JPH11144737A - 集電体及びこれを用いたシート状電極構造 - Google Patents
集電体及びこれを用いたシート状電極構造Info
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Abstract
改善し、長寿命化を図ることのできる集電体及びこれを
用いたシート状電極構造を提供する。 【解決手段】 電極4の正極活物質又は負極活物質を結
着している高分子が、フッ素系高分子であり、集電体1
が、エチレン−メタクリル酸共重合体のアイオノマーと
導電性フィラーとからなる塗膜又はエチレン−メタクリ
ル酸共重合体と導電性フィラーとからなる塗膜3で、金
属集電体本体2をコーティングした構成となっている。
Description
キャパシタの集電体及びこれを用いたシート状電極構造
に関するものである。
る負極活物質に炭素材料、酸化すず等を用いた2次電池
が各種エレクトロニクス製品、電気自動車に大量に使用
され又は使用が検討されている。この電池では、正負極
活物質相互及び電極合剤層と金属集電体(銅、アルミニ
ウム等)との結着剤として、特開平9−35707号公
報に示されるようにポリフッ化ビニリデン(PVDF)
が多用されてきた。
に優れた高分子である。即ちPVDFを良く溶解させる
溶媒もあるが、かといってどんな溶媒に溶解するわけで
もなく、ふっ素樹脂のなかでは使いやすい樹脂のひとつ
であった。PVDFはリチウムイオン2次電池の電解液
にはほとんど溶解しないのでリチウムイオン2次電池の
電極の結着剤に多用されてきた。しかし、PVDFは結
着性が十分ではなかった。
5707号では負極集電体と負極合剤層との間に、炭素
粉末が混入されたアクリル系共重合体を設けている。ア
クリル共重合体のうち、アクリル酸エステル・スチレン
共重合体、アクリル酸エステル・メタクリル酸エステル
共重合体の実施例が開示されている。このようなアクリ
ル酸エステル共重合体は、アルカリによって、エステル
結合が加水分解される。リチウムイオン2次電池は、低
湿度下で製造されるので電池内部には殆ど水が存在しな
いが、微量には存在する。この微量の水が電池内部で電
気分解されアルカリ(OH-1)を生成するので、アクリ
ル酸エステル・メタクリル酸エステル共重合体は電池内
部で加水分解され結着力が低下し、電池のサイクル特性
が劣化すると考えられる。
液体の溶媒に電解質塩を溶解させたいわゆる電解液を用
いている。電解液を用いた電池は、内部抵抗が低いとい
う長所があるが、反面、液漏れがしやすい、発火する危
険性があるという問題点がある。このような問題点に対
し溶媒を含まない電解質すなわち固体電解質の研究が長
年行われてきた。例えば、高分子に電解質塩を相溶させ
た系が知られている。但し、このような全く溶媒を含ま
ない固体電解質(例えばポリエチレンオキシドにリチウ
ム塩を相溶させたもの)は導電率が低く(10-4S・c
m-1以下)、実用化に至っていない。
なるゲル状の高分子固体電解質が近年脚光を浴びてい
る。このようなゲル状の高分子固体電解質(以下、「ゲ
ル電解質」と呼ぶ)は、導電率が液体のそれに近く10
-3S・cm-1台の値を示すものもある。例えば、米国特
許第5296318号には、フッ化ビニリデン(VD
F)と8〜25重量%の6フッ化プロピレン(HFP)
の共重合体に、リチウム塩が溶解した溶媒が20〜70
重量%含まれているゲル電解質が開示されている。この
電解質の導電率は10-3S・cm-1に達する。上記米国
特許第5296318号に記載されているPVDFは、
VDFとHFPの共重合体であり、HFPがPVDFの
結晶化度を低下させている。このようなVDF−HFP
共重合体は、溶媒を多量に含むことが可能となり、また
リチウム塩の結晶析出も抑制され、また機械的強度のあ
るゲル電解質を作製することができる。しかしながら、
VDF−HFP共重合体はふっ素系高分子であるから結
着性が不十分であり、集電体である金属(銅、アルミニ
ウム等)と良く結着しなかった。これを改善するため
に、米国特許WO95/31836号では電極と同じ高
分子で集電体をコーティングしたりエチレン−アクリル
酸共重合体で集電体をコーティングして集電体と電極と
の結着性を改善することが提案されている。
ン−アクリル酸共重合体を用いた電池は、サイクル特性
が十分ではなかった。理由は明らかではないが、塗膜が
硬くなりやすいことに起因していると考えられる。
で示されたエチレン−アクリル酸共重合体を用いた電池
の欠点を改良するために、本発明者らは、種々の高分子
を検討した結果、本発明で示すエチレン−メタクリル酸
共重合体のアイオノマー又はエチレン−メタクリル酸共
重合体が結着性に優れ、かつ良好なサイクル特性を示す
ことを見い出した。
使用したときのサイクル特性を改善し、長寿命化を図る
ことのできる集電体及びこれを用いたシート状電極構造
を提供することを目的とする。
の実施の形態において明らかにする。
に、本発明に係る第1の集電体は、エチレン−メタクリ
ル酸共重合体のアイオノマーと導電性フィラーとからな
る塗膜でコーティングした構成である。
マーの陽イオンが、Li+又はNa+又はZn2+であると
よい。
メタクリル酸共重合体と導電性フィラーとからなる塗膜
でコーティングした構成である。
正極活物質又は負極活物質を結着している高分子が、フ
ッ素系高分子である場合において、集電体が、エチレン
−メタクリル酸共重合体のアイオノマーと導電性フィラ
ーとからなる塗膜で、金属集電体本体をコーティングし
た構成となっている。
記アイオノマーの陽イオンが、Li+又はNa+又はZn
2+であるとよい。
正極活物質又は負極活物質を結着している高分子が、フ
ッ素系高分子である場合において、集電体が、エチレン
−メタクリル酸共重合体と導電性フィラーとからなる塗
膜で、金属集電体本体をコーティングした構成となって
いる。
れを用いたシート状電極構造の実施の形態を図面に従っ
て説明する。
ニウム箔、銅箔又はそれらのメッシュ等からなる金属集
電体本体2の表面を塗膜3でコーティングしたものであ
り、この集電体1に電極4が積層、熱圧着され、全体と
してシート状電極構造をなしている。
場合、正極側の金属集電体本体2はアルミニウム箔又は
そのメッシュ、負極側は銅箔又はそのメッシュがよく用
いられる。
重合体のアイオノマーと導電性フィラーとからなるか、
あるいはエチレン−メタクリル酸共重合体と導電性フィ
ラーとからなるものである。
ノマーは三井石油化学工業(株)より商品名「ケミパー
ル(ポリオレフィン水性ディスパージョン)」、三井・
デュポンポリケミカル(株)より「ハイミラン(アイオ
ノマーレジン)」として上市されており、以下の(化学
式1)にその構造が示される。
東邦化学工業(株)より「ハイテックSシリーズ(エチ
レン系共重合体エマルジョン)」、三井・デュポンポリ
ケミカル(株)より「ニュクレル」として上市されてお
り、以下の(化学式2)にその構造が示される。
ノマーは、エチレン−メタクリル酸共重合体をNa+、
Li+、Mg2+、Zn2+等で中和したものである。エチ
レン−メタクリル酸共重合体のアイオノマーは分子中に
カルボキシル基があるため、金属(アルミニウム、銅、
鉄等)、ナイロン、ガラス、紙、セロファン等に対し密
着性が良い。また、機械的強度も優れている。
分子中にカルボキシル基があるため、金属(アルミニウ
ム、銅、鉄等)、ナイロン、ガラス、紙、セロファン等
に対し密着性が良い。また、機械的強度も優れている。
電性フィラー(カーボンブラック、炭素繊維、金属粉
末、金属繊維等)を分散させたものを、金属集電体本体
2表面にコーティングで形成させて集電体1とすること
により、電極4(電極合剤層)と集電体1の密着性が良
くなり、後述するように、2次電池のサイクル寿命が著
しく改善される。
のアイオノマー)と導電性フィラーとの分散は、固体状
のエチレン−メタクリル酸共重合体(又はそのアイオノ
マー)と導電性フィラーを熱熔融混練しても良いし、エ
チレン−メタクリル酸共重合体(又はそのアイオノマ
ー)を水に分散させたディスパージョンと導電性フィラ
ーをボールミル等で分散させても良い。高分子と導電性
フィラーとの組成は、高分子:導電性フィラー=90〜
50wt%:10〜50wt%の範囲が導電性が良く集
電体との密着性も良い。
ム箔、銅箔等)上に上記高分子/導電性フィラーの混合
組成物の塗膜3を形成させるには、組成物を熱熔融混練
した場合は混練物を押し出し機で押し出しながら金属集
電体本体2と熱圧着させても良いし、押し出し機で組成
物を押し出して組成物をフィルムとし、その後、このフ
ィルムと金属集電体本体2とを熱プレス、熱ロール等で
熱圧着させて塗膜付き集電体1としても良い。組成物が
水の分散物の場合は、スプレー、浸せき法等で塗膜3を
金属集電体本体2上に形成させる。スプレー、浸せきし
た後は、水分を除去するために80℃以上で乾燥させ
る。
Fを結着剤として活物質、必要に応じて導電助剤を含む
ものである。この電極4は、ペースト状の電極塗料をド
クターブレード、スプレー等で集電体1上に塗布し、溶
剤を乾燥除去する。このようにしてできた金属集電体本
体2/エチレン−メタクリル酸共重合体(又はそのアイ
オノマー)と導電性フィラーからなる塗膜3/電極4
は、各層相互の密着性をさらに上げるために熱を加えな
がら加圧しても良い。この工程は、熱プレス、熱ロー
ル、オートクレーブ等を用いる。なお、PVDFの代替
えとして、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレ
ン共重合体、フッ化ビニリデン−塩化3フッ化エチレン
共重合体、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレ
ンフッ素ゴム、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチ
レン−ヘキサフルオロプロピレンフッ素ゴム、フッ化ビ
ニリデン−テトラフルオロエチレン−パーフルオロアル
キルビニルエーテルフッ素ゴム等のフッ素系高分子が使
用可能である。
場合、例えば、正極側の電極4は正極活物質としてLi
CoO2を含み、負極側の電極4は負極活物質として黒
鉛を含む。
−メタクリル酸共重合体のアイオノマーと導電性フィラ
ーとからなる塗膜、又はエチレン−メタクリル酸共重合
体と導電性フィラーとからなる塗膜で金属集電体本体2
をコーティングした集電体1を2次電池のシート状電極
構造に用いると、これらの高分子は金属集電体本体(ア
ルミニウム、銅等の金属)及びフッ素系高分子を結着剤
としている電極合剤層との結着性に優れているため、2
次電池のサイクル寿命が長くなる。また、電気二重層キ
ャパシタに適用した場合にも長寿命化を図ることができ
る。
電池を構成した場合を例にとり詳述する。
重合体のアイオノマーとして、三井石油化学(株)「ケ
ミパールS−100」を用いた。ケミパールS−100
はエチレン−メタクリル酸共重合体のNa+のアイオノ
マー微粒子を水に分散させたディスパージョンである。
ケミパールS−100を47.4g、カーボンブラック
HS−100{電気化学工業(株)製}5.49g、水
20gを250mlの樹脂製のポットに、直径10mmのア
ルミナ製ボール321gと共に入れ、96r.p.mで3
時間分散させて塗料を作製した。組成は、エチレン−メ
タクリル酸共重合体(アイオノマー):カーボンブラッ
ク=70:30wt%である。この塗料をさらに水で希
釈し、金属集電体本体としてのアルミニウムのメッシュ
及び銅のメッシュの両面にスプレーしドライヤーで乾燥
させた。このメッシュをさらに100℃の乾燥庫で30
分乾燥させ、塗膜付きの集電体を作製した。
−100、PVDF等のフッ素系高分子からなるものを
ドクターブレード法で作製した。負極は、メソカーボン
マイクロビーズ(MCMB)、HS−100、PVDF
等のフッ素系高分子からなるものをドクターブレード法
で作製した。セパレータは、PVDF、SiO2からな
るものをドクターブレード法で作製した。正極、負極、
セパレータ、集電体をそれぞれ適切な寸法にカットし
た。
ミニウムメッシュと正極を積層し、熱プレスでラミネー
トした。ラミネート条件は120℃で、圧力35kgc
m-2で3分間加圧した。負極側集電体としての塗膜付き
銅メッシュと負極も同一条件でラミネートした。この正
極と負極の間にセパレータを積層し、熱ロールでラミネ
ートした。
挿入し、電解液として1MのLiPF6/EC+DMC
(但し、EC:エチレンカーボネート、DMC:ジメチ
ルカーボネート)を注入し、開口部をヒートシールし
て、シート型リチウムイオン2次電池を作製した。この
電池を0.5Cの電流で4.15Vまで充電後4.15V
で1.5時間保持した。放電は0.5Cの電流で2.80
Vまで行った。この試験を繰り返した。図5曲線(イ)
に示すように「ケミパールS−100」を用いた実施例
1の電池はサイクル寿命が優れている。
重合体として、東邦化学工業(株)製「ハイテックS−
3121」を用いた。ハイテックS−3121はエチレ
ン−メタクリル酸共重合体の微粒子を水に分散させたデ
ィスパージョンである。ハイテックS−3121とカー
ボンブラックHS−100{電気化学工業(株)製}を
ボールミルで3時間分散させて塗料を作製した。組成
は、エチレン−メタクリル酸共重合体:カーボンブラッ
ク=70:30wt%である。以下実施例1と同様の方
法で、エチレン−メタクリル酸共重合体/カーボンブラ
ック組成物の塗膜を金属集電体本体としてのアルミニウ
ムメッシュ及び銅メッシュ上に形成した。以下、実施例
1と全く同様にシート型リチウムイオン2次電池の作製
とサイクル試験を実施した。
S−3121」を用いた実施例2の電池はサイクル寿命
が優れている。
36号に記載されているエチレン−アクリル酸共重合体
とカーボンブラックの組成物で金属集電体本体をコーテ
ィングした。組成は実施例1と同一である。以下、実施
例1と同様にシート型リチウムイオン2次電池を作製し
サイクル試験を実施した。
アクリル酸共重合体」を用いた比較例1の電池はサイク
ル寿命に劣っている。
記載されているアクリル酸エステル・スチレン共重合体
とカーボンブラックの組成物で金属集電体本体をコーテ
ィングした。組成は実施例1と同じである。以下、実施
例1と同様にシート型リチウムイオン2次電池を作製し
サイクル試験を実施した。
エステル・スチレン共重合体」を用いた比較例2の電池
はサイクル寿命に劣っている。
記載されているアクリル酸エステル・メタクリル酸エス
テル共重合体とカーボンブラックの組成物で金属集電体
本体をコーティングした。組成は実施例1と同一であ
る。以下、実施例1と同様にシート型リチウムイオン2
次電池を作製しサイクル試験を実施した。
エステル・メタクリル酸エステル共重合体」を用いた比
較例3の電池はサイクル寿命に劣っている。
きたが、本発明はこれに限定されることなく請求項の記
載の範囲内において各種の変形、変更が可能なことは当
業者には自明であろう。
ン−メタクリル酸共重合体のアイオノマーと導電性フィ
ラーとからなる塗膜又はエチレン−メタクリル酸共重合
体と導電性フィラーとからなる塗膜で金属集電体本体を
コーティングして塗膜付き集電体としている。このよう
に、金属集電体本体、電極との密着性の良好なエチレン
−メタクリル酸共重合体のアイオノマー又はエチレン−
メタクリル酸共重合体を用いたことにより、サイクル寿
命に優れたあるいは長寿命のリチウム2次電池用、電気
二重層キャパシタ用の集電体及びシート状電極構造を得
ることができる。
電極の実施の形態を示す概略断面図である。
と対比して示すグラフである。
Claims (6)
- 【請求項1】 エチレン−メタクリル酸共重合体のアイ
オノマーと導電性フィラーとからなる塗膜でコーティン
グしたことを特徴とする集電体。 - 【請求項2】 前記アイオノマーの陽イオンが、Li+
又はNa+又はZn2+である請求項1記載の集電体。 - 【請求項3】 エチレン−メタクリル酸共重合体と導電
性フィラーとからなる塗膜でコーティングしたことを特
徴とする集電体。 - 【請求項4】 正極活物質又は負極活物質を結着してい
る高分子が、フッ素系高分子であるシート状電極構造に
おいて、集電体が、エチレン−メタクリル酸共重合体の
アイオノマーと導電性フィラーとからなる塗膜で、金属
集電体本体をコーティングした構成であることを特徴と
するシート状電極構造。 - 【請求項5】 前記アイオノマーの陽イオンが、Li+
又はNa+又はZn2+である請求項4記載のシート状電
極構造。 - 【請求項6】 正極活物質又は負極活物質を結着してい
る高分子が、フッ素系高分子であるシート状電極におい
て、集電体が、エチレン−メタクリル酸共重合体と導電
性フィラーとからなる塗膜で、金属集電体本体をコーテ
ィングした構成であることを特徴とするシート状電極構
造。
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