JPH11126691A - 有機el素子およびその製造方法 - Google Patents
有機el素子およびその製造方法Info
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Abstract
に、透明電極を形成した後でしか有機薄膜を形成するこ
とができないというプロセス上の制約を克服し、自由自
在に有機薄膜を形成できる製造方法を提供することであ
る。 【解決手段】 有機薄膜の上に透明電極(ITO薄膜)
を成膜するに際して、冷却したメタルマスクをスパッタ
粒子流の中に置き、不要な粒子が有機薄膜の温度を上昇
させることがないようにする。マスクの穴を通過し基板
表面に到達するスパッタ粒子のエネルギーを最小レベル
に抑え、一部をイオン化し電界加速でエネルギー補充す
ることで、安定な成膜を実現している。
Description
その製造方法に関し、特に有機EL素子とその駆動回路
を一体化できる構造および製造方法に関する。
体化の技術としては、1996年12月に開催されたイ
ンターナショナルエレクトロンデバイスミーティング
(IEDM‘96)で、プリンストン大学のシー・シー
・フウらによって、「連続状の金属フォイル基板を使用
した有機EL素子とアモルファスSi薄膜トランジスタ
の集積化」(C.C.Wu,etal.,”Integ
ration of Organic LED’s a
nd Amorphous Si TFT’s ont
o Unbreakable Metal FoiL
Substrates”,IEDM Tsch.Di
g.,957−959,1996)と題して報告された
ものがある。
りであり、ステンレス基板13を使用し、陽極としては
Pt電極14を、陰極としては膜厚が150Åの薄いA
g電極16を、有機膜としてはポリビニルカルバゾール
(PVK)系のポリマー薄膜15をスピンコート法で形
成した単層膜である。発光は薄いAg電極16側に取り
出される。
駆動回路とが、一応、一体化されているが、報告の有機
EL素子発光効率は0.01%程度であり、単体の有機
EL素子で実現されている発光効率4〜5%とはとうて
い競合できるものではない。よって、有機EL素子の新
しいコンセプトが提案されたという以上の意味はなかっ
た。
は、1997年5月に開催されたSID(Societ
y for Information Displa
y)のインターナショナルシンポジウム(SID‘9
7)において、図16に示す構造を報告した。
3、Pt電極(陽極)14およびポリマー薄膜15につ
いては、IEDM‘96に報告された図15に示した構
造と同じである。違っている点は、陰極を150ÅのM
gAgと400ÅのITOとから成る多層構造の電極、
すなわちITO/薄いMgAg積層電極(陰極)17に
して改良した点である。報告によると、この改良によっ
て発光効率を1%程度に向上できたとのことである。
ちらも、発光を陰極を透過して取り出している。図15
に示した構造は、陰極として本来透明とは言えないAg
膜を用いており、このAg膜を薄くして無理に透明性を
得たものであった。これに対して図16に示した構造で
は、この点が改良され、透明なITO膜を使用するよう
になったが、ITO膜の仕事関数は大き過ぎて、有機薄
膜のイオン化ポテンシャルとの関係で、電子注入が不具
合(不利)になり、その点を薄いMgAgを挿入するこ
とで対策している。改良の効果は認められるものの、M
gAg膜も本来透明とは言えず、やはり透過率を低下さ
せるものである。
号公報に記載されている。
号公報に記載されたEL表示装置の構造を示す斜視図で
ある。
無機の発光材料を使用する無機ELをセラミック基板1
8の主表面に形成し、セラミック基板18を貫通する配
線で裏面側に引き出し、駆動回路と接続し、一体化して
いる。
れる。
の電極19を形成し、続いて絶縁層20、無機発光層2
1、絶縁層22および第2の電極23を形成して、無機
EL素子を製造する。
で、第2の電極23には透明な電極が用いられる。無機
EL素子を構成する材料は耐熱性に富み、無機発光層2
1を形成した後、透明な第2の電極23を通常のスパッ
タリング法を使用して形成することができる。
EL素子を構成する材料は耐熱性に富んでいるが、有機
EL素子の材料は耐熱性に乏しいことこそが、有機EL
素子とその駆動回路との一体化を阻んでいた要因であ
る。
は、一体化という点では類似しているが、本発明では有
機EL素子でこの一体化が可能になったという点で、両
者はまったく別のものである。
ニズムが異なっており、このために、無機EL素子では
100V以上の駆動電圧が必要であるのに対して、有機
EL素子では10V以下で駆動できる。無機EL素子が
高い駆動電圧を必要とするのは、有機EL素子のように
再結合で励起するのではなく、電子を電界加速で発光セ
ンターに衝突させて発光させるためである。この駆動電
圧の点からも、有機EL素子に期待が集まっているが、
前述したように、有機EL素子の材料は耐熱性が乏し
く、従来は一体化が難しかった。
℃程度以下であることを維持しなければならないことは
きわめて大きな制約であった。そのために、一体化によ
るコンパクト化、軽量化、ローコスト化などの諸々の利
点を十分に認識しつつも、従来は、図15や図16に示
した例のように、有機EL素子の材料の中で比較的耐熱
性の高いポリマー(高分子)を使用して、RFマグネト
ロンスパッタ法で条件を限定してITOをどうにかその
構造を実現し得る程度であった。ポリマーの場合、有機
EL素子の材料として広範囲に使用されている低分子系
有機EL素子材料に比べて、耐熱性こそは優れているも
のの、良好な成膜が得られる真空蒸着法には不向きで、
スピンコート法などのみしか適用できない。
なされてきたが、代表的なその関係の従来技術には、特
開平9−71860号公報に記載された技術がある。
TO電極を低温度で形成したいニーズを背景としたもの
で、内容はスパッタリングのターゲットの工夫である。
正三価以上の原子価を有する元素の酸化物に、所望によ
り、酸化インジウムおよび酸化亜鉛を混合し、成型、焼
結した後、アニーリングして製造したターゲットとその
製造方法が知られている。具体的なターゲット製造例と
しては、たとえば、純度99.99%で平均粒径1μm
のIn2 O3 を254gと、純度99.99%で平均粒
径1μmの酸化亜鉛粉末40gと、純度99.99%で
平均粒径1μmの酸化チタン粉末6gとを混合して製造
したターゲットを使用して、表1に示した条件で成膜さ
れた例が報告されている。
が、この表示が実質的に意味するところは、特別な記載
がされていないことからして、基板を特には加熱もしく
は冷却はしなかったということであり、スパッタ中に成
膜粒子の余剰エネルギーにより、基板は当然ながら温度
上昇している。
する課題の1つは、有機EL素子材料の耐熱性の乏しさ
のために、透明電極を形成した後でしか有機薄膜を形成
することができないというプロセス上の制約を克服し、
自由自在に有機薄膜を形成できる製造方法を提供するこ
とである。
それにより、有機EL素子の基板がガラスあるいはプラ
スチックなどの透明な材料のみに限定されていた従来の
束縛を解き、広範囲な材料を使用することができるよう
にすることである。それに関連して、回路基板として広
く使用されているエポキシ樹脂などのプリント配線板を
有機EL素子の基板として使用し、駆動回路を一体化し
た軽量薄型でコンパクトな有機ELディスプレイを実現
することである。
題を解決するために、有機薄膜の上に透明電極(ITO
薄膜)を成膜するに際して、冷却したメタルマスクをス
パッタ粒子流の中に置き、不要な粒子が有機薄膜の温度
を上昇させることがないようにする。マスクの穴を通過
し基板表面に到達するスパッタ粒子のエネルギーを最小
レベルに抑え、一部をイオン化し電界加速でエネルギー
補充することで、安定な成膜を実現している。
にするという意味は基板加熱を実施しないということ
で、成膜中の基板温度はなるがままの状態であったが、
本発明では成膜中の基板温度を積極的に制御し、不必要
に温度上昇することを防止する。
に、有機薄膜の上に透明電極を設けた構造で、これを通
して発光を外部に取り出すため、有機薄膜の下側(裏面
側)は透明である必要がない。すなわち、基板材料は透
明である必要がなく、広範囲な基板材料を使用できる。
代表的な例としては、プリント配線板に有機EL素子を
形成して、駆動回路を一体化した有機ELディスプレイ
を実現することができる。一体化することの効果は、ガ
ラス基板および接続フレキシブルリード(FPC)を削
減することによる、資材比の低減、重量の軽減、厚さの
薄型化、加工工数の削減、および、コンパクト化が図れ
ることである。
て図面を参照して詳細に説明する。
明の最良の実施形態は、プリント配線板あるいはPWB
といわれる基板1の主表面側に完成時に陰極となる金属
電極2を形成し、その上に有機EL素子の有機薄膜3を
形成し、さらに完成時に陽極となる透明電極4を形成し
ている。
極4はそれぞれストライプ状に形成され、両者は有機薄
膜3を挟んで直交するように形成されている。それぞれ
の金属電極2および透明電極4は互いに絶縁分離された
金属パッド5に電気的に接続されている。
を接続する貫通配線6に接続され、基板1の裏面の金属
配線7に接続されている。裏面にはラッチアップ回路あ
るいはドライバーあるいはマイコンなどのICとそれに
付属するコンデンサ、抵抗などの回路部品8が搭載(金
属配線7に接続)され、駆動回路を構成している。すな
わち、基板1の主表面側に有機EL素子が形成され、裏
面側に駆動回路が形成され、両者は一体化されている。
示した製造プロセスには記載していないが、完成時の構
造としては、有機EL素子は透明性キャップあるいは透
明性樹脂により封止されている。図5の製造プロセスに
は封止工程が実施される。
は、市販のガラスエポキシ系プリント配線板を使用し
た。ガラスエポキシ系プリント配線板を使用したことに
特別な理由はなく、基本的にはどのような基板材料でも
可能である。ただし、有機EL素子は後述するように、
真空蒸着法で有機薄膜が形成され、スパッタリング法で
透明電極が形成されるので、そのプロセスに耐えること
ができるものである必要がある。たとえば、真空中で基
板内部の気泡が膨張あるいは含水水分あるいは溶液が沸
騰するようなことがあってはならない。また、望ましく
は、有機EL素子は水分と酸素により耐久性を損なわれ
るので、それらの少ない材料を選択する方がよい。
配線パターンは、オーダーメードの必要がある。基板1
の配線(図中記載なし)の材料はCuであり、その一部
をそのまま金属電極2に利用してもよいが、本実施例で
は、有機EL素子を高性能にするために、金属電極2は
Alを主体としてLiほかハロゲン元素を1重量%程度
に微量添加した膜厚0.2〜1.5μm程度の薄膜を真
空蒸着法あるいはスパッタリング法で全面に形成した
後、フォトリソグラフィ法でストライプ状にパターン加
工して形成した。この方法のほかに、フォトリソグラフ
ィ法を使用せずにメタルマスクを使用したシャドーマス
ク法でストライプ状にパターン加工するほかの方法でも
可能である。
mm、スペース(間隔)を0.01〜0.1mm程度に
形成した。本発明の実施にあたり形成するストライプの
ピッチとスペースは特に意味を持っているものではな
く、表示ディスプレイとして要求されることとパターン
加工の微細化レベルとで妥協する適当なところでよい。
金属電極2の表面を図7に示した洗浄プロセス、すなわ
ち、で表面処理した後、IPAアルコールなどの有機溶
媒処理を行い、超音波流純水洗浄して稀HF溶液ほかで
金属電極2の表面を薄くエッチング除去し、さらに超音
波流純水洗浄した後、窒素ガスなどの不活性雰囲気中で
十分に乾燥して、真空蒸着機にセットし、真空蒸着法で
図5に示した次工程の有機薄膜3の形成を行う。有機薄
膜3は、図2に示したように、周辺部分を被覆しないよ
うにはするが、個々の、すなわち金属電極2あるいは透
明電極4に対応するパターン加工は施さない(いわゆる
ベタ層)で形成する。
度であり、詳しくは2〜4層程度の多層構造になってい
る。図6に4層構造の事例の製造プロセスを示す。通常
のガラス基板の場合と逆になり、図6に示したように、
電子輸送層を形成し、その上に発光層を形成し、さらに
正孔輸送層および正孔注入層を形成している。実施例の
場合、具体的には、電子輸送材としてアルミキノール錯
体Alq3 を、発光材にはAlq3 にキナクリドンを共
蒸着法でドープしたものを、正孔輸送材にはジアミンT
PDを、そして、正孔注入材には銅フタロシアンCuP
Cを使用した。それぞれの層の膜厚は、5〜150nm
程度である。良好な特性を得るためには、膜厚を最適化
することが必要である。なお、本発明の実施には、他の
有機EL材料も使用できることはもちろんである。
成する。有機薄膜3形成から透明電極4形成の間は真空
を破らずに実施するのが望ましい。もちろん真空を破っ
ても本発明を実施できるが、特性面およびダークスポッ
ト(発光領域の中の斑点状の非発光領域)面で不利であ
る。
電極4を形成するマグネトロンスパッタ装置とは気密状
態で接続されており、真空を破ることなく、透明電極4
を連続して形成することができる。透明電極4形成の今
一つのポイントは形成プロセス中の温度上昇を可能な限
り防止することである。
平9−71860号公報に記載のターゲットとそこで推
奨されている成膜条件をベースにして、特に基板が温度
上昇しないように創意工夫している。工夫の第1はスパ
ッタ流の中に透明電極4をパターン加工するためのメタ
ルマスクを挿入し、メタルマスクを伝熱方式で冷却する
ようにしたことである。有機薄膜3の表面に付着した透
明電極粒子はそれなりの熱もしくは運動エネルギーを持
っていないと上質な成膜ができないのでその粒子の冷却
はできない。メタルマスク部分は成膜には関係なく、本
発明では、メタルマスクからの輻射熱を低減するように
メタルマスクのホルダーを使用し伝熱で冷却する。
00nm程度を形成するが、通常では、時間が経過する
とともに基板1の温度が上昇する。透明電極4の成膜の
質は有機薄膜3と界面を構成する初期の成膜状態こそ有
機EL素子の特性に影響するので、温度上昇するにつれ
て上質な透明電極膜が形成されても特性を良好にするも
のではない。
し、基板1の温度が上昇しないようにコントロールする
ようにしている。さらに、スパッタ流の一部をイオン化
し電界で有機薄膜3の表面に付着する粒子のエネルギー
を制御することを行っている。それらの必要にしてオー
バーしないコントロールができるようになり、基板1
の、正確には有機薄膜3の温度が有機薄膜3が耐えられ
る範囲、推定では65℃程度に抑えることができるよう
になった。
した有機EL素子の電流−電圧特性および輝度−電流特
性を、従来のガラス基板を使用した有機EL素子の特性
と比較して示す。同等とは言いかねるが、有機ELディ
スプレイを設定できる一応の特性が得られている。
0および図11を参照して説明する。
部品が搭載され、有機EL素子と駆動回路とを基板1を
介して一体化するものであったが、この実施例では、裏
面に接着層9により放熱フィン10が取付けられてい
る。
有機薄膜3を互いに直交するストライプ状の金属電極2
と透明電極4とで挟んで有機EL素子を構成している。
第1の実施例と異なり、第2の実施例では、貫通配線6
は形成されておらず、それぞれの電極は主表面側の周辺
部分にフレキシブルリード(FPC)が接続され、他の
ボードに構成されている駆動回路と接続する。
ン10とを熱的に良好に接続するもので、実施例ではサ
ーマルグリースを10〜50μm程度の層厚に形成して
使用した。放熱フィン10はAl材料の市販のものでサ
イズの適当なものを選んで使用した。実施例では特に放
熱フィン10をネジなどで基板1に固定することはしな
かったが、多くの例に見られるように、このような方法
か適当な方法により、固定することが望ましい。
L素子が発光するときの1〜10W程度の発熱を速やか
に放熱し、温度上昇を抑止することができる点にある。
有機薄膜3は現状で入手できる材料では耐熱性が乏し
く、第2の実施例によればその欠点を補い、応用分野を
拡大することができる。図11の中に記載しているよう
に、有機薄膜3で生じた発熱は、熱伝導率が高いため
に、透明電極4よりも金属電極2に吸い出され、拡散
し、基板1を貫通し、接着層9を介して放熱フィン10
に伝熱され、放熱フィン10から大気中に放熱される。
有機薄膜3と大気との温度差は小さく、量的な効果とし
ては小さいが、有機薄膜3の耐熱性不足をカバーする効
果は十分に得られる。
2を参照して説明する。
を抑止するために、基板1の裏面に放熱フィン10を取
付けたが、第3の実施例では、基板1の金属配線7にた
とえばペルチエ効果素子などの冷却素子を形成し、有機
薄膜3の発熱を冷却する構造である。
ると、駆動電流で冷却効果が得られ、駆動電流が大きい
と冷却量も大きいといううまい関係が得られる。ペルチ
エ効果素子を形成するのは、基板1の金属配線7を予め
そのようにパターン加工しておき、蒸着方法でペルチエ
効果素子を形成する。
ン加工はたとえばメタルマスクを使用したシャドウマス
ク法を使用した。なお、この実施例の場合、表面処理工
程でペルチエ効果素子が損なわれないように注意して組
立てることが大切である。
形成した後でのみしか有機薄膜を形成できなかった従来
のプロセス上の制約がなくなることである。そのために
基板が透明であることが必須の条件ではなくなり、様々
な基板上に有機EL素子を自在に形成することができ
る。
関連して、基板にプリント配線板などの回路基板を使用
できるようになり、駆動回路を一体化した有機ELディ
スプレイを実現することができる。この一体化により、
より薄く軽量で小型な有機ELディスプレイをローコス
トで製造することができる。
ートであり、全体のプロセスを示す図である。
ートであり、素子形成のプロセスを示す図である。
ートであり、洗浄のプロセスを示す図である。
流−電圧特性を、従来のガラス基板を使用した素子と比
較して示した図である。
度−電流特性を、従来のガラス基板を使用した素子と比
較して示した図である。
示す斜視図である。
図である。
例を示す断面図である。
を示す断面図である。
ELディスプレイを形成し、貫通配線で裏面側に引き出
し、駆動回路に接続した、駆動回路一体型無機ELディ
スプレイを示す斜視図である。
Claims (11)
- 【請求項1】 有機薄膜の両面に透明電極と金属電極と
を形成し、該透明電極および金属電極の両電極から、そ
れぞれ正負のキャリアを注入して発光させる有機EL素
子において、 基板に回路基板が使用され、該基板の主表面側の所定箇
所に形成された有機EL素子用の金属電極と、該金属電
極を被覆する有機薄膜と、さらに該有機薄膜の上に形成
された透明電極とから構成されることを特徴とする有機
EL素子。 - 【請求項2】 有機薄膜の両面に透明電極と金属電極と
を形成し、該透明電極および金属電極の両電極から、そ
れぞれ正負のキャリアを注入して発光させる有機EL素
子において、 回路基板に有機EL素子用の金属電極を形成する工程
と、前記金属電極の表面を洗浄する工程と、有機EL用
有機薄膜を積層形成する工程と、前記有機薄膜の上に透
明電極を形成する工程とを有することを特徴とする有機
EL素子の製造方法。 - 【請求項3】 有機EL素子用の前記金属電極を前記回
路基板の金属配線以外の場所に設け、前記回路基板の金
属配線へ接続し得る構造とすることを特徴とする請求項
1に記載の有機EL素子。 - 【請求項4】 前記有機薄膜の上に透明電極を形成する
工程が、 低エネルギー成膜が可能なターゲット材料の使用と前記
回路基板の冷却処理とを併用し、且つ、スパッタ粒子流
にメタルマスクを挿入することで成膜の温度上昇を抑止
し、且つ、パターン付けするスパッタリング法で透明電
極を形成する工程であることを特徴とする請求項2に記
載の有機EL素子の製造方法。 - 【請求項5】 有機薄膜の両面に透明電極と金属電極と
を形成し、該透明電極および金属電極の両電極から、そ
れぞれ正負のキャリアを注入して発光させる有機EL素
子において、 メタルマスクを使用した真空蒸着法で回路基板に有機E
L素子用の金属電極を形成する工程と、前記金属電極の
表面を洗浄せずに直ちに真空状態をブレイクすることな
く前記金属電極の表面に有機EL用有機薄膜を真空蒸着
法で形成する工程と、前記有機薄膜の上に透明電極を形
成する工程とを有することを特徴とする有機EL素子の
製造方法。 - 【請求項6】 請求項1に記載の有機EL素子をn行×
m列またはn行×n列のドットマトリックス状に配置し
て表示ディスプレイデバイスにした構造を特徴とする有
機EL素子。 - 【請求項7】 回路基板主表面側に設けた有機EL素子
に接続する回路基板主表面側の金属配線を回路基板裏面
側に引き出す貫通配線と、該貫通配線を回路基板裏面側
に設けた駆動回路に接続する回路基板裏面側の金属配線
とを備えたことを特徴とする請求項6に記載の有機EL
素子。 - 【請求項8】 回路基板裏面側に放熱フィンを設け、有
機EL素子の発熱を前記放熱フィンから放熱することを
特徴とする請求項6に記載の有機EL素子。 - 【請求項9】 有機EL素子の金属電極と回路基板の金
属配線との接続部分に冷却素子を挿入したことを特徴と
する請求項1に記載の有機EL素子。 - 【請求項10】 前記冷却素子がペルチエ効果素子であ
ることを特徴とする請求項9に記載の有機EL素子。 - 【請求項11】 前記スパッタ粒子流にメタルマスクを
挿入する際に、挿入のメタルマスクをマスクホルダーか
らの伝熱で冷却させることを特徴とする請求項4に記載
の有機EL素子の製造方法。
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