JPS599864A - 固体電解質電池 - Google Patents
固体電解質電池Info
- Publication number
- JPS599864A JPS599864A JP57118842A JP11884282A JPS599864A JP S599864 A JPS599864 A JP S599864A JP 57118842 A JP57118842 A JP 57118842A JP 11884282 A JP11884282 A JP 11884282A JP S599864 A JPS599864 A JP S599864A
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- JP
- Japan
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- iodide
- layer
- sulfide
- solid electrolyte
- lead
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/18—Cells with non-aqueous electrolyte with solid electrolyte
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Primary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明はＬｉ３Ｎ系固体電解質を用いた固体電解質′
重油に関する。
重油に関する。
Ｌｉ３Ｎ、 Ｌｉ３Ｎ −Ｌｉ Ｉ化合物などの化合物
は、その電導度が高く低い界面抵抗を示すため固体電解
質としてきわめて有用であるが、Ｌｉ Ｉ （Ａ１２０
ｇ ）なとの他の固体電解質に較べて分解電圧が低いと
いう欠点がある。このため、陽極活物質として陰極との
放電電圧の高いものを用いると、これと上記Ｌ ｉ Ｂ
Ｎ系固体電解質とが経時的に反応しやすく、この反応
で活物質が消費されるため放電容量がそれたけ低下し、
また反応生成物によっては内部抵抗を高めこれが放電容
量低下の一因となる。
は、その電導度が高く低い界面抵抗を示すため固体電解
質としてきわめて有用であるが、Ｌｉ Ｉ （Ａ１２０
ｇ ）なとの他の固体電解質に較べて分解電圧が低いと
いう欠点がある。このため、陽極活物質として陰極との
放電電圧の高いものを用いると、これと上記Ｌ ｉ Ｂ
Ｎ系固体電解質とが経時的に反応しやすく、この反応
で活物質が消費されるため放電容量がそれたけ低下し、
また反応生成物によっては内部抵抗を高めこれが放電容
量低下の一因となる。
この発明者らは、上記の事情に照らして分解電圧の低い
Ｌｉ３Ｎ系固体電解質を用いる場合にいかにすれば放電
容量を向上できるかにつき鋭意検討した結果、Ｌｉない
しＬｉ合金からなる陰極活物質に対して陽極の構成を特
定の２層構造とすることにより、従来達成できなかった
大きな放電容量が得られることを知り、この発明をなす
に至ったものである。
Ｌｉ３Ｎ系固体電解質を用いる場合にいかにすれば放電
容量を向上できるかにつき鋭意検討した結果、Ｌｉない
しＬｉ合金からなる陰極活物質に対して陽極の構成を特
定の２層構造とすることにより、従来達成できなかった
大きな放電容量が得られることを知り、この発明をなす
に至ったものである。
すなわち、この発明は、ＬｉもしくはＬｉ合金を陰極活
物質とする１恰極を一側面に形成したＬｉ３Ｎ系固体電
解質の他側面に、上記電解質側に位置した金属ヨウ化物
を活物質とする第１の層とこの層に積層された金属硫化
物を活物質として含む第２の層とからなる陽極を設けた
ことを特徴とする固体電解質電池に係るものであり、以
下、図面にもとづいて説明する。
物質とする１恰極を一側面に形成したＬｉ３Ｎ系固体電
解質の他側面に、上記電解質側に位置した金属ヨウ化物
を活物質とする第１の層とこの層に積層された金属硫化
物を活物質として含む第２の層とからなる陽極を設けた
ことを特徴とする固体電解質電池に係るものであり、以
下、図面にもとづいて説明する。
第１図は、この発明の固体電解質電池の一例を示したも
のであり、１は固体電解質２の一側面に形成されたＬｉ
もしくはＬｉ合金を陰極活物質とする陰極、３は上記電
解質２の他側面に設けられた陽極、４は陰極板、５は陽
極板、６はセラミック等の絶縁体であり、ろう材７をも
って上記陰陽極板４．５に固着されている。
のであり、１は固体電解質２の一側面に形成されたＬｉ
もしくはＬｉ合金を陰極活物質とする陰極、３は上記電
解質２の他側面に設けられた陽極、４は陰極板、５は陽
極板、６はセラミック等の絶縁体であり、ろう材７をも
って上記陰陽極板４．５に固着されている。
固体電解質２は、Ｌ ｉ ８Ｎ 、 Ｌ ｉ ３ＮとＬ
ｉＸとの化合物、Ｌｉ３ＮとＬｉＸとＬｉＯＨとの化合
物（ＸはＩ。
ｉＸとの化合物、Ｌｉ３ＮとＬｉＸとＬｉＯＨとの化合
物（ＸはＩ。
ＣＩ！、 １３ｒ ）などのなかから適宜選択されるも
のであるが、″このうち前者のＬ ｉ ３Ｎは０．４５
Ｖという非常に低い分解電圧を示すのに対し、後二者の
化合物は上記に較べるとより高い分解電圧（たとえばＬ
ｉ３Ｎ −Ｌｉ Ｉ化合物で約１４■）を与えるため、
後二者の化合物のいずれかであるのがと（に望ましい。
のであるが、″このうち前者のＬ ｉ ３Ｎは０．４５
Ｖという非常に低い分解電圧を示すのに対し、後二者の
化合物は上記に較べるとより高い分解電圧（たとえばＬ
ｉ３Ｎ −Ｌｉ Ｉ化合物で約１４■）を与えるため、
後二者の化合物のいずれかであるのがと（に望ましい。
陽極３は、上記固体電解質２側に位置したヨウ化鉛、ヨ
ウ化ビスマス、ヨウ化銀、ヨウ化コバルト、ヨウ化スズ
、ヨウ化アンチモン、ヨウ化ケイ素、ヨウ化銅、ヨウ化
チタン、ヨウ化アルミニウムｌヨどの各種の金属ヨウ化
物を活物質とし、これと通常ニッケル粉、鉛粉、銀粉、
銅粉の如き金属粉からなる電子伝導助剤とを含む第１の
層３Ａと、この層に積層された第２の層３Ｂとから構成
されている。第２の層３Ｂはその活物質として少なくと
も硫化チタン、硫化鉛、硫化ビスマス、硫化ニッケル、
硫化銀、硫化銅などからなる各種の金属硫化物を含むも
のであり、とくに好ましくはこれらの活物質のほかに前
記第１の層３Ａに含ませた如き各種の金属ヨウ化物を含
ませることができ、またかかる活物質と共に一般に前記
第１の層３Ａにおけると同様の電子伝導助剤が含有され
る。
ウ化ビスマス、ヨウ化銀、ヨウ化コバルト、ヨウ化スズ
、ヨウ化アンチモン、ヨウ化ケイ素、ヨウ化銅、ヨウ化
チタン、ヨウ化アルミニウムｌヨどの各種の金属ヨウ化
物を活物質とし、これと通常ニッケル粉、鉛粉、銀粉、
銅粉の如き金属粉からなる電子伝導助剤とを含む第１の
層３Ａと、この層に積層された第２の層３Ｂとから構成
されている。第２の層３Ｂはその活物質として少なくと
も硫化チタン、硫化鉛、硫化ビスマス、硫化ニッケル、
硫化銀、硫化銅などからなる各種の金属硫化物を含むも
のであり、とくに好ましくはこれらの活物質のほかに前
記第１の層３Ａに含ませた如き各種の金属ヨウ化物を含
ませることができ、またかかる活物質と共に一般に前記
第１の層３Ａにおけると同様の電子伝導助剤が含有され
る。
第２図は、上記構成の固体電解質電池を２０°Ｃで３０
μＡの定電流放電に供したときの閉路電圧と放電容量と
の関係を、比較用の電池と対比して示したものであり、
各電池共、陰極としてリチウムホイルを、固体電解質と
してＬ ｉ Ｂ ＮとＬ ｉ Ｉとの化合物を、それぞ
れ用いている。
μＡの定電流放電に供したときの閉路電圧と放電容量と
の関係を、比較用の電池と対比して示したものであり、
各電池共、陰極としてリチウムホイルを、固体電解質と
してＬ ｉ Ｂ ＮとＬ ｉ Ｉとの化合物を、それぞ
れ用いている。
図中、曲線−１は、活物質としてのヨウ化鉛（ＰｂＩ２
）と電子伝導助剤としての鉛粉とを含む第ｌの層３Ａと
、活物質としての硫化鉛（ｐｂｓ）おおよびヨウ化鉛（
Ｐｂ１２）と電子伝導助剤としての鉛粉を含む第２の層
３Ｂとで陽極を構成したこの発明の電池の結果、曲線−
ｂは、上記第１の層３Ａだけで陽極を構成した比較用の
電池の結果、曲線−Ｃは、同様に上記第２の層３Ｂだけ
で陽極を構成した比較用の電池の結果、である。
）と電子伝導助剤としての鉛粉とを含む第ｌの層３Ａと
、活物質としての硫化鉛（ｐｂｓ）おおよびヨウ化鉛（
Ｐｂ１２）と電子伝導助剤としての鉛粉を含む第２の層
３Ｂとで陽極を構成したこの発明の電池の結果、曲線−
ｂは、上記第１の層３Ａだけで陽極を構成した比較用の
電池の結果、曲線−Ｃは、同様に上記第２の層３Ｂだけ
で陽極を構成した比較用の電池の結果、である。
この第２図において、まず、陽極活物質としてヨウ化鉛
だけを用いた曲線−ｂでは、この種の金属ヨウ化物のＬ
ｉに対する放電電圧が１．８９Ｖであるため、これより
分解電圧の低いＬｉｇＮ−ＬｉＩ化合物からなる固体電
解質とその界面において下記の如く反応する。
だけを用いた曲線−ｂでは、この種の金属ヨウ化物のＬ
ｉに対する放電電圧が１．８９Ｖであるため、これより
分解電圧の低いＬｉｇＮ−ＬｉＩ化合物からなる固体電
解質とその界面において下記の如く反応する。
２１ｊｓＮ−Ｌｉ Ｉ −４−ｘＰｂｌ＋→ｘＰｂ＋２
ｘＬｉＩ−＋−４／、ｘＮ２＋（２−Ｈｘ）ＬｉａＮ−
Ｌｉｌこの反応で生成するＬｉＩはその分解電圧が２．
８■と非常に高いため、これが固体電解質の界面に薄膜
状に形成されたのちは上述の界面反応を効果的に阻止す
る。
ｘＬｉＩ−＋−４／、ｘＮ２＋（２−Ｈｘ）ＬｉａＮ−
Ｌｉｌこの反応で生成するＬｉＩはその分解電圧が２．
８■と非常に高いため、これが固体電解質の界面に薄膜
状に形成されたのちは上述の界面反応を効果的に阻止す
る。
このように、ヨウ化鉛の如き金属ヨウ化物を活物質とす
るときには、ＬｉＢＮ系固体市解質との界面反応で生成
するＬｉｌによって、電池の自己枚重の進行を防止する
ことが出来、電池の緒特性は安定なものとなる。しかし
ながら、この種の金属ヨウ化物は、その放電電圧が、先
にも触れたように、ヨウ化鉛で１．８９Ｖ程度とそれほ
ど大きくないためと、単位体積当たりの電気容量が小さ
いので、電池のエネルギ密度が小さくなる欠点を免れな
い。
るときには、ＬｉＢＮ系固体市解質との界面反応で生成
するＬｉｌによって、電池の自己枚重の進行を防止する
ことが出来、電池の緒特性は安定なものとなる。しかし
ながら、この種の金属ヨウ化物は、その放電電圧が、先
にも触れたように、ヨウ化鉛で１．８９Ｖ程度とそれほ
ど大きくないためと、単位体積当たりの電気容量が小さ
いので、電池のエネルギ密度が小さくなる欠点を免れな
い。
一方、陽極活物質としてヨウ化鉛と共に硫化鉛を含ませ
た単層構造の曲線−１Ｃでは、上記硫化鉛のＬｉに対す
る開路電圧が２．４■と非常に高くなり、単位体積当り
の電気容量が大きいので電池のエネルギ密度の面では有
利となるはすであるが、以下の如き欠点がある。すなわ
ち、硫化鉛の電圧が著しく高いことから、分解電圧の低
いＬ ｉ ８Ｎ −ＬｉＩ化合物からなる固体電解質と
、前記ヨウ化鉛の場合以上に、下記の如き界面反応を引
きおこしやすい。
た単層構造の曲線−１Ｃでは、上記硫化鉛のＬｉに対す
る開路電圧が２．４■と非常に高くなり、単位体積当り
の電気容量が大きいので電池のエネルギ密度の面では有
利となるはすであるが、以下の如き欠点がある。すなわ
ち、硫化鉛の電圧が著しく高いことから、分解電圧の低
いＬ ｉ ８Ｎ −ＬｉＩ化合物からなる固体電解質と
、前記ヨウ化鉛の場合以上に、下記の如き界面反応を引
きおこしやすい。
２Ｌｉ８Ｎ−ＬｉＩ ４− ｘＰｂＳ
−＋ ｘＰｂ＋ｘＬｉ２Ｓ＋１／３ｘＮ２＋（２４ｘ）
ＬｉａＮ−Ｌ！１この反応で生成するＬｉ２Ｓは電導変
力３極端（・こ劣るため、゛電池の内部抵抗を増大させ
る原因となる。
ＬｉａＮ−Ｌ！１この反応で生成するＬｉ２Ｓは電導変
力３極端（・こ劣るため、゛電池の内部抵抗を増大させ
る原因となる。
もちろん、第２の層３Ｂには」１記硫化鉛の（注力）（
こヨウ化鉛か含まれているが、硫化鉛にもとつ′く上記
欠点はヨウ化鉛をただ単に併用するたけでＣま回避され
ない。
こヨウ化鉛か含まれているが、硫化鉛にもとつ′く上記
欠点はヨウ化鉛をただ単に併用するたけでＣま回避され
ない。
このように、エネルギ密度の面で有利である（ますの硫
化鉛の如き金属硫化物を活物質の一部もしくは全部とし
て用いたときには、これ力（ＬｉａＮ系固体電解質と反
応して放電反応に害をおよほすＬｉ２Ｓを生成するため
、放電特性か却って悪くなり、曲線−Ｃに示されるよう
に放電容量力くむしろ低下してしまう。
化鉛の如き金属硫化物を活物質の一部もしくは全部とし
て用いたときには、これ力（ＬｉａＮ系固体電解質と反
応して放電反応に害をおよほすＬｉ２Ｓを生成するため
、放電特性か却って悪くなり、曲線−Ｃに示されるよう
に放電容量力くむしろ低下してしまう。
しかるに、この発明により、陽極構成として、ヨウ化鉛
だけを活物質とした第１の層３Ａに対して硫化鉛を活物
質の少なくとも１部として含む第２の層３Ｂを積層した
ときには、図の曲線−３に示すように、上記第１の層３
Ａだけからなる前記曲線−、ｌ）に較べてすぐれた放電
特性が得られるに至る。
だけを活物質とした第１の層３Ａに対して硫化鉛を活物
質の少なくとも１部として含む第２の層３Ｂを積層した
ときには、図の曲線−３に示すように、上記第１の層３
Ａだけからなる前記曲線−、ｌ）に較べてすぐれた放電
特性が得られるに至る。
すなわち、−上記構成では、第２の層３ Ｂ中の硫化鉛
は、下記の如く放電反応をおこし、反応生成物トＬ、
Ｔ： Ｉ−ｉ ２ Ｓを生成するが、このとき生成シタ
Ｌｉ２Ｓは、ｉｎ ５ｉｔｕで生成したものであるた
め、前述した固体准解質２と硫化鉛の層との界面で生成
したＬｉ２Ｓより高い電導度を有している。
は、下記の如く放電反応をおこし、反応生成物トＬ、
Ｔ： Ｉ−ｉ ２ Ｓを生成するが、このとき生成シタ
Ｌｉ２Ｓは、ｉｎ ５ｉｔｕで生成したものであるた
め、前述した固体准解質２と硫化鉛の層との界面で生成
したＬｉ２Ｓより高い電導度を有している。
ＰｂＳ＋２Ｉ−＋ ＋２ｅ −＋Ｐｂ＋Ｌｉ２Ｓこ
のため、室温で１０μＡ／ｃＪ程度の電流でなら、上記
放電反応生成物が電池の性能に大きな影響をおよぼすこ
とはない。
のため、室温で１０μＡ／ｃＪ程度の電流でなら、上記
放電反応生成物が電池の性能に大きな影響をおよぼすこ
とはない。
このように、この発明の陽極構成によると、ヨウ化鉛だ
けを活物質とした第１の層をＬｉ３Ｎ系固体電解質側に
位置させることによってその界面反応で分解電圧が高く
かつ比較的型導度の良好なＬｉｌの薄膜を形成し、これ
によってこれ以」二の活物質の消費を阻止し、一方この
第１の層に対して積層されたエネルギ密度の高い硫化物
を活物質として含む第２の層により、上記第１の層たけ
ては不充分な放電容量を補足させることができ、これに
よって全体として高度に改善された放電容量か附Ｉｊ、
されるものである。
けを活物質とした第１の層をＬｉ３Ｎ系固体電解質側に
位置させることによってその界面反応で分解電圧が高く
かつ比較的型導度の良好なＬｉｌの薄膜を形成し、これ
によってこれ以」二の活物質の消費を阻止し、一方この
第１の層に対して積層されたエネルギ密度の高い硫化物
を活物質として含む第２の層により、上記第１の層たけ
ては不充分な放電容量を補足させることができ、これに
よって全体として高度に改善された放電容量か附Ｉｊ、
されるものである。
以上のように、この発明の固体電解質電池は、ＬｉＢＮ
系固体電解質側に位置した金属ヨウ化物を活物質とする
第１の層とこの層に積層された金属硫化物を活物質とし
て含む第２の層とで陽極を構成したことを特徴とするも
のであり、これによってＬ ｉ ３Ｎ系固体電解質の欠
点とされていた放電容量の問題を回避することができる
。
系固体電解質側に位置した金属ヨウ化物を活物質とする
第１の層とこの層に積層された金属硫化物を活物質とし
て含む第２の層とで陽極を構成したことを特徴とするも
のであり、これによってＬ ｉ ３Ｎ系固体電解質の欠
点とされていた放電容量の問題を回避することができる
。
つぎに、この発明の実施例につき説明する。
実施例
γＬ：３Ｎ −（１−γ）Ｌｉｌ化合物（Ｙ＝０．８８
）１、００ ｍＰを内径１６＃の金型中で１トン／ Ｃ
ａで仮成形したのち、この上にヨウ化鉛と鉛粉との容量
比４／１混合物を１．００ ｍＳ’充填し、３トン／ｄ
ｌて成形した。さらに、この上にヨウ化鉛と硫化鉛と鉛
粉との容量比２／２／１混合物を３ 、ＯＯ”ＩＰ充填
し、５トン／ｄで成形した。得られた成形ペレットの固
体電解質側に、０．５ｍｍ厚、１５ｍ径のリチウムホイ
ルを押しつけて圧着し、以下常法に準じて、第１図に示
されるような固体電解質電池を作製した。
）１、００ ｍＰを内径１６＃の金型中で１トン／ Ｃ
ａで仮成形したのち、この上にヨウ化鉛と鉛粉との容量
比４／１混合物を１．００ ｍＳ’充填し、３トン／ｄ
ｌて成形した。さらに、この上にヨウ化鉛と硫化鉛と鉛
粉との容量比２／２／１混合物を３ 、ＯＯ”ＩＰ充填
し、５トン／ｄで成形した。得られた成形ペレットの固
体電解質側に、０．５ｍｍ厚、１５ｍ径のリチウムホイ
ルを押しつけて圧着し、以下常法に準じて、第１図に示
されるような固体電解質電池を作製した。
この電池に対して、２０℃下で３０μＡの定電流放電試
験を行なったところ、前記第２図の曲線−３に示す如き
良好な放電特性が得られた。また、比較のために、陽極
条合剤としてヨウ化鉛、鉛粉との容量比４／１の混合物
４００”’９たけを用いその他は前記実施例と同様にし
て作製した電池の上記同様の試験結果、および陽極合剤
としてヨウ化鉛と硫化鉛と鉛粉との容量比２／２／１混
合物４００ ”Ｐだけを用いその他は前記実施例と同様
にして作製した電池の上記同様の試験結果は、それぞれ
前述の・第２図の曲線−すおよびＣに示されるとおりで
あった。
験を行なったところ、前記第２図の曲線−３に示す如き
良好な放電特性が得られた。また、比較のために、陽極
条合剤としてヨウ化鉛、鉛粉との容量比４／１の混合物
４００”’９たけを用いその他は前記実施例と同様にし
て作製した電池の上記同様の試験結果、および陽極合剤
としてヨウ化鉛と硫化鉛と鉛粉との容量比２／２／１混
合物４００ ”Ｐだけを用いその他は前記実施例と同様
にして作製した電池の上記同様の試験結果は、それぞれ
前述の・第２図の曲線−すおよびＣに示されるとおりで
あった。
第１図はこの発明の固体電解質電池の一例を示す断面図
、第２図は固体電解質電池の閉路電圧と放電容量との関
係を示す特性図である。 １・・・陰極、２・・・Ｌｉ３Ｎ系固体電解質、３Ａ・
・・第１の層、３Ｂ・・・第２の層、３・陽極。
、第２図は固体電解質電池の閉路電圧と放電容量との関
係を示す特性図である。 １・・・陰極、２・・・Ｌｉ３Ｎ系固体電解質、３Ａ・
・・第１の層、３Ｂ・・・第２の層、３・陽極。
Claims (1)
- ＋ｎ ＦもしくはＬｉ合金を陰極活物質とする陰極を
一側面に形成したＬ ｉ Ｂ Ｎ系固体電解質の他側面
に、上記電解質側に位置した金属ヨウ化物を活物質とす
る第１の層とこの層に積層された金属硫化物を活物質と
して含む第２の層とからなる陽極を設けたことを特徴と
する固体電解質電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57118842A JPS599864A (ja) | 1982-07-07 | 1982-07-07 | 固体電解質電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57118842A JPS599864A (ja) | 1982-07-07 | 1982-07-07 | 固体電解質電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS599864A true JPS599864A (ja) | 1984-01-19 |
Family
ID=14746498
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57118842A Pending JPS599864A (ja) | 1982-07-07 | 1982-07-07 | 固体電解質電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS599864A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2009012291A1 (en) * | 2007-07-16 | 2009-01-22 | The Gillette Company | Lithium cell |
-
1982
- 1982-07-07 JP JP57118842A patent/JPS599864A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2009012291A1 (en) * | 2007-07-16 | 2009-01-22 | The Gillette Company | Lithium cell |
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