JPS6217805B2 - - Google Patents
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- JPS6217805B2 JPS6217805B2 JP54026447A JP2644779A JPS6217805B2 JP S6217805 B2 JPS6217805 B2 JP S6217805B2 JP 54026447 A JP54026447 A JP 54026447A JP 2644779 A JP2644779 A JP 2644779A JP S6217805 B2 JPS6217805 B2 JP S6217805B2
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Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Ceramic Capacitors (AREA)
- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Description
本発明は高誘電率系磁器組成物に係り、複合酸
化物の固相反応によつて合成されたPb（Fe1/2
Nb1/2）O3−Pb（Mg1/3Nb2/3）O3系酸化物であ
りPb元素をＡ、Mg、Fe、Nb元素をＢとし、そ
の化学式をABO3と表わすとき、そのＡ／Ｂモル
比が0.7500≦Ａ／Ｂ≦1.0000とすることによつて
誘電率が格段に向上し特に低温度焼結が可能で、
かつ誘電体損失が小さく、温度変化率の優れた高
誘電率系磁器組成物に関するものである。従来よ
り高誘電率磁器組成物として、チタン酸バリウム
BaTiO3系を主成分として、スズ酸バリウム
BaSnO3、チタン酸カルシウムCaTiO3、PbTiO3
などを基本として、その置換固溶体あるいは他の
結晶構造を有する化合物との複合誘電体磁器が、
種々の要求特性に対して、広く実用化されてい
る。これ等の磁器誘電体は、特性改善の為に常温
での誘電率を最大にすると誘電率の温度変化が大
きくなり、一方誘電率の温合変化を小さくすれば
誘電率の最大値が減少するなど実用上種々の問題
点があり、その改善が望まれていた。更に、
BaTiO3系を主成分としたものであるために通常
1200〜1400℃附近の高温領域で焼結を必要とする
ために焼結時、多量のエネルギーを必要とし、更
に高温下の焼成炉材の熱的劣化損失が激しく、従
つて焼成装置の保全費がかさむ等の欠点があつ
た。また最近急速に普及しつつある積層磁器コン
デンサにあつては、製造法上、内部電極を磁器誘
電体に埋込んだ状態で焼結する必要があり、焼結
温度が1200℃を超える従来の磁器誘電体では、
1300℃以上の高温で安定ではあるが高価な貴金
属・白金、パラジウムもしくはこれ等の合金を使
用しなければならなかつた。もし1000℃程度の低
温度焼結可能な磁器誘電体を積層磁器コンデンサ
として用いることが可能であれば、埋込み内部電
極に銀系、ニツケル系、アルミ系等の安価な金属
材料を内部電極として使用出来ることになり、製
造コスト面で極めて有利である。もちろん低温度
焼結で得られた磁器誘電体は、絶縁抵抗が高く、
誘電率が比較的大きく、誘電体損失が小さく、か
つ温度変化率の優れたものが必要とされる。従
来、これ等の条件を備えた低温度焼結による安定
な磁器誘電体は少なく、その実現が望まれてい
た。 本発明者等は、上述の要請に鑑み、鋭意研究の
結果、本発明に到達したものであり、その要旨
は、Pb（Fe1/2Nb1/2）O3−Pb（Mg1/3Nb2/3）
O3を主とする組成物であつて Pb（Fe1/2Nb1/2）O3………5.0〜70.0モル％ Pb（Mg1/3Nb2/3）O3………30.0〜95.0モル％
の範囲内の組成に於いてPb元素をＡ、Fe、Nb、
Mg元素をＢとし、これら複合化合物の化学式を
ABO3と表わす時、そのＡ／Ｂモル比が0.7500≦
Ａ／Ｂ≦1.0000の範囲内にあることを特徴とする
高誘電率系磁器組成物に関するものである。すな
わち、本発明者らはすでに低温度で焼結できる
Pb（Fe1/2Nb1/2）O3−Pb（Mg1/3Nb2/3）O3系
からなる二成分系の高優電率系磁器組成物を提案
しているが本発明はこの組成内でPb元素をＡ、
Fe、Nb、Mg元素をＢとし、その化学式をABO3
と表わすとき、そのＡ／Ｂモル比がＢサイト元素
を過乗添加して0.7500≦Ａ／Ｂ≦1.0000とするこ
とによつて誘電率が格段に向上することを見出し
たものであり、かつ誘電体損失、絶縁抵抗が極め
て良好で焼結性の優れた高誘電率系磁器組成物に
関するものである。すなわち、本発明は850〜
1100℃附近の低温領域で焼結することが可能で、
かつ特性の優れた高誘電率系磁器組成物を提供す
るものである。 以下実施例によつて本発明を詳述する。 出発原料として酸化鉛（PbO）、酸化鉄
（Fe2O3）、酸化ニオブ（Nb2O5）、酸化マグネシ
ウム（MgO）を用い、第１表に示した配合比と
なるように秤量した。これ等の原料配合物を合成
樹脂ボールミルで、湿式混合した後、700〜850℃
で２時間仮焼し、化学反応を行なわせしめた。こ
の反応物を、ふたたびボールミルを用いて、粒子
径数μ程度に粉砕混合する。 この混合物に粘結剤としてポリビニールアルコ
ール（PVA）を適当量加え、約３トン／cm2の成
形圧力で直径16.5mm、厚さ0.6mmの円板状成形物
を作成した。成形物は高温での鉛成分の蒸発を防
ぐ為、マグネシア磁器製容器に密閉して、約850
〜1100℃で２時間本焼成する。こうして得られた
磁器素体の両端面に銀電極を焼付する。このよう
にして製造した試料を、それぞれ電気特性を測定
した結果を第１表に示す。 ここで誘電εｓおよび誘電体損失（tanδ）
は、周波数1KHzで測定した。絶縁抵抗は、直流
500Vを印加して、室温20℃で測定した。 温度特性は、室温20℃を基準として−25℃、＋
85℃容量変化率を求めた。
化物の固相反応によつて合成されたPb（Fe1/2
Nb1/2）O3−Pb（Mg1/3Nb2/3）O3系酸化物であ
りPb元素をＡ、Mg、Fe、Nb元素をＢとし、そ
の化学式をABO3と表わすとき、そのＡ／Ｂモル
比が0.7500≦Ａ／Ｂ≦1.0000とすることによつて
誘電率が格段に向上し特に低温度焼結が可能で、
かつ誘電体損失が小さく、温度変化率の優れた高
誘電率系磁器組成物に関するものである。従来よ
り高誘電率磁器組成物として、チタン酸バリウム
BaTiO3系を主成分として、スズ酸バリウム
BaSnO3、チタン酸カルシウムCaTiO3、PbTiO3
などを基本として、その置換固溶体あるいは他の
結晶構造を有する化合物との複合誘電体磁器が、
種々の要求特性に対して、広く実用化されてい
る。これ等の磁器誘電体は、特性改善の為に常温
での誘電率を最大にすると誘電率の温度変化が大
きくなり、一方誘電率の温合変化を小さくすれば
誘電率の最大値が減少するなど実用上種々の問題
点があり、その改善が望まれていた。更に、
BaTiO3系を主成分としたものであるために通常
1200〜1400℃附近の高温領域で焼結を必要とする
ために焼結時、多量のエネルギーを必要とし、更
に高温下の焼成炉材の熱的劣化損失が激しく、従
つて焼成装置の保全費がかさむ等の欠点があつ
た。また最近急速に普及しつつある積層磁器コン
デンサにあつては、製造法上、内部電極を磁器誘
電体に埋込んだ状態で焼結する必要があり、焼結
温度が1200℃を超える従来の磁器誘電体では、
1300℃以上の高温で安定ではあるが高価な貴金
属・白金、パラジウムもしくはこれ等の合金を使
用しなければならなかつた。もし1000℃程度の低
温度焼結可能な磁器誘電体を積層磁器コンデンサ
として用いることが可能であれば、埋込み内部電
極に銀系、ニツケル系、アルミ系等の安価な金属
材料を内部電極として使用出来ることになり、製
造コスト面で極めて有利である。もちろん低温度
焼結で得られた磁器誘電体は、絶縁抵抗が高く、
誘電率が比較的大きく、誘電体損失が小さく、か
つ温度変化率の優れたものが必要とされる。従
来、これ等の条件を備えた低温度焼結による安定
な磁器誘電体は少なく、その実現が望まれてい
た。 本発明者等は、上述の要請に鑑み、鋭意研究の
結果、本発明に到達したものであり、その要旨
は、Pb（Fe1/2Nb1/2）O3−Pb（Mg1/3Nb2/3）
O3を主とする組成物であつて Pb（Fe1/2Nb1/2）O3………5.0〜70.0モル％ Pb（Mg1/3Nb2/3）O3………30.0〜95.0モル％
の範囲内の組成に於いてPb元素をＡ、Fe、Nb、
Mg元素をＢとし、これら複合化合物の化学式を
ABO3と表わす時、そのＡ／Ｂモル比が0.7500≦
Ａ／Ｂ≦1.0000の範囲内にあることを特徴とする
高誘電率系磁器組成物に関するものである。すな
わち、本発明者らはすでに低温度で焼結できる
Pb（Fe1/2Nb1/2）O3−Pb（Mg1/3Nb2/3）O3系
からなる二成分系の高優電率系磁器組成物を提案
しているが本発明はこの組成内でPb元素をＡ、
Fe、Nb、Mg元素をＢとし、その化学式をABO3
と表わすとき、そのＡ／Ｂモル比がＢサイト元素
を過乗添加して0.7500≦Ａ／Ｂ≦1.0000とするこ
とによつて誘電率が格段に向上することを見出し
たものであり、かつ誘電体損失、絶縁抵抗が極め
て良好で焼結性の優れた高誘電率系磁器組成物に
関するものである。すなわち、本発明は850〜
1100℃附近の低温領域で焼結することが可能で、
かつ特性の優れた高誘電率系磁器組成物を提供す
るものである。 以下実施例によつて本発明を詳述する。 出発原料として酸化鉛（PbO）、酸化鉄
（Fe2O3）、酸化ニオブ（Nb2O5）、酸化マグネシ
ウム（MgO）を用い、第１表に示した配合比と
なるように秤量した。これ等の原料配合物を合成
樹脂ボールミルで、湿式混合した後、700〜850℃
で２時間仮焼し、化学反応を行なわせしめた。こ
の反応物を、ふたたびボールミルを用いて、粒子
径数μ程度に粉砕混合する。 この混合物に粘結剤としてポリビニールアルコ
ール（PVA）を適当量加え、約３トン／cm2の成
形圧力で直径16.5mm、厚さ0.6mmの円板状成形物
を作成した。成形物は高温での鉛成分の蒸発を防
ぐ為、マグネシア磁器製容器に密閉して、約850
〜1100℃で２時間本焼成する。こうして得られた
磁器素体の両端面に銀電極を焼付する。このよう
にして製造した試料を、それぞれ電気特性を測定
した結果を第１表に示す。 ここで誘電εｓおよび誘電体損失（tanδ）
は、周波数1KHzで測定した。絶縁抵抗は、直流
500Vを印加して、室温20℃で測定した。 温度特性は、室温20℃を基準として−25℃、＋
85℃容量変化率を求めた。
【表】
第１表において、試料No.13、20、27は本発明の
範囲外のものであり、比較の為示した。 第１表より明らかなように、本発明範囲内のも
のは、比較電率（εｓ）が約15800〜31200の高い
値を示し、誘電体損失（tanδ）は0.7〜1.6％、
絶縁抵抗（Ｒ）が２×1011Ωの極めて小さな値
を示している状態でしかも1100℃未満の低温度で
焼結が可能である。すなわち、この組成範囲から
はずれるものでは第１表に示すように望ましい特
性を得ることはできなかつた。 その限定理由を具体的に述べる。 Ａ／Ｂモル比が0.7600より小さい領域に於いて
は誘電率（εｓ）の向上効果がなく、低下する傾
向にあり、絶縁抵抗（Ｒ）の劣化、更に焼成温
度が上昇して好ましくない。したがつて以上の様
にＡ／Ｂモル比を限定する特徴がない。 なお、実施例においてMgO等は炭酸塩の形で
用いたが他の形の例えば硝酸塩のものでも本発明
の技術思想に包含されることは明らかである。 以上の様に本発明のPb（Fe1/2Nb1/2）O3−Pb
（Mg1/2Nb2/3）O3系酸化物はPb元素をＡ、Mg、
Fe、Nb元素をＢとし、その化学式をABO3と表
わすとき、そのＡ／Ｂモル比が0.7500≦Ａ／Ｂ≦
1.0000とすることによつて誘電率が格段に向上し
誘電体損失（tanδ）、容量変化率の極めて良好な
新規な磁器組成物が得られ、また積層磁器コンデ
ンサに使用した場合、埋込内部電極に銀系・ニツ
ケル系・アルミ系の如き低融点金属の使用が可能
となつた。 したがつて、従来の高温領域焼結材に比較し
て、多量の熱エネルギー、焼成炉材等の保全費に
格段の効果があるので省エネルギーの観点からコ
スト面で極めて有利な高誘電率系磁器組成物を提
供することができるので工業上の利益に大なるも
のがある。
範囲外のものであり、比較の為示した。 第１表より明らかなように、本発明範囲内のも
のは、比較電率（εｓ）が約15800〜31200の高い
値を示し、誘電体損失（tanδ）は0.7〜1.6％、
絶縁抵抗（Ｒ）が２×1011Ωの極めて小さな値
を示している状態でしかも1100℃未満の低温度で
焼結が可能である。すなわち、この組成範囲から
はずれるものでは第１表に示すように望ましい特
性を得ることはできなかつた。 その限定理由を具体的に述べる。 Ａ／Ｂモル比が0.7600より小さい領域に於いて
は誘電率（εｓ）の向上効果がなく、低下する傾
向にあり、絶縁抵抗（Ｒ）の劣化、更に焼成温
度が上昇して好ましくない。したがつて以上の様
にＡ／Ｂモル比を限定する特徴がない。 なお、実施例においてMgO等は炭酸塩の形で
用いたが他の形の例えば硝酸塩のものでも本発明
の技術思想に包含されることは明らかである。 以上の様に本発明のPb（Fe1/2Nb1/2）O3−Pb
（Mg1/2Nb2/3）O3系酸化物はPb元素をＡ、Mg、
Fe、Nb元素をＢとし、その化学式をABO3と表
わすとき、そのＡ／Ｂモル比が0.7500≦Ａ／Ｂ≦
1.0000とすることによつて誘電率が格段に向上し
誘電体損失（tanδ）、容量変化率の極めて良好な
新規な磁器組成物が得られ、また積層磁器コンデ
ンサに使用した場合、埋込内部電極に銀系・ニツ
ケル系・アルミ系の如き低融点金属の使用が可能
となつた。 したがつて、従来の高温領域焼結材に比較し
て、多量の熱エネルギー、焼成炉材等の保全費に
格段の効果があるので省エネルギーの観点からコ
スト面で極めて有利な高誘電率系磁器組成物を提
供することができるので工業上の利益に大なるも
のがある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ Pb（Fe1/2Nb1/2）O3−Pb（Mg1/3Nb2/3）
O3を主とする組成物であつて Pb（Fe1/2Nb1/2）O3………5.0〜70.0モル％ Pb（Mg1/3Nb2/3）O3………30.0〜95.0モル％
の範囲内の組成に於いてPb元素をＡ、Fe、Nb、
Mg元素をＢとし、これら複合化合物の化学式を
ABO3と表わす時、そのＡ／Ｂモル比が0.7500≦
Ａ／Ｂ≦1.0000の範囲内にあることを特徴とする
高誘電率系磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2644779A JPS55119306A (en) | 1979-03-07 | 1979-03-07 | High dielectric porcelain composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2644779A JPS55119306A (en) | 1979-03-07 | 1979-03-07 | High dielectric porcelain composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS55119306A JPS55119306A (en) | 1980-09-13 |
| JPS6217805B2 true JPS6217805B2 (ja) | 1987-04-20 |
Family
ID=12193748
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2644779A Granted JPS55119306A (en) | 1979-03-07 | 1979-03-07 | High dielectric porcelain composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS55119306A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2519970B1 (fr) * | 1982-01-18 | 1985-12-06 | Centre Nat Rech Scient | Ceramiques a haute constante dielectrique, procede pour leur obtention et leur application aux condensateurs multicouches |
| JP2762309B2 (ja) * | 1989-12-22 | 1998-06-04 | マルコン電子株式会社 | 誘電体磁器組成物及びこれを使用した電子部品 |
| US5461014A (en) * | 1994-01-13 | 1995-10-24 | Tam Ceramics, Inc. | Lead perovskite based ceramic compositions without any free lead oxide |
-
1979
- 1979-03-07 JP JP2644779A patent/JPS55119306A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS55119306A (en) | 1980-09-13 |
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