JPS6134206B2 - - Google Patents
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- JPS6134206B2 JPS6134206B2 JP53124951A JP12495178A JPS6134206B2 JP S6134206 B2 JPS6134206 B2 JP S6134206B2 JP 53124951 A JP53124951 A JP 53124951A JP 12495178 A JP12495178 A JP 12495178A JP S6134206 B2 JPS6134206 B2 JP S6134206B2
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Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Ceramic Capacitors (AREA)
- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Description
本発明は高誘電率系磁器組成物に係り、複合酸
化物の固相反応によつて合成された Pb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3−MnO 系酸化物で、特に低温度焼結が可能で、高誘電
率、かつ誘電体損失が小さい、絶縁抵抗の優れた
高誘電率系磁器組成物に関するものである。従
来、高誘電率磁器組成物として、チタン酸バリウ
ムBaTiO3、スズ酸バリウムBaSnO3、チタン酸カ
ルシウムCaTiO3などを基本として、その置換固
溶体あるいは他の結晶構造を有する化合物との複
合誘電体磁器が、種々の要求特性に対して、広く
実用化されている。これ等の磁器誘電体は、特性
改善の為に常温での誘電率を最大にすると誘電率
の温度変化が大きくなり、一方誘電率の温度変化
を小さくすれば誘電率の最大値が減少するなど実
用上種々の問題点があり、その改善が望まれてい
た。更に、通常1200〜1400℃附近の高温領域で焼
結を必要とするために焼結時、多量の熱エネルギ
ーを必要とし、更に高温下の焼成炉材の熱的劣化
損失が激しく、従つて焼成装置の保全費がかさむ
等の欠点があつた。また最近急速に普吸しつつあ
る積層磁器コンデンサにあつては、製造法上、内
部電極を磁器誘電体に埋込んだ状態で焼結する必
要があり、焼結温度が1200℃を超える従来の磁器
誘電体では、1300℃以上の高温で安定ではあるが
高価な貴金属・白金、パラジウムもしくはこれ等
の合金を使用しなければならなかつた。もし1000
℃程度の低温度焼結可能な磁器誘電体を積層磁器
コンデンサとして用いることが可能であれば、埋
込み内部電極に銀系、ニツケル系、アルミ系等の
安価な金属材料を内部電極として使用出来ること
になり、製造コスト面で極めて有利である。もち
ろん低温度焼結で得られた磁器誘電体は、絶縁抵
抗が高く、誘電率が比較的大きく、誘電体損失が
小さく、かつ温度変化率の優れたものが必要とさ
れる。従来、これ等の条件を備えた低温度焼結に
よる安定な磁器誘電体は少なく、その実現が望ま
れていた。 本発明者等は、上述の要請に鑑み、鋭意研究の
結果、本発明に到達したものであり、その要旨
は、 PbO……………68.76〜68.95重量% MgO……………3.86〜4.02重量% Nb2O5……………25.46〜26.48重量% TiO2……………0.74〜1.73重量%の範の組成物
100に対してMnO0.001〜1.5重量%添加したこと
を特徴とするPb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3−
MnO系高誘電率磁器組成物であり、1000℃付近
の低温領域で焼結することが可能となり、かつ特
性の優れた高誘電率系磁器組成物を提供するもの
である。すなわち、本発明者らはすでに低温で焼
結できるPb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3系から
なる二成分系高誘電率磁器組成物を提案している
が、本発明はこの二成分系に副成分としてMnO
を添加含有せしめるもので、絶縁抵抗を極めて高
くし、かつ量産性の優れた高誘電率系磁器組成物
を提供するものである。 以下実施例によつて本発明を詳述する。 出発原料として酸化鉛(PbO)、酸化ニオブ
(Nb2O5)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化チタ
ン(TiO2)、酸化マンガン(MnO)を用い、第1
表に示した配合比となるように秤量した。これ等
の原料配合物を合成樹脂ボールミルで、湿式混合
した後、700〜850℃で2時間仮焼し、化学反応を
行なわせしめた。この反応物を、ふたたびボール
ミルを用いて、粒子径数μ程度に粉砕混合する。 この混合物に粘結剤としてポリビニールアルコ
ール(PVA)を適当量加え、約3トン/cm2の成
形圧力で直径16.5mm、厚さ0.6mmの円板状成形物
を作成した。成形物は高温での鉛成分の蒸発を防
ぐ為、マグネシア磁器製容器に密閉して、約950
〜1050℃で2時間本焼成する。こうして得られた
磁器素体の両端面に銀電極を焼付する。このよう
にして製造した試料を、それぞれ電気特性を測定
した結果を第1表に示す。 ここで誘電率εsおよび誘電体損失(tanδ)
は、周波数1KHzで測定した。絶縁抵抗は、直流
500Vを印加して、室温20℃でで測定した。
化物の固相反応によつて合成された Pb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3−MnO 系酸化物で、特に低温度焼結が可能で、高誘電
率、かつ誘電体損失が小さい、絶縁抵抗の優れた
高誘電率系磁器組成物に関するものである。従
来、高誘電率磁器組成物として、チタン酸バリウ
ムBaTiO3、スズ酸バリウムBaSnO3、チタン酸カ
ルシウムCaTiO3などを基本として、その置換固
溶体あるいは他の結晶構造を有する化合物との複
合誘電体磁器が、種々の要求特性に対して、広く
実用化されている。これ等の磁器誘電体は、特性
改善の為に常温での誘電率を最大にすると誘電率
の温度変化が大きくなり、一方誘電率の温度変化
を小さくすれば誘電率の最大値が減少するなど実
用上種々の問題点があり、その改善が望まれてい
た。更に、通常1200〜1400℃附近の高温領域で焼
結を必要とするために焼結時、多量の熱エネルギ
ーを必要とし、更に高温下の焼成炉材の熱的劣化
損失が激しく、従つて焼成装置の保全費がかさむ
等の欠点があつた。また最近急速に普吸しつつあ
る積層磁器コンデンサにあつては、製造法上、内
部電極を磁器誘電体に埋込んだ状態で焼結する必
要があり、焼結温度が1200℃を超える従来の磁器
誘電体では、1300℃以上の高温で安定ではあるが
高価な貴金属・白金、パラジウムもしくはこれ等
の合金を使用しなければならなかつた。もし1000
℃程度の低温度焼結可能な磁器誘電体を積層磁器
コンデンサとして用いることが可能であれば、埋
込み内部電極に銀系、ニツケル系、アルミ系等の
安価な金属材料を内部電極として使用出来ること
になり、製造コスト面で極めて有利である。もち
ろん低温度焼結で得られた磁器誘電体は、絶縁抵
抗が高く、誘電率が比較的大きく、誘電体損失が
小さく、かつ温度変化率の優れたものが必要とさ
れる。従来、これ等の条件を備えた低温度焼結に
よる安定な磁器誘電体は少なく、その実現が望ま
れていた。 本発明者等は、上述の要請に鑑み、鋭意研究の
結果、本発明に到達したものであり、その要旨
は、 PbO……………68.76〜68.95重量% MgO……………3.86〜4.02重量% Nb2O5……………25.46〜26.48重量% TiO2……………0.74〜1.73重量%の範の組成物
100に対してMnO0.001〜1.5重量%添加したこと
を特徴とするPb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3−
MnO系高誘電率磁器組成物であり、1000℃付近
の低温領域で焼結することが可能となり、かつ特
性の優れた高誘電率系磁器組成物を提供するもの
である。すなわち、本発明者らはすでに低温で焼
結できるPb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3系から
なる二成分系高誘電率磁器組成物を提案している
が、本発明はこの二成分系に副成分としてMnO
を添加含有せしめるもので、絶縁抵抗を極めて高
くし、かつ量産性の優れた高誘電率系磁器組成物
を提供するものである。 以下実施例によつて本発明を詳述する。 出発原料として酸化鉛(PbO)、酸化ニオブ
(Nb2O5)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化チタ
ン(TiO2)、酸化マンガン(MnO)を用い、第1
表に示した配合比となるように秤量した。これ等
の原料配合物を合成樹脂ボールミルで、湿式混合
した後、700〜850℃で2時間仮焼し、化学反応を
行なわせしめた。この反応物を、ふたたびボール
ミルを用いて、粒子径数μ程度に粉砕混合する。 この混合物に粘結剤としてポリビニールアルコ
ール(PVA)を適当量加え、約3トン/cm2の成
形圧力で直径16.5mm、厚さ0.6mmの円板状成形物
を作成した。成形物は高温での鉛成分の蒸発を防
ぐ為、マグネシア磁器製容器に密閉して、約950
〜1050℃で2時間本焼成する。こうして得られた
磁器素体の両端面に銀電極を焼付する。このよう
にして製造した試料を、それぞれ電気特性を測定
した結果を第1表に示す。 ここで誘電率εsおよび誘電体損失(tanδ)
は、周波数1KHzで測定した。絶縁抵抗は、直流
500Vを印加して、室温20℃でで測定した。
【表】
【表】
第1表において、試料No.1、8、9、13、
14、19は本発明の範囲外のものであり、比較の為
示した。 第1表より明らかなように、本発明範囲内のも
のは、比誘電率(εs)が約7000〜21000の高い
値を示し、誘電体損失(tanδ)は0.1〜1.5%、
絶縁抵抗(I.R)が1×1012Ωの極めて小さな値
を示している状態でしかも1000℃程度の低温度で
焼結が可能である。すなわち、この組成範囲から
はずれるものでは第1表に示すように望ましい特
性を得ることはできなかつた。 その限定理由を具体的に述べる。 添加物であるMnOが0.001重量%以下では絶縁
抵抗(I.R)、誘電体損失(tanδ)の改善効果が
なく、実用的でない。 又、MnOが1.5重量%以上では誘電率(εs)
が低下して実用的でない。 なお、実施例においてMgOは炭酸塩の形で用
いたが他の形の例えば硝酸塩のものでも本発明の
技術思想に包含されることは明らかである。 以上の様に本発明の Pb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3−MnO 系高誘電率磁器組成物によると、低温度焼結が可
能となり、かつ誘電率(εs)が高く、誘電体損
失(tanδ)、絶縁抵抗(I.R)の極めて良好な新
規な磁器組成物が得られ、また積層磁器コンデン
サに使用した場合、埋込内部電極に銀系・ニツケ
ル系・アルミ系の如き低融点金属の使用が可能と
なつた。 したがつて、従来の高温領域焼結材に比較し
て、多量の熱エネルギー、焼成炉材等の保全費に
格段の効果があるので省エネルギーの観点からコ
スト面で極めて有利な高誘電率系磁器組成物を提
供することができるので工業上の利益に大なるも
のがある。
14、19は本発明の範囲外のものであり、比較の為
示した。 第1表より明らかなように、本発明範囲内のも
のは、比誘電率(εs)が約7000〜21000の高い
値を示し、誘電体損失(tanδ)は0.1〜1.5%、
絶縁抵抗(I.R)が1×1012Ωの極めて小さな値
を示している状態でしかも1000℃程度の低温度で
焼結が可能である。すなわち、この組成範囲から
はずれるものでは第1表に示すように望ましい特
性を得ることはできなかつた。 その限定理由を具体的に述べる。 添加物であるMnOが0.001重量%以下では絶縁
抵抗(I.R)、誘電体損失(tanδ)の改善効果が
なく、実用的でない。 又、MnOが1.5重量%以上では誘電率(εs)
が低下して実用的でない。 なお、実施例においてMgOは炭酸塩の形で用
いたが他の形の例えば硝酸塩のものでも本発明の
技術思想に包含されることは明らかである。 以上の様に本発明の Pb(Mg1/3Nb2/3)O3−PbTiO3−MnO 系高誘電率磁器組成物によると、低温度焼結が可
能となり、かつ誘電率(εs)が高く、誘電体損
失(tanδ)、絶縁抵抗(I.R)の極めて良好な新
規な磁器組成物が得られ、また積層磁器コンデン
サに使用した場合、埋込内部電極に銀系・ニツケ
ル系・アルミ系の如き低融点金属の使用が可能と
なつた。 したがつて、従来の高温領域焼結材に比較し
て、多量の熱エネルギー、焼成炉材等の保全費に
格段の効果があるので省エネルギーの観点からコ
スト面で極めて有利な高誘電率系磁器組成物を提
供することができるので工業上の利益に大なるも
のがある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 PbO……………68.76〜68.95重量% MgO……………3.86〜4.02重量% Nb2O5……………25.46〜26.48重量% TiO2……………0.74〜1.73重量%の範囲の組成
物100に対してMnO0.001〜1.5重量%添加したこ
とを特徴とするPb(Mg1/3Nb2/3)O3 PbTiO3−
MnO系高誘電率磁器組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP12495178A JPS5550509A (en) | 1978-10-11 | 1978-10-11 | Porcelain composition with high permittivity |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP12495178A JPS5550509A (en) | 1978-10-11 | 1978-10-11 | Porcelain composition with high permittivity |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5550509A JPS5550509A (en) | 1980-04-12 |
JPS6134206B2 true JPS6134206B2 (ja) | 1986-08-06 |
Family
ID=14898240
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP12495178A Granted JPS5550509A (en) | 1978-10-11 | 1978-10-11 | Porcelain composition with high permittivity |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS5550509A (ja) |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS60210659A (ja) * | 1984-04-04 | 1985-10-23 | Polyplastics Co | 耐熱水性に優れたポリエステル組成物 |
US5284810A (en) * | 1991-06-27 | 1994-02-08 | Kyocera Corporation | Dielectric ceramic composition |
-
1978
- 1978-10-11 JP JP12495178A patent/JPS5550509A/ja active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS5550509A (en) | 1980-04-12 |