JPS5978972A

JPS5978972A - アルミナ質焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPS5978972A
Application number: JP57187149A
Authority: JP
Inventors: 上垣外　修己; 土井　晴夫; 一雅鷹取
Original assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Current assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Priority date: 1982-10-25
Filing date: 1982-10-25
Publication date: 1984-05-08
Also published as: JPH0250071B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】本発明は、アルミナ粉末に、窒化珪素、さらには、これ
らに窒化アｔｖミニウム粉末を加えて焼結することによ
りアルミナ質焼結体を得る方法に関するものである。

従来、アルミナ質焼結体は、アルミナ粉末に酸化カルＶ
ウム、酸化マグネＶウム、酸化珪素等の金属酸化物、あ
るいは該金属酸化物を含有した粘土鉱物を添加し、成形
したのち、大気中で１６５０℃程度の温度で焼結して作
らｊている。

こうして得られたアルミナ質焼結体は１点火プラグ、＋
＋１１大物等に広く使用されている。

しかし、酸化物を混合して焼結したアルミナ質焼結体は
、優れた電気絶縁性を有しているが、必ずしも満足でき
るものではなかった。

−４、ｌ！化物をバインダーとしたアルミナ質焼給体が
知られており、これを製造する方法としては、アルミナ
粉末にアルミ等の金属粉末を焼結助剤として添加、混合
したのち、これを所望の形状に成形し、窒素雰囲気中で
加熱して、該金属粉末を窒化すると同時に該アルミナ粉
末を焼結するものである。

しかし、この方法によると焼結温度が高＜、シかも、焼
結時間が長いという欠点を有するとともに。

得られるアルミナ質焼結体の気孔率も大きく、電気絶縁
性も充分ではなかった。

そこで１本発明者らは、アルミナ質焼結体の気孔率を小
さくすること、しかも電気絶縁性の向上を目的１こ鋭意
研究を重ねた結果２本発明を為すに至りたのである。

本願にかかる第１の発明は、９９９〜９０重量部のアル
ミナ粉末と０．１−１０重量部の窒化珪素粉末とを合計
４ｕｏｏｉ量部となるように混合したのち、所望の形状
に成形して非酸化性雰囲気において１３５０〜１７００
℃の範囲内の温度で焼結することを特徴とするアルミナ
質焼結体の製造方法である。（以下、第１発明という）
本第１発明によれば、アルミナ粉末に窒化珪素粉末を混
合するため、アルミナと窒化珪素の反応が低温で進行す
る。その結果、より低い温度でアルミナ質焼結体を得る
ことが可能で、しかも該アルミナ質焼結体の気孔率は小
さく、すなわち見掛は密度は大きくなる。

また、該アルミナ質焼結体は、見掛は密度が高く。

すなわち緻密な構造を有するものであるとともに。

アルカリ、アルカリ土類金属を含まないので［％絶縁耐
力が高いという特長をも有する。

該アルミナ質焼結体は、アルミナ粉体の粒界にサイアロ
ン系物質が生成しており、該物質は熱膨張係数がアルミ
ナより小さいので、該アルミナ質焼結体には焼結後の冷
却時に熱膨張係数の差に応じた内部応力が残留するため
、該焼結体は優れた機械強度、靭性を有する。

以下９本第１発明の詳細な説明する。

本第１発明は９次の工程よりなるものである。

まず、原料粉末であるアルミナ粉末に、焼結助剤として
の窒化珪素粉末を加えて、混合する。

本第１発明に用いるアルミナ粉末は、その粒径が２７７
　ｍ以下の比較的微粒のものである。また。

不純物は、可能な限り少ないことが望ましい。一般には
、不純物としてナトリウム、カルシウム等の元素が含ま
れており、こねらの不純物が多いと本第１発明により得
たアルミナ質焼結体の電気絶縁性が低下することがある
。該アルミナ粉末としものであれはよい。

該アルミナ粉末に添加する焼結助剤としての上記窒化珪
素粉末は、その粒径が０．１〜２．　Ｏ／７　Ｉｌｌの
範囲のものがよい。また、その純度としては９８ｑ以上
のものが望ましい。

上記、アルミナ粉末と、窒化珪素粉末の混合側＼ｌ／する。特に窒化珪素上記混合は、乾式あるいは湿式いず
れの方式でもよく、湿式の場合は、水やアルコールを加
えて行なうのがよい。

さらには、アルミナ球と共にボットミル中に供給し、該
粉末をアルミナ球で粉砕しながら混合してもよい。

このように、上記粉末を十分１こ混合して、均質な混合
粉末としたのち、成形工程を施し、所定の形状に成形す
る。

該成形工程では、所定の空洞を有する金型に該混合粉末
を流し込み、加圧成形してもよいし、湿式混合した混合
粉末は、型を使わずに成形してもよし鳥。

湿式混合の場合には、該成形のためにポリビニルアルコ
ール（Ｐ、Ｖ、Ａ、）を少量加えて粘度調整をしたのち
、金型に流し込むようｔこしてもよい。

このようにすると、金型中への該混合粉末が充分に充填
され、最終的な製品にもき裂、空洞等の欠陥が発生せず
、該製品の見掛は密度も毘（なる。

次に、該成形工程により得た成形体１こ焼成工程を施す
。骸焼成工程は、窒素、アルゴン雰囲気・あしたのち、
炉中で冷却するのがよい。

なお、混合工程において、Ｐ、Ｖ、Ａ、を加えた場合Ｆ
こは、まず該Ｐ、Ｖ、Ａを揮散するために大気雰囲気で
該成形体を６００〜７００℃、１〜２時間、大型成形体
であれはより長く保持して、仮焼を行うのがよい。

上記焼成温度が１３５０℃以下では、該アルミナ質焼結
体の見掛は密度が高くならず、１７００℃以上では、ア
ｌレミナの粒子が著しく成長するため。

該アルミナ質焼結体の強度が低下する。

本第１発明ｔこより製作したアルミナ質焼結体は。

アルミナ粒子の一部と、窒化珪素粉末とが反応しテ、サ
イアロン系の物質を形成し、これがアルミナ粒子同志を
結合した構造を有している。すなわち、サイアロン系物
質の中に、アルミナｍ子が存在する形態となっている。

それ故、該アルミナ質焼結体は緻密な構造をもち。

良好な電気絶縁性を有する。特に焼結助剤の混合量が０
．１〜１重量部の範囲内の場合には、見掛は密度は特に
高くなる。

また、該サイアロン系物質は、熱膨張係数が小さく、焼
成後の冷却時ｔこアＩレミナと該物質の熱膨張差に応じ
た圧縮の内５部応力が発生するので、該アルミナ焼結体
は優れた強度を有する。

本願にかかる第２の発明は、９９．９〜９０重量重量部
となるように混合したのち、所望の形状に成形して、非
酸化性雰囲完中で１３００〜１７００℃の範囲内の温度
で焼結することを特徴とするアルミナ質焼結体の製造方
法である（以下第２発明という。）。

本第２発明によれは、アルミナ粉末に、嗅片降応が第１
発明よりも低温度で進行しやすくなるとともに、該反応
時に発生するＳｉＯ等のガスが少なくなり、該ガスによ
る気泡が焼結体中に残留しないので、緻密な焼結体を得
ることができる。

以下２本第２発明の詳細な説明する。

本第２発明に使用できるアルミナ粉末および窒化珪素粉
末は第１発明において説明したものと同様である。

本第２発明は、これらの粉末にさらに窒化アルミニウム
粉末を加え、よ（混合する。本混合工程では、アルミナ
粉末幅９９．９〜９０重量部に、助剤としての窒化珪素
粉末と窒化アルミニウム粉末を合計で０１〜１０重量部
添加して混合し、均質な混合粉末を得る。該混合工程を
湿式で行なう場合には、水を添加することは不可能で、
アルコールを添加するのがよい。

また、助剤としての窒化珪素粉末と窒化アルミニウム粉
末との混合割合はモル比で窒化珪素粉末１に対して０．
１１〜９の範囲がよい。この範囲内では、得られるアル
ミナ質焼結体の見掛は密度が大きくなる。

窒化アルミニウム粉末の混合割合が９以上になるとサイ
アロン生成量が少なく、緻密でない焼結体となるカ）窒
化アルミニウムが不純物として残留し。

度は大きくなり、電気絶縁性はもちろん機械的強に存在
するサイアロン系物質が多量に生成するとともに、該物
質がガラス質となって残存し機械的強度が向上しない。

一次に、該混合粉末徹第１発明と同様の成形工程を施し１
成形体とする。

さら［こ、該成形体を第１発明と同様、非酸化性界ミニ
ウム粉末との間で化学反応が起り、サイアロン系物質が
生成する。その結果、アルミナ粒子が該サイアロン系物
質で結合したアルミナ質焼結体を得ることができる。

度の大きな、しかも電気絶縁性の高い焼結体を得る上で
、望ましい。

特に、助剤の混合量が０．１〜１重量部の範囲では。

見掛は密度が他の範囲におけるよりも高くなる。

１７００℃以上の温度で焼成すると、アルミナの粒が粗
大となり１機械的強度が低下する欠点がある。

以下１本願にかかる発明における実施例を説明する。

実施例平均粒径１７１ｍの低ソーダアルミナ粉末、および助剤
として、純度が９８ｗｔ％以上、平均粒径１ｐｖｎの窒
化珪素粉末および窒化アルミニウム粉末とを準備し、こ
れらを表に示す８種類の混合割合となるように秤量した
。

それぞれの粉末２００９ずつを、直径１５ｆｌのアルミ
ナポー１ｖ５０個とエチルアルコ−／Ｌ’２００ｃｃと
を内容積１１のポットミル中に供給し、２０時時間式粉
砕、混合し、均質な混合粉末を得た。

該混合粉末を乾燥したのち、金型にて、圧カフ００茹ｋｇ／　ｃ４で圧縮し１寸法が５Ｘ１０Ｘ、５００ｆｌ
の成形体とした。

さらに、該成形体を１気圧の窒素ガス雰囲気中で温度１
５５０℃、２時間保持の条件で焼成し。

本発明におけるアルミナ質焼結体を得た。

−４，上記と同−口、トのアルミナ粉末に１０Ｚ− ｗｔ％の酸化珪素粉末を混合し、この場合粉末對本実施
例と同様の成形工程を施し窒素雰囲気で温度１５５０℃
、２時間保持の焼成工程を行ない。

比較例としてのアルミナ焼成体を得た。

次に１本発明におけるアルミナ質焼結体と、比較例とし
てのアルミナ焼結体の見掛は密度および曲げ強度を求め
９表に示した。

該見掛は密度の測定は、水中および空中におけるの破断
応力として求めた。

さらに、別の各種焼結体を使用して、該焼結体の電気絶
縁耐力を求め５表に示した。

該電気絶縁耐力試験は、シリコンオイル中に０．０５ｃ
ｍ離れて設けた直径１２．ｌ）ｗの金属球間ｔこ該焼結
体を配置し、該Ｗｔ極間に交流電圧を印加して、実施し
た。

これらの試験結果から明らかなよ゛うに９本発明により
得たアルミナ質焼結体は見掛は密度が大ぎ＜、シかも優
れた絶縁耐力と９曲げ強度を保有していることがわかる
。

特許出願人株式会社　豊田中央研究所

Claims

【特許請求の範囲】＋１）９９．９〜９０重量部のアルミナ粉末と。０．１〜１０重量部の窒化珪素粉末とを合計１００重量
部となるように混合したのち、所望の形状に成形し、非
酸化性雰囲気において１３５０−１７００℃の範囲内の
温度で焼結することを特徴とするアルミナ質焼結体の製
造方法。＋２１９９．９〜９０重量部のアルミナ粉末と、Ｏｌい
て焼結することを特徴とするアルミナ質焼結体の製造方
法。（８）窒化珪素粉末と窒化アルミニウム粉末との混合比
はモル比で１１０．１１〜９であることを特徴とする特
許請求の範囲筒２項に記載のアルミナ質焼結体の製造方
法。