JPH02307871A - セラミックス焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の目的コ （産業上の利用分野） 本発明は、熱伝導性に優れな窒化アルミニウム焼結体の
製造方法に関する。

（従来の技術） 窒化アルミニウムを主成分とするセラミックス焼結体は
、熱伝導率が酸化アルミニウム焼結体の５倍〜ｌＯ倍と
高く放熱性に優れ、高電気絶縁性、低誘電率を示し、ま
た耐食性や耐熱衝撃性に優れるなど、各種の優れた特性
を有していることがら、各種電子・電気部品用材料や構
造材料として注目を集めている。特に、放熱性に優れる
とともに、熱膨張率がシリコン単結晶に近似しているこ
とから、放熱性が不十分なアルミナ焼結体や毒性がある
ために取扱いが繁雑なベリリア焼結体に代る半導体素子
用絶縁基板として期待されている。

ところで、このような窒化アルミニウム焼結体は、他の
非酸化物系セラミックスと同様に難焼結性材料であるた
めに、通常窒化アルミニウム粉末にイツトリアやカルシ
アなどの酸化物を焼結助剤として適当量艷加し、こ−れ
に有機バインダをさらに加えて所要形状の成形体を作製
し、この成形体に脱脂処理を施した後に、常圧近傍の非
酸化性雰囲気中で焼結させることによって得ている。

このように焼結助剤を使用することによって、緻密な窒
化アルミニウム焼結体を常圧焼結法によって得ることが
できるが、その半面焼結助剤成分が結晶粒界にＹ−ＡＩ
−０などの化合物として残存し、この粒界成分によって
窒化アルミニウム本来の熱伝導性が損われるという問題
があった。

そこで、窒化アルミニウム焼結体の緻密性を損うことな
く熱伝導率を向上させる方法が種々検討されており、た
とえば常圧近傍の還元性雰囲気中で長時間常圧焼結する
ことにより、焼結助剤によって形成される液相成分を還
元し、結果的に窒化アルミニウム焼結体中の酸素含有量
を低下させて熱伝導率を高める方法などが提案されてい
る（特開昭６２−１１０８１３号公報参照）。

（発明が解決しようとする課題） しかしながら、上述したような常圧近傍の還元性雰囲気
中における長時間焼結法で、たとえば２００Ｗ／ｉ、に
以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体を得るために
は、約５０時間以上の焼結時間を必要とし、製造効率が
著しく低いという問題があった。また、このように長時
間高温で保持することによって、窒化アルミニウム結晶
粒がかなり粒成長を起こし、焼結体の大幅な機械的強度
の低下を招くという問題もあった。

さらに、上記長時間還元焼結法では、窒化アルミニウム
焼結体の表面に液相成分が不均一に析出するとともに、
表面から深さ方向に対してかなり深い範囲で液相成分に
よって覆われるため、表面加工の範囲が増加し、このこ
とからも製造コストが上昇するという問題があった。

本発明は、このような従来技術の課題に対処するために
なされたもので、通常の焼結助剤による焼結法とほぼ同
等の時間で、粒成長を招（ことなく窒化アルミニウム焼
結体の熱伝導性を向上させ、かつ焼結体の表面加工の範
囲を低減することが可能な窒化アルミニウムを主成分と
するセラミックス焼結体の製造方法を提供することを目
的としている。

［発明の構成］ （課題を解決するための手段） すなわち本発明のセラミックス焼結体の製造方法は、焼
結助剤成分を含有する窒化アルミニウム粉末を所要の形
状に成形する成形工程と、この成形体を所定の焼結温度
まで昇温し、その温度で所定時間保持して焼結させた後
、冷却する焼結工程とを有するセラミックス焼結体の製
造方法において、前記焼結工程中の前記焼結助剤成分に
よる液相生成温度以上の温度域で、焼結雰囲気の減圧処
理を施すことを特徴としている。

本発明において用いる原料粉末は、窒化アルミニウム粉
末に焼結助剤を適量添加したものであり、焼結助剤成分
としては、■ａ族元索、ＩＩＩａ族元素やＶａ族元素の
化合物、たとえば酸化イツトリウム、酸化カルシウム、
酸化マグネシウム、酸化アルミニウムなどが例示される
。この焼結助剤成分の添加量は、窒化アルミニウム粉末
に対して０．５〜１５重量％程度が好ましい。

そして、この原料粉末に有機系バインダを加え、ドクタ
ーブレード法、プレス成形法、鋳込み成形法、射出成形
法、押出し成形法などの通常の成形法によって所要形状
の成形体を作製し、焼結工程に供する。

この焼結工程は、必要に応じて脱脂処理を行った後に、
窒素雰囲気のような非酸化性雰囲気中でたとえば１７０
０℃〜１９００℃の焼結温度まで昇温し、この焼結温度
で３０分〜１０時間程度保持することによって行われる
が、この焼結温度までの昇温過程、焼結温度による保持
過程および降温過程において、使用した焼結助剤によっ
て形成される液相の生成温度以上の温度域で焼結雰囲気
の減圧処理を施す。

この減圧処理は、液相成分特に酸素の蒸発を促進するも
のであり、焼結雰囲気を約１００Ｔｏｒｒ以下に減圧す
ることによって行われる。また、この減圧処理は、上述
したように焼結助剤によって形成される液相の生成温度
以上の温度域であればいずれの過程（昇温、焼結および
降温）で施してもよく、たとえば焼結助剤として酸化イ
ツトリウムを用いた場合、約１６００℃以上の温度域で
行うことが好ましい。

また、減圧処理の時間は、処理時の温度や減圧状態（圧
力）によっても異なるが、約１時間程度行えば充分にそ
の効果を発揮し、たとえば特定の温度で所定時間保持し
たり、また昇温途中や降温途中で行ってもよい。

上記減圧処理過程以外の焼結雰囲気は、通常、常圧近傍
の窒素雰囲気やアルゴン雰囲気などの非酸化性雰囲気と
するが、上記減圧処理を行った後、雰囲気圧の加圧処理
を行ってもよい。この加圧処理を行うことによって、液
相成分が表面に析出するのを抑制するとともに、析出状
態を均一化することが可能となり、より焼結直後の焼結
体表面の表面性を向上させることが可能となる。この加
圧処理は、雰囲気圧を１．Ｏｋｇ／ｃぜ以上に設定して
行うことが好ましい。

（作　用） 本発明においては、焼結工程で焼結助剤成分によって形
成される液相の形成温度以上の温度域で減圧処理を行う
。この減圧処理によって、液相成分特に酸素の蒸発が促
進され、得られる窒化アルミニウム焼結体中の含有酸素
量を短時間に減少させることができ、またこれによって
液相成分による粒界構成相もより酸素含有量の少ない化
合物となり、熱伝導率の高い窒化アルミニウム焼結体が
得られる。ただし、液相成分の蒸発は徐々に進行するた
め、液相成分による粒界での拡散はほとんど阻害されず
、緻密質な焼結体が得られる。さらに、短時間の処理に
よって熱伝導性を高めることができるために、粒成長を
招くこともなく、通常の常圧焼結法と同等の機械的強度
も確保できる。

また、本発明における熱伝導性の向上は、基本的に含有
酸素を短時間で蒸発させることによって達成されるため
、焼結体表面近傍のみに液相成分が集中することもなく
なり、表面性を低下させることもない。

（実施例） 次に、本発明の実施例について説明する。

実施例１ まず、酸化物還元法によって得た平均粒径１．０μ■の
窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤として平均粒径１．
０μ■の酸化イツトリウムを３重量％配合し、ボールミ
ルで粉砕、混合を行い、原料粉末とした。次いで、この
原料粉末に適量の有機バインダと分散媒とを加えて混練
した後、ドクターブレード法でシート状の成形体を作製
し、この成形体に対して空気雰囲気中において５００℃
×２時間の条件で脱脂処理を施した。

次に、この脱脂体を焼成炉内に収容して窒素雰囲気中で
焼結工程を行った。この焼結工程は、まず略常圧状態（
ゲージ圧で約０．１ｋｇ／ｃｄ）の窒素雰囲気中で１２
００℃まで９００℃／時間で昇温し、次いで１７００℃
まで６００℃／時間で昇温した。１７００℃まで炉内８
度が上がったところで、窒素雰囲気を維持しつつ炉内圧
力を１０Ｔｏｒｒまで減圧し、この状態て１時間保持し
て減圧処理を行った。次いで、炉内雰囲気を略常圧の窒
素雰囲気に戻し、焼結温度の１８００℃まで６００℃／
時間の昇ｌＨ速度で昇温した。そして、１８００℃で２
時間保持することにより焼結させ、この後、常温まで炉
冷して窒化アルミニウム焼結体を得た。

このようにして得た窒化アルミニウム焼結体１０個に対
して、熱伝導率、焼結体中の酸素含有量、焼結体中の結
晶粒の平均粒径、焼結体強度（３点曲げ強度）、液相成
分による表面変質層の分布範囲を測定した。それらの結
果を焼結終了までの概略時間とともに第１表に示す。

比較例１ 実施例１と同様にして作製した窒化アルミニウムの脱脂
体に対して、略常圧状態（ゲージ圧で約０．１ｋｇ／ｃ
ｄ）の窒素雰囲気中で１２００℃まで９００℃／時間で
昇温し、次いで１８００℃まで６００℃／時間で昇温し
た後、１８００℃で５０時間保持することにより焼結さ
せ、この後、常温まで炉冷して窒化アルミニウム焼結体
を得た。

比較例２ 実施例１と同様にして作製した窒化アルミニウムの脱脂
体に対して、略常圧状態（ゲージ圧で約０．１ｋｇ／ｃ
（）の窒素雰囲気中で１２００℃まで９００℃／時間で
昇温し、次いで１８００℃まで８００℃／時間で昇温し
た後、１８００℃で２時間保持することにより焼結させ
、この後、常温まで炉冷して窒化アルミニウム焼結体を
得た。

これら比較例１および２によって得られた１０個の窒化
アルミニウム焼結体に対しても、実施例１と同様に特性
の評価を行い、その結果も合せて第１表に示す。

（以下余白） 第１表 本表中の値は１０個の平均値で示す。

第１表の結果からも明らかなように、実施例１によれば
、従来の焼成時間（比較例２）とほぼ同等の時間で、熱
伝導性に優れた窒化アルミニウム焼結体が得られており
、また機械的強度や表面変質層の分布範囲も通常の常圧
焼結法（比較例２）と同等である。これに対して、比較
例１では長時間の焼結によって２００ν／ｉ−に級の高
熱伝導性を有する窒化アルミニウム焼結体が得られたも
のの、長時間の焼結によって粒成長を招き、機械的強度
が劣るとともにともに表面変質層も幅広く分布したもの
であった。また、比較例２の通常の常圧焼結法では、１
５０１７ＩＫ級の窒化アルミニウム焼結体しか得られな
かった。

゛このように、上記実施例１によれば、焼結助剤成分に
よりて形成される液相の生成温度以上の温度域で減圧処
理を施しているため、短時間で熱伝導性を高めることが
でき、かつ機械的強度の低下や表面変質層の分布範囲の
拡大などを招くこともない。

なお、上記実施例１では減圧処理過程以外の焼結雰囲気
を常圧近傍としたが、減圧処理後に焼結雰囲気を加圧す
ることも有効である。

［発明の効果］ 以上説明したように本発明のセラミックス焼結体の製造
方法によれば、機械的強度を低下させたり、また表面変
質層の分布範囲を拡大することなく、短時間で熱伝導性
に優れた窒化アルミニウム焼結体が得られる。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）焼結助剤成分を含有する窒化アルミニウム粉末を
   所要の形状に成形する成形工程と、 この成形体を所定の焼結温度まで昇温し、その温度で所
   定時間保持して焼結させた後、冷却する焼結工程と を有するセラミックス焼結体の製造方法において、前記
   焼結工程中の前記焼結助剤成分による液相生成温度以上
   の温度域で、焼結雰囲気の減圧処理を施すことを特徴と
   するセラミックス焼結体の製造方法。