JPH11224679A - 固体高分子型燃料電池及びその製造方法 - Google Patents

固体高分子型燃料電池及びその製造方法

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JPH11224679A
JPH11224679A JP10025744A JP2574498A JPH11224679A JP H11224679 A JPH11224679 A JP H11224679A JP 10025744 A JP10025744 A JP 10025744A JP 2574498 A JP2574498 A JP 2574498A JP H11224679 A JPH11224679 A JP H11224679A
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pressure
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kgf
electrode
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Yasushi Sugawara
靖 菅原
Makoto Uchida
誠 内田
Hideo Obara
英夫 小原
Hiroko Fukuoka
裕子 福岡
Nobuo Eda
信夫 江田
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高分子電解質膜とガス拡散電極との接触抵抗
が小さく、反応比表面積の大きい放電特性の優れた固体
高分子型燃料電池を得ることを課題とする。 【解決手段】 高分子電解質膜を２枚のガス拡散電極で
挟み、接合温度になるまで接合圧力以下でプレスした
後、接合温度でプレスすることにより、高分子電解質膜
とガス拡散電極との接合状態を向上させて内部抵抗を低
減させ、かつ三相界面を３次元化し、反応比表面積を拡
大させたＭＥＡが得られ、より高出力な固体高分子型燃
料電池を実現できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料として純水
素、あるいはメタノールまたは化石燃料からの改質水素
などの還元剤を用い、空気や酸素を酸化剤とする固体高
分子型燃料電池（以下ＰＥＦＣと記す）の製造方法に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】ＰＥＦＣは、電解質である高分子電解質
膜とガス拡散電極との接合体（以下ＭＥＡと記す）を水
素極および酸素極とし、燃料として純水素や改質水素な
どの還元剤を、空気や酸素を酸化剤として供給する手段
を備えた構成である。
【０００３】ＰＥＦＣでは負極、正極でそれぞれ（化
１）、（化２）の反応が起こっている。
【０００４】
【化１】
【０００５】
【化２】
【０００６】負極で発生したプロトンが高分子電解質膜
を介して正極へ移動するが、高分子電解質膜とガス拡散
電極との接合が不十分であると電極と高分子電解質膜と
の界面においてプロトンの移動が起こりにくくなり、そ
の結果内部抵抗が増大する。
【０００７】また、高分子電解質と電極との接合界面に
おいて触媒反応の起こる三相界面が形成され、この三相
界面の面積は高分子電解質膜とガス拡散電極との接合状
態によって支配される。このため、ＭＥＡの高分子電解
質膜とガス拡散電極との接合状態はＰＥＦＣの特性を大
きく左右する。
【０００８】従来のＭＥＡの製造方法として、例えば特
開平６−２０３８４９号公報、特開平８−８８０１１号
公報あるいは特開平８−１０６９１５号公報に固体高分
子電解質膜をガス拡散電極で挟み、圧力２５〜２００ｋ
ｇｆ／ｃｍ2、温度１２０〜２００℃の一定の値でホッ
トプレスを行い、高分子電解質膜とガス拡散電極を接合
する方法が記載されている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
製造方法によるＭＥＡは高分子電解質膜とガス拡散電極
の触媒層との界面における接合および三相界面の３次元
化が不十分である。そのため電池の内部抵抗が増大し、
触媒の利用率が低くなり、十分な電池の出力特性が得ら
れていない。
【００１０】本発明は高分子電解質膜とガス拡散電極と
の接合状態を向上させて内部抵抗を低減させ、かつ三相
界面を３次元化し、反応面積を拡大させより高出力なＰ
ＥＦＣを実現するための高分子電解質膜とガス拡散電極
との接合方法、およびそれを用いた燃料電池を提供する
こと目的とする。
【００１１】
【課題を解決する手段】上記課題を解決するために、本
発明の固体高分子型燃料電池の製造方法は、高分子電解
質膜の両面にガス拡散電極をホットプレスにより接合す
る工程において、前記高分子電解質膜とガス拡散電極と
を接合圧力以下で加圧しながら接合温度に昇温させる工
程、および接合温度に到達後前記圧力以上で加圧する工
程を備えたことを特徴とする。
【００１２】また本発明は、前記方法により作製した高
分子電解質膜とガス拡散電極からなる接合体を用いた固
体高分子型燃料電池である。
【００１３】本発明によれば、高分子電解質膜とガス拡
散電極との接合状態を向上させて内部抵抗を低減させ、
かつ三相界面を３次元化し、反応面積を拡大させたＭＥ
Ａが得られ、より高出力なＰＥＦＣを実現できる。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明の請求項１に記載の発明
は、高分子電解質膜の両面にガス拡散電極をホットプレ
スにより接合する工程において、上記高分子電解質膜と
ガス拡散電極とを接合圧力以下の圧力で加圧しながら接
合温度に昇温させる工程、および接合温度に到達後前記
圧力以上で加圧する工程を備えたことを特徴とする高分
子電解質膜とガス拡散電極との接合方法であり、上記接
合方法に従うと内部抵抗が低く、反応面積が大きいＭＥ
Ａが得られる。
【００１５】昇温時の加圧は５〜７５ｋｇｆ／ｃｍ2が
好ましく、より内部抵抗が低く、反応面積が大きいＭＥ
Ａが得られる。
【００１６】本発明の請求項３に記載の発明は、請求項
１あるいは２の方法により作製されたＭＥＡを用いたＰ
ＥＦＣであり、ＭＥＡの内部抵抗が小さく、反応面積が
大きいため、高出力なＰＥＦＣが実現できる。
【００１７】昇温時のプレス圧によるＭＥＡの厚みの変
化はなく、昇温時のプレス圧が５ｋｇｆ／ｃｍ2以上で
あれば、高分子電解質膜と電極触媒層中の高分子電解質
および電極触媒層中の高分子電解質同士が接近し、分子
運動による分子鎖同士の絡み合いが起こりやすくなる。
このため高分子電解質膜と電極触媒層中の高分子電解質
および電極触媒層中の高分子電解質同士の接合状態が改
善されプロトンの伝導性が向上し、内部抵抗が低くなる
と考えられる。
【００１８】また、昇温時のプレス圧が上昇するととも
に反応面積が増加し、活性化分極領域における電流密度
は、ＭＥＡの白金触媒の反応面積に比例している。これ
は昇温時に加圧していることにより、溶媒および水分の
蒸発による触媒層中の高分子電解質粒子の収縮が抑制さ
れ、白金との接触面積が増加したと考えられる。
【００１９】しかし、プレス圧が７５ｋｇｆ／ｃｍ2以
上と大きすぎると電極触媒層およびカーボンペーパーの
ガスチャネルがつぶれ、ガス拡散が妨げられる。
【００２０】これらのことから、内部抵抗が低く、反応
面積の大きいＭＥＡを作製するには昇温時の加圧を接合
圧力以下とし、好ましくは２０〜７５ｋｇｆ／ｃｍ2と
する。
【００２１】以下、本発明の実施の形態について説明す
る。 （実施の形態１）まず、白金触媒を担持させた炭素粉末
をＮ−酢酸ブチルに混合し、白金触媒の分散液を得る。
上記分散液をマグネティックスターラーで撹拌しなが
ら、高分子電解質のアルコール溶液を滴下し、続いて超
音波分散器を用いてペースト状にした。このペーストを
あらかじめテトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプ
ロピレン共重合体（以下ＦＥＰとする）を溶着してなる
カーボンペーパーの片面に塗着した後、乾燥してガス拡
散電極を得た。上記電極２枚で高分子電解質膜を挟持し
ホットプレス機を用いて１２０〜１７０℃になるまで５
〜７５ｋｇｆ／ｃｍ2で加圧した後、ホットプレスによ
り２０〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ2で接合した。以上の工程
により得られたＭＥＡは内部抵抗が小さく、反応面積が
大きいものになり、より高出力なＰＥＦＣが実現でき
る。
【００２２】
【実施例】次に本発明の具体例を説明する。
【００２３】（実施例１）まず、白金触媒を１０〜３０
Ｗｔ％担持させた炭素粉末をＮ−酢酸ブチルに上記白金
とＮ−酢酸ブチルの重量比が１：１２０となるように混
合し、白金触媒の分散液を得る。上記分散液をマグネテ
ィックスターラーで撹拌しながら、高分子電解質のアル
コール溶液を上記白金量と高分子電解質量が１：２とな
るまで滴下し、続いて超音波分散器を用いてペースト状
にした。高分子電解質のアルコール溶液は米国アルドリ
ッチケミカル社製の商品名“５％ ＮＡＦＩＯＮ溶液”
を用いた。このペーストをあらかじめ２０〜６０Ｗｔ％
のＦＥＰを溶着してなる（株）東レ製のカーボンペーパ
ーの片面に塗着した後、乾燥してガス拡散電極を得た。
上記電極２枚で高分子電解質膜としてのパーフルオロカ
ーボンスルフォン酸膜を挟持し、ホットプレス機を用い
て５ｋｇｆ／ｃｍ2に加圧しながら１５０℃まで昇温
し、１５０℃に昇温後、５０ｋｇｆ／ｃｍ2でホットプ
レスした。高分子電解質膜は米国デュポン社製のＮＡＦ
ＩＯＮ１１２を用いた。このＭＥＡを用いて構成したＰ
ＥＦＣを電池Ａとする。
【００２４】（実施例２）昇温時の加圧を２０ｋｇｆ／
ｃｍ2とした以外は実施例１と同じとした電池Ｂを作製
した。
【００２５】（実施例３）昇温時の加圧を５０ｋｇｆ／
ｃｍ2とした以外は実施例１と同じとした電池Ｃを作製
した。
【００２６】（実施例４）昇温時の加圧を７５ｋｇｆ／
ｃｍ2、昇温後の加圧を１００ｋｇｆ／ｃｍ2とした以外
は実施例１と同じとした電池Ｄを作製した。
【００２７】（比較例１）昇温時の加圧を０ｋｇｆ／ｃ
ｍ2とした以外は実施例１と同じとした電池Ｅを作製し
た。
【００２８】（比較例２）昇温時の加圧を０ｋｇｆ／ｃ
ｍ2とした以外は実施例４と同じとした電池Ｆを作製し
た。
【００２９】（比較例３）昇温時の加圧を１００ｋｇｆ
／ｃｍ2とした以外は実施例４と同じとした電池Ｇを作
製した。
【００３０】上記の電池Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ、Ｆ、Ｇを
加温加湿した水素（常圧）、酸素（常圧）で作動したと
きの昇温時プレス圧−内部抵抗曲線を図１に、昇温時プ
レス圧−活性化分極領域における電流密度を図２に、電
流−電圧曲線図３にそれぞれ示した。
【００３１】図１は昇温時のプレス圧に対して２００ｍ
Ａ／ｃｍ2のときの内部抵抗をプロットしたものであ
る。この図より昇温時プレス圧が上昇するとともに内部
抵抗が低下しているのがわかる。また、昇温時プレス圧
によらずＭＥＡの厚みに変化は見られないので、昇温時
のプレス圧が５ｋｇｆ／ｃｍ2以上の電池Ａ、Ｂ、Ｃ、
Ｄ、Ｇは高分子電解質膜と電極触媒層中の高分子電解質
および電極触媒層中の高分子電解質同士が接近し、分子
運動による分子鎖同士の絡み合いが起こりやすくなり、
高分子電解質膜と電極触媒層中の高分子電解質および電
極触媒層中の高分子電解質同士の接合状態が改善されプ
ロトンの伝導性が向上しているため、内部抵抗が低くな
ったと考えられる。
【００３２】図２は昇温時プレス圧に対して活性化分極
領域である内部抵抗補正した電池電圧が８５０ｍＶのと
きの電流密度をプロットしたものである。活性化分極領
域における電流密度はＭＥＡの白金触媒の反応面積に比
例している。この結果、昇温時プレス圧が上昇するとと
もに反応面積が増加し、２０ｋｇｆ／ｃｍ2以上で０ｋ
ｇｆ／ｃｍ2のときの２．６８倍になっている。白金触
媒は同じものを用い、白金量も同じであるため、この結
果は昇温時のプレス圧の増加に伴い、反応面積が大きく
なったことを示している。これは昇温時に加圧している
ことにより、溶媒および水分の蒸発による触媒層中の高
分子電解質粒子の収縮が抑制され、白金との接触面積が
増加したと考えられる。
【００３３】以上の図１、図２の結果からは昇温時のプ
レス圧が５ｋｇｆ／ｃｍ2以上で内部抵抗が小さく、反
応比面積が大きいＭＥＡが得られることが示された。電
流密度に対する電圧を示した図３の結果より、昇温時の
プレス圧が１００ｋｇｆ／ｃｍ2で作製した電池Ｇは高
電流密度領域で特性低下がみられる。これは圧力が大き
すぎて電極触媒層およびカーボンペーパーのガスチャネ
ルがつぶれ、ガス拡散を妨げているためと考えられる。
【００３４】以上より、内部抵抗が低く、反応面積の大
きいＭＥＡを作製するには昇温時の加圧が５ｋｇｆ／ｃ
ｍ2以上７５ｋｇｆ／ｃｍ2以下で効果があり、特に２０
〜７５ｋｇｆ／ｃｍ2で顕著な効果が見られた。
【００３５】なお、本実施例においては白金触媒につい
て説明したが、他のパラジウム、イリジウム等の貴金属
触媒全般にも適用可能である。
【００３６】また、本実施例においては白金触媒、高分
子電解質、有機溶媒から成るペーストを調整し、撥水処
理をしたカーボンペーパーに塗布、乾燥しガス拡散電極
を作成したが、本実施例の製造方法に関わらず、貴金属
触媒、高分子電解質を含むガス拡散電極全般に適用可能
である。
【００３７】さらに、本実施例においては高分子電解質
としてパーフルオロカーボンスルフォン酸樹脂で説明し
たが、パーフルオロカーボン酸樹脂、スチレン−ジビニ
ルベンゼンスルフォン酸樹脂、スチレン−ブタジエンス
ルフォン酸樹脂等のカチオン交換樹脂全般に適用可能で
ある。
【００３８】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、高分子電
解質膜とガス拡散電極との接合状態を向上させて内部抵
抗を低減させ、反応面積を拡大させたＭＥＡが得られ、
より高出力なＰＥＦＣを実現できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】プレス圧と内部抵抗の関係を示す図
【図２】プレス圧と活性化分極領域における電流密度の
関係を示す図
【図３】電流−電圧曲線を示す図
【符号の説明】
Ａ 昇温時の加圧が５ｋｇｆ／ｃｍ2、接合時の加圧が
５０ｋｇｆ／ｃｍ2で作製したＰＥＦＣ Ｂ 昇温時の加圧が２０ｋｇｆ／ｃｍ2、接合時の加圧
が５０ｋｇｆ／ｃｍ2で作製したＰＥＦＣ Ｃ 昇温時の加圧が５０ｋｇｆ／ｃｍ2、接合時の加圧
が５０ｋｇｆ／ｃｍ2で作製したＰＥＦＣ Ｄ 昇温時の加圧が７５ｋｇｆ／ｃｍ2、接合時の加圧
が１００ｋｇｆ／ｃｍ2で作製したＰＥＦＣ Ｅ 昇温時の加圧が０ｋｇｆ／ｃｍ2、接合時の加圧が
５０ｋｇｆ／ｃｍ2で作製したＰＥＦＣ Ｆ 昇温時の加圧が０ｋｇｆ／ｃｍ2、接合時の加圧が
１００ｋｇｆ／ｃｍ2で作製したＰＥＦＣ Ｇ 昇温時の加圧が１００ｋｇｆ／ｃｍ2、接合時の加
圧が１００ｋｇｆ／ｃｍ2で作製したＰＥＦＣ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 福岡 裕子 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 江田 信夫 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】高分子電解質膜の両面にガス拡散電極を接
    合する接合体を用いた固体高分子型燃料電池の製造方法
    において、前記高分子電解質膜とガス拡散電極とを接合
    圧力以下で加圧しながら接合温度に昇温させる工程、お
    よび接合温度に到達後前記圧力以上で加圧する工程を備
    えたことを特徴とする固体高分子型燃料電池の製造方
    法。
  2. 【請求項２】前記接合圧力以下の加圧が５〜７５ｋｇｆ
    ／ｃｍ2である請求項１記載の固体高分子型燃料電池の
    製造方法。
  3. 【請求項３】高分子電解質膜の両面にガス拡散電極を接
    合した接合体からなる水素極および酸素極と、還元剤お
    よび酸化剤を供給する手段を備えた固体高分子型燃料電
    池において、前記高分子電解質膜とガス拡散電極からな
    る接合体を請求項１あるいは２に記載の方法により作製
    した固体高分子型燃料電池。
JP10025744A 1998-02-06 1998-02-06 固体高分子型燃料電池及びその製造方法 Pending JPH11224679A (ja)

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