JPS6034632B2 - 希土類含有永久磁石の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は希士類含有永久磁石の製造方法、特には希士類
元素、コバルト、鉄、ジルコニウムからなる永久磁石の
製造方法に関するものである。

希土類含有永久磁石についてはＲＭ５（Ｒは希土類元素
、Ｍはその他の金属元素を示す、以下同じ）あるいはＲ
２Ｍ．７で代表される各種の合金組成物が知られており
、実用的には希土類元素とコバルト、銅とからなるもの
、さらにはこのコバルトの一部を鉄で置換したものが汎
用されているが、近時はこれにさらにジルコニウムを添
加することによって保磁力（ＩＨｃ）、最大エネルギー
積〔（ＢＨ）ｍａｘ〕を高めた磁石合金も提案されてい
る（特公昭５５−４７０９７、特公昭５５一４８０９４
特開昭５５一６４８項参照）。そして、この種の希±含
有永久磁石については、銅の添加が保磁力（ＩＨｃ）を
高めること、また鉄の添加が残留磁化（Ｂｒ）を増大さ
せることが知られていることから、この銅については１
０％以上、鉄については５％以上の添加が一般化されて
いる。本発明はこの種の希士類含有永久磁石の製造方法
に関するものでありトこれは磁場中で加圧成型した、重
量百分比が２２ＳＲＳ２８％（ただしＲは希士類元素）
、５≦ＦｅＳ２５％、０．２ミＺｒＳ５％、残部が実質
的Ｃｏからなる磁石合金もしくはこのＣｏの一部を５％
以下のＣｕで置換した磁石合金を１，１００〜１，２５
０ｑ○の温度で第１次焼結し、ついで１，１５０〜１，
２５０ＣＯの温度で、かっこの第１次競結時の温度より
も３〜３０００高い温度で第２次凝結を行なったのち、
これを４００〜７５０℃で等温処理し、つぎに６００〜
１，０００ｑｏを開始温度として毎分０．０５〜５℃の
冷却速度で連続的に３００〜６００午０まで冷却するこ
とを特徴とするものである。

これを説明すると、希±類元素とコバルトを主体とする
永久磁石合金については銅を添加しないとその保磁力（
ＩＨｃ）が６００のｅ以下となり実用性に欠けるように
なるということから、銅の添加が必須成分とされてきて
いるが、本発明者らはこの種の希±類含有永久磁石合金
について種々検討の結果、この銅を添加しない場合、あ
るいはこの銅の添加量を従来その最低限とされている５
％以下、特には４％以下とした場合でも、この磁石合金
粉末の熱処理条件を適切に選択すれば目的とする永久磁
石の保磁力を実用性の範囲にまで高めることができるこ
とを見出し、本発明を完成させた。

すなわち、本発明はＲ−Ｃｏ−Ｆｅ−Ｚｒの４元永久磁
石合金またはＲ−Ｃｏ−Ｆｅ−Ｃｕの５元永久磁石合金
の製造方法に関するものであり、これは従来公知のＲ−
Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ−Ｚｒ合金から銅（Ｃｕ）を全く削除
するか、あるいはこのＣｕを５％以下に制限した永久磁
石合金の製造方法に係わるものである。

この永久磁石合金における希±類元素（Ｒ）はそれが２
２％以下では保磁力（ＩＨｃ）が低下し、それが２８％
以上では残留磁比（Ｂｒ）が低下するので、これは２２
〜２８％の範囲とされ、鉄（Ｆｅ）については保磁力（
ＩＨｃ）を実用範囲に保つ目的から５〜２５％とされる
。また、ジルコニウム（Ｚｒ）の添加量はそれが０．沙
〆下では最大エネルギー積〔（ＢＨ）ｍａｘ〕増加が小
さく、５％以上では残留磁化が低下するので、０．２〜
５％の範囲とされる。なお、この銅（Ｃｕ）の添加は後
述の熱処理工程処理によって不要とされるが、この熱処
理工程を簡略化する場合、あるいは保磁力をより大きく
したい場合などにはこれを５％以下で添加してもよい。
この希±頚含有永久磁石の製造方法は磁場内で加圧、成
型された磁石粉末の熱処理工程に特色をもつものである
。

すなわち、希士類含有永久磁石はまずこの合金を構成す
る各成分を配合溶解して合金化したのち粉砕し、ついで
これを磁場プレス中で加圧、成型するのであるが、これ
は従来法に準じて５，００Ｋお以上、好ましくは７，０
０比た以上の磁場中、適宜の圧力で行なえばよい。この
ようにして得られた成型品はついで不活性ガス中で屍結
、時効処理に付されるが、本発明の方法ではこの暁結工
程が２段または３段で実施される。この第１次焼結は従
来法に準じて１，１００〜１２５０℃で実施されるが、
本発明の方法ではついで１，１５０〜１，２６０℃の温
度範囲、しかし第１次暁綾時温度よりも３〜３０℃、好
ましくは５〜２５℃高い温度でこれを実施する必要があ
り、これによって煉結体の密度が上昇し、繊密な材料が
得られる。しかし、この嫁結工程はこの第２次焼結後に
、必要に応じ、第１次凝結時温度よりも２０℃以上低い
、１，０００〜１，２３０℃の範囲の一定温度で３０分
以上、好ましくは１時間以上再加熱する工程を付加して
もよく、これによればヒステリシス曲線の角張り（角型
化）が改善され、すぐれた磁石特性をもつ繊密でかつ的
質な永久磁石が得られる。またこの第１次焼給、第２次
焼結は通常同一炉内で連続して行なわれるが、これは別
の炉を使用しても、あるいは第１次暁結後これを室温ま
で冷却してから再度加熱して第２次凝結を行なってもよ
い。このようにして得られた競結体はついで時効処理さ
れるが、本発明の方法による場合、上記した第２次競結
後されにはこれに続く再加熱後の磁石材料は４００〜７
５０ｑＣで１時間以上等温熱処理したのち、６００〜１
，０００ｏｏを開始温度として３００〜６００午０まで
冷却されるが、これは毎分０．０５〜５００、好ましく
は０．１〜３℃の冷却速度で連続的に冷却することがよ
い。

なお、従来、この熱処理は等温処理あるいは連続冷却の
いずれかで行なわれていたのであるが、本願発明のよう
にＣｕを無添加あるいはこれを５％以下とした場合には
この従来法では目的とする磁石に充分な保磁力が与えら
れず、等温処理後これよりも１００午０以上高い温度を
開始温度として連続冷却をする場合にのみ高い保磁力が
得られ、この冷却速度についてもＣｕの含有量の少ない
程ゆっくりとするほうがよいということが確認された。
つぎに本発明の参考例および実施例をあげる。参考例
１Ｓｍ２６．０重量％、Ｆｅ １４．の重量％、Ｚｒ２
．０重量％、Ｃｕ３．の重量％、残部Ｃｏからなる合金
粉末を磁場プレスで成形体とし、これをアンゴル気流中
において１，１８０午○で２び分〜４時間、ついで１，
１９０ｑｏで３び分間〜１岬時間競結した場合、および
この焼結を１，１９０ｏｏでのみ３０分〜１０時間燐結
した場合について、その競結後の磁石合金の密度を測定
したところ、つぎの結果が得られた。

（Ａ 第１次鏡縞品 ■ 第２次焼縞品 （０ 第１次嬢結のみ 参考例 ２ Ｓｍ ２４．０重量％、Ｆｅ １８．の重量％、Ｚｒ２
．０重量％、Ｃｕ４．の重量％、残部Ｃｏからなる合金
粉末を磁場プレスにて成形したのち、これをアルゴン気
流中において１，１８０ｑｏで３び分、１，１９０℃で
１時間嫁結したものについて、ついで４００〜８００ｑ
ｏで４時間等温処理した場合（Ｄ）、６００００で３び
分〜１餌時間等温処理をした場合（Ｅ）、等温処理せず
に５００〜１，０００００から４００ｑｏまで１℃／分
の冷却速度で冷却した場合（Ｆ）、等温処理をせずに９
００ｏｏから４００ｏｏまで０．１００〜１０午○／分
の冷却速度で冷却した場合（Ｇ）、および６００００で
１時間等処理をし、ついで６００〜１，００ぴ０を開始
温度として１００／分の冷却速度で５００午０まで冷却
した場合（Ｈ）、さらに６００ｑｏで１時間等温処理さ
したのち８００ｑｏを開始温度として毎分０．１〜１０
ｑ０の冷却速度で４００ｑｏま冷却した場合（１）のそ
れぞれで得た磁石につき、その保磁力（ＩＨｃ）を測定
したところ、つぎの結果が得られた。

実施例 １ Ｓｍ２５．の重量％、Ｆｅ１５．の重量％、Ｚｒ２．の
重量％、Ｃｕｏ〜５重量％、残部Ｃｏからなる合金粉末
を磁場プレスで成形し、これをアルゴン気流中において
Ｃｕの含有量に応じ１，１８０〜１，２１０ｑｏで３０
分間、ついで１，１９０〜１，２２０ご○で１時間嬢結
し、つぎに６５０ＣＯで１時間等温処理をしてから８０
び０を開始温度として３℃〜０．１℃／分の冷却速度で
４００℃まで連続的に冷却し、得られた磁石についての
残留磁化（Ｂｒ）、保磁力（ＩＨｃ）および最大エネル
ギー積〔（ＢＨ）ｍａｘ〕を測定したところ、Ｃｕの含
有量に応じてつぎの結果が得られた。

実施例 ２ Ｓｍ２４．０重量％、Ｆｅｌｏ〜４０重量％、Ｚｒ２．
０重量％、Ｃｕ４．の重量％、残部Ｃｏからなる合金粉
末を磁場プレスで成型し、これをアルゴン気流中におい
てＦｅの含有量に応じ１，１７０〜１，２００℃で３０
分間、ついで１，１８０〜１，２１０００で１時間燐結
し、つぎに６５０００で１時間等温処理をしてから、８
００ｑ○を開始温度として２℃〜０．５℃／分の冷却速
度で４００ｏｏまで連続的に冷却し、得られた磁石につ
いてその残留磁化（Ｂｒ）、保磁力（ＩＨｃ）および最
大エネルギー積〔（ＢＨ）ｍａｘ〕を測定したところ、
Ｆｅの含有量に応じてつぎの結果が得られた。

実施例 ３ Ｓｍ２４．の雲量％、Ｆｅ１８．の重量％、Ｚｒ２．加
重量％、Ｃｕ４．の重量％、残部Ｃｏからなる合金粉末
を磁場プレスで成形し、これをアルゴン気流中において
１，１９５００で３０分間、１，２００つ○で１時間競
結したのち、１，１４０〜１，１７０００で１時間再加
熱を行ない、ついで６５０午０で１時間等温処理をして
から８００℃を開始温度として０．５ｑＣ／分の冷却速
度で４００℃まで冷却して得た磁石について、その最大
エネルギー積〔（ＢＨ）ｍａｘ〕を測定したところ、焼
結後の熱処理温度に応じてつぎの結果が得られた。

実施例 ４Ｓｍｌｏ．０〜２６．の重量％、Ｃｅｏ〜１
６．０％、Ｆｅ１５．０重量％、Ｚｒ２．１重量％、Ｃ
ｕ４．頚重量％、残部Ｃｏからなる合金粉末を磁場プレ
スで成形し、これをアルゴン気流中においてＳｍとＣｅ
の含有量に応じ１，１６０〜１，２００００で１時間、
ついで１，１７０〜１，２１０こ０でで１時間焼結し、
つぎに６５０ＣＯで１時間等温処理をしてから８００ｏ
ｏを開始温度として２℃〜０．５ｏｏ／分の冷却速度で
４００ｑ０まで連続的に冷却し、得られた磁石について
の残留磁化（Ｂｒ）、保磁力（ｉＨｃ）および最大エネ
ルギー積〔（ＢＨ）ｍａｘ〕を測定したところ、Ｓｍと
Ｃｅの含有量に応じてつぎの結果が得られた。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 磁場中で加圧成型した、重量百分比が２２≦Ｒ≦２
   ８％（ただしＲは希土類元素）、５≦Ｆｅ≦２５％、０
   ．２≦Ｚｒ≦５％、残部が実質的にＣｏからなる磁石合
   金もしくはこのＣｏの一部を５％以下のＣｕで置換した
   磁石合金を１，１００〜１，２５０℃の温度で第１次焼
   結し、ついで１，１５０〜１，２５０℃の温度で、かつ
   この第１次焼結時の温度よりも３〜３０℃高い温度で第
   ２次焼結を行なつたのち、これを４００〜７５０℃で等
   温処理し、つぎに６００〜１，０００℃を開始温度とし
   て毎分０．０５〜５℃の冷却速度で連続的に３００〜６
   ００℃まで冷却することを特徴とする希土類含有永久磁
   石の製造方法。 ２ 磁場中で加圧成型した、重量百分比が２２≦Ｒ≦２
   ８％（ただしＲは希土類元素）、５≦Ｆｅ≦２５％、０
   ．２≦Ｚｒ≦５％、残部が実質的にＣｏからなる磁石合
   金もしくはこのＣｏの一部を５％以下のＣｕで置換した
   磁石合金を１，１００〜１，２５０℃の温度で第１次焼
   結し、ついで１，１５０〜１，２５０℃の温度で、かつ
   この第１次焼結時の温度よりも３〜３０℃高い温度で第
   ２次焼結を行なつたのち、これを１，０００〜１，２３
   ０℃の範囲で、かつこの第１次焼結温度よりも２０℃以
   上低い一定温度で３０分以上再加熱し、ついで４００〜
   ７５０℃で等温処理し、つぎに６００〜１，０００℃を
   開始温度として毎分０．０５〜５℃の冷却速度で連続的
   に３００〜６００℃まで冷却することを特徴とする希土
   類含有永久磁石の製造方法。