JPS60101109A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

エポキシ樹脂組成物

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JPS60101109A
JPS60101109A JP20734983A JP20734983A JPS60101109A JP S60101109 A JPS60101109 A JP S60101109A JP 20734983 A JP20734983 A JP 20734983A JP 20734983 A JP20734983 A JP 20734983A JP S60101109 A JPS60101109 A JP S60101109A
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resin
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重徳 山岡
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水野 増雄
Ryuzo Nakatsuka
中塚 隆三
Masateru Sogabe
曽我部 正照
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は本質的に有機のハロゲン基を含咬ない高純度の
エポキシ樹脂を用いた組成物に関するものである。
従来エレクトロニクス分野に於いてエポキシqrLt脂
組成物が、樹脂封止用、厚膜材料用、コーディング用、
封入用、接着用、レジストノ目などに広く応用されてい
る。しかも近年超LSIなどの半層体素子(以下「チッ
プ」と云う)の開発によりエレクトロニクス回路の稠密
化、微細化に伴い、チップと直接に接触し、被覆・接合
する状態で用いられる樹脂系の材料の性能、特に長期の
耐’e”、、 ITitiKd劣化、有害ガス発生など
に基〈性能の変動や部品の腐食などを抑えることが、従
来にも壕してより厳重に要求されるようになって来た。
また、チップの大量生産と共に、これを用いた半導体製
品が大幅に値下りし、その量産に於ける作業性の向上並
びにコストダウンが重要な問題となって来た。中でも、
チップ与つント用装置の自動化、高速化が進み、これに
適合する一液性チツブマウント用樹脂組成物としての特
性の要望が多項目にわたっている。即ち、マウント強度
、熱放散性、導電性(または電気胞緑性)、作業性(デ
ィスベンザ−による定量注入性、更に進んでスクリーン
印刷性、スタンピング性などの自動化、高速化に適応出
来ること)、硬化性、ボイド、信頼性(耐湿通電テスト
による不良のないこと、即ち硬化レジンよりの発生ガス
によるチップの特性の変動、ハロゲン、アルカリメタル
等のイオン性不純物によるチップ面上のアルミ配線の腐
食などのないこと)ワイヤーボンディング性(硬化レジ
ンよりの発生ガスによるボンディング性の低下、ブリー
ドによる汚染のないこと)ベレットクラック中でも作g
k性及び信頼性への要請がきびしくなりつつある。特に
信頼性に関しては、チップマウント用樹脂組成物に於て
従来ではプレッンヤークソカーテス)(40hr)で硬
化りよシのクロルイオう極めて高い水準のものにするこ
とが強く9脣れるようになって来た。またチップオンボ
ード用のドロッピング用レジンについても、その侠望の
程度はや\異り若干緩やかな面もあるが、はy同様な意
味で樹脂の高純化に対する要望は太きい。今後の方向と
しても址産化、低コスト化の面よりチップの加工工程に
樹脂系材料がセラミック系や金属系材料などにかわって
広く用いらハ2る傾向にあυ、本発明の樹脂組成物はこ
れらの分野ですぐれた特性を発揮し、その用途の拡大が
期待されZ)。
一方各粗のエポキシ樹脂の中でも、ポリフェノールのポ
リグリシシールエーテル型のものが最も性能、作秦性共
にバランスがとれ広くこの分野に用いられている。
しかし、ポリフェノールのポリグリシジールエ寵 一テルタ→4゛のエポキシ樹脂に於いては、従来のポリ
フェノールとエピノ馬ロヒドリンとの反応によっている
限りは必然的に微量(数百乃至数千ppm程度)ではあ
るが、副生j7た加水分解性乃至非加水分解性有機ハロ
ゲン基を含有し、これが苛酷な実装条件などの下でのチ
ップの性能劣化の主原因となシ信領性を低下させるのが
最大の欠点とされて来た。一旦生成したイ1振ノ・ロゲ
ン基は樹脂自体の一部分を形成しているので、抽出、水
洗、アルカリ水洗滌、蒸留などの通常の精製方法によっ
ている限りは除去することが出来ないものである。
本発明者らはこれらの点について種々検討の結果、主反
応はもとよシに)1反応としても全くノ・ロゲン基を生
成せず、従って本り′f的にノ・ロゲン基を含イSしな
いポリフェノールのポリグリシジールエー望 テルタ→4のエポキシ樹脂■脂の新しい合成経路を見出
し、これを用いることにより本発明をなすに至った。
即ち、本発明に用いる高純庶エポキシ樹脂は2価以上の
単核多価フェノール性1をアリルノ・ライドを用いて苛
性アルカリ存在1に反応さゼムアリルエーテル基並びに
核置換アリル基ケ導入し、未反応のフェノール性OH基
を02個/核以1;゛に、アリル基(エーテル型と核置
換型の合ffi+ )が2.5 (IMI 、y核以上
(好ましくは3.0個/核以上)ならしめ、次いで得ら
れたポリアリル化ポリフェノールi;J’i ?r有イ
Ω過にを用いてエポキシ化することにより得られ、有機
ハロゲン基を本質的に含捷ない高純J91の低粘度、多
官能性のエポキシ4i1J )li¥をイ!tんとする
ものである。更に本発明は、上舵のにうに本デ〔的に有
機ハロゲン基を含まないf6純度の低粘度、多官能性の
エポキシ樹脂に/に適宜、架(i!ji剤、イヅ化促進
剤、充填剤及び各種の添加剤を配合するものであり、チ
ップマウント用(2’j1% 電性及び非唇覧性) 4
(iJ脂、チップオンボード用ドロンピング<514脂
などのように少くともチップ表面の一部に直接に接触し
17、被色・接合する状態で用いられる組成物を得んと
するものである。典型的な例を上げると次のようである
。先ず導電性のチップマウント用樹脂組成物としては、
上記の液状エポキシ樹脂に対して硬化剤としてジシアン
ジアミドのような潜伏性のものを、硬化促進剤としては
第3級アミンの塩のような潜伏性のものを、充填剤とし
ては銀粉のような導電性金属粉を、その他粘度調整のだ
め高沸点(奸才しくは250℃以上/1気圧)、低粘度
(10ボイズ以下/室温)の溶媒(好捷しくけ反応性希
釈剤)を含むものである。上記組成物に於て、充填剤と
して銀粉の代りにシリカ微粉末のような無機系フィラー
を用いると電気絶縁性のチップマウント用樹脂組成物が
得られる。更に、チップオンボード用ドロッピング17
1脂組成物としては、上記の高純度、低粘度が多官能性
液状樹脂に、架橋剤として酸無水物のように低粘度液状
(室温または100℃以下の温度で溶融すせた時)のも
の、硬化促進剤として第3級アミンの塩及び/−!たは
有機金属化合物のような潜伏性のもの、充填剤としてシ
リカ微粉のような無機系のものを適宜配合することによ
り得られる。これらの(v・1脂f;組成物は何れも本
発明の特別に高純度のエポキシ(対脂を用いているので
、従来品に比し、長時間のプレッシャークツカーテスト
による溶出クロルイオン損などのイオン性不純物は本質
的に存在せず、従って晶湿下長時間使用してもチップの
性能を劣下させることが(りめて少なく、著しく信頼性
を向−ヒさせたものである。従って本発明の組成物がエ
レクトロニクスエ渠にもたらす利益ははかり知れないも
のである。先ず、エポキシ4jjl 脂についで説明す
る。
るものである。
本発明に用いるポリアリル・フェニルニーデル系化合物
としては、単核ポリフェノールのポリアリルエーテル化
物であり、通常は−j’l’+核ポリフェノールをアリ
ルクロライドにより当量の苛性アルカリの存在下でアリ
ル化させることによりイ「Iられる。
なお、単核ポリフェノール類を用いてもアリル化(クラ
イゼン転移を含む)の段階で一部重合などにより多核化
するものが副生ずることがあるが、つ1n常の灸件では
得られるポリアリル化ポリフェノール類は15核体以下
の単核体を主体とするものである。多核化したものでは
低粘度の液状エポキシ樹脂が得られないので本発明の目
的のためには9捷しくない。一般に単核ポリフェノール
類をエピハロヒドリンと反応させて単核体主体の低粘度
のエポキシ樹BM f:得ることは公知である。しかし
本発明により得られるエポキシ樹脂は次の点でこれらの
公知のものとは異っている。
■エーテル型以外に核置換型のエポキシ基を有していて
、より多官能性であること。
■エーテル型及び核置換型アリル基を少量含んでいるこ
と。
なおこれらのアリル基は重合性を有していて樹脂の架橋
に多少寄与するものであシ、従来のものに必然的に含ま
れていた有機の・・ロゲン基のような悪い影響は全くな
いものである。
なお従来の方法によるエボキシイロ↑脂に於て加水分解
性ノ・ロゲン基はアルカリ水洗付によりある4−I!度
の水準までは除去可能であり、従来の樹脂を一応このよ
うに411製したもの(は実用上差支えないとされて来
たのではあるが、最近に至りエレクトロニクス分野では
樹脂性能に対する要求がより厳i、F+になるにつれて
それでは不十分とされるようになって来た。しかもアル
カリ水洗滌でに1、樹脂の俊り′1を伴わないで、所甜
非加水分力了性)・IJゲンi1”、 寸でも大幅に減
少させることは全く不可能である。
一方エレクトロニクス用エポキシ’i1’J jltr
 Iti 全ノ・ロゲン含有量が30 ppm (好甘
しくけ10ppm)以下であることが望ましく、本発明
のエポキシijJ 1首は本質的に有機ノ・ロゲン基を
全く含有しないのでtの水準までは未反応・・ライドの
除去、水洗などの通常の精製工程としてのイオン性不純
物の除去などにより容易に到達可能である。従来法によ
るものでは如何に精製しても全クロルとして数百ppm
乃至数千ppmの有機ノ・ロゲン基を含んだものしか得
られなかった生業と比較すると、本発明のエポキシ樹脂
のもたらす工業的利益は測シしれない程太きいものがあ
る。勿論その他のイオン性不純物についても本質的に問
題はない。
本発す1」に用いる単核多価フェノール類はレゾルシン
、ハイドロキノン、カテコール及びその低級プルキル1
25215体のような2価フェノール類 、ピロガロー
ル、70ログルシン及びこれらの低級ア尤キル誘導体の
ような3価フェノール類などのように2価以上のポリフ
ェノールであシ、しかも芳香核を分子当91個イjして
いるものでちる。7I寺に本発明の目的のためには、上
記2価フェノール類21がコス)・、取扱いの容易さの
面より有利である。
本発明のjli核体を主体とするポリアリル化ポリフェ
ノール類は通常上記の単核ポリフェノール泥jを苛性ア
ルカリの存在下アリルハライドと反応させて、フェノー
ル性oH基をアリルエーテル化すると共に、そのクライ
ゼン転位全行わせて核置換のアリル基をもpf入せしめ
たものである。各種の単核フェノール類に対して理論的
に導入可能なアリル基の数の限界値は第1表の通りであ
る。
第1表 各拙フェノール7i、t:iに4人可能なアリ
ル、、′−の数/核(lji、す1挿・′1) 1151シでよシすると1価のフェノールを用いても4
官能のものが出来る筈であるが、き゛す、たにこの1へ
11、界値丑で導入すること針目84姥である。4官能
とするには一旦アルリ化してから(ごにクライゼン(i
ぺ位・エーテル化のザイクルを少くとも3回追加する必
要がある。これに比し21i(Iiのレゾルシン、ハイ
ドロキノン、カテコールでは1 [1」lの5(゛を加
ですむので有利である。3価のピロガロール、フロログ
ルシンでは1回の追加でも6個のアリル基の導入が可能
であり更に有利である。但し実際の反応に於いては上記
の理論上の限界飴のせいぜい80%程度までしか達成出
来ないので、上記のl@liフェノールと2価以上のフ
ェノール類との反応性の相異は更に著しくなる。しかも
この範囲での官能性の相違は硬化物の耐熱性に顕著に影
響するので重要な問題である。従って本発明に於いては
2価以上の7エノール類であることが必要である。
本発明に用いるポリアリル化単核多価フェノール類(単
核体主体)はアリル基が25個/核以上(好ましくは3
.0個/核以上)含寸れていることが、多官能性樹脂金
物るために必をである。これより低いと得られるエポキ
シ樹脂の官能性がやや不十分となるので望ましくない。
エポキシ樹脂としてはより粘度がイlく、かつより官能
性が高いものが望まれておシ、従って本発明の樹脂はこ
の点よりも特異な長所を有するものである。
本発明のポリアリル化4i核多価フェノール類は、未反
応のフェノール性ori基が可及的に少ないこと、す1
1ち0.2個/核以丁であることが必Wイである。未反
応の7エノール性oiH;t、がこれより多いと、次の
イ■役力Uによるエポキシ化の工程に於いて反応の進行
が妨害されると共に有機iff r’72が副反応によ
り消費される割合が著しく消火するのでqj 1シ<な
い。夢ずれば通常の試想を用いてエステル化、ニーデル
化などの後処理によりその?・、少4:ハかってもよい
本発明に用いるポリアリル化JP C2多仙jフエノー
ル類は上記の斐を件を渦だしているなら)i: h−:
・+ 、’、j、s法の如何に拘らず何れもほぼ四本:
うに用いろことが出来る。
本発明に於いてr、t fli)られプこポリアリル北
岸)(、、、f−1−価フエノール類は次に有枦)?゛
詐9よシエポキシ化される。この際有様過「伏としてし
t過jTf−酪がl、zも・・’4当であるが、その他
(7) i> t”:’2とし1 yt・′5安、(′
!1.f′+1:11(,1−〕過フタル酸(mapの
嚢性体t゛も含む)、トリフルオロ鍋6)酸、過プロピ
オンLり、固1\・i ik2 、七ノ3(”1コハク
敲などを用いてもよい。ま7’t 20〜:、35係重
量の過酸化水素水とギ酸、酢酸などの低級カルボン酸と
の混合物の形で用いてもよい。反応温度は高過ぎると反
応が暴走する恐れがあシ、通常は50℃以下(好1しく
け室温またはそれ以下)で反応させることが好ましい。
との際アリル基のエポキシ基への変換率は80係または
それ以−ヒである。そのため未反応のアリル基が若干残
存するが実用上差支えはない。得られたエポキシ樹脂は
何れも2.2個/核以上(好ましくは3.0個/核以上
)のエポキシ基を有し多官能付である。しかも何れも単
核体を主体とするものであり、従来のエポキシ化ノボラ
ック、ビスフェノールAのジグリシジールエーテルなど
の多核体をベースとするものに比し、分子肖りの官能性
は勝るとも劣らないが、粘度は著しく低いものである。
なお、ビスフェノールのポリアリル化物やポリフェノー
ル(ノボランクなど)のポリアリル化物を1111様な
方法でエポキシ化したものは本発明のエポキシ樹脂同様
に本質的にハロゲン基を含まないものである。従って、
粘度が−や\高い点は異るが本発明の低粘度のエポキシ
樹脂と適宜組合せる7J!によp本発明の組成物に有効
に使用すること75+lij来る。
本発明の組成物に用いる架橋剤としてけ■潜伏性である
こと ■液状樹脂の粘度を殆んど上昇させないものであること
が好ましい。そのためには、一般にジンアンジアミドが
適当である。寸だ酸無水物も用途しζよっては有効であ
る。
本発明の組成物に用いる硬化促進剤としてC1架橋剤同
様沿伏件のものが好ましい。そのブとめに4−f一般に
第3級°アミンの塩及び7寸たけ有機金2へ化合物が有
効でちる。
本発明に用いる充填剤としては、用途に応じて導電性の
金属微粉末寸たは非>Q電性の缶(゛′モ粉貝芝を適宜
用途に応じて使い分ける必要がちる。
2r’5 YK性金金属粉末しては銀粉が;F、2も一
般的であり、非導電性粉末としてはシリカ賓粉床がム、
Σも一般的でおる。架橋剤、硬化促進剤、ブ1貌、剤い
(nJ dtも本質的にクロル基を含まないもので、し
かも十分に洗滌されていてイオン性不純物をも含まない
ことが好ましい。各種添加剤としては粘度調整のだめの
反応性希釈剤、充填剤/ IOj脂の親和性向上のだめ
のカンプリング剤、消泡剤、着色剤などである。反応性
希釈剤としては高沸点、低粘度のモノまたはジェポキシ
化合物が好ましい。特にチップマウント用材脂組成物の
場合、350℃またはそれ以上の高温で数十秒以内に硬
化させることが必要であυ、そのためには少くとも常圧
下の沸点250℃以上、好佇しくけ300℃以上のもの
であることが必要である。粘度も室温で10ボイズ以下
であることが望ましい。従って脂肪族系のCI2へ−2
4の1〜2J話X基酸、1〜2価アルコール、1〜2級
アミンなどをグリシシール化したものが好ましい。
本発明に用いる反応性希釈剤としては、本発明のエポキ
シ樹脂のように本質的に有機のクロル基を含有しないも
のが好捷しい。しかし通常のエピクロルヒドリンな用い
てエポキシ化したものであっても各種の精製方法を適宜
適用して全クロルとしてLOOOppm以下、好ましく
は6001)I)m以下にしたものであることが必要で
ある。カンプリング剤としては、シリコーン系のもの、
チタネート系のもの等適宜用いてもよい。1だ、シリコ
ーン系などの消泡剤を用いてもよい。上記のエポキシ樹
脂に上記各種配合剤を適宜配合することにより得られた
エレクトロニクス用樹脂組成物は、従来品に比し、作票
性の面でも、信頼性の面でも画期的に優れたものであり
、エレクトロニクス業界に於ける永年の願望をみたすも
のである。
実施例ル ゾルシン110部(邪、 i、H−1以下同じ)と−占
i i’l=ソーダの33係(M?′j8、以下同じ)
水溶液240部とを混合し、投拌、辺(流下80〜10
0℃でアリルクロライド153部を1肋間で滴下する。
次いで一部脱水しつつ180℃で4時間反応させる。
次に苛性ソーダの33係水溶液240部全加え80〜1
00℃でアリルクロライド153部を1時間で滴下する
。生成物をトルエン200部に俗かし、生成した食塩を
水洗除去して後減圧下120℃まで昇温させて完全に溶
剤を除去する(収−fil:230部)。
得られたポリアリル化レゾルシンは1.3核体であり、
アリルエーテル基19個/核、核置換アリル基08個/
核、計アリル基/核27個/核、未反応フェノール性O
H基0.1個/核であシ、粘度は5.8ボイズ/25℃
であった。
上記ポリアリル化レゾルシン100部を酢酸エチル50
0部に溶解し、過酢酸130部を0℃で加えて殆んど消
費する捷で反応させる。次に水洗と減圧蒸留によりイラ
′製する(収量113部)。
14ノられだエポキシ樹脂は1.5核体であり、エポキ
シ当12i: 97 (g / eq) 、エポキシ基
2.9個/分子、15ポイズ/25℃であシ、シかも全
クロル量は8 ppmであった。
実施例2 実施例1で得られたエポキシ樹脂90部、銀粉末400
部、C14の長鎖脂肪酸のグリシシールエステル(全ク
ロルi420 ppm) 10部、ジシアンジアミド4
.5部、1,8ジアザ−ビシクロ(5,4゜0)ウンデ
セン−7のレゾルシンi、m 0.5 部、弗X樹脂系
消泡剤0.01部を加えて拮潰器で混糺し、最後に3本
ロールを通して均一なペースト状it電性チップマウン
ト用樹脂組成物を得た。得られたベースト状マウント用
樹脂組成物はリードフレーム上にスクリーン印刷捷たけ
スタンピングにより定量的に自動供給され、その−ヒに
チップをマウントする。該マウント用樹脂の硬化は35
0℃の旦J、3板上20秒で完了した。マウント用樹脂
とl〜での各種の性能は第2表の通りである。
比較例1 エピクロルヒドリン1モルとエピクロルヒドリン2モル
、NaOH水溶液(33チ)2モルとを反応させてレゾ
ルシンのジグリシジールエーテルタイプのエポキシII
l’f脂を得る。得られたエポキシ4rJJ脂は水洗し
ても全クロルとして3500ppmであシ、これをクロ
ルに対して当±1.のNaOHのアルコール溶液で洗滌
後水洗することにより精R’! L、]、 500pp
mまで減少させることが出来た。イ(Iられだエポキシ
樹脂はJ11部、エポキシ当量c+s(g/eq)、エ
ホキシ基20個/分子、11ボイズ/25℃であった。
比較例2 比較例1で得られたエポキシ樹脂を用いる以外はすべて
実施例2と全く同様にして均一なペースト状f′1.電
性チップマウ/ト用樹脂組成物を得た。
得られたペースト状マウント樹脂組成物を実施例1と同
様にしてチップをリードフレーム上にマウントした。マ
ウント用樹脂としての各種性能は第2表の通りである。
第 2 表 * プレッシャークツカー(40F、”j ff!] 
)** ca l/ See ”CTil顎例3 られ
たペース エポキシ樹脂として実施例1のエポキシ樹脂90シてチ
ップを、反応性希釈剤としてC14の長鎖脂肪酸のグリ
 マウント用しジールエステル(全クロル基:400p
pm)10 F)である。
1硬化剤としてジシアンジアミド40部、硬化仏剤とし
て1.8ジアザ−ビシクロ(5,4,0)ウテセンー7
のレゾルシン塩0.3部、弗素樹脂系泡剤001部を攪
拌し均一な分散液とする。更結晶性シリカ粉末100部
を加え、抽潰桜で混し、最後に三本ロールを通して均一
なペーストマウント用樹脂組成物を得る。樹脂組成物は
りドフレーム上にスクリーン印刷まだはスクンビグによ
シ定−ト;:的に自動供給され、チップをマウトする。
樹脂の硬化は350℃のホットプート20秒のザイクル
で可能である。マウント月相としての性能は第3表の通
りである。
咬例3 比較例1で眉らiLだエポキシ樹脂を用いる以外すべて
実施例2と全く同様にして均一ペースト絶縁性チップマ
ウント用樹脂組成物を得た。得ト状樹脂組成物を実施例
3と同様に リードフレーム上にマウントした0、。
ジンとしての各種性nトは第3表の通 戸13 表 出ム・0人 住友ベークライト株式会社以上

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)単核多価フェノール仙のポリグリシシールエーテ
    ルタイプのエボキシイ介1脂、架橋剤、硬化促進剤、充
    填剤及び各種添加剤よpなシ、少くとも半導体素−F(
    以下「チップ」と云う)表面の一部に直接に接触し、被
    0・接合する状態で用いられる液状樹脂組成物であって
    、該エポキシ樹脂は未反応のフェノール+!I:O11
    ノ、−が02飼/核以下であシ、アリル基(ニーデル型
    と核霞換型との合計)が25個/核以上である2価以上
    の単核多価フェノール類のポリアリル化物の有機過酸酸
    化によシ得られる本質的にハロゲン基を含まない低粘度
    、多官能のものでおることを特徴とするエレクトロニク
    ス用エポキシ樹脂組成物。
  2. (2)架橋剤はジシアンジアミド、硬化促進剤は第3級
    アミンの塩、充填材は銀粉、添加剤は高沸点、低粘度の
    反応性希釈剤であり、液状の導電性のチップマウント用
    として用いられる特許請求の範囲第(1)項記載の組成
    物。
  3. (3)架橋剤はジシアンジアミド、硬化促進剤は第3級
    アミンの塩、充填剤はシリカを一成分とする無機系のも
    の、添加剤は高沸点、低粘度の反応性希釈剤であり、液
    状の非導電性のチンブマウント用ドロッピングレジンと
    して用いられる特許請求の範囲第(1)項記載の組成物
JP20734983A 1983-11-07 1983-11-07 エポキシ樹脂組成物 Granted JPS60101109A (ja)

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JP20734983A JPS60101109A (ja) 1983-11-07 1983-11-07 エポキシ樹脂組成物

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JP20734983A JPS60101109A (ja) 1983-11-07 1983-11-07 エポキシ樹脂組成物

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS60101109A true JPS60101109A (ja) 1985-06-05
JPH038650B2 JPH038650B2 (ja) 1991-02-06

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JP20734983A Granted JPS60101109A (ja) 1983-11-07 1983-11-07 エポキシ樹脂組成物

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JP (1) JPS60101109A (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS63264624A (ja) * 1986-09-16 1988-11-01 Sumitomo Bakelite Co Ltd 液状エポキシ樹脂組成物

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JPS63264624A (ja) * 1986-09-16 1988-11-01 Sumitomo Bakelite Co Ltd 液状エポキシ樹脂組成物

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JPH038650B2 (ja) 1991-02-06

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