JPS59196394A - ポリオレフイン潤滑剤系とかかる潤滑剤を含む重合体複合物 - Google Patents

ポリオレフイン潤滑剤系とかかる潤滑剤を含む重合体複合物

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JPS59196394A JP2306984A JP2306984A JPS59196394A JP S59196394 A JPS59196394 A JP S59196394A JP 2306984 A JP2306984 A JP 2306984A JP 2306984 A JP2306984 A JP 2306984A JP S59196394 A JPS59196394 A JP S59196394A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ポリオレフィン潤滑剤系と、かかる潤滑剤を
含む重合体複合物にかかわる。更に特定するに、本発明
は、ポリオレフィン又はポリオレフィン/ポリテトラフ
ルオルエチレンブレンドをer清剤として重合体マトリ
ックス中に用いて、重合体複合物の摩擦特性および耐摩
耗性を大巾に改良することにかかわる。
重合体マトリックスに種々の固体ないし液体潤滑剤を#
 th1r混合により分散させて重合体物合物の摩擦係
数を小さくし且つ耐摩耗性および限界圧力速Jν(LP
V)を高めうろことは知られている。例えば、米国特許
第2.855.377号にはポリアミドに二硫化モリブ
デン潤滑剤粒子を混入させて摩損係数を小さくすること
が開示されている。同様に、米国特許第& 287.2
88号(こも、各柿熱可塑性重合体、熱硬化性重合体お
よびゴムを含む樹脂バインダーに減成ポリテトラフルオ
ルエチレン粒子を加えて、元のプラスチック材料の表面
摩擦を小さくすることが開示されている。而して、該材
料は軸受又は類似品の形成に用いられつる。
また、米国特許第3,45B、596号には、ポリアミ
ド又はポリアセクールに分子量>soo、oo。
の訃別しうる離散ポリオレフィン粒子を加えることによ
り、離散粒子相が処理(溶融混合)時保全される場合に
のみ摩擦係数が不さくなり耐摩耗性も改善されることが
開示されている。
然るに、本発明者の知る限り、粒子が処理後離散粒子と
しては残存しないポリオレフィン又は分子量〈約s o
 o、 o o oのポリオレフィンが重合体複合物に
改良された摩擦特性および耐摩耗性を付与するものとし
て(すなわち重合体マトリックス用潤滑剤として)認識
されたことはこれまでになかった。
本究明に従えば、ポリオレフィン約2〜98重量%と微
粉ポリテトラフルオルエチレン約9B〜2重川%とのブ
レンドが、重合体マトリックス材料に望ましい摩擦特性
および耐摩耗性を付与するすぐれた潤滑剤として機能す
ることが見出された。
加えて、重合体マトリックス材料にポリオレフィン単独
をA該マトリックスとの溶融混合後識別しうる離散粒子
として残存しないように混入させるとき、該ポリオレフ
ィンは、形成せる重合体複合物に望ましい摩擦特性およ
び耐摩耗性を付与することが見出された。通常、本発明
のポリオレフィン又はポリオレフィン/ポリテトラフル
オルエチレンブレンド潤滑剤は重合体複合物の約1〜3
0重fiI−%の量で重合体マトリックスに加えられる
重合体マトリックスは、広範囲にわたる熱可塑性重合体
、熱硬化性重合体、ゴムないしエラストマーから選定さ
れうる。本発明の潤滑剤系は好ましくは、分子量〈約5
00.000のポリエチレンよりなる。
以下、本発明の好ましい実施態様について=b述する。
米国特許第3.458.596号とは対照的に、本発明
では、摩擦特性および耐摩耗性の実質的改良を得るのに
、導入された潤滑剤が重合体マトリックス中で離散相を
保持する必要のないことがわかった。高分子量ポリエチ
レン(すなわち分子量〉約500. OOOのポリエチ
レン)の場合、それがポリアミドマトリックス中で処理
後離散粒子として残存しうるのは事実である。しかしな
がら、本発明者は、低分子量ポリエチレンの場合それが
重合体マトリックス中に在ってその融点よりかなり高温
で押出成形されたとき、たとえ離散粒子としては存在し
なくなったとしても、摩擦特性および耐摩耗性において
かなりの改良をもたらすことを見出した。また、本発明
者は、種々の分子量を有するポリオレフィンとポリテト
ラフルオルエチレンとのブレンドに関し相乗的な潤滑効
果を観察している。かかる潤滑剤ブレンドは広範囲の重
合体ないし重合体複合物に有用とわかった。
本発明に従った潤滑剤として有用なポリオレフィンに、
例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンおよび、エチレ
ン−プロピレン共重合体の如きポリオレフィン共重合体
が含まれる。ポリオレフィンは、約s o、 o o 
o〜s o o、 o o o範囲の分子量を有し得、
而して低分子量ポリオレフィンということかできる。い
ずれにせよ、愈択されるポリオレフィンは、既述の如く
、重合体マトリックスとの溶融混合後又は重合体複合物
の処理後識別しうる離散粒子として残存するものである
必要はない。
ポリエチレンは斯界に知られた適当な任意方法で重合体
マトリックスに加えられる。例えば、ポリオレフィンは
粉末形状でも跋いはペレッ) fB状でもよい。重合体
マトリックスがポリオレフィンである場合、潤滑剤ポリ
オレフィンは、重合体マトリックスとは別種のものより
選定される。例えば、■(合体マトリックスがポリプロ
ピレンであれば、潤滑剤をポリエチレンとすることがで
きる。
本発明の潤滑剤がポリオレフィンとポリテトラフルオル
エチレンとのブレンドよりなるとき、ポリオレフィンは
ブレンドの約2〜98重量%、ポリテトラフルオルエチ
レンはブレンドの約98〜2重量%範囲とすべきである
。好ましくは、ポリオレフィンはブレンドの約20〜8
0重量%、ポリテトラフルオルエチレンはブレンドの約
80〜20重量%範囲とすべきである。
潤滑剤ブレンドに用いられるポリテトラフルオルエチレ
ンは分子ft < 4. OQ O,OOOの微粉形状
をなずべきである。通常、ポリテトラフルオルエチレン
は約4. OOG、 OOO〜へo OQ、0 [) 
0範囲の分子憬を有する。それ故、高分子量のポリテト
ラフルオルエチレンから微粉を得るのに、該ポリテトラ
フルオルエチレンを照射処理に付し或いは減成すること
ができる。低分子量ポリテトラフルオルエチレン樹脂も
分遣している。重合体マトリックスとの混合前にポリオ
レフィンとポリテトラフルオルエチレンとをブレンディ
ングしてもよく、或いは両成分を重合体マトリックスに
別個に加えたのち該重合体マトリックスと十分にブレン
ディングしてもよい。
本発明の潤滑剤系は、全重合体複合物の約1〜30重針
%好ましくは約15〜2ON量%の愈で重合体マトリッ
クスに加えられうる。ポリオレアインはポリテトラフル
オルエチレンζよりはるかに安価であるため、ポリテト
ラフルオルエチレンのできるだけ多くをポリオレフィン
で代替させることが望ましい。
本発明の潤滑剤系は、熱可塑性重合体、熱硬化性重合体
、ゴムおよびエラストマーを含む種々の重合体マトリッ
クスと一緒に用いられうる0かかる重合体マトリックス
の例として次のものを挙げることができる: ポリヘキ
サメチレンアジパミド、ポリへキサメチレンセバカミド
、ポリカプロラクタム、ポリカプリルラクタム、ポリヘ
キサメチレンドデカンアミド、ポリヘキサメチレンアジ
パミド、ポリウンデカノアミド、ポリラウリルラクタム
、カルボン酸およびオレライン共重合体で変性されたポ
リアミド並び(ここれらの混合物の如きポリアミドi 
ポリアルキレンテレフタレート(例 ポリエチレンテレ
フタレートおよびポリブチレンテレフタレート)、ポリ
アルキレンテレフタレート共重合体く例 テレフタル酸
ジメチル、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、1
.(1−ブタンジオールの縮合から誘導されるセグメン
ト化ポリエーテル−エステル共重合体)並びにこれらポ
リエステル−の混合物を含むポリエステル;単重合体又
は共重合体を含むポリオキシメチレンツポリフェニレン
スルフィドi  芳香iカーボネート重合体特にビスフ
ェノールAおよびホスゲンを基剤とするポリカーボネー
ト樹脂; ポリスチレン、ポリ−α−メチルスチレン、
アクリロニトリル−ブタジェン−スチレン、スチレン−
ブタジェン−スチレン、アクリロニトリル−スチレン、
スチレン−無水マレイン酸、スチレン−無水マレイン酸
−メタクリレートおよび、スチレンとポリ−2,6−シ
メチルー1,4−フェニレンエーテルとのアロイを含む
スチレン重合体ないし共重合体iポリエチレン、ポリプ
ロピレンおよびポリオレフィン共重合体(例  エチレ
ン−プロピレン共重合体)の如きポリオレフィン蟇 線
状熱可塑性ポリウレタンの如きポリウレタン1 熱硬化
性ポリエステル; 熱硬化性ポリイミドツ フェノール
樹脂; エポキシ樹脂1 尿素樹脂ツ メラミン樹脂;
 フラン樹脂等。
本発明の潤滑剤糸しこ加えて仲の添加剤例えば、雲母、
珪炭石、タルク、炭酸カルシウム等の如き充填剤; ガ
ラス繊維、グラファイト繊維、アーミド繊維等の如き補
強材; および二硫化モリブデン、グラファイト粉末、
シリコーン流体等の如き別の潤滑剤を重合体複合物に含
ませることができる。重合体複合物に辿常用いられる他
の添加剤については、当業者に容易に明らかとなろう。
本発明の潤滑剤を含む複合物は、該複合物の表面がもう
一つの表面に接解しているような種々の状況例えばプラ
スチック面同士の接触、プラスチック面一金属面の接触
等を含む従来法の(]μの潤滑細大り重合体複合物と同
種の用途で用いられうる。
本発明に従えば、その潤滑剤を含む複合物か上記状況で
の摩擦特性および耐摩耗性を大いに改良するとわかった
。かかる改良に、摩擦係v1の低下と表面耐摩耗性およ
び限界圧力速度(LPV)の向上が含まれる。
以上、本発明の潤滑剤系を主に重合体マ) Uツクスの
内部滑剤としての用途に関し説示してきたが、例えば、
減摩目的で金属表面にポリテトラフルオルエチレン粉末
がしばしば含浸使用されているのと同じ態様で本発明の
潤滑剤系を金属表面含浸用潤滑剤として用いることもで
きる。
本発明を更に、下記の非制限的例によって説示する。特
配せぬ限り、全ての%は重量による。
例  1 ポリテトラフルオルエチレン潤滑剤粉末(I、NPTL
−140)15%および、ポリテトラフルオルエチレン
潤滑剤(LNP  TL−140)a%と低密度ポリエ
チレン粉末(USI Microthene biN7
o3−06)7%とのブレンドを溶融混合することによ
り、ポリカーボネート複合物を製造した。ブレンドの場
合、上記溶融混合に先立って、ポリテトラフルオルエチ
レンとポリエチレン重合体を一緒に低連ミリングおよび
ブレンディングに付した。ポリカーボネート樹脂と潤滑
剤との各混合物を押出機に供給し、押出物をベレットに
細分化した。このペレットを適当な摩耗試料に射出成形
した。試料は厚さ約1/8in、半径1inの円板形で
、片面に現状綾線を有している。
該試料の摩擦および摩耗試験を「スラストワッシャー」
テスト方法に従い改良型ボール盤上で行なった(LNP
#1 )。各コンパウドに関する摩耗指数(10”−1
0in”−min/ft−1b−hr単位での容量測定
による減量)は摩耗破断と無関係に平衡摩耗率に基づく
。摩耗試験は、冷間圧延炭素鋼の合せ面に対し、−室温
、40 psi、 50 f t/min  で実施し
た。熱平衡が起きたのち、生じた旺擦トルクを、「スラ
ストワッシャー」テスト装置において下位試料ホルダー
上転り軸受の上に装着させたトルクアームで測定する。
摩擦摩耗試験の結果、ポリテトラフルオルエチレン潤滑
剤の添加は耐摩耗性をかなり改良し得且つ摩擦係数を小
さくしうろことがわかった。しかしながら、ポリエチレ
ン7%とポリテトラフルオルエチレン8%との潤滑剤ブ
レンドは、耐摩耗性および摩擦係数に診いて夫々よ・り
大きな改良および低下をもたらした。これを次表に示す
: 摩耗指数  1  摩擦係数 t 例  2 樹脂(Arco Dy1ark 700 )、ガラス繊
維補強材(PPG  3130)および潤滑剤を押出機
で溶融混合することにより、スチレン−無水マレイン酸
共重合体複合物を製造した。例1の如く試料全つくり、
試験した。ポリテトラフルオルエチレン潤滑剤はLNP
  TL−115Aであり、ポリエチレンはARCOD
y1an 201 OFで、溶融混合前低温ミリングお
よびブレンディングに付した。スチレン−無水マレイン
酸共重合体にポリテトラフルオルエチレン潤滑剤を加え
たところ、耐摩耗性および摩擦係数に夫々有意な改良お
よび低下がもたらされた。しかしながら、ポリテトラフ
ルオルエチレンとポリエチレンとの潤滑剤ブレンドを用
いたとき、耐摩耗性および摩擦係数において更に大きな
改良および低下が達成された。また、この潤滑剤ブレン
ドを用いたとき、合せ金属面摩耗における有意な低下に
注目された。これを次表に示す:例  3 ポリアセタール共重合体(’Ce1anese Cel
conM−90)は低い摩擦係数および良好な耐摩耗性
を示す。而して、低密度ポリエチレン(USIMicr
othene MN−703−6) 20%の添加は更
にその摩擦係数を低め且つ耐摩耗性を改良した。このホ
IJオレフィン潤滑剤含有複合物はポリテトラフルオル
エチレン(T、NP  TL−140)’fN’、滑剤
20%含有ポリアセタール共重合体複合物より低い1g
係数およびより大きな耐摩耗性を示した。
これを次表に示す: 例  4 樹脂(Ph1llips Ryton P4 )、グラ
ファイト繊維(Ce1anese C6)  および潤
滑剤を押出機で溶融混合することにより、ポリフェニレ
ンスルフィド複合物を製造した。例1の如く試料をつく
り、試験した。ポリテトラフルオルエチレン潤滑剤はL
NP  TL−140であり、ポリエチレン潤滑剤はA
RCODy1an  2010Fで、溶融混合前低温ミ
リングおよびブレンディングに付した。グラファイト繊
維の添加は、耐摩耗性および摩擦係数における夫々有意
な改良および低下をもたらした。グラフアイ) 82維
補強材含有複合物へのポリテトラフルオルエチレン潤滑
剤の添加は、耐摩耗性および摩擦係数における一層の改
良および低下をもたらした。また、グラファイト繊維お
よび、ポリテトラフルオルエチレン3%とポリエチレン
12%との潤滑剤ブレンドを用いて製造した複合物は、
耐摩耗性および摩擦係数における更に有意な改良および
低下をもたらした。これらの結果を次表に示す: 摩耗係数 (摩擦係数 例  5− 樹脂(HercuIes Profax  PC072
)、ガラスm維補強材(OCF  497 )および潤
滑剤(例1と同じ)を押出機で溶融混合することにより
、ポリプロピレン複合物を製造した。例1の如く試料を
つゝ゛<す、試験した。ポリプロピレンへの潤滑剤ブレ
ンドの添加は、ポリテトラフルオルエチレン潤滑剤単独
の場合より、耐摩耗性を大巾に改良し且つ摩耗係数を低
めた。この潤滑剤ブレンド系では、合せ面摩耗における
有意な低下も観察された。これら牽次表に示す: 1−μ 樹脂(Mobay Merlon M50 )および潤
滑剤(用いたポリテトラフルオルエチレンM滑剤=LN
pTL−156、ポリエチレン=低温粉砕したARCO
Dylan 2010F )を押出機で溶融混合するこ
とにより、ポリカーボネート複合物を製造した。試料を
調製し、例1に記載のスラストワンシャーテスト装置で
試験したが、試験条件はt 2 psiおよび50fp
m に変え、また試験材料は、ゲリブチレンテレフタレ
ート(yolax 525 )合せ面に抗して走らせた
重合体−重合体合せ面は破局的な摩耗状態を生ずること
が知られている。かかる場合の摩耗率を低めるのに、ポ
リテトラフルオルエチレン潤滑剤が通常用いられている
。而して、ポリテトラフルオルエチレンとポリエチレン
との潤滑剤ブレンドは、合せプラスチック摩耗において
、ポリテトラフルオルエチレン潤滑剤単独の場合より有
意に大巾な低下をもたらすことが立証された。これを以
下に示す: 10−”in3・min ノールAボリカーホ不−r 例  7 限界圧力速度(LPV)はFaville−LeVal
leyLFW5.テスト装置で生ぜしめられる。このテ
スト装置に取り付けた転り軸受に円筒ジャーナル軸受試
料(典型的には3 / a tn内径×3./4tn長
さX1/16in壁)を設置した。転り軸受ホルダーに
トルクアームを装着し、転り軸受を介して試験軸受に加
重した。二つの試験速度100 fpmおよびs o 
o fpm  で軸を回転させた。各試験速度で段階式
加重テストを行なった。摩損トルクと軸受温度を連続的
にプ四ッ卜するとともに、各加重で平衡状態に到達させ
た。この平衡状態を約30分間保持したのぢ、重量を増
した。高い加重では、摩擦トルクおよび(又は)軸受温
度は安定しない。
トルク又は温度の上昇は軸受破断を招来する。純粋なポ
リアミド6.6樹脂(Mon5anto Vydyne
 21 )は試験速度IQOfpmで3.000 ps
i、 fpmという非常に低い値を示した。ガラス繊維
補強材(PPG3540 ) 50%の添加はLPVt
12,500 ps i、 fpmに高めた。
ポリアミド6.6樹脂へのポリテトラフルオルエチレン
潤滑剤(LNP  TL−156)15%およびガラス
組EZ、i補強材60%の添加は、試験速度1100f
pにおける限界圧力速度を更に1ス0OOpsi。
fpmへと高めた。
しかしながら、ポリアミド6.6樹脂への、ガラス綱雑
補強材30%および、ポリテトラフルオルエチレン3%
とポリエチレン12%との泊滑剤ブレンドの添加は、試
Wi&速度100 fpmで23. OO0psi、f
pmという限界圧力速度を示す複合物をもたらした。試
験速度800 fpmにおいても、限界圧力速度の大巾
な増加が注目された(次表参照のこと)。かかる限界圧
力MWの大巾な増加は、軸受用プラスチック材料におけ
る添加材としての本潤滑剤ブレンドの有用性を立証する
ものである。
ポリアミド6.6樹脂        3,000  
  2,500本発明(ま、その精神ないし範囲を逸脱
することなく他の特定態様で具体化されつる。而して、
その精神ないし範囲は前掲特許請求の範囲の記載によっ
て代表される。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、 重合体マトリックス材料Qこ望ましいM擦特性お
    よび耐摩耗性を付与するための組成物にして、ポリオレ
    フィン約2〜98重量%と微粉ポリテトラフルオルエチ
    レン約98〜2重量%とのブレンドよりなる前記f+l
    I成物。 2、 ポリオレフィンが、ポリエチレン、ポリプロピレ
    ンおよびポリオレフィン共重合体よりなる群から選ばれ
    る、特許請求の範囲第1項記載の組成物。 6 ポリオレフィンが約50.000〜500,000
    の平均分子量を有する、特許請求の範囲第1項記載の組
    成物。 4、 ポリテトラプルオルエチレンが約4,000.D
     00より低い平均分子量を有する、特許請求の範囲第
    1項記載の組成物。 5、 ブレンドがポリオレフィン約2〜98重量%と微
    粉ポリテシラフルオルエチレン約80〜20置火%より
    なる、特許請求の範囲第1項記載の組成物。 & ポリオレフィンとポリテトラフルオルエチレンとが
    低温ミリングおよびブレンディングに付されている、特
    許請求の範囲第1項記載の組成物。 Z 重合体マトリックスと、該マトリックスに混合せし
    められる約1〜60重量%の潤滑剤とからなる重合体複
    合物にして、該潤滑剤が、重合体マトリックスとの溶融
    混合後、除別しうる離散粒子としては残存しないポリオ
    レフィンよりなる、望ましい摩擦特性および耐摩耗性を
    有する前記重合体複合物。 8、 潤滑剤がポリオレフィン約2〜98重量%と微粉
    ポリテトラフルオルエチレン約98〜2重量%とのブレ
    ンドよりなる、特許請求の範囲第7項記載の重合体複合
    物。 9 ポリオレフィンがポリエチレン、ポリブセピレンお
    よびポリエチレン共重合体よりなる群から選ばれる、特
    許請求の範囲第7項記載の重合体複合物。 10、  ポリオレフィンが約50.000〜500.
    000ノ平均分子量を有し、ポリテトラフルオルエチレ
    ンが約4.000.000未満の平均分子量を有する特
    許請求の範囲第8項記載の重合体複合物01t  ポリ
    オレフィンが約500.000未満の平均分子量を有す
    るポリエチレンである、特許請求の範囲第7項又は8項
    記載の重合体複合物。 12、  ブレンドがポリオレフィン約20〜80重量
    %と微粉ポリテトラフルオルエチレン約80〜20取量
    %とよりなる、特許請求の範囲第8項記載の重合体複合
    物。 13、  ポリオレフィンとポリテトラフルオルエチレ
    ンとか、重合体マトリックスへの混入前にブレンディン
    グされている、特許請求の範囲第8項記載の重合体複合
    物。 14、  重合体マ) IJラックス、熱可塑性重合体
    、熱硬化性重合体、ゴムおよびエラストマーよりなる群
    から選ばれる、特許請求の範囲第7項又は8甲記載の重
    合体複合物。 15、 重合体マトリックスが、ポリアミド、ポリエス
    テル、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンスルフィド
    、芳香族カーボネート重合体、スチレン重合体な′いし
    共重合体、ポリオレフィンおよびポリウレタンよりなる
    群から選ばれる熱可塑性重合体よりなる、特許請求の範
    囲第7項又は8項記載の重合体複合物。 16、重合体マトリックスが、ポリヘキサメチレンアジ
    パミド、ポリへキサメチレンセバカミド、ポリカプロラ
    クタム、ポリカプリルラクタム、ポリヘキサメチレンド
    デカンアミド、ポリヘキサメチルアゼラミド、ポリウン
    デカノアミド、ポリラウリルラクタム、カルボン酸およ
    びオレフィン共重合体で変性されたポリアミド並びにこ
    れらの混合物よりなる群から選ばれるポリアミドよりな
    る、特許請求の範囲第7項又は8項記載の重合体複合物
    。 17  重合体マトリックスが、ポリアルキレンテレフ
    タレート、ポリエーテル−エステル型のポリアルキレン
    テレフタレートおよびこれらの混合物よりなる群から選
    ばれるポリエステルよりなる、特許請求の範囲第7項又
    は8珀記載の重合体複合物。 18、重合体マトリックスがポリオキシメチレン単重合
    体ないし共重合体よりなる、特許請求の範囲第7頂又は
    8珀記載の重合体複合物。 19  重合体マトリックスが芳香族カーボネート重合
    体よりなり、そして該重合体のポリカーボネート樹脂が
    ビスフェノールAおよびホスゲンを特徴とする特許請求
    の範囲第7項又は8珀記載の重合体複合物。 2G、  重合体マトリックスが、ポリスチレン、ポリ
    −α−メチルスチレン、アクリロニトリル−ブタジェン
    −スチレン、スチレン−ブタジェン−スチレン、アクリ
    ロニトリル−スチレン、スチレン−!水マレイン酸、ス
    チレン−無水マレイン酸−メタクリレートおよび、スチ
    レンとポリ−2,6−シメチルー14−フェニレンエー
    テルとのアロイよりなる群から選ばれるスチレン重合体
    ないし7共重合体よりなる、特許請求の範囲第7項又は
    8項記載の重合体複合物。 21  重合体マトリックスが、潤滑剤を構成するポリ
    オレフィンとは別種のポリオレフィンからなり、そして
    該ポリオレフィンマトリックスが、ポリエチレン、ポリ
    プロピレンおよびポリオレフィン某重合体よりなる群か
    ら選ばれる、特許請求の範囲第7項又は8項記載の重合
    体複合物。 22、  重合体マ) IJラックス線状熱可塑性ポリ
    ウレタンよりなる、特許請求の範囲第7項又は8項が2
    戦の重合体複合物。 23、  重合体マトリックスが、熱硬化性ポリニス群
    から選ばれる、特許請求の範囲第7項又は8項記載の重
    合体複合物。 24、  重合体複合物が充填剤を含む、特許請求の範
    囲第7項又は8項記載の重合体複合物。 25、複合物が補強剤を含む、特許請求の範囲第7項又
    は8項記載の重合体複合物。
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