JPH107466A - 低熱伝導率を有するセラミツクス - Google Patents
低熱伝導率を有するセラミツクスInfo
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- JPH107466A JPH107466A JP8178428A JP17842896A JPH107466A JP H107466 A JPH107466 A JP H107466A JP 8178428 A JP8178428 A JP 8178428A JP 17842896 A JP17842896 A JP 17842896A JP H107466 A JPH107466 A JP H107466A
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高温空気の暴露により基体表面に形成される
緻密な被膜が耐酸化性を発揮し、基体の強度を高め、低
熱伝導率を呈するセラミツクスを得る。 【解決手段】 低熱伝導率を有するセラミツクスは、窒
化珪素を主成分とし、基体内部に複合酸化物またはその
分離相と、原子番号が６６から７５までの遷移金属元素
とが分散しており、基体表面に基体と連続して成長した
緻密な被膜を形成する。複合酸化物は3Al2O3・2SiO2，2M
gO・2Al2O3・5SiO2，2MgO・SiO2，4MgO・5Al2O3・2SiO2 の内
の少くとも１種である。複合酸化物およびその分離相の
添加量は複合酸化物に換算して１５〜６０wt％であり、
原子番号が６６から７５までの遷移金属元素の添加量は
その酸化物に換算して１０wt％以下である。
緻密な被膜が耐酸化性を発揮し、基体の強度を高め、低
熱伝導率を呈するセラミツクスを得る。 【解決手段】 低熱伝導率を有するセラミツクスは、窒
化珪素を主成分とし、基体内部に複合酸化物またはその
分離相と、原子番号が６６から７５までの遷移金属元素
とが分散しており、基体表面に基体と連続して成長した
緻密な被膜を形成する。複合酸化物は3Al2O3・2SiO2，2M
gO・2Al2O3・5SiO2，2MgO・SiO2，4MgO・5Al2O3・2SiO2 の内
の少くとも１種である。複合酸化物およびその分離相の
添加量は複合酸化物に換算して１５〜６０wt％であり、
原子番号が６６から７５までの遷移金属元素の添加量は
その酸化物に換算して１０wt％以下である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は例えばピストン、ポ
ートライナ、マニホールドなど、熱負荷を受ける部材に
利用される窒化珪素焼結体、詳しくは窒化珪素を主成分
としかつ低熱伝導率を有するセラミツクスに関するもの
である。
ートライナ、マニホールドなど、熱負荷を受ける部材に
利用される窒化珪素焼結体、詳しくは窒化珪素を主成分
としかつ低熱伝導率を有するセラミツクスに関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】反応焼結窒化珪素の耐酸化性を改良する
ために、例えば特開昭５８−１４０３７５号公報などに
開示されるように、各種の微量の添加物を配合する手法
がとられている。しかし、公知の手法により得られたセ
ラミツクスは高温空気に暴露した後の強度低下の度合が
小さくなるだけで、強度が向上することはない。
ために、例えば特開昭５８−１４０３７５号公報などに
開示されるように、各種の微量の添加物を配合する手法
がとられている。しかし、公知の手法により得られたセ
ラミツクスは高温空気に暴露した後の強度低下の度合が
小さくなるだけで、強度が向上することはない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は上述の
問題に鑑み、高温空気の暴露により基体表面に形成され
る緻密な被膜が内部への酸素の拡散を防止し、耐酸化性
を発揮し、基体の強度を高めるようにした、低熱伝導率
を有するセラミツクスを提供することにある。
問題に鑑み、高温空気の暴露により基体表面に形成され
る緻密な被膜が内部への酸素の拡散を防止し、耐酸化性
を発揮し、基体の強度を高めるようにした、低熱伝導率
を有するセラミツクスを提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明の構成は窒化珪素を主成分とし、複合酸化物
またはその分離相と、原子番号が６６から７５までの遷
移金属元素とが分散していることを特徴とする。
に、本発明の構成は窒化珪素を主成分とし、複合酸化物
またはその分離相と、原子番号が６６から７５までの遷
移金属元素とが分散していることを特徴とする。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明による低熱伝導率を有する
セラミツクスは、窒化珪素を主成分とし、セラミツクス
基体（以下、単に基体という）の内部に、第１の添加成
分としての複合酸化物またはその分離相と、第２の添加
成分としてのTa（タンタル）などの原子番号が６６から
７５までの遷移金属元素とが分散しており、基体表面に
基体と連続して成長した緻密な被膜を形成する。第１の
添加成分としての複合酸化物は3Al2O3・2SiO2，2MgO・2Al
2O3・5SiO2，2MgO・SiO2，4MgO・5Al2O3・2SiO2 の内の少く
とも１種である。複合酸化物およびその分離相の添加量
は複合酸化物に換算して１５〜６０wt％である。
セラミツクスは、窒化珪素を主成分とし、セラミツクス
基体（以下、単に基体という）の内部に、第１の添加成
分としての複合酸化物またはその分離相と、第２の添加
成分としてのTa（タンタル）などの原子番号が６６から
７５までの遷移金属元素とが分散しており、基体表面に
基体と連続して成長した緻密な被膜を形成する。第１の
添加成分としての複合酸化物は3Al2O3・2SiO2，2MgO・2Al
2O3・5SiO2，2MgO・SiO2，4MgO・5Al2O3・2SiO2 の内の少く
とも１種である。複合酸化物およびその分離相の添加量
は複合酸化物に換算して１５〜６０wt％である。
【０００６】第２の添加成分は原子番号が６６から７５
までの遷移金属元素の酸化物、具体的にはTa2O5 ，WO
3 ，HfO2，Dy2O3 ，Yb2O3 の内の少くとも１種である。
原子番号が６６から７５までの遷移金属元素の添加量
は、その酸化物に換算して１０wt％以下、より具体的に
は０．５〜１５wt％である。
までの遷移金属元素の酸化物、具体的にはTa2O5 ，WO
3 ，HfO2，Dy2O3 ，Yb2O3 の内の少くとも１種である。
原子番号が６６から７５までの遷移金属元素の添加量
は、その酸化物に換算して１０wt％以下、より具体的に
は０．５〜１５wt％である。
【０００７】シリカを含む複合酸化物と、Ta2O5 などを
含む原子番号が６６から７５までの遷移金属元素の酸化
物とを添加することにより、基体の熱伝導率が小さくな
り、また高温空気の暴露後自然に基体表面に被膜が形成
される。基体表面の被膜は基体内部への酸素の浸入を防
止し、基体表面の欠陥寸法を小さくし、基体強度を向上
する。
含む原子番号が６６から７５までの遷移金属元素の酸化
物とを添加することにより、基体の熱伝導率が小さくな
り、また高温空気の暴露後自然に基体表面に被膜が形成
される。基体表面の被膜は基体内部への酸素の浸入を防
止し、基体表面の欠陥寸法を小さくし、基体強度を向上
する。
【０００８】複合酸化物の一部は高温下でガラス質にな
り、気孔の内部に溜まり、さらには毛管作用により基体
表面へ溢出し、緻密なガラス質の被膜を形成する。セラ
ミツクスにTaを添加すると、上述した緻密なガラス質の
被膜を構成する元素の移動が抑えられる。つまり、被膜
を構成する元素が基体外部の酸素と結合したり、被膜を
構成する元素が基体内部へ拡散して基体内部の組織を劣
化させることが大幅に抑えられる。また、基体表面に形
成されたガラス質の被膜は、基体表面の気孔を閉塞する
ので、基体の強度は高温空気の暴露前よりも向上する。
り、気孔の内部に溜まり、さらには毛管作用により基体
表面へ溢出し、緻密なガラス質の被膜を形成する。セラ
ミツクスにTaを添加すると、上述した緻密なガラス質の
被膜を構成する元素の移動が抑えられる。つまり、被膜
を構成する元素が基体外部の酸素と結合したり、被膜を
構成する元素が基体内部へ拡散して基体内部の組織を劣
化させることが大幅に抑えられる。また、基体表面に形
成されたガラス質の被膜は、基体表面の気孔を閉塞する
ので、基体の強度は高温空気の暴露前よりも向上する。
【０００９】
【実施例】本発明によるセラミツクスは、Siを50重量部
と、Al6Si2O13 を30重量部と、Si3N4 を20重量部とから
なる混合粉末に、Ta2O5 を１重量部（総量の約１wt％）
添加した原材料から所望形状の成形体を成形し、該成形
体を公知の方法により焼成して得られる。上述のように
して得られた本発明のセラミツクスを温度１１００℃の
高温空気（大気）に１８７時間暴露した。
と、Al6Si2O13 を30重量部と、Si3N4 を20重量部とから
なる混合粉末に、Ta2O5 を１重量部（総量の約１wt％）
添加した原材料から所望形状の成形体を成形し、該成形
体を公知の方法により焼成して得られる。上述のように
して得られた本発明のセラミツクスを温度１１００℃の
高温空気（大気）に１８７時間暴露した。
【００１０】比較例として、上述の混合粉末に、Ta2O5
の代りに窒化促進材として一般に知られているFe3O4 を
１重量部（総量の約１wt％）添加した原材料から、公知
の方法によりセラミツクスを焼成し、高温空気の暴露試
験を行つた。
の代りに窒化促進材として一般に知られているFe3O4 を
１重量部（総量の約１wt％）添加した原材料から、公知
の方法によりセラミツクスを焼成し、高温空気の暴露試
験を行つた。
【００１１】図１は高温空気の暴露試験後の本発明によ
るセラミツクスの断面（倍率4000倍）を、図５は高温空
気の暴露試験後の比較例のセラミツクスの断面をそれぞ
れ示す。いずれのセラミツクスも、基体表面に厚さ約３
μｍに緻密なガラス質の被膜が形成されていることが分
かる。図２は各セラミツクスについての、高温空気の暴
露前の強度と暴露後の強度との測定結果から求めた強度
比（高温空気の暴露後の強度／高温空気の暴露前の強
度）を示す。本発明によるTa2O5 を添加したセラミツク
スでは高温空気の暴露後の強度が向上しているのに対
し、比較例のFe3O4を添加したセラミツクスおよび何も
添加しなかつた従来例のセラミツクスでは高温空気の暴
露後の強度が低下していた。
るセラミツクスの断面（倍率4000倍）を、図５は高温空
気の暴露試験後の比較例のセラミツクスの断面をそれぞ
れ示す。いずれのセラミツクスも、基体表面に厚さ約３
μｍに緻密なガラス質の被膜が形成されていることが分
かる。図２は各セラミツクスについての、高温空気の暴
露前の強度と暴露後の強度との測定結果から求めた強度
比（高温空気の暴露後の強度／高温空気の暴露前の強
度）を示す。本発明によるTa2O5 を添加したセラミツク
スでは高温空気の暴露後の強度が向上しているのに対
し、比較例のFe3O4を添加したセラミツクスおよび何も
添加しなかつた従来例のセラミツクスでは高温空気の暴
露後の強度が低下していた。
【００１２】次に、本発明によるTa2O5 を添加したセラ
ミツクスｄと比較例のFe3O4 を添加しなかつたセラミツ
クスｂ，ｃについて、基体表面を研磨して被膜を除去し
たものの強度をそれぞれ測定した。その結果、本発明に
よるセラミツクスｄの強度は被膜を除去する前の基体と
ほぼ同じであつたのに対し、比較例のセラミツクスｂ，
ｃでは明らかに強度低下が生じていることが分かつた。
ミツクスｄと比較例のFe3O4 を添加しなかつたセラミツ
クスｂ，ｃについて、基体表面を研磨して被膜を除去し
たものの強度をそれぞれ測定した。その結果、本発明に
よるセラミツクスｄの強度は被膜を除去する前の基体と
ほぼ同じであつたのに対し、比較例のセラミツクスｂ，
ｃでは明らかに強度低下が生じていることが分かつた。
【００１３】図３，４は本発明を含む５例のセラミツク
スａ〜ｅの暴露時間と重量変化を表す。本発明によるTa
2O5 を添加したセラミツクスでは、線ｄで示すように、
重量の変化は殆どないのに対して、比較例のFe3O4 を添
加したセラミツクスでは、線ｂ，ｃで示すように、明ら
かに重量が増加していることが分かる。
スａ〜ｅの暴露時間と重量変化を表す。本発明によるTa
2O5 を添加したセラミツクスでは、線ｄで示すように、
重量の変化は殆どないのに対して、比較例のFe3O4 を添
加したセラミツクスでは、線ｂ，ｃで示すように、明ら
かに重量が増加していることが分かる。
【００１４】以上の高温空気の暴露試験結果から、本発
明によるTa2O5 を添加したセラミツクスでは、高温空気
の暴露により基体表面に緻密な被膜が形成された場合で
も、酸素の基体内部への拡散が抑制され、基体の強度低
下は生じないが、比較例のFe3O4 を添加したセラミツク
スでは、酸素が被膜を通過して基体内部へ拡散するの
で、基体自体が酸化されて強度が低下したものと考えら
れる。
明によるTa2O5 を添加したセラミツクスでは、高温空気
の暴露により基体表面に緻密な被膜が形成された場合で
も、酸素の基体内部への拡散が抑制され、基体の強度低
下は生じないが、比較例のFe3O4 を添加したセラミツク
スでは、酸素が被膜を通過して基体内部へ拡散するの
で、基体自体が酸化されて強度が低下したものと考えら
れる。
【００１５】表１，２は第１，第２の添加成分を種々変
えたセラミツクスについての、高温空気の暴露試験前後
の強度変化を示す。第１の添加成分としての複合酸化物
は、3Al2O3・2SiO2，2MgO・2Al2O3・5SiO2，2MgO・SiO2，4M
gO・5Al2O3・2SiO2 の内の少くとも１種である。複合酸化
物およびその分離相の添加量は複合酸化物に換算して１
５〜６０wt％が適当である。第１の添加成分としての複
合酸化物の添加量が１５重量部（約１５wt％）未満で
は、熱伝導率が小さくならないうえ、ガラス質成分が少
いので基体表面に保護被膜が形成されず、強度低下の度
合が少く、高温空気の暴露により強度が向上することも
ない。また、第１の添加成分としての複合酸化物の添加
量が６０重量部（６０wt％）を超えると、強度が著しく
低下する。第２の添加成分としての原子番号が６６から
７５までの遷移金属元素の添加量は、その酸化物に換算
して１０重量部（１０wt％）以下であり、より具体的に
は０．５〜１０wt％である。第２の添加成分としての遷
移金属酸化物の添加量が１０重量部（１０wt％）を超え
ると、熱膨張係数が増大し亀裂が生じた。
えたセラミツクスについての、高温空気の暴露試験前後
の強度変化を示す。第１の添加成分としての複合酸化物
は、3Al2O3・2SiO2，2MgO・2Al2O3・5SiO2，2MgO・SiO2，4M
gO・5Al2O3・2SiO2 の内の少くとも１種である。複合酸化
物およびその分離相の添加量は複合酸化物に換算して１
５〜６０wt％が適当である。第１の添加成分としての複
合酸化物の添加量が１５重量部（約１５wt％）未満で
は、熱伝導率が小さくならないうえ、ガラス質成分が少
いので基体表面に保護被膜が形成されず、強度低下の度
合が少く、高温空気の暴露により強度が向上することも
ない。また、第１の添加成分としての複合酸化物の添加
量が６０重量部（６０wt％）を超えると、強度が著しく
低下する。第２の添加成分としての原子番号が６６から
７５までの遷移金属元素の添加量は、その酸化物に換算
して１０重量部（１０wt％）以下であり、より具体的に
は０．５〜１０wt％である。第２の添加成分としての遷
移金属酸化物の添加量が１０重量部（１０wt％）を超え
ると、熱膨張係数が増大し亀裂が生じた。
【００１６】第２の添加成分としてのTa2O5 などの原子
番号が６６から７５までの遷移金属元素の酸化物を添加
したセラミツクスでは、高温空気の暴露により基体表面
に被膜が形成され、これにより基体の強度が向上するこ
とが確認された。
番号が６６から７５までの遷移金属元素の酸化物を添加
したセラミツクスでは、高温空気の暴露により基体表面
に被膜が形成され、これにより基体の強度が向上するこ
とが確認された。
【００１７】
【表１】
【００１８】
【表２】 上述のように、本発明によるセラミツクスは、高温空気
の暴露により基体表面に緻密な被膜が形成されることか
ら酸素の基体内部への拡散が抑制され、基体の強度低下
が抑えられる。
の暴露により基体表面に緻密な被膜が形成されることか
ら酸素の基体内部への拡散が抑制され、基体の強度低下
が抑えられる。
【００１９】なお、本発明は反応焼結窒化珪素からなる
セラミツクスのみならず、窒化珪素粉末を出発原料とす
る窒化珪素焼結体を母相とするセラミツクスでも同様の
効果が得られる。
セラミツクスのみならず、窒化珪素粉末を出発原料とす
る窒化珪素焼結体を母相とするセラミツクスでも同様の
効果が得られる。
【００２０】
【発明の効果】本発明は上述のように、低熱伝導率を有
するセラミツクスとして、窒化珪素を主成分とし、基体
内部に複合酸化物またはその分離相と、Taなどの原子番
号が６６から７５までの遷移金属元素とが分散するもの
であるから、高温空気の暴露により基体表面に基体と連
続して成長した緻密な被膜が形成され、基体表面の被膜
により基体表面の酸化と基体内部への酸素の浸入による
内部組織の劣化とが抑えられる結果、基体の強度が高め
られる。
するセラミツクスとして、窒化珪素を主成分とし、基体
内部に複合酸化物またはその分離相と、Taなどの原子番
号が６６から７５までの遷移金属元素とが分散するもの
であるから、高温空気の暴露により基体表面に基体と連
続して成長した緻密な被膜が形成され、基体表面の被膜
により基体表面の酸化と基体内部への酸素の浸入による
内部組織の劣化とが抑えられる結果、基体の強度が高め
られる。
【図１】本発明に係る低熱伝導率を有するセラミツクス
を示す拡大断面図である。
を示す拡大断面図である。
【図２】本発明と比較例に係るセラミツクスの添加物と
高温空気の暴露前後の強度変化との関係を表す線図であ
る。
高温空気の暴露前後の強度変化との関係を表す線図であ
る。
【図３】本発明と比較例に係るセラミツクスについて
の、高温空気の暴露時間と重量増加率との関係を表す線
図である。
の、高温空気の暴露時間と重量増加率との関係を表す線
図である。
【図４】本発明と比較例に係るセラミツクスについて
の、高温空気の暴露時間と重量増加率との関係を表す線
図である。
の、高温空気の暴露時間と重量増加率との関係を表す線
図である。
【図５】比較例に係るセラミツクスを示す拡大断面図で
ある。
ある。
Claims (6)
- 【請求項１】窒化珪素を主成分とし、複合酸化物または
その分離相と原子番号が６６から７５までの遷移金属元
素とが分散していることを特徴とする、低熱伝導率を有
するセラミツクス。 - 【請求項２】前記原子番号が６６から７５までの遷移金
属元素はTaである、請求項１に記載の低熱伝導率を有す
るセラミツクス。 - 【請求項３】前記複合酸化物およびその分離相の添加量
は複合酸化物に換算して１５〜６０wt％であり、前記原
子番号が６６から７５までの遷移金属元素の添加量はそ
の酸化物に換算して１０wt％以下である、請求項１，２
に記載の低熱伝導率を有するセラミツクス。 - 【請求項４】セラミツクス基体の表面に該基体と連続し
て成長した緻密な被膜が形成されている、請求項１〜３
に記載の低熱伝導率を有するセラミツクス。 - 【請求項５】前記複合酸化物は3Al2O3・2SiO2，2MgO・2Al
2O3・5SiO2，2MgO・SiO2，4MgO・5Al2O3・2SiO2 の内の少く
とも１種である、請求項１〜４に記載の低熱伝導率を有
するセラミツクス。 - 【請求項６】前記窒化珪素が反応焼結窒化珪素である、
請求項１に記載の低熱伝導率を有するセラミツクス。
Priority Applications (4)
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|---|---|---|---|
| JP8178428A JPH107466A (ja) | 1996-06-19 | 1996-06-19 | 低熱伝導率を有するセラミツクス |
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| EP97304266A EP0814068B1 (en) | 1996-06-19 | 1997-06-18 | Ceramics having a low heat conductivity |
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|---|---|---|---|
| JP8178428A JPH107466A (ja) | 1996-06-19 | 1996-06-19 | 低熱伝導率を有するセラミツクス |
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|---|---|
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Family
ID=16048344
Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
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