb2/3）O3―
PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3―Pb（Mn2/3Ｗ
1/3）O3系高誘電率磁器組成物によると、低温度
焼結が可能となり、かつ誘電率（εs）が高く、
誘電体損失（tanδ）、絶縁抵抗（IR）の極めて
良好な新規な磁器組成物が得られ、また積層磁器
コンデンサに使用した場合、埋込内部電極に銀
系・ニツケル系・アルミ系の如き低融点金属の使
用が可能となつた。 したがつて、従来の高温領域焼結材に比較し
て、多量の熱エネルギー、焼成炉材等の保全費に
格段の効果があるので省エネルギーの観点からコ
スト面で極めて有利な高誘電率系磁器組成物を提
供することができるので工業上の利益に大なるも
のがある。
第１図は本発明によるPb（Mg1/3Nb2/3）O3
―PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3系高誘電率磁
器組成物の三成分組成図を示す。 第１図において点Ａ・Ｂ・Ｃ・Ｄ・Ｅに囲まれ
る範囲が本発明の範囲である。（只しＡ・Ｂ，
Ｂ・Ｃ，Ｃ・Ｄ，Ｄ・Ａ線上は除く）
―PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3系高誘電率磁
器組成物の三成分組成図を示す。 第１図において点Ａ・Ｂ・Ｃ・Ｄ・Ｅに囲まれ
る範囲が本発明の範囲である。（只しＡ・Ｂ，
Ｂ・Ｃ，Ｃ・Ｄ，Ｄ・Ａ線上は除く）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ Pb（Mg1/3Nb2/3）O3―PbTiO3―Pb（Mg
1/2Ｗ1/2）O3系組成物でPb（Mg1/3Nb2/3）O3
―PbTiO3，PbTiO3―Pb（Mg1/2Ｗ1/2）O3，Pb
（Mg1/2Ｗ1/2）O3Pb（Mg1/3Nb2/3）O3の各二
成分組成線上にある酸化物組成比を除き、三成分
組成図におけるＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅに囲まれ、る
組成範囲内の酸化物で、 PbO 63.98〜73.09重量％ Nb2O5 0.02〜26.96重量％ MgO 0.45〜5.16重量％ WO3 0.04〜23.7重量％ TiO2 0.23〜23.52重量％ の範囲の酸化物に対してPb（Mn2/3Ｗ1/3）O3を
0.05〜5.0重量％添加含有したことを特徴とする
高誘電率系磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5325779A JPS55144611A (en) | 1979-04-28 | 1979-04-28 | High dielectric series porcelain composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5325779A JPS55144611A (en) | 1979-04-28 | 1979-04-28 | High dielectric series porcelain composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS55144611A JPS55144611A (en) | 1980-11-11 |
| JPS6211443B2 true JPS6211443B2 (ja) | 1987-03-12 |
Family
ID=12937723
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5325779A Granted JPS55144611A (en) | 1979-04-28 | 1979-04-28 | High dielectric series porcelain composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS55144611A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4450240A (en) * | 1982-03-17 | 1984-05-22 | Nippon Electric Co., Ltd. | Ceramic compositions having high dielectric constant and high specific resistivity |
| US5759432A (en) * | 1996-06-14 | 1998-06-02 | Penn State Research Foundation | Relaxor ferroelectric compositions for field induced ultrasonic transducers |
-
1979
- 1979-04-28 JP JP5325779A patent/JPS55144611A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS55144611A (en) | 1980-11-11 |
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